电极过程扩散动力学
第三章 电极过程动力学及有关电化学测量方法
离子双电层的电位差 电极表面荷正电 电极表面没有剩余电荷 电极表面荷负电
0
0
第二节极化和电极过程
一、极化和稳态极化曲线的测量 1．极化的概念 电极反应速度为 v I / nF 其大小以电流密度表示 电流密度的大小与电极电位有关，因而电极反应速度 是电极电位的函数。换言之，电流通过电极会引起电 位的变化。如果反应很快，则电极电位几乎不变；若 反应较慢，则电极积累了流进来的电荷，电极电位将 发生变化。 极化:指电流流过电极时，电极电位偏离平衡电位的 现象。
图3.1双电层结构模型
(a)平板电容器模型；(b)分散双电层模型；(c)Stern双电层模型
垂直虚线为紧密层所在平面，阴影处代表电极，曲线 为双电层的电位分布。
Stern之后，研究者考虑双电层的介电常数和电场强 度的联系，当紧密层与电极表面之间电场强度较大时， 紧密层中包含了一层水分子偶极层，并一定程度上定 向吸附在电极表面上。
能做的电功越小。
2．稳态极化曲线的测量 • 极化曲线：i与η的关系、logi与η的关系的曲线。 • 极化曲线的测量：采用三电极体系：研究电极(或称 工作电极)、辅助电极(或称对电极)、参比电极。参比电 极是用来测量研究电极的电位，辅助电极是用来通电使 研究电极极化的，如此测得的是单个电极的极化曲线。 •极化曲线的测定方法： (1)恒电流法：控制电流密度使其依次恒定在不同数值， 测定每一恒定电流密度下的稳定电位，i-E曲线。 (2)恒电位法：控制电极电位使其依次恒定在不同数值， 测定每一恒定电位下的稳定电流。E-i曲线
第三章 电极过程动力学及有关电化学测量方法
第一节 双电层及其结构 一、双电层的类型及结构模型 双电层：电极和溶液接触后，在电极/溶液的相界 面形成，是电量相等符号相反的两个电荷层。 双电层分类：(1)离子双电层, 电极表面过剩电荷 和溶液中与之反号的离子组成。分别在电极表面与贴 近电极的溶液中。(2)偶极双电层，电极表面定向排列 的偶极分子组成。(3) 吸附双电层，由吸附于电极表面 的离子电荷和由这层电荷吸引的另一层离子电荷组成。 偶极双电层与吸附双电层均存在于一个相中。 双电层的厚度：几个nm~几百个nm。 双电层中的电容：在0.2～0.4 F· m-2之间，电场强 度在一定条件下可以高达108 V· m-1以上。
电极过程动力学的发展
电极过程动力学的发展嘿，你有没有想过，在我们身边那些看似普通的电池、电镀设备，甚至是一些电化学传感器背后，隐藏着一门超级有趣又超级重要的学问？这门学问就是电极过程动力学。
我还记得我第一次接触电极过程动力学的时候，那感觉就像是走进了一个神秘的迷宫。
老师在黑板上画着那些电极反应的示意图，什么阳极、阴极的，还有各种离子在电极表面跑来跑去，我当时就懵了，心里直犯嘀咕：“这都是啥呀？”旁边的同学小李也和我一样，眼睛里满是疑惑，他小声跟我说：“这玩意儿也太难懂了吧，就像天书一样。
”不过呢，随着对它的深入了解，我发现电极过程动力学就像是一场微观世界里的精彩表演。
早期的时候，人们对电极过程动力学的认识就像是在黑暗中摸索。
那些科学家们就像勇敢的探险家，在未知的领域里一点点试探。
他们发现电极反应可不像我们想象的那么简单，不是离子到了电极表面就立马发生反应的。
就好比你去坐公交车，不是车一来你就能上去，有时候还得排队等一等呢。
电极表面就像那个公交车门，离子就像乘客，有时候离子到了电极表面，还得等条件合适了才会发生反应。
当时的科学家们遇到了好多难题啊。
他们想要搞清楚为什么有些电极反应进行得特别快，有些却慢得像蜗牛爬。
老王是我们系里研究电化学历史的教授，他讲起那时候的事儿就特别激动：“那些科学家啊，真的是绞尽脑汁，他们做了无数的实验，记录了大量的数据，可还是感觉像在雾里看花，摸不着头脑。
”但是，人类的智慧是无穷的。
