气固环流反应器的研究进展

气固环流反应器的研究进展

刘梦溪;卢春喜;时铭显

【摘要】Gas-solids airlift loop reactor (GSALR) is a novel gas-solids fluidized bed reactor by appropriately coupling gas-liquid airlift loop reactor and dense-phase gas-solids fluidization theory. The recent advances in GSALR are reviewed, referring to researches on internally circulating fluidized bed, and analyzing the influence of the operating condition and geometric configuration on gas-solids hydrodynamic behavior. Based on the discussion, future research direction is also given.%气固环流反应器是将气液环流理论与稠密气固流态化理论进行合理移植、耦合而形成的一种新型气固流化床反应器.对近年来国内外学者在该领域的研究进行了回顾,参考了内循环流化床的一些研究结果,对操作条件、几何结构对气固环流反应器内两相流体力学行为的影响规律进行了总结和分析,并对进一步的研究进行了展望.【期刊名称】《化工学报》

【年(卷),期】2013(064)001

【总页数】8页(P116-123)

【关键词】流态化;气固流化床;环流反应器;流体力学;热量传递

【作者】刘梦溪;卢春喜;时铭显

【作者单位】中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京 102249;中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京 102249;中国石油大学(北京)重质油国家重点实验室,北京 102249

【正文语种】中文

【中图分类】TQ052.5

引言

环流反应器是一种高效的气液反应器，被广泛应用在石油化工、冶金、制药等领域中［1］。自1955年被提出至今，对环流反应器的研究与应用绝大多数都集中在

气液、气液固体系［1］，涉及气固体系的研究较少［2－4］。气固环流反应器将气液环流的理论合理地移植、耦合到气固体系，实现了可控的平推流与有限全混流的有机结合，具有高效的气固接触效率，有序的颗粒流动，可控的颗粒停留时间，优秀的传热、传质性能，结构简单等诸多优点。近年来，国内外学者通过大量的实验研究，使其在石油炼制领域实现了工业化应用。本文主要综述了国内外在气固环流这一新领域内的研究结果、进展和工业应用情况，借鉴相近领域的研究成果进行分析，并指出了今后的研究方向。

1 气固环流反应器基本结构及操作区域

气固环流反应器的结构如图1所示，在常规流化床中部插入一个同心布置的圆筒

即导流筒（draft tube），导流筒将流化床分为导流筒区（draft tube region）和环隙区（annulus region），导流筒以上的密相床层称为气固分离区（gas－

solid separator），导流筒下沿到导流筒分布器［中心气升式，图1（a）］或环

隙分布器［环隙气升式，图1（b）］之间的区域为底部区域（bottom region）。在导流筒区和环隙区的底部各设置有一个气体分布器，分别控制通入的气体量，在导流筒区和环隙区形成两个床层密度不同的流化床，并在底部区域产生一个压力差，推动颗粒在导流筒区和环隙区间循环流动。如图1所示，若通入导流筒区的气体

量大于通入环隙区的气体量，颗粒在导流筒（上升区）内向上流动，在环隙区向下

流动，则称为中心气升式环流反应器（draft tube－lifted gas－solid air loop reactor）［2］，若通入环隙的气体量大于通入导流筒内的气体量，颗粒在环隙区（上升区）内向上流动，在导流筒内向下流动，则被称为环隙气升式环流反应器（annulus－lifted gas－solid air loop reactor）［3］。

图1 气固环流反应器和内循环床Fig.1 Schematic diagram of gas－solid air loop reactor and internally circulating fluidized bed

内循环流化床（internally circulating fluidized bed）［5－7］是一种结构与环流反应器相似的气固流化床，主要处理Geldart B类颗粒，是一种改良的喷动床，其结构如图1（c）所示。内循环流化床的导流筒直径一般很小，横截面积远远小于环隙面积。导流筒内气固流动为稀相输送，环隙区则为移动床。内循环流化床与气固环流反应器在操作床型、流体力学行为等方面有很大的差异［3］，但二者在结构上有相似之处，因此内循环流化床的研究成果对气固环流反应器的研究有一定的借鉴作用。

2 气固环流反应器的流体力学行为

2.1 环流反应器的启动问题（start－up problem）

环流反应器内颗粒环流流动的推动力来自导流筒区和环隙区底部的压力差，当这一压力差大于颗粒环流流动产生的阻力时，就可以实现颗粒的环流。谢建平［8］、Liu等［3］在环隙气升式环流反应器中发现只有当环隙区表观气速为导流筒区表观气速的2～2.5倍时才可以实现环流，这是因为底部空间内存在由环隙区到导流筒区的窜气行为（gas bypassing），窜气的方向与颗粒环流的方向相反，降低了颗粒环流的推动力。Kim 等［5－7］、Yang等［9］在内循环床中也发现了类似的现象，Lee等［5］的实验显示只有当内环流床导流筒区表观气速大于环隙区表观气速7倍以上才可以实现稳定的环流，这一气速比远大于环流反应器启动时的比例，主要是由于二者的流体力学行为和实验采用的颗粒物性不同所引起的。

