甲烷燃烧六铝酸盐LaCuxAl12-xO19-δ催化剂的制备及其性能研究

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甲烷催化燃烧整体型催化剂研究进展

甲烷催化燃烧整体型催化剂研究进展
收 稿 日 期 :2008-07-03;作 者 简 介 :王 珂 (1983-),男 ,硕 士 研 究 生 ,wangke1119@;* 联 系 人 : 江 志 东 , 电 邮 zdjiang@。
过程。 由于催化燃烧技术满足高效能、低污染利用能源
的要求,受到各国研究者的关注。 目前,CCM 催化剂 主要有贵金属和非贵金属两大类。 贵金属系列以 Pd 为代表,负载在 Al2O3、改性 Al2O3、Si3N4 等载体上[6 -9]。 非 贵 金 属 系 列 包 括 钙 钛 矿 (perovskite)[10-12]、 六 铝 酸 盐 (hexaaluminate) 、 [13,14] 烧 绿 石 (pyrochlore)[15]、 金 属 复 合 氧化物 等 [16-18] 。 王军威、严河清等人总结了近年来以 上几类甲烷催化燃烧催化剂发展概况 。 [19,20] 本文着 重介绍整体型催化剂在甲烷催化燃烧中的应用。
击性能。
研究表明,焙烧和热处理工艺不仅影响活性组
分的晶型结构,在晶体结构中形成晶格缺陷、增加
晶格氧; 而且可以改变表面活性中心的分布与价
态,调节表面吸附氧的数量,从而影响催化性能。 S
Cimino[33,39]等首先在堇青石基体上涂覆 La 改性 Al2O3, 然后利用浸渍法负载 Pd/LaMnO3 活性组分,700℃~ 900℃在反应气氛下热处理 1h,使部分 Pd 进入钙钛
73
1000℃ 下 没 有 明 显 失 活 现 象 。 B Kucharczyk [40] 在 FeCrAl 箔片上涂附 TiO2-La2O3 改性 Al2O3 第 二 载 体 后 ,用 浆 料 法 涂 覆 La1-xPdxMnO3、LaMn1-xPdxO3 (x=0.1, 0.15)活性组分。 实验结果表明 Pd 替代位置和焙烧温 度对催化剂性能有很大的影响,La1-xPdxMnO3 活性优 于 LaMn1-xPdxO3, 这 是 因 为 La1-xPdxMnO3 样 品 中 ,Pd 以高活性的 PdO 和 PdO2 形式存在;XPS 研究显示, 小于等于 800℃时,随着焙烧温度的提高,样品表面 Pd/(Pd+La+Mn)增 加 ,活 性 也 随 之 增 加 ,但 是 850℃ 焙烧会导致 Pd 烧结,活性下降。 2.2 钙钛矿整体型催化剂 2.2.1 催化作用理和特点

甲烷高温燃烧催化剂研究进展

甲烷高温燃烧催化剂研究进展

甲烷高温燃烧催化剂研究进展3王军威 田志坚33 徐金光 徐云鹏 徐竹生 林励吾(中国科学院大连化学物理研究所 大连116023)摘 要 本文综述了甲烷高温燃烧催化剂的研究现状,对有代表性的催化剂体系尤其是六铝酸盐催化剂的研究进展作了介绍,阐述了近年来有关贵金属、钙钛矿型氧化物及六铝酸盐催化剂结构和制备方法方面的研究结果,并对六铝酸盐催化剂的制备提出了一些建议。

关键词 甲烷 催化燃烧 六铝酸盐中图分类号:O 64313;TQ 426 文献标识码:A 文章编号:10052281X (2003)0320242200Progress i n Research of the Ca ta lysts for H igh Tem pera tureCom bustion of M ethaneW ang J unw ei T ian Z h ij ian33 X u J ing uang X u Y unp eng X u Z husheng L in L i w u(D alian In stitu te of Chem ical Physics ,Ch inese A cadem y of Sciences ,D alian 116023,Ch ina )Abstract T h is p ap er describes the recen t research p rogress of the catalysts fo r h igh tem p eratu re com 2bu sti on of m ethane .T he studies on several rep resen tative catalysis system s ,esp ecially the hexaalum inate catalysts are review ed .Structu res and p rep arati on m ethods of the catalysts based on nob le m etals ,p er 2ovsk ites and hexaalum inates are summ arized and assessed .Several suggesti on s on p rep aring hexaalum inate catalysts are p resen ted .Key words m ethane ;catalytic com bu sti on ;hexaalum inate 收稿:2002年4月,收修改稿:2002年8月 3国家重点基础研究规划项目(G 1999022401)资助33通讯联系人 e 2m ail :T ianz @dicp .ac .cn一、引 言煤和石油在人们的生产、生活中占有极其重要的地位,随着社会的发展,其需求量与日俱增,但由此带来的能源和环境危机也日益突出。