就像星星之火可以燎原一样，随着技术的发展，新的研究方法和仪器就像一把把钥匙，开始慢慢打开电极过程动力学这个神秘宝箱的锁。
有了更好的仪器，科学家们就能够看到电极表面更加细微的结构了。
这就好比我们以前只能看到一个人的轮廓，现在能看清他脸上的每一个毛孔了。
他们发现电极表面不是平整光滑的，而是有着各种各样的微观结构。
这些微观结构就像一个个小陷阱或者小捷径，对离子的传输和反应有着巨大的影响。
这时候，新的理论也像雨后春笋一样冒了出来。
电极过程动力学
电极过程动力学
电极过程动力学是一门研究电极表面的化学、物理过程的科学。
它涉及电化学反应的定义、电解池运行的机制以及电极间相互作用的步骤。
它涵盖了催化作用、阴阳极反应和过渡状态等一系列电化学过程，影响着电极表面反应活性、微结构、表面形貌和表面拓扑等，进而影响着电极表面电化学反应机制，比如电子传递机制、还原反应、氧化反应等。
此外，它还涉及电极表面涂层和金属原子的形成、失效及变质等现象。
电极过程动力学的研究在很大程度上受益于先进的检测技术，例如电化学显微镜（ECM）、原子力显微镜（AFM）以及等离子体质谱（ICP）等。
利用这些技术，可以观测电极表面形貌，检测指示电极和硫化物等微生物物质，还可以用于测定电极表面的微结构和电化学反应的机制。
电极过程动力学研究前景广阔，对于新型电极产品的研发尤其重要，它广泛应用于电池、燃料电池、水处理和电子器件的开发等领域。
此外，它还可以被应用于生物传感器的开发，以便检测病毒、细胞和基因。
比如，已有研究表明，电极过程动力学可以用于研究蛋白质和生物标记物的电化学反应特性，以有效地开发新型生物传感器。
电极过程动力学是一个复杂的概念，受多种因素影响，在实践中它不仅为电池、燃料电池、水处理和电子器件的发展奠定基础，还有助于新型生物传感器的开发，以检测细胞、病毒和基因等。
因此，电极过程动力学对研究电池、生物传感器、氧化反应机理以及珠宝等物质的耐久性具有重要的意义。
未来，电极过程动力学的研究将发展出更加先进的技术，以提高生物传感器精度，更好地满足人们的需求。
锂电池,锂离子扩散过程,分子动力学
锂电池,锂离子扩散过程,分子动力学锂电池是一种能源储存装置，它将电能储存于化学反应中的离子传输中。
其中，锂离子扩散过程是锂电池中最为关键的一个环节。
在这个过程中，锂离子通过电解质和电极的界面，沿着一个固定的路径从正极通过电解质移动到负极。
目前，分子动力学是一种广泛应用于计算化学领域的计算工具。
分子动力学是一种基于牛顿运动定律的计算方法，通过模拟分子间相互作用和运动，来预测分子的行为。
在锂离子扩散过程的研究中，分子动力学的应用将非常有帮助。
在分子动力学模拟中，定义一个系统的初始状态，比如它的初始位置和它的初始速度。
然后通过使用牛顿的运动定律来模拟分子间的相互作用和运动。
这样可以模拟出锂离子扩散的过程。
锂离子在电解质中的扩散主要受到几个因素的影响：离子大小、电解质中的溶剂、温度等等。
通过模拟这些参数，可以获得更加准确的结果。
其中，电解质的溶剂被认为是非常重要的因素，在分子动力学中，通常使用TIP3P和SPC/E等水分子模型来研究电解质中的溶液。
虽然分子动力学在预测锂离子扩散过程中非常有效，但它存在着一些限制。
首先，它的计算代价比较高，需要使用大量的计算机资源。
其次，分子动力学模拟并不完全准确，因为它只是对实际过程的近似模拟，而不是精确地重现它。
最后，分子动力学模拟只能在单个时间点上提供较好的结果，而无法考虑短时间内的变化。
总的来说，分子动力学是一种非常有用的工具，可以用来模拟锂离子扩散过程，预测电池的性能。
但是，它也有着一些限制，需要从多个方面进行调整和优化，以使其获得更准确的结果。
电极过程动力学导论
计时电流法
通过测量电流随时间的变化， 推算电极反应的动力学参数。
电极过程动力学实验结果分析
动力学参数的确定
