采用无源符合中子法测量含钚材料

3核工业总公司基金资助项目

王效忠:男,56岁,核物理专业,副研究员

收稿日期:1997207223　收到修改稿日期:1997209203　第32卷第3期

原子能科学技术V o l .32,N o .3　1998年5月A tom ic Energy Science and T echno logy M ay 1998

采用无源符合中子法测量含钚材料3

王效忠　贾向军　刘建刚　谭亚军　张文良　李　泽

(中国原子能科学研究院放射化学研究所,北京,102413)

研究了无源符合中子法测量不同含Pu 材料的方法和技术。采用高计数率符合中子计数器测

量材料中的240Pu 等核素自发裂变产生的裂变中子,通过计算等效240Pu 量来确定材料中的总含Pu 量。在现场实测了含Pu 炉渣等十多类各种物理形态的材料。讨论了测量数据的修正及误差来源。测量误差一般在8%—11%,大部分结果与天平称重估算法在10%内符合。

关键词　无源符合中子法　240Pu 含Pu 材料

中图法分类号　TL 61613

核材料预盘点任务之一是用非破坏性分析法(NDA )测量库存核材料中的部分中间产品,如炉渣、合金之类。符合中子法是NDA 分析法的1种,它有2种方式:无源符合中子法测含Pu 材料和有源符合中子法测含U 材料。美国L o s A lam o s 实验室K rick ,M en love 等1975年就开始研究用符合中子法测量含Pu 核材料中240Pu 等核素的自发裂变中子,从而确定材料中含Pu 总量。本工作试图利用美国L o s A lam o s 生产的HLN CC 2 型高计数率符合中子计数器来测量各种材料中的Pu 含量,以适应工厂在核材料盘点或核材料衡算中的需求。

1　基本原理

Pu 元素中的偶同位素如238Pu 、240Pu 、242Pu 等均能自发裂变,发射2个以上的自发裂变中

子,符合中子法是通过测量这些自发裂变中子的符合计数来确定Pu 含量。由于Pu 元素中有多种同位素能发射自发裂变中子,其中240Pu 丰度最大,因此用等效的240Pu eff 来表示Pu 元素中各偶同位素总的自发裂变中子的发射能力。240Pu eff 由文献[1]给出:

F (240Pu eff )=2152F (238Pu )+F (240Pu )+1168F (242Pu )(1)

其中:F (3Pu )表示3Pu 同位素在Pu 元素中的同位素丰度。

利用式(1)可以在已知Pu 同位素丰度时,对Pu 元素材料的总量m tot (Pu )的测量。通过测量自发裂变中子而归结为对相应240Pu eff 的含量m eff 的测量,即:

m

to t (Pu )=m eff F (240Pu eff )(2)

因而可通过m eff 与自发裂变中子符合计数刻度曲线确定材料中的实际含Pu 量。

2　测试设备及改进

测Pu 用的高计数率中子符合计数器(HLN CC 2 )示于图1,18支<2213mm ×500mm 图1　测Pu

装置示意图F ig .1　T he schem atic of the

h igh level neu tron co incidence

coun ter (HLN CC 2 )

的3H e 计数管分成6组,每组经前放,甄别成形和混合成一

路后输至电子学记录部分。

计数由美国Canberra 公司生产的JSR 212型符合计数

器记录,依照移位寄存原理将第1个数据暂存在缓冲存储

器中,然后记录第2个输入数据,仪器可分辨出2个数据间

隔时间,通过间隔时间的长短,鉴别出第2个计数是否属于

来自同次裂变的符合中子还是不同来源的本底中子,并将

判断结果累加并显示在液晶屏上。仪器可给出中子总计数

N T 、偶然与真符合符合计数之和N A +R 及偶然符合计数

N A 。经改进后的仪器,也可通过输出接口输至数据记录设

备上作分析用。微机接收信息后,自动存储并显示,以便实

验人员随时掌握数据情况,改进实验安排。数据可在W in 2

dow s 环境下继续做各种离线处理。3　实验测量

实验测量是在高8m ,10m ×6m 的大厅中进行,以减

少环境本底的影响,探测器放在112m 深,2m ×3m 的地坑中,除了利用地坑边屏蔽外,还在仪器周围堆集一些含氢材料以尽量减小本底干扰。

图2　m eff 与符合中子计数的刻度曲线

F ig .2　T he calib rati on cu rve of neu tron co incidence coun t vs m eff 311　测量符合中子刻度曲线

