大气压大尺度等离子体射流解读
大气压射流等离子体对癌细胞的作用及机制研究
大气压射流等离子体对癌细胞的作用及机制研究华中科技大学硕士学位论文大气压射流等离子体对癌细胞的作用及机制研究姓名:邹菲申请学位级别:硕士专业:脉冲功率与等离子体指导教师:卢新培2011-01-05华中科技大学硕士学位论文摘要最近,等离子体在生物医学上的应用已成为国内外研究的热点,许多新型的等离子体装置正用于从结构及功能上对细胞及人体组织器官进行改性,如在医疗器械消毒中使用等离子体杀灭各种细菌(大肠杆菌、金黄色葡萄球菌等)、在细胞工程中使用等离子体处理细胞培养板以控制细胞的繁殖、在临床上使用等离子体促进伤口血液的愈合。
这些研究的多是着重于研究新型的等离子体装置,处理对象多是细菌、化学材料等,迄今研究大气压等离子体对癌细胞的作用较少。
本文从生物化学角度,对大气压射流等离子体杀死癌细胞的机理进行初步研究,希望能初步发现等离子体中对癌细胞起主要作用的粒子成分,并同时对等离子体导致的细胞内理化参数的变化情况进行检测。
本文首先研究等离子体射流装置的放电特性,并对等离子体进行光谱诊断。
然后选取肝癌细胞(HepG2)、黑素瘤细胞(B16)、前列腺癌细胞(PC3)为生物模型,研究大气压射流等离子体对它们作用后发生的生物化学效应,检测等离子体对癌细胞的死亡诱导效应,进而获得对癌细胞处理的最佳等离子处理条件,即使用最少量的等离子体杀死较多的癌细胞。
最后再选取肝癌细胞(HepG2)为研究对象,深入研究大气压射流等离子体处理后该癌细胞所发生的多种生物化学变化情况,从线粒体琥珀酸脱氢酶系的活性、细胞内 NOS和 ROS水平、DNA结构及基因变化情况等方面分析大气压射流等离子体处理后的癌细胞死亡的原因。
得出等离子体对癌细胞的作用机制,即等离子体中的活性粒子能诱使癌细胞内部的 NOS和 ROS水平增高,癌细胞内部的自由基动态平衡遭到破坏,最终导致癌细胞大量死亡,等离子体在癌症治疗中能发挥巨大的作用。
研究还发现等离子体能使 DNA构象能转变:从超螺旋构象转变为线性和开环构象,这将有利于提高转基因育种时的成功率,等离子体在转基因技术中的应用前景广阔。
大气压脉冲放电等离子体射流特性及机理研究
专题: 等离子体物理及其材料处理大气压脉冲放电等离子体射流特性及机理研究*张亚容1) 韩乾翰1) 郭颖1)2) 张菁1)2) 石建军1)2)†1) (东华大学理学院, 纺织行业先进等离子体物理与技术重点实验室, 上海 201620)2) (东华大学, 磁约束核聚变教育部研究中心, 上海 201620)(2020 年12 月31日收到; 2021 年3 月1日收到修改稿)通过实验和数值模拟研究了大气压脉冲放电等离子体射流, 其中在脉冲电压上升沿阶段的放电中形成等离子体子弹并向接地电极输运, 其传播速度在104 m·s–1量级. 数值模拟研究还发现等离子体子弹邻近区域内增强的电场强度可达到106 V·m–1, 说明等离子体子弹的形成主要由放电空间局域增强的电场导致, 在接地电极附近会得到进一步增强. 放电空间的电子密度时空演变过程揭示了等离子体子弹经过的区域会保持较高的电子密度, 说明等离子体子弹的拖尾现象; 而等离子体子弹头部增强的电子产生率与局域增强的电场强度对应, 这说明了等离子体子弹产生的动力学过程. 该大气压脉冲放电等离子体射流中等离子体子弹的特性和机理研究为发展大气压等离子体射流提供了理论和技术基础.关键词：等离子体射流, 数值模拟, 脉冲放电PACS：52.20.–j, 52.25.Jm DOI: 10.7498/aps.70.202022461 引 言近年来, 由于大气压放电产生的等离子体射流可以在大气环境中获得低温等离子体[1−4], 拓展了其在生物医学、材料处理中的应用前景, 因而受到广泛的关注[5−11]. 大气压等离子体射流一般由千赫兹正弦高压激发产生, 通过纳秒级时间分辨放电图像的诊断, 发现其是由高速运行的等离子体高能粒子团(也称为等离子体子弹)组成, 并且在一个激发功率周期内产生一次或者二次放电[12,13]; 而由微秒级高压脉冲激发的等离子体射流主要在高压脉冲的上升沿阶段产生, 等离子体射流特性可以通过高压脉冲参数进行调控, 包括射流的长度和强度等[14,15], 这为等离子体射流的应用提供了更好的技术途径. 实验研究中利用增强型电荷耦合器件(ICCD)相机拍摄等离子体子弹的产生和传播过程, 研究等离子体射流产生及其动力学[16−18], 但对等离子体子弹的形成和传播机理还没有统一的认识; 另一方面, 通过数值模拟研究了等离子体子弹中流光传输的动力学特性, 通过分析不同粒子在等离子体子弹头部的分布情况, 发现光致电离虽然是决定流光传播速度的重要因素, 但并不是流光传播的必要条件[16]. 本文通过建立大气压氦气等离子体射流的二维自洽流体模型, 与对应实验诊断结果对比研究高压脉冲等离子体射流中等离子体子弹的输运特性, 通过等离子体子弹附近的电场分布、电子密度和电子电离率等放电参数, 研究等离子体子弹的形成和输运机理.2 等离子体射流放电数值模拟模型在COMSOL Multiphysics中建立与实验装置对应的大气压氦气中高压脉冲放电等离子体射流的介质阻挡放电的二维自洽流体数值模型, 其中* 国家自然科学基金(批准号: 11875104, 11475043)资助的课题.† 通信作者. E-mail: JShi@© 2021 中国物理学会 Chinese Physical Society 忽略了空气等杂质气体对放电的影响. 表1列出了在大气压氦气条件下数值模型中包含的反应方程式及其反应速率[19], 其中T e 为电子温度.He +2He ∗2电子(e)、氦离子(He +)、电离态氦分子( )、激发态氦原子(He *)和激发态氦分子( )的数密度可通过下面的粒子连续性方程求得:式中n 和G 分别为粒子数密度与粒子通量, S 为粒子的产生项与损耗之和[20], 下标x , y 分别代表二维自洽流体数值模型中轴向与径向的分量. 粒子的通量可由漂移扩散近似方程计算得出:其中E 为电场强度, D 和µ分别为扩散系数和迁移率, 中性粒子只考虑扩散通量. 电场强度E 可通过式中, 下标i , e 分别代表第i 种离子和电子, e 0为真空介电常数, e 为电子电荷量. 电子与离子的边其中g 为二次电子发射系数.图1(a)给出了数值模型的放电结构示意图,也是对应的实验装置示意图. 如图1(a)所示, 等离子体射流在介质管中产生并传播, 介质管的内径为1 mm, 厚度和相对介电常数分别为0.5 mm 和10. 缠绕在介质管上的两个金属环电极的间距为13 mm, 接高压脉冲的电极和接地电极的宽度分别为1和0.5 mm.P o s i t i o n /m mInterelectrode distance/mm306912181500.51.0(a)He10(c)10(b)图 1 (a)放电结构示意图; 典型等离子体子弹的(b)实验拍摄照片和(c)数值模拟结果Fig. 1. (a) Schematic setup of discharge; typical appear-ance of plasma bullet (b) taken in experiments and (c) nu-merically simulated.图1(b)所示的是实验中利用ICCD (Andor iStar)拍摄的石英管中产生的典型的等离子体子弹照片, 拍摄的曝光时间为20 ns, 从3个时刻的照片可以看出, 等离子体从靠近高压脉冲电极产生, 之后向接地电极传播, 等离子体子弹的形貌表现为头部较强, 后面有拖尾. 图1(c)给出了与图1(b)对应的数值模拟的放电中He +离子的密度,可以对应于等离子体的发光强度, 这是由于放电中电子从基态到激发态的碰撞激发率可以近似为直接碰撞电离率(He + e → He + + 2e)[21]. 图1(c)也显示出与对应实验测量一致的等离子体子弹的形成以及输运过程.表 1 反应方程和速率Table 1. Elementary reaction and rates.反应反应速率He + e → He * + e 2.308×10−10T 0.31e exp (−2.297×105T e)/(cm 3·s –1)He + e → He + + 2e 2.584×10−12T 0.68e exp (−2.854092×105T e)/(cm 3·s –1)He * + e → He + + 2e4.661×10−10T 0.6e exp (−5.546×104T e)/(cm 3·s –1)He+2 + e → He *+ He5.386×10−7T e −0.5 /(cm 3·s –1)He +2He + + 2He → + He 1.1 × 10–31/(cm 6·s –1)He ∗2He * + 2He → + He 1.3 × 10–33/(cm 6·s –1)He * + e → He + e1.099×10−11T 0.31e /(cm 3·s –1)He ∗2He +2+ e → + 2e1.268×10−12T 0.71e exp (−3.945×104T e)/(cm 3·s –1)He * + He * → He + + He + e2.7×10−10 /(cm 3·s –1)3 结果与讨论放电在电极间空间分布的时间演化过程可以体现放电中等离子体子弹的形成和传播过程, 利用ICCD 拍摄的放电图像, 图2给出了每个时刻放电图像最大强度值在轴向进行归一化后, 其随时间的演化图, 放电结构如图1(a)所示, 施加的脉冲电压的幅值为4000 V, 上升沿与下降沿时间均为0.1 µs, 脉冲电压维持幅值时间为1.0 µs, 脉冲电压从0.1 µs 时刻开始上升, 在0.2 µs 时刻达到幅值,此时高压脉冲电极附近区域产生放电, 随着时间延迟, 放电逐步离开高压脉冲电极并形成等离子体子弹向接地电极传播, 在其中的每一时刻, 放电发光最强区域集中在等离子体子弹的头部, 如图1(b)所示. 在0.6 µs 时刻等离子体子弹到达接地电极,并在1.2 µs 时刻之前, 放电维持在接地电极附近,其空间结构基本保持不变. 当脉冲电压到达下降沿阶段, 也即1.2 µs 时刻, 放电发光强度快速在接地电极附近减弱, 并在0.2 µs 时间间隔内由放电空间收缩至高压脉冲电极附近, 这是由于脉冲电压下降沿处的放电是空间中的活性粒子在脉冲电压下降时空间重新分布导致的[22,23], 因此在脉冲电压下降沿处的放电没有形成等离子体子弹.T i m e /m sInterelectrode distance/mm1.51.20.90.60.303691218150.21.00.40.60.8图 2 实验测量脉冲放电等离子体射流时空演变图Fig. 