宽超带inasinp量子点、量子线激光器的研究--大学毕设论文
邯郸学院本科毕业论文
题目超宽带InAs/InP量子点、量子线激光器的研
究
学生
指导教师讲师
年级2007 级
专业物理学
二级学院物理与电气工程系
（系、部）
邯郸学院物理与电气工程系
2011年5月
郑重声明
本人的毕业论文是在指导教师杨新荣老师的指导下独立撰写完成的。如有剽窃、抄袭、造假等违反学术道德、学术规范和侵权的行为，本人愿意承担由此产生的各种后果，直至法律责任，并愿意通过网络接受公众的监督。特此郑重声明。
毕业论文作者（签名）：
年月日
摘要利用固源MBE设备生长出光谱较宽的InAs/InP量子点或量子线材料，对InAs/InAlGaAs/InP(001)体系利用PL（光致发光）谱对其光学特性进行了测试和研究，并对有失配间隔层的样品中所出现的多峰结构进行了表征，对其在15K-50K范围内PL 强度随温度增加的奇异现象进行了初步的分析探讨。
关键词InAs/InP 量子点量子线激光器超宽带
Study of InAs/InP quantum dash laster with ultrawide-gain bandwidth
Wang Wei Dericted by Lecturer Yang Xinrong
Abstract Self-assembled InAs quantum wires (dots) have been grown on a InP substrate by solid-source molecular beam epitaxy (SSMBE). Photoluminescence spectra were investigated in these nanostructures . The multi-peak structure of the sample with the lattice-mismatch matrix layer was characterized. An anomalous enhancement of PL intensity was observed from InAs nanostructures grown on InP substrate using InAlGaAs as the matrix layer and the origimn of this phenomenon is discussed.
Key words InAs/InPquantum dots (wires) laser Ultra-wide band
目录
摘要.................................................................................................................... I ABSTRACT ........................................................................................................ II 1引言.. (1)
2背景介绍 (1)
2.1理论原理 (1)
2.2研究现状及学术价值 (1)
2.3应用前景 (2)
3实验 (2)
3.1样品结构及生长制备 (2)
3.2PL（光致发光）谱实验结果及分析 (4)
4结论 (8)
参考文献： (8)
致谢 (10)
超宽带InAs/InP基量子点量子线激光器的研究
1引言
低维半导体材料是目前最活跃的研究领域之一，半导体材料的低维结构包括二维的量子阱(QW)和超晶格(SL)、一维的量子线(QWR)以及零维的量子点(QD)。若是低维半导体材料在一个或多个方向上的尺度与电子的德布罗意波长相当或更小，材料中载流子的运动在这些方向上受到限制，则产生量子尺寸效应。
80年代人们就从理论上探讨了低维材料的特性，发现低维材料具有一些优异特性[1-5]，之后的量子阱结构器件的开发与应用有力证实了当初的理论预计的。而量子线、量子点结构，由于其制作工艺比较困难，在结构、性能及器件应用方面仍处于研究阶段。尽管如此，从理论上讲一维材料及零维材料的性能比量子阱材料更具有优越性。90 年代，人们开发了一种直接生长无损伤的低维半导体材料和器件的制备方法，人们发现可以利用不同材料的晶格不匹配而产生的应力，通过SK生长模式（Stranski-Krastanow 生长模式）来获得无缺陷，无位错，尺寸均匀的量子点（线），即所谓自组装生长量子点（线）的方法。