通过实验数据拟合，确定电极反应的 动力学参数，如反应速率常数、活化 能等。
电极过程的机理分析
根据实验结果，推断电极反应的机理 和中间产物。
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电极过程
在电化学反应中，电极与电解质溶液界面上的电子转移和相关化学反应的动态 过程。
涉及内容
电极电位、电流密度、反应速率等。
电极过程分类
可逆电极过程
电极反应速率相对较慢，电极电位与平衡电位相差较小，电极表面附近无显著的物质积累或减少。
不可逆电极过程
电极反应速率相对较快，电极电位与平衡电位相差较大，电极表面附近有显著的物质积累或减少。
电极过程动力学导论
contents
目录
• 引言 • 电极过程动力学基础 • 电极反应速率理论 • 电极过程动力学模型 • 电极过程动力学实验研究 • 电极过程动力学研究展望
01 引言
主题简介
电极过程动力学是研究电化学反应在 电极表面进行的速率和机理的学科， 涉及到电子转移、传质、化学反应等 多个方面。
随着实验技术的不断发展和理论模型的完善，电极过程动力学研究已经取得了许 多重要的成果，为电化学工业、能源存储和转化等领域的发展提供了重要的理论 支撑。
电极过程动力学研究发展趋势
随着新能源和环保技术的需求日益增 长，电极过程动力学研究将更加注重 高效、环保和可持续性，研究领域将 进一步拓展到新型电极材料、电化学 反应新机制和高效能量转化与存储等 方面。
电极过程动力学 基础、技术与应用
电极过程动力学基础、技术与应用电极过程动力学是电化学领域的重要基础理论，它研究了电化学反应中电荷转移和质量传递过程的速率规律。
了解电极过程动力学的基础原理和技术应用对于实现电化学分析、电化学合成和电池材料研究具有重要意义。
首先，电极过程动力学研究的基础是泊松-布尔兹曼方程。
该方程描述了电解液中离子浓度和电势之间的关系，进而揭示了电化学反应速率与电场强度、电荷转移的关系。
这为我们理解电极反应速率的控制机理奠定了基础。
其次，了解电极过程动力学的技术应用有助于优化电化学分析的方法。
通过研究反应速率与电极电位、离子浓度等参数的关系，我们可以确定最佳的测量条件，提高电化学分析的灵敏度和准确性。
例如，在电化学传感器中，我们可以通过修改电极材料和电位的控制，来实现对特定物质的高选择性检测。
此外，电极过程动力学的理论还可以指导电化学合成的优化。
通过调控反应条件和电极材料，我们可以增强所需产物的选择性和活性，提高电化学合成的效率和经济性。
这在有机合成和能源转换领域具有广阔的应用前景。
最后，电极过程动力学的研究对于电池材料的开发和性能改进也至关重要。
通过了解电极反应速率的控制机制，我们可以设计更高效的电池材料，提高其能量密度、循环寿命和安全性能。
在新能源领域，电极过程动力学的研究将有助于推动电池技术的突破和革新。
综上所述，电极过程动力学是电化学领域的基础理论，具有广泛的技术应用前景。
通过深入研究电极过程动力学的基础原理和应用技术，我们可以在电化学分析、电化学合成和电池材料研究等领域取得更加创新和突破性的进展。
石墨负极的扩散反应动力学
石墨负极的扩散反应动力学石墨负极是锂离子电池中常用的负极材料，其具有高电导率、良好的化学稳定性和较高的比容量。
在锂离子电池中，锂离子通过电解质在正极和负极之间进行来回迁移，完成电池的充放电过程。
石墨负极在锂离子电池中起着储存锂离子的重要作用。
石墨负极中的锂离子主要通过扩散反应进行迁移。
扩散反应是指物质在不同浓度梯度下的自发性迁移过程。
在锂离子电池中，锂离子从正极迁移到负极时，需要克服石墨表面的屏障能，并通过石墨晶格间的间隙进行扩散。
这一过程涉及到锂离子在石墨表面的吸附和解吸、石墨晶格的扩散等多个步骤。
石墨负极的扩散反应动力学可以通过各种实验方法进行研究。