2.2 气固环流反应器内的气体交换

环流反应器内不同区域间的气体交换（窜气行为）对反应器的启动、颗粒环流具有显著的影响，当窜气方向与底部区域内颗粒环流方向一致时，窜气有助于颗粒的环流，反之则阻碍颗粒的环流。图2给出了环隙气升式气固环流反应器底部区域床层密度沿径向的分布［8］，其中环隙气体分布器开孔位置为r／R＝0.82。可以看出，随着环隙表观气速的增加，床层密度的最低点逐渐向反应器中心移动并最终进入导流筒投影区，说明由环隙气体分布板出来的气泡趋向于向导流筒内流动，当环隙表观气速大于0.5m·s－1时，有大量的气泡窜入了导流筒内。

图2 底部区域内床层密度沿径向的分布Fig.2 Radial distribution of bed density in bottom region of annulus－lifted gas－solid fluidized bed（uGD＝

0.05m·s－1）

有关研究表明，内循环流化床中同时存在由环隙底部向导流筒区和导流筒底部向环隙区双方向的窜气行为（Byung 等［10］，Jeon等［11］ Ahn等［12］），其中环隙区向导流筒区的窜气量远大于导流筒区向环隙区的窜气量（Jeon等［11］），Ahn等［12］发现窜气量最高可达40%左右。几何结构是窜气现象最主要的影响因素。谢建平［8］将环隙气体分布器开孔由沿截面均匀布置改为单排开孔（r／R＝0.83），并将底部间隙减小，发现图2中的密度分布得到了极大改善，窜气现象基本消失。Jeon等［11］在内循环床中发现环隙区采用环式气体分布器能显著减小窜气量，其次为锥面板分布器，平板风帽式分布器窜气量最大。Yang等［9］在内循环床中设置了多个气体分布器，发现从不同的分布器给气，窜气量发生了很大变化。Claflin等［13］发现增加环隙面积可以降低窜气量，筛孔式导流筒底部区域的窜气量小于不开孔的导流筒。

操作条件对窜气量也有影响。Jeon等［11］发现在环隙区表观气速很小的情况下（1.1＜uGD／umf＜1.6），由环隙区窜至导流筒的气量随着导流筒区表观气速的

增加而增加，随着环隙区表观气速的增加而降低，通入环隙区的气体中最高有60%窜入导流筒区。Ahn等［12］发现当uGD／umf由7增加到10时，由环隙区窜至导流筒区的气体量由35%增加到40%左右，而反方向的窜气则由3.5%降低到1%。Jeon等［11］将测得的实验数据与Song等［14］、Ahn等［12］和Shih 等［15］的数据比较发现，导流筒区和环隙区出口的气量比始终维持在入口气量

比的2.5倍左右。藏量对窜气量也有影响，但目前得到的结果并不一致，如Chandel等［16］发现无论对于细颗粒（dp＝0.425～0.6mm，ρp＝2606kg·m

－3）还是粗颗粒（dp＝1.4～1.7mm，ρp＝2623 kg·m－3），窜气量都随着藏

量的增加而减少。但Ahn等［12］却发现静床层高度的增加对窜气量几乎没有影响。此外，Jeon等［11］还根据实验数据提出了一个计算窜气比例的经验公式。2.3 床层密度分布

文献中对环流反应器内床层密度的报道较少，只有卢春喜等［2－3，17－18］对气固环流反应器内的床层密度分布展开了研究。环隙气升式气固环流反应器底部区域内床层密度沿径向的分布如图3所示［3，8］。可以看出导流筒区的床层密度

大于环隙区床层密度。底部区域存在一个滑移区（r／R≤0.64），床层密度基本不变（约820kg·m－3），对颗粒的环流十分不利。谢建平［8］、朱效明［18］认为滑移区的存在与结构因素有关。颗粒进入底部区域后流通面积发生改变，对颗粒流动产生阻力，使其容易堆积。此外，分布环伸入导流筒，射流不足以影响到底部，也易产生死区。刘梦溪等［19］通过数值模拟发现，将导流筒气体分布器由导流

筒内下移至底部区域，可以有效改善底部区域的流化状态。图4给出了模拟结果，可以看出把导流筒设置在底部区域内后，底部区域的流化质量得到了极大改善。在r／R＝0.4附近床层密度相对较大，这是由于导流筒内表观气速较小，射流影响范围有限所致。

