ZnAl水滑石负载钯催化剂的制备及催化性能

2014年第33卷第10期CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS ·2661·

化工进展

李冰杰，史秀锋，刘秀芳，范彬彬，李瑞丰

（太原理工大学精细化工研究所，山西太原 030024）

摘要：采用离子交换-还原法制备了系列锌铝水滑石负载钯催化剂Pd/ZnAl-LDH，通过XRD、TEM和ICP对该系列催化剂进行了表征，并对其在低毒溶剂乙醇或水中苯甲醇氧化反应的催化性能进行了详细考察。研究结果表明，反应溶剂、Pd负载量、氧气压力、反应时间等对催化剂的催化性能有很大的影响，当Pd负载质量分数为2%，反应压力为0.2MPa时，Pd/ZnAl-LDH在乙醇溶剂中表现出最佳的催化性能，苯甲醇转化率和苯甲醛选择性可分别达到93.3%和93.6%。

关键词：水滑石；催化剂载体；钯；选择性氧化；苯甲醛

中图分类号：O 643.3 文献标志码：A 文章编号：1000–6613（2014）10–2661–05

DOI：10.3969/j.issn.1000-6613.2014.10.023

Preparation of hydrotalcite-supported palladium catalysts and their

catalytic performances

LI Bingjie，SHI Xiufeng，LIU Xiufang，FAN Binbin，LI Ruifeng

（Institute of Special Chemicals，Taiyuan University of Technology，Taiyuan 030024，Shanxi，China）Abstract：A series of hydrotalcite-supported palladium catalysts (Pd/ZnAl-LDH) were prepared with the ion exchange-reduction method，and characterized with XRD，TEM and ICP. Further，their catalytic performance for benzyl alcohol oxidation in low toxicity solvents (ethanol and water) were investigated.

Solvent properties，Pd loading，O2 pressure and reaction time had great influences on the prepared catalysts. Pd/ZnAl-LDH catalyst with 2% Pd loading exhibited optimum catalytic performance in ethanol solvent，and its activity and selectivity to benzaldehyde could reach 93.6% and 93.3%，respectively.

Key words：hydrotalcites；catalyst support；palladium；selective oxidation；benzaldehyde

醇选择氧化是化工与制药工业中一个极具意义的反应[1]，传统方法普遍使用高锰酸盐、铬酸盐等作氧化剂，成本较高、后处理难且环境污染十分严重。因此，近年来开发以价廉易得的O2为氧化剂的多相催化剂的研究工作备受重视[2-4]。在所报道的众多多相催化剂中，负载Pd的催化剂在以O2为氧化剂的醇氧化反应中表现出良好的催化性能[5-7]。目前，该反应常在甲苯或无溶剂体系中进行，但无论哪种反应体系均存在一定的弊端。甲苯毒性大，对人的健康以及环境都有一定的威胁；而在无溶剂条件下，反应副产物多，不利于醇选择性氧化生产醛。因而，采用低毒、低污染和经济的溶剂成为了研究的热点。

水滑石（LDHs）作为一种阴离子黏土，因其层状结构和层间阴离子的可交换性而被广泛用作催化剂和催化剂载体[8-11]。通过不同方法制备出的负载贵金属的水滑石多相催化剂已被广泛应用于氧化[12]、加氢[13]和脱氢[14]等反应。本文采用离子交换-还原法制备出了锌铝水滑石负载钯催化剂Pd/ZnAl-LDH，并研究了其在溶剂乙醇或水中对苯甲醇氧化反应催化性能的影响。通过本课题的研究，

收稿日期：2014-04-02；修改稿日期：2014-04-22。

基金项目：山西省回国留学人员科研资助项目（2013-047）。

第一作者：李冰杰（1988—），女，硕士研究生。联系人：史秀峰，

讲师，主要从事绿色催化方面的研究。E-mail shixiufeng@https://www.360docs.net/doc/bb8258595.html,。