其中最常用的方法是恒电流充放电实验和循环伏安实验。
在恒电流充放电实验中，通过改变充放电电流密度，观察电池的电压变化和容量损失，可以得到锂离子在石墨负极中的扩散速率。
而循环伏安实验则通过测量电流和电压的关系，来研究锂离子在石墨负极中的电荷传递和扩散反应过程。
石墨负极的扩散反应动力学主要包括扩散系数、电荷转移系数和电化学反应速率等参数。
扩散系数可以描述锂离子在石墨负极中的扩散速率，其大小与温度、电势差等因素有关。
电荷转移系数则反映了电荷在电极界面传递的效率，其值介于0和1之间，越接近1表示传递效率越高。
电化学反应速率则决定了锂离子在石墨负极中的充放电速率，其受到电流密度、温度和电极表面特性等因素的影响。
石墨负极的扩散反应动力学研究对于锂离子电池的性能提升和寿命延长具有重要意义。
通过深入理解扩散反应的动力学特性，可以优化电池的设计和材料选择，提高电池的能量密度和循环稳定性。
此外，研究石墨负极的扩散反应动力学还有助于揭示锂离子电池中的电化学储能机制，为新型储能技术的发展提供理论基础。
石墨负极的扩散反应动力学是锂离子电池领域的重要研究方向。
通过实验方法和理论模型的结合，可以深入探究锂离子在石墨负极中的扩散反应过程及其动力学特性。
这将为锂离子电池的性能优化和新型储能技术的发展提供重要理论支持。
电极过程动力学
电极过程动力学电极过程动力学是电化学中的一个重要分支，它着重研究电极电荷转移过程和相关的动力学机制。
电极过程动力学的研究对象包括电化学反应速率、电极化学反应的机理以及电化学反应的动态过程等。
本文将从电极反应速率、电位调控机理以及实际应用方面对电极过程动力学进行详细的介绍和分析。
一、电极反应速率1. 项里反应速率常数项里反应速率常数是衡量电极反应速率的重要参数。
它表示单位时间内反应物和产物之间的数量变化率。
在计算过程中，可以根据电荷转移过程中的动力学机制来确定项里反应速率常数。
通常情况下，项里反应速率常数与反应物和产物之间的活化能和电荷转移系数有关。
一般来说，项里反应速率常数越大，反应速率越快。
2. 泊松分布模型泊松分布模型是一种根据电子传输动力学研究电极反应速率的经典方法。
泊松分布模型假设电子从电极表面进入液相中的分布满足泊松分布。
据此，可以利用该模型计算出电极反应速率以及与之相关的电极化学反应机理。
然而，实际情况中，由于电极表面可能存在着非均匀性和多孔性等特征，泊松分布模型过于理想化，难以准确预测电极反应速率。
3. 热力学因素对电极反应速率的影响热力学因素对电极反应速率有着重要的影响。
根据热力学定律，电位差和电极之间的电势差会影响电子传输和离子转移速率。
当电极电位愈高，电位差就愈大，因此，电子和离子的传输速率就变得更快。
此外，反应物和产物之间的物理和化学吸附现象也会影响电极反应速率。
这些因素的影响程度需要结合具体的条件和反应机理来进行考虑。
二、电位调控机理1. 电位和电场电位是电子在电场作用下所具有的势能差。
由于电场力是由电荷带来的，因此，电位和电场强度是密切相关的。
在电极过程动力学中，电位的变化会影响电子传输过程，进而影响电极化学反应的速率和机理。
2. 离子选择电位离子选择电位可以影响电极的电化学反应机理和速率。
当电极表面存在多种离子时，离子选择电位会决定电极表面上离子种类的比例。
因此，在研究电极过程动力学时，需要对离子选择电位进行分析和控制。
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主要内容：
电极反应中的传质方式，扩散电流和电迁移电流， 对流扩散理论，旋转圆盘电极，理想条件下和 真实条件下的稳态扩散过程。
教学要求：
1．了解扩散电流和电迁移电流， 2．理解对流扩散理论，旋转圆盘电极，理想条 件下和真实条件下的稳态扩散过程。 3．掌握电极反应中的传质方式。
10
(1)液相传质
