飞秒脉冲激光加热金属薄膜的理论和实验研究

物 理 学 报
Acta Phys． Sin．
Vol． 60 ，No． 6 （ 2011 ）
064401
飞秒脉冲激光加热金属薄膜的理论和实验研究
马维刚
1）
*
王海东
1）
张 兴
1）
王 玮
100871 ）
2）3） 100084 ）
1 ） （ 清华大学工程力学系， 热科学与动力工程教育部重点实验室， 北京 2 ） （ 北京大学微电子学研究院， 北京
［8 ， 14］
S（ x， t） =
槡
4ln2 （ 1 － R ） J tp δ π
× exp －
(
x － 4ln2 × δ
( tt ) ) ， （ 5 ）
2 p
R 为 金 属 表 面 反 射 率， 其中 J 为激光光强， δ 为激光 tp 为 脉冲渗透深度 （ 如 金 的 渗 透 深 度 为 15. 3 nm ） ， 激光脉冲宽度 ． 由于基底温度 低 于 金 属 薄 膜 温 度， 因此薄膜中 的热量将通过界面 传 导 给 基 底， 进而向基底深处扩 散 ． 基底的控制方程为 Cs T s T s = ， K t x 激 光 在 医 学 ． 高 密 度 信 息 存 储 和激光 受 控 核 聚 变 等 领 域 得 到 了 广 泛 的 应 用 ． 同 由于激光脉冲宽 度 与 各 载 能 子 间 的 作 用 时 间 可 时， 比甚至更小， 因此为 基 础 研 究 提 供 了 重 要 的 实 验 手 段， 带动了物理 、 化 学 等 研 究 进 入 超 快、 极强的过程 阶段 ． 此外， 超短脉冲激光加工由于具有所需激光 加 工 准 确、 避免附加热损伤等特点而广泛 能量低 、 应用于精密加工 ． 在 超 短 脉 冲 激 光 超 快 加 热 薄 膜 的 过程中， 电子和声子将处于非平衡状态
［1 ，2］
， 之后 电
子和声子温度达到 平 衡 并 向 基 底 导 热 ． 其 中 的 传 热 很多 学 者 在 深 入 研 究 的 基 础 上 作 了 机理非常复杂， 开创性的工作 ． Kaganov 等
［3］
最早对非平衡电子 -声子耦合进行
［4］
实验研究其中的热量
了理论研究， 之后 Anisimov 等
2011 中国物理学会 Chinese Physical Society 064401-1
http ： / / wulixb． iphy． ac． cn
物 理 学 报
Acta Phys． Sin．
Vol． 60 ，No． 6 （ 2011 ）
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璃、 碳化硅两种不同界面间的界面热导 ．
3 ） （ 微米纳米加工技术国家级重点实验室， 北京
100871 ）
（ 2010 年 7 月 6 日收到；2010 年 9 月 15 日收到修改稿）
超短脉冲激光加热可应用于研究材料中载能子之 间 的 超 快 相 互 作 用， 同时也广泛应用于超快激光加工． 此前 人们提出的双温度模型和抛物一步模型都只能用于描述超短脉冲激光加热金属薄膜 后 热 量 传 递 过 程 的 特 定 片 段 ． 基于双温度模型和傅里叶导热定律， 提出普适的理论 模 型 可 用 于 完 整 描 述 飞 秒 激 光 加 热 金 属 薄 膜 / 基 底 时 的 整 个 热量传递过程 ． 同 时 在 300 K 温 度 下， 采 用 背 面 抽 运 -表 面 探 测 瞬 态 热 反 射 法 实 验 研 究 了 飞 秒 脉 冲 激 光 加 热 金 属 薄 膜的热量传递过程， 理论预测曲线和实验测量结果符合较好， 验证了理论模型的正 确 性 ． 基 于 此 模 型 测 量 得 到 了 金 薄膜的电子 -声子耦合系数和金 / 玻璃， 金 / 碳化硅间的界面热 导， 测 量 结 果 和 文 献 报 道 值 符 合 较 好 ． 其 中 电 子 -声 子 没有表现出明显的尺寸效应 ． 界面热导比散射失配模型 的 预 测 值 大， 可能是电子参与界 耦合系数和体材料值接近， 面导热 、 界面原子扩散及声子在界面的非弹性散射等造成的 ．
［7］
随着超短脉冲 激 光 技 术 的 发 展， 激光脉冲可以 达到阿秒（ 10
－ 18
在
s ） 量 级， 飞 秒 （ 10
－ 15
s） 激 光 器 已 经
1994 年 也 采 用 飞 秒 激 光 瞬 态 热 反 射 法 研 究 了 YBa 2 Cu 3 O 7 － δ 的费 米 面 变 化 与 电 子 -声 子 耦 合 ． 当 金 由于薄膜温 属薄膜中电子和声 子 温 度 达 到 平 衡 时， 度比基底温度高， 热量将会由薄膜通过界面向基底 传导， 傅里 叶 导 热 定 律 被 普 遍 认 为 适 用， 在此基础 上 可 以 测 量 基 底 的 热 导 率 和 界 面 热 导． 文 献 ［ 8 —11］ 在这方 面 作 了 许 多 很 好 的 工 作 ． 比 较 上 述 两种情况可以发现， 不同的模型只适用于描述超短 脉冲激光加热金属 薄 膜 的 不 同 阶 段， 而不能够采用 一个统一的模型描述完整的热量弛豫过程 ． 本文试图 基 于 双 温 度 模 型 和 傅 里 叶 导 热 定 律 建立一个 普 适 模 型 用 于 完 整 描 述 超 短 脉 冲 激 光 加 热薄膜的整个热传 导 过 程 ． 并 采 用 飞 秒 激 光 背 面 抽 运 -表面探测瞬态热反 射 法