2. Temporal-spatial evolution profile of pulsed dis-charge plasma plume experimentally measured by optical emission.图3为数值模拟脉冲放电等离子体射流中氦离子(He +)密度在高压脉冲放电阶段的时空演化,其中高压脉冲电极上施加的电压幅值为2500 V,低于实验中的脉冲电压幅值, 这是由于数值模拟中没有考虑空气等杂质气体的影响. 脉冲电压的脉宽、上升沿和下降沿时间都与图2中的实验参数一致. 数值模拟结果中的He +密度与实验测量的放电图像强度进行对比, 可以发现在两个电极间脉冲放电的数值模拟结果与图2中的实验测量放电空间结构的时间演化过程基本一致, 放电在0.2 µs 时刻在高压脉冲电极附近产生以后以等离子体子弹的形式向接地电极传播, 不过等离子体子弹在0.4 µs 时刻就已经到达接地电极, 比图2中到达接地电极的时刻(0.6 µs)低, 说明数值模拟的等离子体子弹的传播速度更高, 这与数值模型中考虑的电离反应过程有关, 将根据等离子体子弹速率结果进一步讨论. 与实验结果一致, 在脉冲电压下降沿(1.2 µs 时刻)产生的第二次放电, 也没有形成等离子体子弹.因此脉冲放电形成的等离子体射流特性主要由处于脉冲电压上升沿阶段的放电产生的等离子体子弹决定.T i m e /msInterelectrode distance/mm1.51.20.90.60.303691218150.21.00.40.60.8图 3 数值模拟脉冲放电等离子体射流中He +密度的时空演变图Fig. 3. Temporal-spatial evolution profile of simulated He +density in pulsed discharge plasma plume.图4为实验测量和数值模拟的等离子体子弹在介质管中不同位置的传播速率, 可以看出, 数值模拟得到的等离子体子弹的传播速率要高于实验测量结果, 与图2和图3的结果一致, 这与数值模型中包含的反应方程相关, 特别是与电离相关的反应, 模型中由于没有考虑杂质气体, 因此参与的电离相关的反应过程较实验中要少; 另外, 数值模拟中也没有考虑介质管外电势对等离子体子弹形成和传播的影响. 实验测量的等离子体子弹的速率保持在3.0 × 104 m·s –1左右, 与其他报道的实验测量结果基本一致, 在接地电极附近, 等离子体子弹的速率有一个先增加然后降低的过程, 这是由于接地电极附近电势变化较大, 而接地电极上维持电势为零, 因此等离子体子弹在接地电极附近的特性也与接地电极的尺寸相关[22,23]. 数值模拟结果得到的等离子体子弹的速率在高压脉冲电极附近为4.0 ×104 m·s –1, 与实验测量结果接近, 随着等离子体子弹向接地电极传播, 速率逐步增加到11 × 104 m·s –1,到达接地电极以后下降到7 × 104 m·s –1. 虽然数值模拟等离子体子弹的速率高于实验测量结果, 但其中放电过程和机理基本一致, 因此数值模拟结果中的电场强度、电子密度和电子产生率的时空分布将有助于研究等离子体子弹的形成和传播机理.图5(a)为对应于图1(c)中3个位置上(7.2,11和14.5 mm)等离子体子弹的轴向电场强度的空间分布, 分别代表等离子体子弹在产生、传播和到达接地电极附近时的情况, 每个等离子体子弹位置处对应为电场强度达到峰值, 说明等离子体子弹主要是由局部增强的电场导致的, 3个位置上电场强度峰值分别为1.1 × 106, 1.0 × 106和2.0 ×106 V·m –1, 说明等离子体子弹产生以后局部增强的电场强度在传播阶段没有进一步增强, 只有当等离子体子弹接近接地电极时得到增强, 因此等离子体子弹的速率也更高, 如图4所示. 图5(b)给出了在等离子体子弹从产生到传播到接地电极过程中对应的电场强度的时空演化过程, 对应0.2—0.4 µs 时间段, 与图3中等离子体子弹随时间变化的空间分布一致, 进一步说明了等离子体子弹的产生和传播主要是由局部增强的电场强度导致的. 在等离子体子弹产生阶段, 高压脉冲电极附近区域内的电场强度逐步在等离子体子弹产生位置上增强, 形成等离子体子弹以后局域增强的电场随时间向接地电极方向传播. 为了进一步显示等离子体子弹附近的电场强度分布, 图5(c)给出了等离子体子弹周边区域内电场强度的矢量图, 其中箭头的长度和方向分别代表电场强度的大小和方向. 如图5(c)所示,等离子体子弹头部的电场强度最大并且指向接地电极, 而在等离子体子弹尾部和前端未到达区域电场强度都较弱, 这也与图5(a)和图5(b)的结果一致. 因此等离子体子弹的产生和传播可以归因于在放电区域中局域增强的电场强度.图6(a)给出了脉冲放电过程中电子密度的时空分布, 对应于图3中的等离子体子弹产生的时刻和位置, 电子密度也开始增加, 并且其最大值随着等离子体子弹的传播也向接地电极扩展, 但是在后方区域也保持着较高的电子密度, 这解释了等离子体子弹形成拖尾的原因, 如图1(a)和图1(c)所示.当等离子体子弹到达接地电极以后, 由于形成的等离子体子弹强度的增强, 导致电子密度主要集中于接地电极附近. 在脉冲电压保持阶段, 电子密度维持在放电空间, 直至脉冲电压下降沿时刻电子密度重新分布到高压脉冲电极附近, 因此脉冲电压下降12108642789101112Interelectrode distance/mm131415V e l o c i t y /(104 m S s -1)0Experiment Simulation图 4 实验测量和数值模拟等离子体子弹在介质管中的传播速率Fig. 4. Measured and simulated velocities of plasma bullet in dielectric tube.T i m e /m sE l e c t r i c f i e l d /(106 V S m -1)P o s i t i o n /m mInterelectrode distance/mm0.40(b)0.350.300.250.202468101214162.52.0(a)1.51.00.50180.21.00.40.60.810(c)图 5 (a)等离子体子弹在不同位置处的轴向电场强度分布; (b) 等离子体子弹阶段电场强度的时空分布; (c) 等离子体子弹周边典型的电场强度分布Fig. 5. (a) Spatial profiles of the electric field of plasma bul-lets at different positions; (b) spatiotemporal evolution of the electric field with the existing of plasma bullet; (c) typ-ical electric field distribution in the domain near the plasma bullet.T i m e /m sT i m e /m sInterelectrode distance/mm0.400.350.300.250.201.51.20.90.600.32468101214160180.21.00.40.60.8(a)(b)图 6 (a) 电子密度和 (b) 0.2—0.4 µs 阶段电子产生率的时空分布Fig. 6. Spatiotemporal profile of (a) electron density and (b) electron generation rate in 0.2–0.4 µs.He ∗2He +2沿阶段放电不会引起等离子体子弹. 为了进一步表征等离子体子弹的形成机理, 图6(b)给出了在等离子体子弹产生和传播阶段放电空间中的电子产生率, 为放电中e + He → 2e + He +, e + He * →2e + He +, e + → 2e + 三个反应的速率之和. 由图5(b)中的电场强度的时间演变过程可以发现, 等离子体子弹中的电子产生率集中于其前端, 由于等离子体子弹头部的电场最强, 导致的电离过程也最强, 并且随着局域增强的电场向接地电极迁移, 引导等离子体子弹的传播, 这说明了等离子体子弹产生和传播的主要机理.4 结 论利用二维流体数值模拟研究了大气压脉冲放电产生等离子体射流的动力学过程, 数值模拟获得的等离子体子弹产生及其传播特性基本与对应的实验测量一致, 特别在接地电极附近等离子体子弹的增强效应. 通过研究等离子体子弹邻近区域内电场强度的空间分布发现, 等离子体子弹是由局域增强的电场强度导致的, 并且等离子体子弹头部区域的强度更高, 这驱动了等离子体子弹向接地电极移动. 放电空间中等离子体子弹经过区域内的电子密度分布说明了等离子体子弹的拖尾现象, 进一步通过等离子体子弹头部区域内增强的电子产生率揭示了其产生机理.参考文献W alsh J L, Iza F, Janson N B, Law V J, Kong M G 2010 J.[1]Phys. D: Appl. Phys. 43 075201M ericam-Bourdet N, Laroussi M, Begum A, Karakas E 2009J. Phys. D: Appl. Phys. 42 055207[2]Z hu P, Meng Z Z, Hu H X, Ouyang J T 2017 Phys. Plasmas 24 103512[3]A lgwari Q T, O’Connell D 2011 Appl. Phys. Lett. 99 121501[4]O ’Neill F T, Twomey B, Law V J, Milosavljevic V, Kong M G, Anghel S D, Dowling D P 2012 IEEE Trans. Plasma Sci.40 2994[5]L iu W, Li Z, Ma C, Zhao L 2017 J. Phys. D: Appl. Phys. 50415201[6]L u X, Naidis G V, Laroussi M, Reuter S, Graves D B,Ostrikov K 2016 Phys. Rep. 630 1[7]D eng X L, Nikiforov A Y, Vanraes P, Leys C 2013 J. Appl.Phys. 113 023305[8]S haw D, West A, Bredin J, Wagenaars E 2016 Plasma Sources Sci. Technol. 