一维材料及零维材料系统的研究成为目前国际上材料研究领域的一大热点。因为在量子点结构中，产生了许多独特的光电性质，如：光吸收、光增益、光反射谱变得更尖锐，激子和杂质的束缚能增大，电子-声子耦合的改进，库仑阻塞效应等等。这些特性使得量子点结构在光电子、微电子领域具有极大的应用潜力[3.6.7]，如更低阈值电流、更高效率及良好的热稳定性的量子点激光器；更高速度的微电子器件（HEMT， FET）；单电子存储器等。特别是，自组织量子线及量子点技术的发展和应用为广泛开发一维和零维的光电器件提供了诱人的前景[8-10]。
早在上世纪八十年代Arakawa等[1]人就预言量子点（线）激光器比传统的量子阱激光器具有更低的阈值电流密度，更高的特征温度T，更高的微分增益，更窄的光谱带宽和超快的高频响应等诸多特性[1,2]。这些特性已在GaAs基量子点器件中得到很好的体现。然而，GaAs基上InAs结构材料一般发光波长在1μm左右，很难超过1.3μm，这使其在长波长应用方面受到限制。InP基材料作为半导体领域另一重要体系，以其为衬底的InAs量子线（点）结构可拓宽波长到 1.55μm 以上，长波长器件可用于光纤通讯、分子光谱学及大气遥感等领域。因此，InP基材料及器件研究成为近年研究的一大热点。
目前，对与超宽带激光器的研究仍处于初步阶段，对于新的更为有效的超宽带InP基LnAs基量子点量子线激光器的研究技术的探索和创新仍在继续.本文主要通过设计合理的生长条件和材料结构，通过固源MBE设备生长出光谱较宽的InAs/InP量子点或量子线材料，对InAs/InAlGaAs/InP(001)体系作一些初步的研究，为后续进一步制作设计和生长激光器结构打下基础。
2背景介绍
2.1理论原理
半导体光电器件的工作波长是和制作器件所用的半导体材料的种类相关的。半导体材料中存在着导带和价带，导带上面可以让电子自由运动，而价带下面可以让空穴自由运动，导带和价带之间隔着一条禁带，当电子吸收了光的能量从价带跳跃到导带中去时，就把光的能量变成了电，而带有电能的电子从导带跳回价带，又可以把电的能量变成光，这时材料禁带的宽度就决定了光电器件的工作波长。材料科学的发展使我们能采用能带工程对半导体材料的能带进行各种精巧的裁剪，使之能满足我们的各种需要并为我们做更多的事情，也能使半导体光电器件的工作波长突破材料禁带宽度的限制扩展到更宽的范围。
2.2研究现状及学术价值
新型固态电子、光电子器件的发展依赖于半导体低维量子结构材料的发展。我们在追求更新、更小、性能更优越的量子器件的研究中发现，为了更好的按照我们的需求对材料及相应的器件进行合理的人工裁剪，如果仅仅在一个维度上对载流子实现限制往往是不够的。如在侧向共振隧穿器件、单电子输运以及量子干涉器件等，都要求对载流子在侧向实现限制。要求在二个或三个维度上对载流子实现量子限制，从而构成一维量子线或量子点。
迄今已有美国得克萨斯大学、日本NEC 实验室以及俄罗斯约飞研究所等几个小组成功地制备了室温激射波长在1.3μm 的自组织量子点激光器[3-7]。R. Schwertberger等人[8-10]，在 InP(100)衬底
波长范围为1.54-1.78μm。Jin Soo Kim等[11]，在 InP(100)面, 以InAlGaAs作波导层，InAlAs作缓冲层，InAs量子点激光器室温激射波长为1.562μm。
然而，这些量子点、量子线激光器通常为窄带设备，只能以特有波长发出单色光。相比之下，超宽带激光器具有显著的优势，可以同时在更宽的光谱范围内选取波长。一方面，InAs/InP系统的失配度较低、InAs各向异性的应力弛豫[12]、InAs与缓冲层之间的可能的合金化[13]及外延过程中缓冲层强烈的相分离[14]等原因，使得InP衬底上纳米结构的形成机制非常复杂。另一方面，量子点尺寸和分布的非均匀性导致的增益谱展宽一直是InAs/InP单色激光器一个很大的问题。而这种尺寸非均匀性导致的增益谱展宽以及基态易饱和、激发态易反转等特点正是实现宽带激射所必须的。因此，以量子点材料作为增益介质的激光器可显示出带宽大、工作电流低等优异的特性。
2.3应用前景