2 2 (溶液深处) → Ag(CN )3 (电极表面附近) Ag(CN )3
2 → Ag(CN ) CN (2)前置转化 Ag(CN )3 2 (3)电子转移(电化学反应)
+e→ Ag （吸附态） 2 CN Ag(CN ) 2
(4)生成新相或液相传质 Ag(吸附态) →Ag(结晶态) 2CN- (电极表面附近) →2CN-→(溶液深处)
B
u0
边界层：按流体力学定 义 u u 0 的液层。
B
y
u0
u0
（5-10）
粘度系数 密度
动力粘滞系数
u0
x
32
图5-5电极表面上切向液流速度分布
离冲击点越近， δB厚度越小，离冲 击点（前进的距离） 越远，δB的厚度越
大。如图5.6所示。
图5.6电极表面边界层的厚度分布
1
2 0 i
（5-18）
42
旋转圆盘电极的主要应用
通过控制转速来控制扩散步骤控制的电极过程 的速度； 通过控制转速，获得不同控制步骤的电极过程， 便于研究无扩散影响的单纯电化学步骤； 通过控制转速，模拟不同 值的扩散控制的电 极过程 。
33
B
扩散层：根据扩散传 质理论，紧靠电极表 面附近，有一薄层， 此层内存在反应粒子 的浓度梯度，这层叫 做扩散层。
1 Di （5-11） B 10
1 3
u0
x
图5.7电极表面上边界层δB 和扩散层δ的厚度
34
扩散层的有效厚度：
c c （5-12） 有效＝ dc dx x 0
度，此时反应粒子的浓度梯度达到最大值，扩散 速度也最大，这时的浓差极化就称为完全浓差极
化。
c id nFDi l
0 i
（5-7）
27
cis i id (1 0 ) ci
（5-8）
或
i c c (1 ) id
s i 0 i
（5-9）
出现id是稳态扩散过程的重要特征，可以根据是 否有极限扩散电流密度的出现，来判断整个电极 过程是否由扩散步骤来控制。
电极过程动力学：有关电极过程的历程、速度 及其影响因素的研究内容的统称，
电极过程动力学研究的范围：包括在电极表面 进行的电化学过程和电极表面附近薄层电解质 中的传质过程及化学过程。
4
二、电极的极化现象
1、几个概念
极化：有电流通过时，电极电位偏离平衡电位 的现象 过电位：在一定电流密度下，电极电位与平衡 电位的差值 平
阴极极 化
阳极极 化
不锈钢在硫酸中的极化 曲线
8
三、电极过程的基本历程和速度控制步 骤
1、电极过程的基本历程
液相传质步骤 前置的表面转化步骤
电子转移步骤
随后的表面转化步骤
新相生成步骤和反应后的液相传质步骤
9
例 银氰络离子在阴极还原的电极过程 ：
图5-1银氰络离子在阴极还原过程示意图
毛细管的长度l；真实体系中，对流作用与扩散
作用的重叠，只能根据一定的理论来近似地求得 扩散层的有效厚度。
30
2、对流扩散理论
(1) 对流扩散理论的前提条件：
薄片平面电极
对流是平行于电极表面的层流；
忽略电迁移作用。
注：稳态扩散的必要条件：一定强度的对流的 存在。
31
(2)电极表面附近的液流现象及传质作用
0
s
ci
D
c i0
L
D y u
1 3
1 6
1 2
1 2 （5-13） 0
cis
图5.8电极表面附近液层中 反应粒子浓度的实际分布情况
35
x
对流扩散过程的动力学规律：
i nFDi
∵
1 3 1 6
c c
0 i
1 2
s i
D y u 02
2 1 1 6
1
1 2
6
41
1
1
1
1
扩散动力学公式：
1.62Di 3 6
ω＝2πn0
2
1
1
1
2
（5-16）
n0——旋转圆盘电极的转速
1
旋转圆盘电极电流：
i 0.62nFDi
3
6
(c c )
2 0 i s i
1
（5-17）
对流扩散极限电流id：
id 0.62nFDi
3
2
1
6
c
s c0 c Ag Ag
l
（5-4）
稳态扩散的电流密度：
i F (J Ag ) FDAg
s c0 c Ag Ag