25 65018[9]N ikiforov A Y 2009 IEEE Trans. Plasma Sci. 37 872[10]S un J K, Chung T H 2016 Sci. Rep. 6 20332[11]W ang R X, Zhang C, Shen Y, Zhu W D, Yan P, Shao T,Babaeva N Y, Naidis G V 2015 J. Appl. Phys. 118 123303[12]S hi J J, Zhong F C, Zhang J 2008 Phys. Plasmas 15 013504[13]R ong M Z, Xia W J, Wang X H, Liu Z J, Liu D X, Liang Z H, Zhang X N, Kong M G 2017 Appl. Phys. Lett. 111 074104[14]L iu Z J, Zhou C X, Liu D X, Xu D H, Xia W J, Cui Q J,Wang B C, Kong M G 2018 Phys. Plasmas 25 013528[15]B reden D, Miki K, Raja L L 2011 Appl. Phys. Lett. 99 111501[16]H ofmans M, Viegas P, Rooij O V, Klarenaar B, Guaitella O,Bourdon A, Sobota A 2020 Appl. Phys. Express 13 086001[17]S un Z T, Yan W, Ji L F, Bi Z H, Song Y, Liu D P 2018Plasma Sci. Technol. 20 085401[18]S ong S T, Guo Y, Choe W, Zhang J, Zhang J, Shi J J 2012Phys. Plasmas 19 123508[19]H agelaar G J M, Pitchford L C 2005 Plasma Sources Sci.Technol. 14 722[20]S akiyama Y, Graves D B, Stoffels E 2008 J. Phys. D: Appl.Phys. 41 095204[21]K arakas E, Akman M A, Laroussi M 2012 Plasma Sources Sci. Technol. 21 034016[22]X ian Y B, Xu H T, Lu X P, Pei X K, Gong W W, Lu Y, Liu D W, Yang Y 2015 Phys. Plasmas 22 063507[23]SPECIAL TOPIC—Several problems in plasma physics and material treatment Discharge characteristics and mechanism of plasma plume generated by atmospheric pulsed discharge*Zhang Ya -Rong 1) Han Qian -Han 1) Guo Ying 1)2)Zhang Jing 1)2) Shi Jian -Jun 1)2)†1) (Textiles Key Laboratory for Advanced Plasma Technology and Application, College of Science,Donghua University, Shanghai 201620, China)2) (Magnetic Confinement Fusion Research Center of Ministry of Education, Donghua University, Shanghai 201620, China)( Received 31 December 2020; revised manuscript received 1 March 2021 )AbstractAtmospheric pressure plasma plume generated by pulsed discharge is studied by experimental diagnostics and numerical simulations. It is found that the plasma plume is generated in the rising phase of pulse voltage, in which a plasma bullet propagates toward the ground electrode at a speed on the order of 104 m/s. It is also found that the electric field in the vicinity of the plasma bullet reaches 106 V/m, indicating that the formation of plasma bullet can be attributed to the localized enhanced electric field, which will be enhanced near to the grounded electrode. The spatiotemporal evolution of electron density in the discharge reveals that the residual electron density remains after the plasma bullet has passed through, which explains the tailing phenomenon of plasma bullet. The enhanced electron generation rate at the head of plasma bullet corresponds to the localized enhanced electric field, which explains the generation mechanism of plasma bullet. This study of the characteristics and mechanism of plasma bullet provides a theoretical basis for developing the atmospheric plasma plume generated by pulsed discharge.Keywords: plasma plume, numerical simulation, pulsed dischargePACS: 52.20.–j, 52.25.Jm DOI: 10.7498/aps.70.20202246* Project supported by the National Natural Science Foundation of China (Grant Nos. 11875104, 11475043).† Corresponding author. E-mail: JShi@。
大气压脉冲微波锌等离子体射流的参数诊断
大气压脉冲微波锌等离子体射流的参数诊断等离子体被称为物质的第四态，具有许多与固态、液态、气态不同的性质，这些性质往往可以巨大的应用前景，在低温等离子体领域，有材料表面处理改性、医学等，本文使用大气压微波发卡谐振放电产生锌等离子于氩等离子混合射流，微波角频率为2.45 GHz。
在输入功率大于145W时出现了锌等离子体与氩等离子体双射流，在输入功率为160W时出现了锌等离子体与氩等离子体完全混合射流。
另外，我们使用发射光谱仪avantes 2048L对等离子体参数进行诊断，发现随着输入功率的增加，电子温度和电子密度逐渐增加，光谱强度却相应减小。
一、引言对于大气压下的等离子体射流的参数测定，之前已经有不少人展开过研究，一般而言对于惰性气体如氩气的等离子体，我们产生的方式主要有以下几种，如微波放电[1]，介质阻挡放电（DBD）[2]，直流放电[3]，射频放电[4]，脉冲放电[5]。
对于金属等离子体，大部分人采用的是激光诱导的方法[6][8-9]，本文在大气压情况下使用脉冲微波方法产生了锌等离子体等离子体，生成锌等离子体的微波输入功率至少为145W，锌等离子体电子密度至少在1015cm-3，并且我们对输入功率150W、155W和160W三种功率下的电子温度和电子密度进行测定。
本文的剩下部分安排如下：实验装置与操作在第二部分，结果和讨论在第三部分，结论在第四部分。
二、实验装置与操作A.实验装置介绍本文使用的实验装置主要可以分为四个部分。
第一部分为微波源和脉冲调制器。
微波源用于产生脉冲微波信号，其输出功率范围为0-160W。
脉冲调制器可以输出5v的脉冲方波，可以用于调节微波信号，另外它可以作为同步触发信号用于触发ICCD（像增强电荷耦合传感器）。
微波信号频率范围为10Hz-200kHz，可调占空比为0.01-0.99。
第二部分为载气系统，它用于提供惰性气体氩气。
氩气的纯度为99.999%，流量由气体阀门控制，可控范围是0-10slm。
一种大气压放电氦等离子体射流的实验研究_江南
是一个共面的沿面 放 电 结 构， 但是电极间距比传统 的沿面放电大得多 . 我 们 首 先 对 放 电 的 基 本 情 况 进 行了一些测试 . 图 2 是对应于小 、 中、 大三个不同电压条件下放 电所拍摄的典型的 数 码 照 片 . 为 了 更 好 地 观 察 放 电 辉光的情况， 我们采 用 了 2 cm 宽 的 电 极， 电极间距 高 压 电 极 置 于 气 流 的 下 游， 电极边缘距 仍为 3 cm ， 石英管出口 1 cm ，He 气 流 量 150 L / h 从 图 的 右 边 流入左 边 流 出， 各照片对应的外加电压在图注中 给出 .