量子点结构作为一个涉及物理、化学和材料等多学科交叉的研究领域，一方面量子点结构对其中的载流子（如电子、空穴、激子）有强三维量子限制作用能够表现出明显的量子尺寸（约束）、量子隧穿、库仑阻塞、量子干涉、多体关联和非线性光学效应，另一方面它在微电子、光电子器件、超大规模集成电路和超高密度存储以及量子计算等方面的具有潜在优势，特别是以量子点材料作为增益介质的激光器得到各界的广泛关注。
有关超宽带激光器性质的论文刊登2002年2月21日出版的《自然》杂志上。文章主要作者、贝尔实验室物理学家Claire Gmachl断言：“超宽带半导体激光器可用来制造高度敏感的万用探测器，以探测大气中的细微污染痕迹，还可用于制造诸如呼吸分析仪等新的医疗诊断工具。”超宽带激光器可在6～8微米红外波长范围产生1.3瓦的峰值能量。Gmachl指出：“从理论上讲，波长范围可以更宽或更窄。选择6～8微米范围波长发射激光，目的是更令人信服地演示我们的想法。未来，我们可以根据诸如光纤应用等具体应用的特定需求量身定制激光器。
3实验
我们将对InAs/InAlGaAs/InP(001)体系作一些初步的研究，采用与InP衬底晶格匹配的InAlGaAs作为缓冲层，间隔层分为失配和匹配两种情况，对其上生长的多层InAs纳光学特性进行研究，并探讨InAs生长时生长停顿的影响。
3.1样品结构及生长制备
我们所研究的三个样品（G201，G202，G204）的生长均在固源分子束外延（MBE）系统中进行。衬底全部采用N+-InP衬底，生长过程中钼托高速旋转以增加样品生长的均匀性。三样品的生长结构如图3-1、3-2及3-3所示。具体生长过程如下：首先脱去衬底氧化层，对于样品G201：先生长173nm 的晶格匹配的InAlGaAs缓冲层，然后是5周期InAs（4ML）/In0.52Al0.177G a0.304A s（20nm）超晶格，最后是173nm的InAlGaAs盖帽层及其上的4ML的InAs层。样品G202 ：先生长173nm的晶格匹配的In0.52A l0.177Ga0.301As缓冲层，然后是5个周期I n0.498A l0.192Ga0.301As（负失配18.8nm）超晶格，最后是173nm的晶格匹配的InAlGaAs盖帽层及其上的InAs （5ML）/InAlGaAs（负失配18.8nm）/InAs （5ML）系统，这层的目的是为了表面点生长条件尽量与体内的相同。G204中InAlGaAs缓冲层的厚度为104nm；5个周期的InAs/InGaAlAs超晶格中，InAs和InAlGaAs的厚度分别为4.5ML和20nm；InAlGaAs盖层的厚度139nm，最后是4.5ML的InAs层为了AFM测试. 样品G204 与其它2个样品最大的区别是InAs生长时引入生长停顿，即生长一秒的InAs停一秒。所有样品生长过程中，衬底温度对于InAlGaAs为500℃，对于InAs为510℃。InAs层的生长速率分别为0.18 ML/s,生长过程中正常As压保持在1.64×10-6torr。
在样品202中我们使用了应变补偿技术。在传统的InAs/InAl(Ga)As/InP多层结构中，生长与InP衬底晶格匹配的间隔层无法完全补偿淀积InAs产生的压应变，而这会影响下一层中InAs纳米结构的生长质量，导致多层结构中上层纳米结构的尺寸增大。因此，可以通过引入晶格常数比InP 略小的InAlGaAs间隔层，使其产生的张应变补偿残余的拉应变。通过调整间隔层的组分，就可以获得高质量的量子点、量子线结构。同时，这种应变补偿技术在增加淀积周期的数目时不仅可提高多层量子点结构的尺寸均匀性，还可有效的避免位错的产生，因此也可以进一步增加淀积层数以提高量子点、量子线体密度。
图3-1样品G201结构示意
图3-2样品G202结构示意
Buffer layer InAlGaAs(104nm)
图3-3样品G204结构示意
3.2 PL （光致发光）谱实验结果及分析
样品的光学性质采用光致发光（PL ）谱（15K 和室温）进行表征，激发光源为Ar+离子激光器的514.5nm 线，分光板为CaF 2分光板，探测器根据样品的发光峰能量大小分别采用了InGaAs （发光峰位高于8000 cm-1）和液氮冷却的InSb （发光峰位低于8000 cm-1）探测器。