Mn、Fe取代六铝酸盐的结构和甲烷催化燃烧性能

Mn、Fe取代六铝酸盐的结构和甲烷催化燃烧性能

Mn、Fe取代六铝酸盐的结构和甲烷催化燃烧性能马丽景;王林宏;李殿卿;宋永吉【期刊名称】《化工学报》【年(卷),期】2006(057)011【摘要】采用化学可控共沉淀法制备了系列取代六铝酸盐LaMexAl12-xO19-δ(Me=Fe、Mn)催化剂,研究了焙烧温度和Fe、Mn的离子取代量对催化剂比表面、结构及甲烷催化燃烧活性的影响.结果表明,催化剂前驱物经1000℃焙烧,催化剂中开始有六铝酸盐晶相生成; 当焙烧温度提高到1200℃时,样品主要以六铝酸盐晶相存在.增加Fe、Mn离子取代量可以提高六铝酸盐晶相的结晶度,但同时导致晶粒增大,引起比表面下降.由XPS和TPR分析表明,Mn在六铝酸盐结构中以+2价和+3价混合价态存在,而Fe以+3价形式存在.用Fe和Mn离子取代晶格中的Al3+大大提高了六铝酸盐对甲烷催化燃烧活性,当Mn离子的取代数为1,Fe离子的取代数为2时催化剂的活性最高.【总页数】6页(P2604-2609)【作者】马丽景;王林宏;李殿卿;宋永吉【作者单位】北京化工大学理学院,北京,100029;北京化工大学理学院,北京,100029;北京化工大学理学院,北京,100029;北京石油化工学院,北京,102617【正文语种】中文【中图分类】O643【相关文献】1.Ga取代Mn对固体氧化物燃料电池阳极材料La4Sr8Ti11Mn1-xGaxO38-δ微结构、性能的影响 [J], 姚杰;苗鹤;王蔚国取代Ba对Ba1-xLaxMn3Al9O19-α催化剂结构及甲烷催化燃烧性能的影响[J], 徐金光;田志坚;张培青;曲秀华;徐云鹏;徐竹生;林励吾3.尿素加入量对水热合成法制备Mn取代六铝酸盐催化剂的影响 [J], 徐金光;田志坚;王军威;徐云鹏;徐竹生;林励吾4.VFe对取代部分TiMn_2中的部分Mn对合金制备及储氢性能的影响 [J], 黄太仲;吴铸;窦涛;冯尚龙;黄铁生;夏保佳;徐乃欣0.8Sr0.2FeMn1.5Al9.5O19-δ六铝酸盐气溶胶催化剂的催化性能 [J], 张涯远;蒋政;张世超;朱庆山因版权原因,仅展示原文概要,查看原文内容请购买。

LaFeXAl12-XO19催化剂制备及其对甲烷催化燃烧活性的研究

LaFeXAl12-XO19催化剂制备及其对甲烷催化燃烧活性的研究

42 4
L F 1 O。 化剂制 备及其 对 甲烷催 化燃烧 活性的 研究 a e A 。 催
20 07
m 扫描 范 围 2 :5 ~ 5 , A, 0 1 。 7 。 扫描速 度 5 / i。 。 m n
样 品 的 比 表 面 积 ( E ) A T S R —I MP BT 在 UOO B —
关 键 词 甲烷 催 化 燃 烧 铁 取 代 六 铝 酸 盐 活 性
随 着 工 业 的 发 展 , 源 问 题 己 成 为 当 今 社 会 可 能
为 活性 组 分部 分 取 代 A 的 六铝 酸盐 催 化 剂 的研 究 1 还不 多见 , 政 等人 研 究 了铁 取 代 钡六 铝 酸 盐催 蒋 化剂 , 取得 了较 好 的效 果 。本 文 采 用 共 沉淀 法 制 备 了铁取 代 镧六铝 酸盐催 化剂 , 察 了 F 考 e取代 量不 同 对镧 系六铝 酸盐 催 化剂 活 性 的影 响 , 以期 待 合 成 高
化 剂 粉末 经 压 片 、 粉碎 、 筛 后取 粒 径 2 过 0~4 0目备
用 。
12 催 化剂 表征 . X D使 用 日本 岛 津 公 司 的 X D一7 0 X光 衍 R R 00 射 仪 。采 用 C K 辐 射 , 电 压 4 V, 电 流 3 ua 管 0k 管 0
的 。而 F e和 Mn的活性 相 近 , 比 Mn具有 更 高 但 的耐 高温 和 抗 水 热 冲击 的能 力 。然 而有 关 以 F e
两 种 类 型 。磁 铅 石 型 通 式 为 A 1 O 当 A 为 其 A. : 它 碱 土 金 属 离 子 和 稀 土 金 属 离 子 时 六 铝 酸 盐 为 磁 铅 石结 构 , 于六 方 晶系 。 属