选择化学物理状态稳定的PuO 2粉末,共制

成200g 标样,大部分标样的每个Pu 含量为2g 。

通过组合,测定不同有效质量m eff 下的中子符合

计数N R ,得到刻度曲线示于图2。根据文献[2]报

道,曲线可按N R =C 0+C 1m eff +C 2m 2eff 关系式拟

合,对标样符合计数(1000s )拟合参数分别是C 0

=-312125,C 1=25873159,C 2=758106。其拟合

相关系数为019999。Pu 标样的同位素组成用DA

法和NDA 法测得。

312　含Pu 物料的测量待测物料通常封装在小铅容器或不锈钢容器中,容器壁厚一般大于2mm ,体积在<60mm ×

80mm 至<90mm ×120mm 左右,外包2层密封

塑料袋,以防放射性沾污。为了便于运输,样品放在约1mm 厚,<150mm ×150mm 的塑料筒中,筒可放在HLN CC 2 的托架上,使样品正好在HLN CC 2 测量室中间。测量时间视样品含432原子能科学技术 第32卷

Pu 量多少而定,通常1个样品测60次以上,以便减小数据统计误差。

313　物料的Pu 丰度测量

每个物料同位素丰度用1个高分辨率H PGe Χ能谱仪及NDA 法测量[3]。

4　数据处理与分析

411　数据修正

1)死时间修正

必须对测得的N T 和N R 进行死时间修正,它们分别为:N T0=N T exp (?N T ),N R 0=N R exp (?N T0)。其中:N T 0、N R 0分别为死时间修正后的总计数率和真符合计数率,N T 、N R 为直接测得的总计数率与真符合计数率,?、?分别为HLN CC 的计数死时间016Λs 和符合死时间216Λs [2],而改进型HLN CC 2 分别为0116Λs 和0162Λs 。

2)本底修正

仪器在每次测量N

R +A 的1000Λs 后,还给出相同门宽度时间内测得的偶然符合计数率N A ,由于1000Λs 比测量时间短得多,所以N A 相当于N

R +A 瞬间的本底计数,因此在测量时间内给出的N R +A -N A 已直接作了本底修正。HLN CC 中无样品时的本底计数,只有对总计数N

T 修正时有用。对于Pu 中的自发裂变中子的符合计数,如桶中盛250g 的Pu 料,一般每1000s 的符合计数可达218×105个,而相同时间内的偶然符合计数本底20个左右,所以只有在待测材料质量很小时才有意义。

3)刻度修正及中子增殖修正

实验中能记录到2个参数N

R 和N T ,通过刻度曲线N R 与m eff 的关系,可以将待测物料的N R 换算成等效240Pu 质量m eff 。计数N R 、N T 均受物料中Pu 元素的中子增殖影响,中子增殖来自2个方面:(1)自发裂变中子引起239Pu 等同位素中子诱发裂变反应,修正因子为C sf ;(2)Pu 各同位素发射的Α在17,18O 等低质子数元素上的(Α,n )反应引起的中子诱发裂变反应,其修正因子为C Αn 。则符合计数总的修正因子

C f =1+C sf +C Αn (3)

修正因子受到待测物料的质量、同位素组成、基体密度、氧化程度及水含量的影响,文献

[1]给出了M on te Carlo 计算和实验的有关数据及中子增殖系数M :

21062(1+Α)M 2-[21062(1+Α)-1]M -r =0(4)

文献[1]指出式(4)适合于Pu 氧化物、金属和硝酸溶液等物料的修正,对于一些不完全氧化物、合金、炉渣之类物料,因Α值没有正确的表达式,是不适用的。在文献[4]中,用未经中子增殖修正的双参数刻度曲线给出了较好准确度。在比较了文献[1,2,4]中子增殖修正后,认为对于这次测量中的大多数物料,文献[4]的方法是合适的。通过用PuO 2标样(含200g Pu )刻

度的未经中子增殖修正的刻度曲线(图2)及经N R =C 0+C 1m eff +C 2m 2eff 拟合曲线修正后,将测

得的各个N

R 值转换成相应的m eff 再作由实验测量得到的中子增殖因子的修正。中子增殖因子实验值是通过测量1个40g 及20个2g 标样的符合计数之差计算得到的。用式(4)修正后的N T 及N R N T 作参考,判断由N