［1］
图1
理论模型及参考坐标
［4 ， 5］
电子和声子的控制方程分别为 Ce （ Te ）
T e T e = K（ Te ， Tp ） t x x
[ [
]
． 由于声子 Cp
故声子温度变化 比热容约为电子 比 热 容 的 100 倍， 很小， 从而形成了电 子 和 声 子 两 个 温 度 不 平 衡 的 子 系统， 在此 过 程 中 主 要 是 光 子 -电 子 及 电 子 -电 子 相 互作用 ． 2 ） 高温度的电子将通过电子 -声子耦合的方 式将能量传递给低 温 度 的 声 子， 进而达到电子和声 子的温度平衡， 普遍为人们接受的电子 -声子双温度 模型
［13］
能够很好刻 画 这 一 过 程， 电 子 -声 子 耦 合 系
数即用来衡量这种 能 量 传 递 过 程 的 强 弱 ． 3 ） 金 属 薄 温度仍高于基底温 膜内达 到 平 衡 的 电 子 和 声 子， 度， 热量将 通 过 界 面 向 基 底 传 导， 界面热导将会影 响这一过程 ． 以前人 们 往 往 根 据 研 究 侧 重 点 的 不 同 选择不同 的 模 型 对 激 光 加 热 薄 膜 的 能 量 弛 豫 过 程 分段进行研究 ． 如为研究电子 -声子耦合的双温度模 型一般只取前 10 ps ， 而为研究界面热导及基底热导 率的傅里 叶 导 热 一 般 要 使 金 属 薄 膜 内 部 电 子 和 声 子温度达到 平 衡， 如 100 ps 以 后 ． 我 们 试 图 建 立 一 个完整模 型 用 于 研 究 飞 秒 激 光 加 热 薄 膜 的 整 段 能 并能在较短时间内获得电子 -声子耦合 量输运过程， 系数和界面热导等 信 息， 而无需严格区分金属薄膜 中电子和声子温度是否达到平衡 ． 为研 究 问 题 方 便， 以图 1 所示的物理模型进行 讨论， 抽运脉冲在金 属 薄 膜 和 透 明 基 底 间 的 界 面 处 加热厚度为 d 的薄 膜， 探测脉冲在薄膜表面正对加 热区域探测薄膜表 面 温 度 变 化， 并建立相应的坐标 系 ． 由于 探 测 光 直 径 （ 约 为 50 μ m ） 比 加 热 光 直 径 （ 约为 100 μ m ） 小 很 多， 因此沿薄膜面向导热可以 忽略不计 ． 分 别 考 察 薄 膜 中 的 电 子 、 声子和基底中 的热量沿法向输运 过 程， 采用双温度模型描述电子 和声子的热 传 导， 并 考 虑 电 子 和 声 子 耦 合， 可得到
［4 ，5］
－ G（ T e － T p ） + S（ x， t） ， （ 1 ） T p T p = + G（ Te － Tp ） ， （2） K t x p x
]
G 为 电 子 -声 其中 T e 和 T p 为电 子 温 度 和 声 子 温 度， Ce （ Te ） ， Cp ， K （ Te ， Tp ） 和 Kp 分 别 为 电 子耦合系数， 子和声子的 比 热 容 和 热 导 率 ． 在 金 属 薄 膜 中， 当没 有 d 层电 子 激 发 时 电 子 比 热 容 和 热 导 率 可 分 别 表 示为
， 则有 （7）
T e T p （0， t） = （0， t） = 0 ． x x
先抽运脉冲加热薄 膜 背 面 使 之 产 生 温 度 响 应， 探测 来研究飞秒脉 脉冲实时监测薄膜 表 面 的 温 度 变 化， 冲激光加热薄膜时 的 能 量 输 运 过 程， 系统如图 2 所 示 ． 首先钛蓝 宝 石 激 光 器 产 生 一 个 波 长 为 800 nm ， 脉冲宽度约为 100 fs ， 重复频率为 80 MHz 的超短脉 冲 ． 采用偏振分光棱 镜 分 为 两 束 偏 振 方 向 互 相 垂 直 的偏振光， 两束光的强度（ 大于 20∶ 1 ） 可通过旋转分 光棱镜之前的半波 片 任 意 调 节 ． 强 抽 运 脉 冲 通 过 声 光调制器调制为 1 MHz 的 正 弦 波 信 号， 聚焦在样品 直 径 约 为 100 μ m ， 用于加热 和透明基底的界 面 处， 薄膜进而使之产生 瞬 态 的 温 度 响 应 ． 较 弱 的 探 测 脉 冲通过光 延 迟 线 聚 焦 在 正 对 加 热 区 域 的 薄 膜 表 面 其中光延迟线的作用是调节 探测其热反射率变 化， 探测脉冲相对于抽 运 脉 冲 到 达 样 品 的 延 迟 时 间， 时 间分辨率可 达 到 0. 057 fs． 在 光 电 探 测 器 前 放 置 消 光比达到 10
[
]
（6）
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