六铝酸盐催化剂制备的研究进展

六铝酸盐催化剂制备的研究进展

催化剂与载体制备收稿日期:2005-04-20 基金项目:广东省自然科学基金团队项目(04205301)作者简介:成青华,广东工业大学轻化学院在读硕士研究生,主要研究方向为二甲醚催化燃烧。

六铝酸盐催化剂制备的研究进展成青华,余 倩,余 林,黄应敏,彭兰乔,李永峰,孙 明(广东工业大学轻工化工学院,广东广州510090)摘 要:综述了近年来六铝酸盐催化剂的研究近况,重点介绍了其制备材料及制备技术,包括共沉淀法、溶胶2凝胶法和微乳法。

关键词:六铝酸盐;催化剂;制备;材料中图分类号:TQ133.1;TQ426 文献标识码:A 文章编号:100821143(2005)1120062204Latest researches in preparation of hexaaluminate catalystsC HE NG Qing 2hua ,YU Qian,YU Lin,H U A N Y ing 2min,PENG Lan 2qiao,LI Y ong 2feng,SU N Ming(Faculty of Chemical Engineering and Light Industry,Guangdong Universityof Technology,Guangzhou 510090,China)Abstr act :Latest researches in preparation of hexaaluminate catalysts were reviewed,especially the raw material and preparation technology,including co 2precipitation,sol 2gel and microemulsion methods.Key words :hexaaluminate;catalyst;preparation;raw materialCLC number :TQ133.1;TQ426 Document code :A Ar ticle ID :100821143(2005)1120062204 作为原生质的煤一直占据着燃料的主要地位,但随着人们生活水平的不断提高和对环保意识的增强,煤的使用受到了越来越多的限制,而作为清洁能源的天然气及以此合成的二甲醚、甲醇等的使用日益受到关注。

CeMn_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及甲烷燃烧性能研究

CeMn_xAl_(12-x)O_(19-δ)催化剂的制备及甲烷燃烧性能研究

摘 要 : 采用共沉淀法制备了一系列 CM 1-O 。x 123 催化剂, e nA1x ( = ,,) 2 通过甲烷活性测试对其催化性能进行表征。结果表
明 : N C 为沉淀剂 的 C M A. 的催化活性 比以氨水为沉淀剂的高 , 以 HH O e n 1O 。 起燃 温度 T。 4 0℃ , . 为 8 氨水 为沉淀剂 的起燃温 度 T。 .
t l s n t dy o t l tc Ac i iy Pr pa a i n o M n AI2 0 l 6 Ca a y t a d S u n Ca a y i tv t e r to f Ce 1 9
一 —

0 e ha m b to fM t ne Co usi n
高达 6 9o Mn掺杂量对催化 剂的活性有很 大的影 响 , 中 C M 1 0 的催化活 性最 高, 6 C; 其 e nA . 。 起燃温 度 T。 4 5℃ , . 4 为 完全转化 温度
为 7 8℃ 。 2
关键词 : 共沉淀法 ;e nA1 x CM I - 。 催化剂; 2O一 催化燃烧; 锰掺杂

o T0 e ea r w s 4 f l)t f( mprt e a 5℃ , o l ecn es n( 9)tm eauew s 2 u 4 cmp t ovri To e p rtr a 8℃ . e o 7
K e r s:C y wo h d;Ce n AI2 Ol 8 aa y t a ay i o u to a M l 9 c tls ;c tl t c mb sin;M n d p d c o e
L IXu—y h Z A a—p g, A io—h a ,JN Z a a H NG Y ZH NG X a u i I h o—d ,L ig,L a i IP n IZh n—k u

一种甲烷燃烧催化剂、制备方法及应用[发明专利]

一种甲烷燃烧催化剂、制备方法及应用[发明专利]