的 电 极 参 数 一 致：电 极 宽 度 5 cm ， 电极间距 3
3. 实验结果与讨论
3. 1. 共轴型 DBD 放电的特点 DBD 主要分为两种 类 型， 即空间放电型和沿面 放电型 . 这 两 种 类 型 的 放 电 都 已 获 得 了 广 泛 的 研 20 ］ . 将图 1 所 究， 其中典型 的 例 子 可 以 参 考 文 献［ 示的共轴 DBD 结构沿圆周展开成平面， 则可以看作
第 59 卷 第 5 期 2010 年 5 月 10003290 /2010 /59 （ 05 ） /332407
物
理
学
报
ACTA PHYSICA SINICA
Vol. 59 ， No. 5 ， May ， 2010 2010 Chin. Phys. Soc.
一种大气压放电氦等离子体射流的实验研究
［ 15 ］ 4） ， 而 Kedzierski 等 沿轴 向 拍 摄 的 射 流 的 照 片 有
一与石英管 内 壁 对 应 的 环 形 亮 圈 . 另 一 方 面， 由介 质表面电 荷 组 成 的 等 离 子 体 的 阻 抗 比 气 体 等 离 子 因此其 流 注 的 传 输 速 度 比 空 气 中 流 注 体的阻抗大， 的速度小 . 由图 3 （ a ） 中的数据可以估算石英管中的
应用物理专业实验：专业实验4 大气压射流放电特性与功率测量
实验4 大气压射流等离子体的放电功率测量由于与低气压辉光放电的形态和过程机理不同，大气压放电很难产生类似于辉光状态的稳定、均匀、温和的等离子体。
常见的大气压气体放电形式有：电晕放电、电弧、介质阻挡(丝状)放电( DB D)和辉光放电。
对于等离子体表面处理在工业上的应用，电弧和电晕都不适用。
电弧的高温将损坏被处理的材料；而电晕通常发生在极不均匀电场中强电场区域的小范围空间内，且放电较弱，产生等离子体及活性粒子的效率太低。
电弧放电的稳定性不高，电晕放电的空间均匀性很差，而火花放电的时间均匀性又很差。
虽然由电弧放电产生的等离子炬和电晕放电，已经被广泛应用于材料的处理和去污方面。
电弧放电多用于用高温等离子炬集中进行大面积的材料处理方面，包括表面喷涂、焊接和表面刻蚀等，而电晕放电应用于污染物的去除过程，但是无论是在均匀性还是稳定性方面都远不如辉光放电。
根据放电电场的不同，大气压放电可分为：交流大气压等离子体和直流大气压等离子体。
对于交流大气压等离子体，由其电源的交流电频率不同，可分为低频和高频大气压等离子体；据其电极的形式不同可分为复合针状电极、平行板电极、毛细管电极以及介质阻挡型的电极，不同的发生装置会产生不同性质和类型的大气压等离子体。
如果能够实现大气压下的辉光放电等离子体，无论在传统的材料制造、加工和改性等应用领域，还是在新兴的环境工程、生物工程、基因工程和等离子体化工等领域都将呈现独特的工艺优势和良好的应用前景，因为它既具有传统高气压放电体系载能粒子密度高、系统结构设计空间大、经济和工艺处理速度快的优点，又具有低气压辉光放电等离子体的介质温度低和空间均匀的优点。
发展新型的较经济的并且易于规模化放大的大气压辉光等离子体发生技术仍是目前低温大气压等离子体研究的目标。
大气压冷等离子体射流是近年来兴起的一种大气压类辉光等离子体发生技术，虽然大气压冷等离子体射流不是辉光等离子体，但是其低温特点和良好的可控制性使其在应用领域表现出明显的优势。
用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展
用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展刘轩东,任 蔷,何红庄,孙 昊(西安交通大学电气工程学院,西安710049)摘 要:大气压等离子体射流阵列可以在开放的空间中灵活㊁高效地产生低温等离子体,被认为是实现等离子体射流技术大面积应用最有效的手段之一㊂研究表明,大气压等离子体射流阵列在材料表面改性和薄膜沉积等方面具有广阔的应用前景㊂但由于阵列各个单元之间复杂的相互作用,导致等离子体阵列存在着各基本单元放电不一致和下游作用面不均匀等问题,会严重影响材料表面处理的效率㊂本文综述了近年来大气压等离子体射流阵列的研究进展及其应用,主要包括大气压等离子体射流阵列的电极结构及放电特性,并详细介绍了在改善大气压等离子体射流阵列放电一致性和下游作用面均匀性方面的最新研究成果㊂关键词:等离子体射流;大气压;阵列;材料表面处理;电极结构中图分类号:T N 136 文献标志码:A D O I :10.12061/j.i s s n .20956223.2020.040401P r o g r e s s i n A t m o s p h e r i c -P r e s s u r e P l a s m a J e t A r r a yT e c h n o l o g y fo r M a t e r i a l S u r f a c e T r e a t m e n t L I U X u a n -d o n g R E N Q i a n g H E H o n g -z h u a n gS U N H a o S c h o o l o f E l e c t r i c a l E n g i n e e r i n g X i a n J i a o t o n g U n i v e r s i t yX i a n 710049 C h i n a收稿日期:20200615;修回日期:20200908基金项目:强脉冲辐射环境模拟与效应国家重点实验室专项经费资助项目(S K L I P R 1907)作者简介:刘轩东(1981- ),男,四川巴中人,副教授,博士,主要从事高功率脉冲源㊁气体放电及等离子体技术研究㊂E -m a i l :l i u x u a n d @x jt u .e d u .c n A b s t r a c t I t i s c o n s i d e r e d t h a t a t m o s p h e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y c a n g e n e r a t e l o w t e m pe r a t u r e p l a s m af l e x i b l y a n d e f f i c i e n t l y i n o p e n s p a c e I t i s o n e o f t h e m o s t e f f e c t i v e m e t h o d s f o r a c h i e v i ng l a r ge s c a l e a p p l i c a t i o n s of p l a s m a j e t t e c h n o l og y Th e r e s u l t s s h o w t h a t t h e a t m o s ph e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y h a s a w i d e a p p l i c a t i o n s p r o s p e c t i n s u r f a c e m o d i f i c a t i o n a n d t h i n f i l m d e po s i t i o n H o w e v e r d u e t o t h e c o m p l e x i n t e r a c t i o n s b e t w e e n t h e e l e m e n t s o f t h e a r r a y t h e p l a s m a a r r a y h a s t h e pr o b l e m s o f i n c o n s i s t e n t d i s c h a r g e o f t h e j e t s a n d u n e v e n n e s s o f t h e d o w n s t r e a m s u r f a c e w h i c h g r e a t l ya f f e c t t h e e f f i c i e n c y o f m a t e r i a l s u r f a c e t r e a t m e n t I n t h i s p a p e r t h e r e s e