图3 底部区域颗粒密度沿径向的分布Fig.3 Radial distribution of bed density

in bottom region

图4 导流筒分布器高度对底部区域床层密度的影响Fig.4 Influence of gas distributor axial position on radial distribution of bed density in bottom region

带有两级导流筒的气固环流反应器结构如图5所示，反应器内床层密度分布如图6所示［20］。由图6可以看出，在一段、二段导流筒中床层密度随轴向高度的变

化很小。在环隙空间，一段环隙的床层密度大于二段环隙床层密度。值得注意的是，在一段环隙的上部床层密度的增加较为显著。这与多种因素有关，实验现象表明，环隙空间的气泡运动方向与颗粒流动方向相反，有大量小气泡尚未到达一段环隙的顶部，就被颗粒夹带着向下运动，造成一段环隙上部床层密度远大于其他轴向位置处，此外，实验是在连续模式下操作，颗粒进料口也处于这一高度，因而也会对床层密度造成一定影响。

2.4 颗粒的环流速度和环流量

图5 带两级导流筒的气固环流反应器Fig.5 Schematic diagram of gas－solid

air loop reactor with two－stage draft tubes

图6 两级串联环流反应器密度轴向分布Fig.6 Axial distribution of cross－sectional averaged bed densities in GSALR with two draft tubes（uGD＝

0.05m·s－1）

可控的颗粒环流对环流反应器的反应、传递性能具有显著的影响，因而颗粒的环流速度始终是学者们密切关注的焦点。其影响因素主要有：①操作条件，如导流筒

区与环隙区表观气速［2－7，21－25］和颗粒的装载量［16］；②几何结构，如导流筒到气体分布器的距离［7，10，16，26－27］、导流筒的直径和高度［3，7，10，28］、气体分布器型式［10，19］以及颗粒的尺寸［16，28］等。

图7给出了刘梦溪等［21－23］的测量结果，可以看出颗粒环流速度随着上升区

（导流筒区或环隙区）表观气速的增加而增加。Ahn等［12］、Song等［14］、Chu等［29］、Milne等［27］在内循环床中也发现颗粒的环流量随着导流筒区

表观气速的增加而增加。

此外，必须保证环隙区有较好的流化质量才能较好地实现环流。Xie等［4］在一

个环流膜反应器中发现，环隙区供气量也对颗粒环流速度有显著影响，但Xie等测量的颗粒循环速度明显小于刘梦溪等［21－23］的实验数据，这可能是由于Xie

等采用的是目测法，观察到的边壁处颗粒运动速度小于中心处颗粒速度。Byung

等［10］、Jeon等［11］、Chu等［29］和Berruti等［30］发现当环隙区床

层由移动床变为起始流化时，颗粒的环流量有了显著提高，在总气体量不变的前提下，导流筒区和环隙区存在一个最佳的气体流量比。此外，Chandel等［16］发

现导流筒底内外环间压降随着藏量的增加而增加，采用中等颗粒（dp＝0.425～0.6mm，ρp＝2606kg·m－3）时的底部压降大于采用粗颗粒（dp＝1.4～1.7mm，ρp＝2623kg·m－3）时的压降。Alappat等［31］也发现颗粒的环流量随着藏量的增加而增加。Yan等［32］发现，对于连续操作的气固环流反应器，颗粒进料

量也会增加颗粒的环流量。

图7 不同操作模式环流反应器中环流速度的对比Fig.7 Comparison of particle circulation velocity for GSALR operated in different matter

底部区域的窜气现象（gas bypassing）对颗粒的环流量有重要影响。Byung等［10］发现当窜气方向与底部区域颗粒环流方向相反时，会阻碍颗粒的环流，而

当窜气方向与颗粒在底部区域的环流方向相同时则会促进颗粒的环流。一般而言，反应器的几何结构和操作条件决定了窜气的方向和窜气量（见2.2节）。

几何结构决定了底部区域、环隙区的流化质量和窜气量的大小，进而影响了颗粒的环流。图8给出了导流筒高度对颗粒环流量的影响，随着导流筒高度的增加，颗

粒的环流量先降低，然后维持不变。Byung等［10］、Zhao等［26］、

Ishikura等［28］在不同颗粒直径的内循环床中均发现颗粒环流量随着导流筒－反应器截面积比的增加而增加。刘梦溪等［20，25］在带有两级导流筒的气固环流反应器中发现，二段环流的环流速度大于一段环流，二者的差距随着导流筒区表观气速的增加而增加。

图8 不同操作模式环流反应器中环流流量的对比Fig.8 Comparison of particle circulation mass flow rate for GSALR operated in different matters