图3-4及图3-5为三个样品室温PL 及15KPL 谱,其激发功率为100mW 。三样品室温发光峰主峰对应于波长分别为1.655μm 、1.671μm 和1.667μm ，其半高宽为72meV 、97meV 和55meV 分别对应于样品201、202和204。204中窄的半高宽及室温高的PL 强度表明其纳米结构均匀性较好，有望作为单色激光器有源区。201和202样品的半高宽较大，且在其室温和15K 发光谱中均有多峰出现，样品的光谱范围较宽，表明这两个样品中纳米结构的尺寸分散较大，不同尺寸的量子点发光峰位不同。进一步调整生长条件，有望继续增加光谱分布范围，有力于作为超宽带激光器的有源区。从15KPL 谱图中（图3-5）我们还可以发现样品201和202的PL 谱中含有多峰结构，为了确定各峰的来源，我们对201样品做了100mW 变温PL 试验，如图3-6所示；对202样品作了15K 变功率和200mW 激发功率时变温PL 谱测试，如图3-7及图3-8所示。
1.0 1.2 1.4 1.6 1.8
2.0 201 202
204
P L 谱强度（任意单位 ）
PL室温发光波长（μm )图3-4 202 201 204室温发光PL 谱
P L i n t e n s i t y (a . u )
波长（μm ）PL15K 发光波长（μm ）
图3-5 201、202及204 15K PL 谱
对于201样品，变温范围为15K-260K ；202样品变功率实验中，激发功率范围为6.25mW-200mW ；变温范围为15K-230K 。201样品的变温PL 谱显示，在50K 以上随温度增加，高能边PL 谱强度下降速率明显高于低能边PL 谱强度的下降速率，因此可归结这种多峰结构为不同尺寸量子线的发光。在低温下我们发现样品202PL 谱中存在三个主峰，对应峰位分别为1.365μm 、1.434μm 及1.671μm 。随激发功率的增加三个峰的得强度呈线性增加且峰位无蓝移，没有发现带填充效应，因此我们认为本文中三个峰来自不同尺寸InAs 纳米结构的发光。这一点在变温PL 谱测试中也得到了证明，随温度增加，在55K 以上，1.365μm 和1.434μm 这两个高能峰的光谱强度相对于低能峰的强度迅速下降,如图3-8所示，这是纳米结构尺寸不均匀分布的特征。
光谱强度
（任意单位）
波长（μm）
图3-7 样品202 15K 变功率PL 谱
图3-6 201样品变温PL
X Axis Title
波长（μm ）
对于201和202样品的变温PL 谱中，由于其纳米结构尺寸分布不均匀所导致各峰强度随温度不同的变化，可解释为不同尺寸纳米结构间载流子再分布效应。由于纳米结构尺寸的不均匀分布，随温度升高，高能量的峰比低能量的峰强度衰减得更快。这个现象可以用热激发的电子从小量子点（线）到大量子点（线）的转移来解释。随着温度的增加，小量子点（线）中的激子首先被热激发到浸润层或者势垒层，然后转移到大量子点（线）中去，小量子点（线）中的载流子与浸润层和势垒中的载流子达成了准热平衡，所以小量子点（线）的发光表现出了典型的SK 量子点（线）发光的反常温度行为。但是，对于大量子点来说，由于热激活能较大，载流子不容易在大量子点之间转移，不容易实现与浸润层和势垒中的载流子的准热平衡。特别是大量子点可以接纳小量子点转移过来的载流子，所以其发光强度随温度升高而衰减的速度就更慢一些。
P L 谱强度（任意单位）
波长（μm ）
图3-8样品202 200mW 变温PL 谱
图3-9 201 PL 谱中各峰强度随温度的变化
P L 强度（a .u ）
温度（K）
图3-9和图3-10分别为201和202样品各峰PL 强度随温度变化曲线。从图中，我们可以发现，两样品的PL 谱强度都在某一温度范围内发生了反常地增强。对于201，PL 谱强度反常增加的温度范围为35K 到55K ，到55K 时达到最大，对应PL 谱中的高能峰和低能峰，强度分别增加了1.94倍和1.49倍。样品202PL 谱强度反常增加的温度范围为40-65K ，到50K 时达到最大，此时对应高能到低
能三个峰强度分别增加了2.22倍、2.57倍和1.74倍。。 Kwack 等人[15]
在无定形Si 中也发现了PL 随温度增加奇异增强现象，他们解释为随温度增加声子援助辐射复合增加引起了PL 谱反常增加。姜
维红等[16,17]