专利名称:一种甲烷燃烧催化剂、制备方法及应用专利类型:发明专利
发明人:吴志伟,朱华青,秦张峰,李志凯,樊卫斌,王建国申请号:CN201610785058.0
申请日:20160830
公开号:CN106492824A
公开日:
20170315
专利内容由知识产权出版社提供
摘要:本发明提供了一种甲烷燃烧催化剂,属于催化燃烧催化剂领域,具有核壳结构,核心部分包含四氧化三钴和贵金属,壳层部分包含二氧化硅,用一层耐高温的壳层将贵金属包覆在里面,壳层具有孔道可以让反应分子自由进入核心处与贵金属活性中心发生反应,然后生成的产物分子扩散出壳层,整个过程活性中心的尺寸要大于壳层反应孔道的尺寸,以避免活性组分的溢出,通过精确限定了核壳结构中核心部分、壳层部分的质量比以及厚度,提高了甲烷燃烧催化剂的抗高温性能以及催化燃烧性能,温度达到900℃时仍然具有良好的催化燃性能,解决了现有技术中甲烷燃烧催化剂存在的高温易烧结的问题。

申请人:中国科学院山西煤炭化学研究所
地址:030001 山西省太原市迎泽区桃园南路27号
国籍:CN
代理机构:太原市科瑞达专利代理有限公司
代理人:刘宝贤
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Mg0.5La0.5MnxAl12-xO19的甲烷纯氧燃烧催化行为研究

Mg0.5La0.5MnxAl12-xO19的甲烷纯氧燃烧催化行为研究

Vo . 5 NO 6 11 .
D e . 20 c 07
Mg L o n 1 x 9 甲烷 纯 a. 5 z 2 的 M A1- O1 氧 燃 烧 催 化 行 为 研 究
冯 绍杰 , 袁 明辉
( 徽建筑工业学院材料6 1

Ch r c e i a i n a a a y i x f e o b s i n a a t r z t0 nd c t l tc o y u l c m u to o e ha e o e g 5La 5M n AI2 1 fm t n v rM 0 0 1~ O 9
t tt xa h mi t xi e r r t lie o ha he he a na e o d swe e c ys a lz d c mpl t l t n i o n e e y wih M on d pi g.The r s t ft e c t e ulso h a — a ytc ox f l ombu ton f l i y ue c s i o me h ne u e t d ha t e t a s gg s e t t h M n i n c ul o o o d pr mot t c i iy o t e he a tv t f he he a umi t t 5 0 C. xa l na e a 5 。 Ke r s: olge ;He a umi t y wo d S — l xa l na e;me ha t ne;Ca a y i yf e o b to t l tcox u lc m us i n
. .
FENG h oje YUAN i gh i S a —i , M n — u
( c o lo a e i l n S h o fM t ra s a d Che c lEn i e rn mi a g n e i g,An ui n v r iy o r h t c u e h U i e s t fA c ie t r ,H e e 3 6 1,Ch n ) f i2 0 0 ia
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收稿 日期 :0 7 6 5 作者 简介 : 20- - ; 0 0 逢芳 (9 0 ) 女 , 士 , 17 一 , 硕 电 邮 pnfn 8 sh .o ; 通 讯联 系人 : 占林 , 邮 xl ag  ̄6 @ o uc r ‘ a n 徐 电 z
@j u eu c 。 l .d .a n
O 2 O 3 O 4 0 5 0 6 0 7 0
Cu10
Cu 05 8 0 9 0
考察 了其催 化 甲烷燃 烧 反 应 活 性 , 得 了较 满 意 的 取
实 验结果 。
2 结果 与讨论
2 1 催 化剂 结构分 析 .
1 实验部分
1 1 催 化剂 的 制备 .
XR D实验 表 明 , 同 C 不 u取代 量 LC 1. 9 a uA , 0, {
( x=0 5 1 0 15,. ,. ) 化 剂 经 过 10  ̄ . ,. ,. 20 30 催 2 0C焙 烧3 h所得 样 品具 有相 同 的特征 衍射 峰位 置 , 明在 证
剂 。将 硝 酸 镧 、 酸 铜 、 酸 铝 以 适 量 摩 尔 比溶 于 硝 硝 水 , 8 ̄ 在 0C的水 浴 锅 中搅 拌 加 入 适 量 的柠 檬 酸 , 溶
解至形成溶胶状 的液体 , 然后 放人 10C 1 ̄ 真空干燥
箱中烘干 , 分研磨 , 充 而后 在 马 福 炉 中 40C焙 烧 0 ̄
物衍射峰不 明显 , 明杂相很少 , 说 且均处于较高的分 散 状态 。
3, h 然后逐渐升温至 10 o 20 c焙烧 3 , h 即得六铝酸盐 L Cu A12 0, 8 ( 0 5 1 0 1 5 2 0, 0 催 化剂 。 a 1 9 x= . ,. ,. ,. 3 ) .
. .
采用溶 胶一凝 胶 法制备 系列 铜取 代 稀土六 铝 酸
盐 L C 1. , ( 0 5 1 0 15 2 0 3 0 催 化 a uA , 09 x= . ,. ,. , . , . ) 2 . 8
C u取代 量 范 围之 内都 能 形 成 具有 相 同 六 铝 酸盐 晶 体 结构 和 不 同化 学组 成 的 晶相 , 测 到 的其 他 氧 化 检