R 换算成待测物料m eff 数据是否合理。

4)基质材料引起的修正有些基体如碳等轻元素能使得自发裂变中子和()中子慢化。由于低能中子诱发裂变截532第3期 王效忠等:采用无源符合中子法测量含钚材料

632原子能科学技术 第32卷

面大,所以某些基体的存在,将引起中子探测效率的变化和对239Pu诱发裂变数的改变,所以此项修正必须经过实验而定。

本实验遇到对中子有影响的基质材料主要是碳,根据文献[2],物料中含小碳片1189kg 时,符合计数增加516%,因此当含碳量不清楚的情况下,可由此提供估计误差。

412　数据的误差处理

1)统计误差

数据N R的统计误差的相对标准偏差,可由(N R+A+N A)1 2 (N R+A-N A)给出,由于多次测量,其统计误差一般均可小于1%。

2)刻度误差

在200g标样质量范围内,由图2可见,拟合曲线与实测数据之差,一般不大于1%。但由于标样总数不足,超过200g的Pu时,必须外推刻度曲线。虽然外推的刻度接近线性,但其误差一般还是比原来的大(按2%M eff M eff-1计算,M eff-1为外推起点时的有效质量,即515616 g)。另外测定刻度曲线用的样品均是由小样品(2g)组合而成,与待测物料有差异,据1个40g 样品与20个2g样品的测量结果比较,其符合响应大了311%,所以在质量增大时,中子增殖引起的误差也将增大。在考虑了其他因素的影响后,该项误差按211%×N R 2N R1计算(N R、N R1为2×20g、40g时的真符合计数)。

3)同位素丰度及其误差

同位素丰度误差是数据误差的主要来源,由于NDA法测量每个样品的时间不够充分,以及240Pu峰面积计数受到其它峰的干扰,误差包括了标样误差2%及物料误差712%,总误差一般在715%左右[3]。

4)基质材料引起的误差

基质材料类别多,占的成分也各有不同,因此引起的误差一般采用最大误差。在这次测量的材料中,某些样品如抹布灰等的成分中所含基质主要是碳,据文献[2]可能会引起3%的误差。有关合金中的其他元素,仅少数物料给了估计误差3%—8%,其余的成分一般不大,且有些对中子出射影响不大,所以对数据误差的影响一般较小,没有考虑。

5)其它误差

其它误差包括物料放置位置、仪器稳定性等引起的误差。用约104s-1的252Cf中子源放在不同径向和轴向位置测得的位置影响列于表1。估计径向和轴向误差为114%和115%。

由不同时间测量同一物料的N T、N R计数可见,仪器稳定性引起的误差在114%左右。由252Cf源在有罐和无罐的实验数据可见,罐对符合响应计数影响在本实验中可忽略不计,因此实验数据表明几项误差的总和一般在215%左右。

5　结果和讨论

共测量100多罐次约10类样品,获得有关含Pu数据7000多个。

1)数据合理性讨论

由于Pu元素在空气中能逐渐氧化成PuO2,其氧化程度取决于Pu物料的组成、体积及存放在空气中的时间,所以含Pu材料的重量因随存放时间的增加而增加,它已不能确切表示材料中的Pu含量。为检验NDA测量结果有3种方法可循:(1)全部溶解成溶液,用DA法分析;

表1　总计数的位置响应

Table 1　The rela tive coun ti ng ra tio for the sam ple i n the d ifferen t position of HL NCC - 轴向

距中心位置 c m 以中心位置总计数归一径向距中心位置 c m 以中心位置总计数归一-6

01961-711055-4

01985-611039-2

01999-4110190

11000-2110042

11001-1110034

019980110006

019991110018

1100921100510110254

110026

11039711057

(2)从PuO 2还原成纯Pu 金属,用称重法称量;(3)寻找Pu 物料刚生产而未经氧化的原始含

量数据作比较。显然(1)、

(2)两法最精确,但费用甚大,很难实现对每个样品的检验,(3)法如有可能则最简便可行。本工作结果用(3)法检验,表明绝大部分在10%的误差范围内符合,但也有个别物料还需进一步查明存在问题的原因。因为材料在生产以后有可能重新分装和合并,所以有些原始含量也必须进一步追寻清楚存放历史后才有真正的参考价值。测量中有几例清楚地表明了这点。如有些Pu 料由于Pu 的氧化体积增大而分成了2罐,符合中子法可清楚地鉴别每罐的装Pu 量。另外用符合中子法可鉴别部分Pu 料由一罐移至另一罐的重量变化。但也有少数样品(如纯炉渣中的一个)至今还未查明为什么测量数据偏高的,此外对部分的合金类切屑物料的测量值修正方法还需进一步研究。