l
(5-5)
26
将式（5-5）扩展为一般形式，
对于反应：
O ne R
稳态扩散的电流密度：
ci0 cis （5-6） i nF ( J i ) nFDi l s 极限扩散电流密度：当 ci =0时的扩散电流密
16
2、对流：
对流：一部分溶液与另一部分溶液之间的相 对流动。 动画
对流两大类 ： 自然对流：密度差或温度差而引起的对流 强制对流：用外力搅拌溶液引起的对流 对流流量： J i ci x （5-2）
17
3、扩散
扩散：溶液中某一组分自发地从高浓度区域向 低浓度区域移动。 动画
扩散分为稳态扩散和非稳态扩散， 稳态扩散引起的扩散流量：
19
传质作用的区域: 电极表面及 其附近的液 层区域划分： 双电层区、 扩散层区、 对流区。
s’ c
s
cc
0
c0 cs
c
c
双电层区
扩散区
对流区
如图5.2所示。
s x0
d
x1
x2
x
20
图5.2阴极极化时扩散厚度示意图
2、三种传质方式的相互影响
只有当对流与扩散同时存在时才能实现稳态扩 散过程，把一定强度的对流作用的存在，作为 实现稳态扩散过程的必要条件。 没有大量的局外电解质存在时，电迁移将对扩 散作用产生影响，电迁移和扩散之间可能是相 互叠加作用，也可能是相互抵消的作用。
28
3、理想稳态扩散的特点
1. 2. 4. 当
Di 离子运动速度 i扩 0 s i c c
3. i与l 成反比
c 0
s i
时，出现极限扩散电流
id
29
三、真实条件下的稳态扩散过程 （对流扩散）
1、真实条件和理想条件的比较
相同点：具有扩散动力学规律。
区别：理想条件下，扩散层有确定的厚度，等于
15
§5-2 液相传质的三种方式
一、液相传质的三种方式
1、电迁移
电迁移：电解质溶液中的带电粒子在电场作用下 沿着一定的方向移动。 动画
电迁移流量： J i cii ciU i E
（5-1）
电迁移流量与i离子的淌度成正比，与电场强度 成正比，与i离子的浓度成正比，即与i离子的 迁移数有关。
21
§5-3 稳态扩散传质过程
一、稳态扩散概念
非稳态扩散：反应粒子浓度随时间和距离不断变
化的扩散过程。
稳态扩散：扩散速度与电极反应速度相平衡，反
应粒子在扩散层中各点的浓度分布不再随时间变
化，而仅仅是距离的函数的扩散过程
22
稳态扩散与非稳态扩散的区别和联系 ：
反应粒子的浓度分布是否为时间的函数 ：
∴ i nFDi 3 u0 2
2 1 3 2 i 0
y
( ci0 cis ) （5-14）
0
id nFD u y ci
1 6
1 2
（5-15）
36
对流扩散过程特征： 对流扩散电流i是由i扩散和i对流两部分组成的， 由于扩散层中有一定强度对流存在，扩散特 性的影响相对减小 i和id的大小与搅拌强度和溶液粘度有关，改 变搅拌速度和溶液粘度均可影响i 电极表面各处对流影响不同 ，i和 δ分布不均 匀
11
2、电极过程的速度控制步骤
速度控制步骤 ：串连的各反应步骤中反应速度 最慢的步骤。 常见的极化类型： 浓差极化：液相传质步骤成为控制步骤时引起的 电极极化。指单元步骤(1) 电化学极化：由于电化学反应迟缓而控制电极过 程所引起的电极极化。指单元步骤(3)
12
3、准平衡态
当电极反应以一定速度的进行时，非控制步 骤的平衡态几乎未破坏，这种状态叫做准平 衡态。 对准平衡态下的过程可用热力学方法而无需 用动力学方法处理，使问题得到简化。
稳态扩散
ci f ( x)
非稳态扩散
ci f ( x, t )
区 别
扩散层厚度是否确定：
非稳态扩散不确定厚度；稳态扩散确定厚度。
联系：在稳态扩散中也存在着非稳态因素
23
二. 理想条件下的稳态扩散
1、理想稳态扩散的实现
c
0 Ag
c
s Ag
强烈搅拌
管径极小
大量局外 电解质
K
极化值：有电流通过时的电极电位（极化电位） 与静止电位的差值
静
5