a r c h p r o g r e s s a n d a p pl i c a t i o n s t a t u s o f a t m o s p h e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y a r e r e v i e w e d i n c l u d i n g e l e c t r o d e s t r u c t u r e a n d d i s c h a r g e c h a r a c t e r i s t i c s T h e l a t e s t r e s e a r c h r e s u l t s o n i m p r o v i n g t h e d i s c h a r g e i n c o n s i s t e n c y of a t m o s p h e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y a n d u n i f o r m i t y of d o w n s t r e a m s u r f a c e a r e i n t r o d u c e d K e yw o r d s p l a s m a j e t a t m o s p h e r i c p r e s s u r e a r r a y m a t e r i a l s u r f a c e t r e a t m e n t e l e c t r o d e s t r u c t u r e 1-104040第11卷第4期2020年12月现代应用物理MO D E R N A P P L I E D P H Y S I C SV o l .11,N o .4D e c .2020大气压等离子射流技术是近20年来的一个研究热点,其原理是使介质阻挡放电产生的等离子体在电场和外加气场的共同作用下从产生区域喷出,在外界大气压下朝着指定的方向行进,从而形成等离子体射流[1]㊂该技术具有温度低㊁化学活性高㊁可控性好㊁表面处理操作简单㊁成本低廉㊁无废弃物及无污染等显著优点,特别是用于一些温度敏感材料(如生物材料)及形状复杂工件的表面处理时,已显示出独特的应用优势㊂随着对大气压等离子体射流技术的深入研究,该技术在材料表面处理及聚合物薄膜沉积等方面正发挥着越来越重要的作用,应用范围越来越广[28]㊂然而,目前大气压等离子体射流源的直接作用面积通常小于1c m 2,还不能满足大面积材料表面处理的需求[7]㊂为提高射流技术处理材料表面的效率,研究人员提出了等离子体射流阵列的设想,即由若干间距极近的射流单元组成射流阵列,以增加等离子体射流的作用面积㊂近几年来,等离子体射流阵列研究主要集中在扩大等离子体射流阵列的作用面积和增强下游作用面的均匀性等方面㊂本文介绍了大气压等离子体射流阵列的典型结构㊁羽流特性和电气特性,讨论了等离子体射流阵列在材料表面处理方面的应用现状和发展趋势,分析了未来需要关注和解决的焦点问题㊂1大气压等离子体射流阵列的结构大气压等离子体射流阵列是将多个基本射流单元按照1维或2维结构进行排列[2],阵列基本单元的结构与单个射流装置的结构类似㊂单电极结构主要包括针电极和环电极,针电极结构又分为实心针电极结构和空心针电极结构,后者也称为毛细管结构[5]㊂图1为针电极射流单元的2种典型结构示意图㊂图1针电极射流单元的2种典型结构示意图F i g .1D i a g r a m o f t w o t y pi c a l s t r u c t u r e s o f t h e n e e d l e e l e c t r o d e p l a s m a je t 双电极结构主要有针环电极㊁环环电极㊁针板电极㊁环板电极和微腔结构电极等[4]㊂已有大量研究资料表明,与单电极结构相比,双电极结构放电更加稳定,且高压电极为针电极时放电最为稳定[5]㊂大气压等离子体射流阵列按照排列方式可分为1维阵列和2维阵列㊂1维阵列的结构一般是采取多个基本射流单元沿一个方向水平排列㊂C a o 等用铜箔作为高压电极包裹介电管,在激励电源频率为30k H z 和气体流量为4L ㊃m i n -1下产生了稳定的大气压1维射流阵列[9]㊂随后,C h e n 等设计了4管1维阵列,每个基本单元采用铜丝作为高压电级,氯化钾溶液作为地电极直接与介电层接触,产生了更加均匀的等离子体射流[10]㊂K i m 等采用针板电极结构,用频率为50k H z 的双极性脉冲电源激励阵列放电,产生了16管1维射流阵列[11],如图2所示㊂针对针电极产生羽流的特点,K i m 将每个射流单元的管口设计为锥形,以减少外界因素对射流的干扰㊂图216管1维射流阵列结构[11]F i g .2A 16-c h a n n e l 1D a r r a ys t r u c t u r e [11]L i 等用直流电源作为阵列的激励电源[12],使用3根直径为1mm 的钨棒作为高压电极,将其放在距离水面一定距离的线上,用自来水作为液体地电极,在下游区域产生了十分均匀的等离子体㊂方志等采用5个基本单元并联的1维阵列结构,在交流激励电源频率分别为22k H z 和20k H z 时通入纯氩气或一定比例的氩气与六甲基二硅醚(HM D S O )的混合气体,均产生了放电稳定的射流阵列[13]㊂通常,1维阵列用作等离子幕 ,对下游样品的处理需要通过阵列或样品扫描才能实现㊂为进一步增加阵列的作用面积,研究人员设计了2维阵列,并根据实际需要提供不同的2维排列方案㊂牛俊博最早尝试研究2维大气压等离子体射流阵列[7],在20世纪90年代末实现了60H z 下的3ˑ3大气压等离子体阵列㊂但该阵列具有较高的气体温度,并不适合于低温等离子体应用㊂随后,在2002年,H u b i c k a 等使用千赫级的高频交流电源实现了3ˑ3大气压热等离子体射流阵列[14]㊂C a o 等设计了7管蜂窝状等离子体阵列[15],该阵列的基本单元采用环板电极,2-104040第11卷现 代 应 用 物 理以纯氦为气体介质在10k H z 交流激励电压下产生了相对稳定的射流阵列㊂此后,研究人员主要通过增加等离子体基本单元的数量来增大等离子体阵列的作用面积,有的阵列多达45个单元㊂H u 等分别使用不同形式的高压脉冲电源激励3管2维阵列放电[16],并测试了该阵列的电气特性㊂方志等使用高频交流激励电源先后在氩气和氦气中实现了7管蜂窝状射流阵列[17],该阵列的基本单元均采用环板结构,通过改变气体流速和射流单元之间的间距,成功实现了阵列的一致性㊂为优化2维阵列的放电特性,很多学者提出了改善阵列结构的设计方案㊂K i m 等提出通过增加外管的数量将更多的带电粒子引入中心等离子体羽流的设计方案[18],其设计的2种类蜂巢状阵列结构如图3所示㊂图3左侧结构由7个内径为1m m ㊁外径为2m m 的石英管围绕一个内径为2m m ㊁外径为3m m 的石英管组成2维蜂窝状阵列;图3右侧结构中,用空心光纤制作的14个内径为200μm ㊁外径为700μm 的射流单元围绕一个内径为1m m ㊁外径为2m m 的中心射流单元㊂所有射流单元均采用环板电极结构㊂研究表明,随着外管数量的增加,等离子发射强度增大㊂与单管等离子体射流装置相比,阵列受频率的影响更大㊂但是,该方案只在射流单元间距极小时有效㊂图32种类蜂巢式2维射流阵列结构[18]F i g .3T w o k i n d s o f h o n e y c o m b 2D j e t a r r a y st r u c t u r e [18]W u 等用10.5k H z 的交流激励电源实现了单孔直径为3.4μm 的蜂窝状大气压等离子体微孔阵列[19],如图4所示㊂图4微孔阵列结构[19]F i g .4M i c r o p l a s m a a r r a ys t r u c t u r e [19]此阵列采用氩气作为工作气体,在峰值电压为30k V 时,羽流的长度可达2c m ㊂通过氩谱线的斯塔克效应估计,该微孔阵列的电子密度高达8.0ˑ1016c m -3,比普通等离子体阵列的电子密度至少高1个量级㊂但此阵列相应的激励电压较高,在气体温度较低时会出现阵列严重不平衡现象㊂O c o n n o r㊁聂秋月等先后提出了融合型等离子体阵列结构㊂O c o n n o r 等提出的新型等离子体射流阵列[20],如图5所示㊂O c o n n o r 