2)数据误差的改善

数据误差偏大主要来源之一是同位素丰度的误差,其次是刻度误差。后者主要原因是各罐待测物料与标样间的物理状态(包括氧化程度、密度、基体等)不可能完全相同,特别当待测物料中混有对中子增殖影响较大的杂质或密度相差较大时,则在刻度修正过程中可能带进较大的误差。标样不足也增大了刻度误差,通常刻度曲线外推是不可取的,若要使用则必须谨慎。为了进一步缩小测量误差,必须保证足够重量的标样。

只有PuO 2及金属情况下O (Α,n )反应的中子增殖是确定的,其他情况的物料氧化程度不能预知,可通过增加1个测量参数(三中子符合计数)确定因物料氧化引起的中子增殖修正。

3)处理数据的改进

正确处理数据可确保数据及误差的合理性。数据处理应有充分的辅助实验数据或正确的计算作依据,因此必须做必要的预研,如基质材料及其大小影响、中子增殖规律等,以获得数据修正的充分依据。

4)实验场地的选择

场地应选择低中子本底的实验室,尽管测量的是符合中子计数,符合本底较少,但仍须尽量避免在同一实验室同时使用Pu 样品,以免给测量工作带来不必要的麻烦。

7

32第3期 王效忠等:采用无源符合中子法测量含钚材料

832原子能科学技术 第32卷

感谢王福庆、李好义、汪国华、南济兵、唐培家、吴昕、王思广、刘大鸣等对本工作的帮助,对徐向东、王笑莲等十分有益的讨论表示衷心感谢。

参　考　文　献

1　R eilly D,En sslin N,Sm ith H,et al.Passive N ondestructive A ssay of N uclear M https://www.360docs.net/doc/9c11198698.html,em en t P rin ting O ffice.1991.484.

2　K rick M S,M en love HO.T he H igh2level N eu tron Co incidence Coun ter(HLN CC):U sers’M anual.L o s

A lamo s Scien tific L abo rato ry R epo rt:LA277792M.1979.

3　唐培家,吴　昕,刘大鸣,等.Χ能谱法测定Pu同位素丰度.原子能科学技术,1998,32(3):214.

4　K rick M S.N eu tron M u lti p licati on Co rrecti on s fo r Passive T herm al N eu tron W ell Coun ters.L o s A lamo s Scien tific L abo rato ry R epo rt:LA284602M S.1980.

T OTAL Pu M EASURE M ENT IN M ATER I AL W ITH PASSIVE

CO INC I D ENCE NEUTRON COUNT

W ang X iaozhong　J ia X iangjun　L iu J iangang

T an Yajun　Zhang W en liang　L i Ze

(Ch ina Institu te of A to m ic E nergy,P.O.B ox275248,B eij ing,102413)

AB STRA CT

T he m easu rem en t techn ique fo r som e p lu ton ium2bearing m aterial is described.T he co in2 cidence coun t of the spon taneou s neu tron of even2m ass Pu iso top e w as m easu red w ith a h igh level neu tron co incidence coun ter.T he to tal Pu in m aterial is calcu lated ou t in term of the ef2 fective240Pu m ass and Pu iso top e com po siti on.T he p lu ton ium in som e m aterials(such as ox2 ide,pow der,w aste,alloy,etc.)of one facility have been m easu red.Som e of uncertain ties in m easu rem en t w ere discu ssed.T he uncertain ty of Pu iso top e com po siti on is one of m ain uncertain ty and the to tal uncertain of the data is m o stly betw een8%-11%.T he m o st of data are con sisten t in10%w ith declared value.

Key words　Passive co incidence neu tron coun ting　240Pu　Pu2bearing m aterial