固定床石英反应器 中进行 , 催化剂装 量 l (O一 o g 2 4 目) 。反应气为 1 %甲烷和 9 %空气 ( 9 体积含量 ) 的 混 合 物 , 用 G -0 采 C90气 相 色 谱 仪 在 线 分 析 产 物 组 成 。对应 温度 下 甲烷 转化 1% ,0 和 9 %分 别 用 0 5% 0 和 表示 。 。 、
具有一定的抗冲刷 、 抗热 冲击等的机械强度 。目 前, 引起国内外学者普遍关注的是高温稳定 的六铝 酸盐 型复合 氧 化物 催 化 剂 的研 究 .。本 文 采 用 溶 4 J
胶. 胶 法 制 备 了系 列 金 属 铜 取 代 稀 土 六 铝 酸 盐 凝
La 1 09 ( 0 5 10 15 2 0 3 0 催 化 剂 Cu A12 l x= . , ,. ,. ,. ) . 8 .
( 吉林 师范大 学化 学学院 , 吉林 四平 16 0 ) 3 0 0
摘要 : 采用溶胶. 凝胶法制备 了系列金属铜取代六 铝酸盐 L C 1. 9催化剂 , X D、E S M、 E a uA 。 Ol . 5 用 R B T、E T M等手段对其 结构 和性能进行 了表征 , 并考察 了其催化 甲烷燃烧 反应 性能。结果表 明 , u取代六 铝酸盐 L C 1 . 。 对 甲烷燃烧 具有很 高的 c a uA :O . 催化活性和稳定 性 , 活性最好的催化剂为 LC A 。 。 其催化 甲烷燃烧 的起燃 (1 a u 。 1 。O 。 7。 。 )温度仅为 4 0C。 1 ̄ 关键词 : 甲烷燃烧 ; 铝酸盐 L C 1. 。 ; 六 a uA 。 O9 催化 ; . 起然 温度 中图分类号 : 4 O 63 文献标识码 : A 文章编号 :0 19 1 (0 7 0 .1 3 10 -2 9 2 0 )6 1- 0
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第6期
逢 芳等: 甲烷燃烧六铝酸盐 LC 1. 8 a uA 0,催化剂的制备及其性能研 究 .
1 1
甲烷燃烧六 铝酸 盐 L C 1. 。8 化剂的制备及其 性能研 究 a u A。 09 催 2 .
逄 芳 , 占林 , 徐 牛春艳 , 晓玉 , 俞 于庆 勇, 陈丽娜
20 00型全 自动 氮 吸 附 比表 面 测 试 仪 测 定 。S M 测 E 试 在 S50型扫 描 电子显 微镜 下 进 行 。透射 电镜分 -7 析 在 J M-10 E 20 HR型 透射 电子 显微 镜 上进行 。
1 3 催 化 剂 活性评 价 .

催 化 剂 活 性 评 价 在 0 0 m ×L 0 m 的常 压 1m S0 m
甲烷催 化燃 烧具 有低 温操作 、 环保 节 能 、 烧 稳 燃 定 、 全系 数高等 诸 多 优 点 , 起人 们 广 泛关 注 … 。 安 引 但 由于 甲烷 燃烧 需 要 高 温 、 空 速 和 产 生高 水 蒸 气 高 分压 等诸 多不利 因素 , 因此 对催 化 剂 的条 件 要 求 很 高, 即应具 备高 活性 、 水热 和高 温稳 定性 , 同时 , 应 还
Cu . 30
Cu 20 Cu15
1 2 催化 剂表 征 .
六铝酸盐 L C 1. , a uA, 0 催化剂结构用 1本理 3
学 D MA -50 P / X20 / C型 x射 线衍 射仪 测 定 。 比表 面 积 和孔径 分布 用北 京 汇海 宏 纳 米科 技 有 限公 司 3 . H
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