等在4个内径为2mm ㊁外径为4mm 的聚四氟乙烯(P T F E )管上安装单环高压电极,并将其排列成方形㊂各个管中心轴线间的距离为1c m ,将它们安装在一个内径为2c m ㊁外径为3c m ㊁长为13c m 的聚碳酸酯管的首端㊂将氦气作为工作气体,分别通过4个P T E E 管的首端通入,并利用聚碳酸酯管促进等离子体的融合㊂在每个高压电极上串联了限流电阻,以加强阵列放电的一致性㊂此阵列在直径为2c m 的空间内成功生成了均匀的低温等离子体羽流㊂但该阵列不能用来处理金属材料,在金属材料表面羽流会由面变为点㊂图5含有4个基本单元的融合阵列结构[20]F i g .5F u s e d a r r a y st r u c t u r e w i t h f o u r b a s i c u n i t s [20]L i 等采用空心针电极作为各放电基本单元的高压电极[21],并使5根高压电极紧密排列为蜂窝状,使用一个内径为7.5mm ㊁外径为10.2mm 的石英管将5根高压电极包裹起来,并在距离石英管口5mm 的地方放置接地铜环形成改进的针环阵列结构㊂采用氦气作为工作气体,并采取内㊁外路气流分别控制的方法,使得各放电单元的气体流场彼此弥合,在下游形成了强度适中的均匀等离子体作用面,其结构示意图如图6所示㊂3-104040刘轩东等:用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展第4期(a )G e n e r a t o r (b )E l e c t r o s t a t i c p o t e n t i a l (c )M e t a l l i c s u r f a c e (d )D i e l e c t r i c (e )3D s u r f a c es t r u c t u r e d i s t r i b u t i o n(gr o u n d e d )s u r f a c e(m e t a l)图6中心为蜂窝状电极的融合阵列结构[21]F i g .6F u s e d a r r a y s t r u c t u r e w i t h a h o n e yc o m b e l e c t r ode a t t h e c e n t e r [21] 图6阵列的优点是放电强度大,在处理导电材料时性能较佳,处理效果更加均匀,而且更适合处理表面形状变化大的不规则物体㊂融合阵列的基本原理是在2维阵列的外围增加气体屏蔽装置减少外界环境对射流的影响,通过精确控制气体流量促进等离子体羽流的融合㊂此类阵列有望解决等离子体阵列在处理材料表面时出现的一系列问题,是目前研究的热点㊂2大气压等离子体射流阵列的基本特性射流阵列中的每个射流单元都会受到其他单元的电场和气流场的相互作用,这严重影响射流阵列的单元一致性和下游均匀性[2223]㊂C a o 等认为阵列中各个单元间的相互作用可导致等离子体羽流之间的发散或会聚㊂图7为2维大气压等离子体射流阵列的发光图像[15]㊂图72维大气压等离子体射流阵列的发光图像[15]F i g .7O p t i c a l i m a g e o f a 2D a t m o s ph e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a y[15]研究各个单元之间的相互作用,并在此基础上通过改变外界条件或阵列结构,增强阵列各个单元之间放电的一致性和等离子体下游工作区的均匀性,是目前大气压等离子体射流阵列研究中关注的重点㊂G h a s e m i 等通过快速拍摄技术观察频率为19k H z 的交流电源激励下的4管1维阵列[24],发现每个射流单元电流脉冲峰值出现的时间并不相同,且每个单元射流发展的速度会循环变化㊂G h a s e m i 等认为这是射流尖端在形成和起始阶段的库仑力相互作用的结果㊂B a b a e v a 等分别针对脉冲电源激励下的单㊁双及3管大气压等离子体1维阵列的放电特性开展了2维数值模拟[25],用公式推算了不同管间距下流场㊁电子碰撞电离项及电子密度等关键参数的演变及分布情况,认为射流单元之间存在着静电㊁流体动力和光电离的相互作用㊂当空气扩散到羽流中时,流体动力学中的相互作用可以促进各个单元的通道合并㊂随着射流单元之间的间距缩小,气流场开始合并,单元间距足够小的射流阵列,可以合并成单个等离子体羽流㊂阵列基本单元之间的相互作用受气体流速的影响较大,通过改变激励电源参数,如采用正极性放电,可以改变放电过程,为实现下游等离子体融合提供可能途径㊂K i m 等制作的1维射流阵列在脉冲电源驱动下出现了边缘管的羽流发散现象,这是由于不同单元产生的等离子体子弹间存在着静电排斥作用,图8给出了15管1维射流阵列的发光图像[11]㊂K i m 等通过I C C D 相机观察发现,由于不同单元的间距较大,等离子体子弹通过各自的气体通道传播而不会合并;在外加电压峰值大于5.5k V 时,射流的发展由子弹模式变为连续模式㊂此外,K i m 等还研究了脉冲电源激励下的阵列电特性随一系列因素的变化,所得结果均与高频交流电源激励下的结果类似㊂图815管1维射流阵列的发光图像[11]F i g .8O p t i c a l i m a g e o f a 15-c h a n n e l 1D j e t a r r a y[11]为提高阵列各个单元的放电一致性和下游作用面的均匀性,国内外学者主要从增加限流器件㊁改善阵列的外部条件(激励电源参数㊁气体流量等)和优化阵列结构3方面开展了研究㊂4-104040第11卷现 代 应 用 物 理由于缺乏限流装置,最早的大气压等离子体射流阵列存在着各个单元放电不一致的问题㊂大量研究表明,限流装置可以确保所有射流单元在处理3维物体时同时运作,对稳定1000k P a 以内的等离子体射流阵列至关重要㊂G h a s e m i 等通过在电路中串联限流电阻器大大提高了阵列的一致性[24],但串联电阻器会降低效率,G h a s e m i 等又提出了使用电容器替代电阻器的方案㊂图9是激励电源频率为19k H z 下的4管1维阵列在分别添加不同量值的电阻器和电容器时的电流峰值㊂由图9可见,与添加电阻器相比,添加电容器时整个回路拥有更高的放电电流峰值,且在实验中未观察到电容器会对阵列一致性产生影响㊂图9不同量值限流电阻和电容下的放电电流峰值[24]F i g .9M e a n p e a k c u r r e n t u n d e r v a r i o u s l i m i t i n gr e s i s t a n c e s a n d c a pa c i t a n c e s [24]G h a s e m i 等认为气体流速是影响阵列一致性的关键因素之一㊂图10为不同气体流速下的1维阵列发光图像[24]㊂由图10可见,在气体流速较低时,羽流之间存在着强烈的发散现象㊂(a )7L ㊃m i n -1 (b )5L ㊃m i n -1 (c )3L ㊃m i n-1图10不同气体流速下的1维阵列发光图像[24]F i g .10O p t i c a l i m a g e s o f a 1D a r r a y un d e r v a r i o u s ga s f l o w r a t e s [24]此外,激励电源的各项参数对大气压等离子体射流阵列的放电特性也有至关重要的影响㊂C a o 等认为,2维阵列各个单元的放电一致性对激励电源的频率十分敏感[15]㊂图11为不同频率下的7管2维等离子体阵列发光图像㊂由图11可见,当交流激励电流频率为5~10k H z 时,各个单元的发射强度比较一致,但在10k H z 以上,各个单元的发射强度一致性变差㊂激励频率分别为5,8,10,20,30k H z 时,不同单元的光发射强度极差分别为12.7%,12.0%,13.6%,31.3%,37.7%㊂C a o 等分析认为,不同的激励频率下,阵列的杂散电容不同,且外部电路中的等效阻抗也不同㊂在相对较低的激励频率下,表面电荷将有更多的时间在阵列的几何结构上重新分布,有助于提高射流阵列的一致性㊂2维阵列的最佳激励频率约为10k H z ㊂此外,C a o 等实现了反应化学空间影响范围高达48.6mm 2的等离子体射流阵列[15]㊂图11不同频率下的7管2维等离子体阵列发光图像[15]F i g .11O p t i c a l i m a g e s o f a 7-c h