在In （Ga ）As/GaAs 中也发现了类似的PL 谱强度随温度增加而增强的反常现象，他们认为这是由存在于InGaAs 势垒层中的轻空穴陷阱有关。结合我们的样品结构，我们认为造成本文中PL 强度随温度增加而增强的这种反常现象可能的原因有以下几个方面：其一，在我们的样品中有可能存在一种陷阱，低温时这种陷阱可捕获电子或空穴，随着样品温度的升高再逐渐把它们释放出来，这些被释放的电子或空穴被量子点俘获，参与辐射复合，于是导致发光强度的增加。这种陷阱有可能是缺陷、非本征能级或者一种本征能级。然而这种陷阱到底是什么还需要更多的实验去证实。其二，载流子通过浸润层在不同耦合态之间的隧穿，如不同尺寸量子点之间载流子的隧穿。其三，考虑势垒层中激子的分裂，然后隧穿到量子线中复合发光。
图3-9以及图3-10给出了201和202两样品各个峰的发光峰位随温度变化关系。对于InAs 体
材料的带隙有Varshini 公式[18]
：
T
T E T E g g +-
=βα2
)0()( 其中α，β为经验参数， 为材料在T=0K 时的带隙。对于InAs 在Γ谷的参数，取)0(g E ，α，β的值分别为0.42，2.5×10-4
，75，得到InAs 体材料的带隙随温度的变化关系，如图2.9实线所示。从图中可以看出201样品中量子线的带隙随温度的变化存在几个不同的区域。在15K-35K 时峰位红移且红移速度和体材料带隙随温度变化的速率基本相同；在35K-55K 温度范围内峰位发生了蓝移；随后随温度进一步增加，峰位发生了快速的红移，红移速度明显大于体材料随温度红移速率，即通常所说的S 型分布。对照图3-9我们还能发现，PL 谱峰位和强度随温度变化的范围相同。即在15K-35K 时，峰位红移同时强度降低；35K-55K 时，峰位蓝移强度增加，55K 以上，峰位再次红移强度减小。一般来说，随温度升高，可观察到量子线（点）峰位的红移，红移速率大于InAs 体材料带
P L 强度（a .u ）
温度 (K)图3-10 202 PL 谱中各峰强度随温度的变化
占据高能态的载流子热激发后将转移到相邻的低能态，导致载流子在量子线(点) 中重新分布，造成量子线（点）的峰位红移。红移速率还与量子线（点）尺寸分布有关，对于尺寸涨落较大的量子点，其峰位红移的速率要大于尺寸分布较小的量子点。而在本文201样品中，随温度增加PL峰位发生了不同寻常的S-型变化，分析认为这种S-型峰位的变化可能是由于不同温度下载流子的不同复合机制所引起的。在15K-35K，峰位变化和体材料能带随温度的变化基本相同，因此峰位变化遵循Varshini 规则。随温度增加，在35K-55K温度范围，非辐射复合过程开始出现，载流子寿命减小，使得载流子没有足够的时间弛豫到低能边复合，从而导致峰位蓝移。温度进一步增加到55K以上，非辐射复合过程占主导地位，载流子寿命进一步减小，但比35K-55K温度范围内载流子寿命的减小量小，因此峰位蓝移量也较小。小的蓝移无法补偿因温度升高导致的能带收缩及量子线尺寸不均匀分布导致的快速红移，因此PL峰位再次出现了红移。这种解释还需要其它实验去验证，比如通过时间分辨的PL谱测量不同温度区载流子寿命。由于时间和实验条件的限制本论文对此不作太多的论述。
4结论
本章使用MBE（分子束外延）系统，采用与InP衬底晶格匹配的InAlGaAs作为缓冲层，间隔层分为失配和匹配两种情况，在半绝缘InP（001）衬底上自组织生长了多层InAs纳米结构，利用PL （光致发光）谱对其光学特性进行了测试和研究，并对有失配间隔层的样品中所出现的多峰结构进行了表征，对其在15K-50K范围内PL强度随温度增加的奇异现象及波长对温度不敏感的现象进行了初步的分析探讨。
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致谢
感谢我的指导老师杨新荣的关心，指导和教诲。本论文是在杨新荣老师的悉心指导下完成的。杨老师渊博的专业知识，严谨的治学态度，精益求精的工作作风，诲人不倦的高尚师德，严以律己、宽以待人的崇高风范，朴实无华、平易近人的人格魅力对我影响深远。不仅使我树立了远大的学术目标、掌握了基本的研究方法，还使我明白了许多待人接物与为人处世的道理。本论文从选题到完成，每一步都是在杨老师全面、具体的指导下完成的，倾注了杨老师大量的心血。在此，谨向杨老师表示崇高的敬意和衷心的感谢！
此外，本论文的顺利完成，离不开物理系各位老师、同学和学长、学姐的关心和帮助。在此深深感谢他们的指导和帮助，愿师生之情与同窗之谊永远长存。