a n n e l 2D p l a s m a je t a r r a y a t v a r i o u s e x c i t a t i o nf r e qu e n c i e s [15]H u 等分别用射频脉冲及直流正脉冲功率源激励2维射流阵列放电,获得了平行羽流束和发散羽流束[16]㊂该研究结果证实了激励电源类型对等离子射流阵列放电特性具有较大影响㊂W a n g 等使用5管1维阵列验证了等离子体阵列的放电特性可以通过控制激励电源参数和气体流速进行调节[26]㊂研究表明,阵列的活性粒子浓度㊁放电电流密度及气体流速之间满足准线性规则,通过同时优化气体流速和电源参数,可以在相关区域获得具有适当气体温度和更好一致性的等离子体羽流㊂张波等使用纳秒脉冲源激励3管1维等离子体射流阵列放电,并研究了电压幅值㊁上升时间和重复频率对阵列一致性的影响[27]㊂结果表明,阵列中等离子体羽流的长度随激励电压的增加呈现先增加后饱和的趋势;上升时间是影响电子能量㊁离子能量和化学活性的重要参数,减小上升时间可以提升放电电流㊁放电能量和传输电荷;脉冲重复频率是影响射流阵列一致性的主要因素,增大重复频率可以提高羽流的长度和发光强度,但高重复频率脉冲激励下的射流阵列会出现中间管被抑制的现象,对于1维阵列,最佳重复频率为5k H z㊂最近,Q a i s r a n i 等搭建了基本单元为针电极结构的3管1维阵列[28],并使用直流脉冲电源供电,通过S c h l i e r e n 摄影技术研究了电源频率㊁电压和气5-104040刘轩东等:用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展第4期体流速等参数对等离子体射流阵列气流场的影响㊂结果表明,电源频率和气体流速对阵列的气流场均有显著影响,这2个因素是引起气流从层流到湍流早期过渡的主要原因,其中,频率的影响更加明显㊂等离子体羽流尖端产生的波状羽流及发散现象会造成阵列不稳定㊂Z h o u 等对比了高频交流电源和纳秒脉冲电压激励下的3管1维等离子体阵列的放电特性[29]㊂结果表明,纳秒脉冲电源激励下的阵列更不易发散,羽流长度更长且效率更高,更适合进行材料的表面处理㊂在工作气体中混入其他气体是增加阵列各单元一致性的常用手段之一㊂Z h a n g 等通过精确调控氧气掺杂含量进一步提高了阵列的一致性[30]㊂方志等向3管1维阵列中通入氩气和六甲基二硅醚(HM D S O )的混合气体,研究了混合气体对阵列一致性的影响[13]㊂结果表明,HM D S O 气体的加入可有效抑制1维阵列相邻通道之间的排斥作用㊂众多研究表明,单纯改变外界因素无法彻底解决阵列一致性和均匀性问题,因此,学者们提出了改善传统阵列结构的新方法㊂为减少等离子体阵列各基本单元之间的相互影响,使各单元可以在很大程度上任意排列,提高阵列的应用价值,L i 等设计了一种新型阵列结构,如图12所示[31]㊂该结构包含1个高压管电极和1个由聚丙烯制成的瓶子㊂将高压电极嵌入瓶子中,并将高纯氦气送入瓶中㊂在瓶子下方开有直径为1m m 的孔,孔的个数和位置可以根据实际应用情况改变㊂在交流激励电源频率为20k H z ㊁电压峰值为8.5k V 时,各个孔中出现了强度一致的等离子体羽流㊂但该结构中2个孔之间的距离不能小于2.5m m ,否则临近羽流将彼此影响㊂图12一种新型的大气压等离子体阵列结构[31]F i g .12A n o v e l a t m o s ph e r i c p r e s s u r e p l a s m a j e t a r r a ys t r u c t u r e [31]W a n g 等认为,等离子体射流阵列各个单元之间放电不一致的根本原因是阵列电场分布不均匀[3233]㊂W a n g 等对基本单元为针环结构的3管1维阵列的研究表明,中间射流单元的电场强度显著低于侧边射流单元的电场强度,通过调整中间针电极和侧边针电极的相对位置,分别在工作气体为氦气和氩气时实现了阵列的放电一致性㊂但是,大气压等离子体射流阵列即使在各放电单元一致性良好㊁且阵列覆盖面积较大的理想工作条件下处理材料表面时,各个单元的羽流依然呈斑点状作用在材料上,难以均匀覆盖整个待处理表面区域㊂针对该问题,L i 等用直流电源作为列阵的激励电源,使用自来水作液体地电极,将3根直径为1mm 的钨棒作为高压电极放在距离水面一定距离的线上[12]㊂研究发现,在高压电极与水电极的间距足够大时,各电极之间的放电通道将从相互排斥转变为融合放电,解决了阵列放电的离散问题,图13为该装置在不同放电间隙下的放电图像㊂(a )6mm (b )11mm (c )17mm (d )20mm图13不同放电间隙下的放电图像[12]F i g .13D i s c h a r g e i m a g e s u n d e r d i f f e r e n t g a p wi d t h s [12]本文2节中介绍的2种新型融合阵列结构是为解决射流阵列喷射出的等离子体无法在下游工作区融合的问题而研制的[2021]㊂O C o n n o r 等提出的阵列原理是先利用外围气体屏蔽装置减少外界对羽流发展的影响,再进一步利用外围套管内表面上电荷的沉积和去除,使内表面变为电子源,促进射流向屏蔽管轴线方向传播[20]㊂针对外加气体屏蔽装置这种技术手段,L i 等对比了5管蜂窝状阵列在有无气体屏蔽装置下的放电情况[21]㊂实验证明,在大气压等离子体阵列外围添加合适体积的气体屏蔽装置,可以有效促进等离子体羽流融合,防止湍流发生㊂3大气压等离子体射流阵列的应用大气压等离子体射流阵列主要用于材料表面处理和薄膜沉积2个方面㊂目前,材料表面处理方面的应用研究主要集中在改善绝缘材料表面的憎水性㊂K i m 等利用2维蜂窝状等离子体射流阵列对表面附有Z n O 纳米层的聚对苯二甲酸乙二醇酯(P E T )材料表面进行改6-104040第11卷现 代 应 用 物 理性,可使该材料的水接触角在30s内从111.23ʎ持续降低至8.70ʎ[34]㊂C h e n等用基本单元为针环结构的4管1维射流阵列作用于蚕丝蛋白薄膜(S F F),可使该薄膜表面的水接触角从71ʎ下降到16ʎ[10]㊂F a n g等使用基本单元为针环电极结构的5管1维阵列处理商用环氧树脂材料[35],在工作气体氩气中混入四甲基硅烷(TM S),研究了T M S体积分数对材料水接触角的影响㊂结果表明,处理后的环氧树脂材料的水接触角随着T M S体积分数的增加而增大,在T M S体积分数为0.04%㊁处理时间为300s时,可达到最佳处理效果,环氧树脂材料的水接触角从46ʎ增加至95ʎ㊂随后,L i u等利用7管蜂窝状阵列处理聚甲基丙烯酸甲酯(P MMA),工作气体仍采用氩气和T M S的混合气体[36]㊂结果表明,在T M S体积分数为0.04%时可达到最佳处理效果,处理时间为240s时,P MMA的水接触角从65ʎ增加到最大值115ʎ㊂通过分析材料能谱,L i u等认为,P MMA材料表面憎水性的改善归因于生成的S i-O-S i薄膜㊂C u i等设计了3管1维阵列,并利用氩气和T M S的混合气体改善玻璃的憎水性[37]㊂结果表明,T M S体积分数为0.04%时可达到最佳处理效果,在处理时间为240s时,玻璃的水接触角增加到最大值110.3ʎ㊂Z h a n g等使用基本单元为针环电极结构的3管1维阵列,以高纯氦气作为工作气体,对不同污染程度的高温硫化硅橡胶(H T V)样品进行了表面处理[38]㊂结果表明,样品的表面憎水性均得到改善㊂但随着样片受污程度的增加,若要达到相同的处理效果,则需要更长的处理时间㊂分析认为,低温等离子体对H T V样品的改性是通过羽流中的活性粒子与H T V材料表面的低分子量硅烷链(L MW)分子碰撞,使分子能量增加,分子更容易穿透污染层,留在受污染材料的表面,且活性粒子在切断长硅胶链时会产生更多的L MW,使L MW 更容易迁移到材料表面㊂等离子体阵列处理加速了L MW在材料表面上的积累,从而使被污染的H T V 的憎水性得到改善㊂薄膜沉积方面的应用研究是近年来的热点,目前的研究成果主要集中于单个等离子体装置的应用[3941],阵列应用的相关文献较少㊂马翊洋等采用氩气和正硅酸乙酯(T E O S)的混合气体作为工作气体,使用4管1维阵列以0.5mm㊃s-1的速度Z字形反复扫描处理环氧树脂表面进行薄膜沉积[42]㊂结果表明,对于40mmˑ40mm的样品,单次扫描沉积时间为10m i n;阵列扫描处理能对材料表面的电荷陷阱起到适当浅化的作用,同时可减少孔洞与凸起,从而抑制材料表面电场的畸变,提高材料的闪络电压㊂4讨论大气压等离子体射流阵列的各个单元间存在着电场和气场的相互作用,其放电特性受激励电源类型与参数㊁气体流速及阵列结构等因素影响㊂即使在各放电单元一致性较为良好的理想工作条件下处理材料表面时,等离子体羽流之间仍然相互排斥,呈斑点状作用在材料表面上㊂因此,提高大气压等离子体射流阵列的一致性与均匀性,产生面积较大且等离子体分布较为均匀的工作面,对推动大气压等离子体射流阵列在相关领域的实际应用具有重要意义㊂目前,大气压等离子体射流阵列放电特性上的主要问题为:1)为了扩大射流阵列的作用面积,传统的1维和2维阵列结构中每个基本单元之间均存在较大的间隙,且各个射流单元之间存在管壁,阻碍羽流之间的融合;2)各个射流单元之间存在着静电排斥㊁光电离及气场作用等多种复杂的相互作用,使得各个羽流很难融合;3)强耦合模式下的2维阵列的作用面积不大[43]㊂针对这些问题,可以通过优化等离子体射流阵列结构,并进行有针对性的参数调控,得到最优参数匹配,从而实现对阵列一致性和下游作用面均匀性的改善,具体措施为:1)通过在电路中添加合适量值的限流电阻器或电容器;2)通过调控气流场,改变等离子体阵列的羽流形态;3)通过混入其他气体抑制羽流之间的相互排斥;4)通过调控激励电源类型及其各项电气参数,从而改变阵列的放电状态,实现有针对性的最优参数匹配;5)通过优化射流阵列结构,如改善电极结构或加入气体屏蔽装置等,可以改善射流阵列的电场分布及射流的发展过程,从根本上实现单元放电的一致性及阵列的均匀性㊂目前,针对单个大气压等离子体射流装置的应用研究已经非常广泛,但对阵列的应用研究还不够7-104040刘轩东等:用于材料表面处理的大气压等离子体射流技术研究进展第4期。
大气压冷等离子体射流简介
致谢
谢谢
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2.雪崩头（前端）的扩散半径不能大于r0； 3.在初始等离子体球和后来形成的等离子体球重合时 雪崩头必须达到足够的放大率，即是r2>2r0。
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大气压等离子体射流原理
n+ _Number of
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简介
大气压下放电的喷射状等离子体
性质：气体温度低
工作气压高 不空间限制
分类：按电极位形
按供电电源频率
1ห้องสมุดไป่ตู้
大气压冷等离子体射流参数
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大气压冷等离子体射流参数
3
大气压冷等离子体射流参数
能量馈入效率：工业应用需要考虑的重要参数 影响因素：电源供电频率
电源电流位形
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大气压等离子体射流原理
大气压等离子体放电困难：
细合胞成分离、分析。
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不同形式的大气压冷等离子体射流
微波驱动大气压冷等离子体射流：
A.I.Al-Shamma’a、S.R.Wylie、J.Lucas和C.F.Pau微波装置：
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大气压冷等离子体射流应用
工业应用：
①材料表面改性、修饰处理：如食品包装。 ②物体表面有机污染物处理：如光学仪器表面污垢、 文物表面锈迹的去除。 ③半导体行业：半导体材料的刻蚀、镀膜、非晶碳 的沉积等。
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不同形式的大气压冷等离子体射流
大气压冷等离子体射流试验研究
附件2论文中英文摘要格式作者姓名：聂秋月论文题目：大气压冷等离子体射流实验研究作者简介：聂秋月，女，1982年9月出生，2005年9月师从于大连理工大学王德真教授，于2010年6月获博士学位。
中文摘要大气压冷等离子体射流是近年来兴起的一种新的大气压低温等离子体放电技术，是目前国际上等离子体科学与技术领域的研究热点之一。
其等离子体空间富集的离子、电子、激发态原子、分子及自由基等都是活泼的反应性物种，这些活性粒子数量大、种类多、活性强，易于和所接触的材料表面发生反应, 因此在材料表面处理方面有许多重要应用。
和传统方法相比, 大气压冷等离子体射流表面处理具有操作简单快捷、成本低廉、无废弃物、无污染等显著优点，无论在传统的材料制造、加工和改性等应用领域，还是在新兴的生物医学工程、环境工程、等离子体化工等领域都表现出了良好的应用前景，特别是在温度敏感材料（如生物材料）、复杂形状工件等的表面处理方面，更是显示出了独特的技术优势。
发展等离子体源、诊断等离子体参数、研究等离子体产生与发展的基本物理过程一直都是等离子体科学与技术研究中的重要方向。
本文以大气压冷等离子体射流为重点，开展了以下工作：1.发展了一种毫米量级毛细管针-环电极大气压冷等离子体射流装置，通过考察其电学、光学特性，研究了放电发展过程及等离子体性质。
结果表明：由于在电极设计上采用了曲率较大的毛细管针电极，因此在功率电极附近易于产生较强电场，可明显降低等离子体射流产生及维持电压；此外，由于环电极的引入，放电区间将同时存在两种不同的放电模式（即毛细管针电极尖端附近发生的放电以及毛细管针电极和接地环电极之间发生的介质阻挡放电），与此同时，在下游端环电极的作用下，放电区将形成一个纵向电场，更利于将放电区产生的等离子体引出,形成等离子体射流。
与传统的毛细管针电极射流装置及单环电极射流装置相比，该混合型结构可有效降低射流源工作电压，增强放电强度，提高活性粒子数量。
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大气压大尺度等离子体射流
大气压冷等离子体射流是近年来兴起的一种新的大气压低温等离子体放电技术,是目前国际上等离子体科学与工程领域的研究热点之一,它采用特殊电极结构,利用气流和电场的作用使放电区域产生的等离子体从喷管或孔口中喷出,形成大气压非平衡等离子体射流,其温度低、化学活性高、可控性好、发生装置简单等特点使之在材料表面处理、生物医学、环境工程、等离子体化工等应用领域表现出某些优势。
近年来,随着大气压冷等离子体射流在工业生产及科研领域的广泛应用,等离子体状态对材料加工稳定性和重复可控性的影响引起了人们的广泛重视。
因此,如何通过设计和改进等离子体源的结构,从而获得均匀性和稳定性更强、产生活性粒子数量和种类更多、尺度更大的射流源具有重要的研究意义。
本文以大气压冷等离子体射流为重点,开展了以下工作：1.提出了一种新型的单针辅助预电离大气压冷等离子体射流装置,以02／Ar混合气为工作气体,利用单针放电作为预电离,在常压开放空气环境中获得了均匀稳定的冷等离子体射流,具有产生及维持电压低、工作稳定性强、宏观温度低、氧原子浓度高(约为1016 cm-3)等特点,在材料表面油渍处理等方面表现出良好的应用前景,采用该射流来处里表面涂有重油的载玻片,其最大清洗率可以到达0.1mm／s。
2.在以往对一维较大尺度大气压冷等离子体射流斑图的研究基础上,近一步探讨了电源频率、介质管尺度以及气体流量对放电模式和斑图演化的影响,并探讨了这一现象产生的物理机制。
结果表明：在自组织斑图阶段,随着频率的增大,放电电流随之增大,放电通道数量也将逐渐增加：介质管尺度是影响自组织斑图放电通道数量的重要因素,介质管尺度越大,则射流在斑图模式下可能出现的放电通道数量就越多。
3.开展了多管阵列化实验,以小尺度毛细管环-板电极大气压冷等离子体射流装置为基本单元,以等边三角形为基本结构,设计了一系列的阵列化组合(如三管阵列,七管阵列以及十三管阵列),能够以氩气为工作气体,在常压开放空气环境产生宏观温度低、均匀性较好、稳定性强、有效面积大的等离子体射流。
为今后进一步开展大规模冷等离子体射流阵列研究打下了良好基础。
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体射流; 自组织斑图; 射流阵列
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