分布器的安装位置对颗粒的环流量有显著的影响。由图7和图8可以看出，中心气升式环流的颗粒环流速度与环流量远大于环隙气升式环流，这主要是因为环隙气升式环流中导流筒分布器位置较高，难以流化底部区域，颗粒在底部区域环流流动的阻力相对较大。Liu等［19］在环隙气升式环流反应器中发现将导流筒气体分布器下移到底部区域，会有效改善底部区域的流化质量（图4），当气体分布器处于底部区域中间时，颗粒环流量最大。谢建平等［8，21］在环隙气升式环流反应器中发现，当环隙气体分布器设计不合理时会导致大量气体窜入导流筒，造成环流反应器启动困难，严重时甚至改变环流的方向。王德武等［24］考察了提升管－环流床组合反应器内的流体力学特性，发现在提升管出口采用平板直孔式分布器所获得的颗粒环流速度最大，采用凸形球面板时的环流速度最小。Byung等［10］在内循环床中发现颗粒环流量与环隙分布器型式有关，采用板式分布器的环流量大于采用锥板分布器的环流量，大于采用环管分布器的环流量。Xie等［4］也发现分布器型式对颗粒环流速度有很大影响。

底部间隙（gap－height，图1）对颗粒环流量也有显著的影响。Ishikura等［28］、Song 等［14］、Zhao等［26］和 Konduri等［33］在内循环床中观察到颗粒环流量随着底部间隙的增加而增加，但Yang等［9］发现当底部间隙过大时，会导致大量气体由导流筒底部窜入环隙区，从而导致内循环流化床启动困难（start－up problem），因此，底部间隙存在一个最佳值。Liu等［3］建立了一

个考虑操作条件和几何结构的颗粒环流量模型，计算结果与实验数据吻合较好。

3 气固环流反应器的气固传质行为

刘梦溪等［20］以H2为示踪气体，测量了气固环流反应器中的汽提效率，结果如图9所示。由图可以看出，汽提效率随着导流筒区表观气速的增加而增加，带有两级导流筒的环流反应器的汽提效率大于只有一段导流筒的环流反应器。张永民等［34］在一套φ800mm的大型冷模装置上，采用O2示踪技术对工业上常用的几种汽提器型式的性能进行了对比，发现气固环流反应器的汽提效率大于空筒结构和盘环形挡板结构的流化床，并提出了一个计算环流反应器汽提效率的计算模型。图9 气固环流反应器的汽提效率Fig.9 Stripping efficiency of gas－solid airlift reactor（uGD＝0.043m·s－1）

4 气固环流反应器的传热性能

图10给出了环流反应器和普通流化床内颗粒－器壁传热系数的变化规律［35－36］。可以看出，环流结构的取热器的总传热系数通常都在600W·m－2·K－1以上，采用两段环流时可以达到1000 W·m－2·K－1以上，远大于目前工业中常用的自由床取热器传热系数（407～523W·m－2·K－1）。孙富伟［37］采用一圈换热管来代替导流筒，发现换热管间留有缝隙时的取热系数大于换热管间没有缝隙时的取热系数。

5 气固环流反应器的工业应用

图10 气固环流取热器的传热系数Fig.10 Particle－wall heat transfer coefficient of gas－solid airlift reactor

目前，气固环流反应器已被成功应用于石油炼制领域。如卢春喜等［17，22，39－43］提出了在催化裂化粗旋料腿上增设环流式预汽提器CSC（circulating stripping cyclone），已在10余套FCC装置中成功应用，结果显示可提高轻质油收率1.5%、减少再生器烧焦负荷5.2%。卢春喜、刘梦溪等［2，20，34，44

－46］成功开发了一种组合式环流汽提器，已在扬子石化、燕山石化80×104 t·a －1等国内多套FCCU上成功应用。标定结果显示，改造后轻质油收率提高1.8%，焦炭收率降低1.45%，汽提蒸汽用量降低0.36t·h－1。利用颗粒在流化床内的有

序环流流动，刘显成等［35－36］、孙富伟［37］还提出了气固环流外取热器，

并应用在扬子石化和辽河石化的催化裂化外取热器的改造上，结果表明传热效率远大于常规取热器。此外，催化汽油辅助反应器改质降烯烃反应器采用提升管和流化床组合结构，工业应用中发现装置振动、操作不稳等现象，卢春喜等［47－48］

提出了一种提升管和环流反应器组合反应器，有效降低了气泡直径，减缓了装置振动的问题。

6 结论与展望

本文对近年来国内外学者对气固环流反应器的研究进行了回顾，并分析了内循环流化床的一些研究结果，对操作条件、几何结构对气固环流反应器内两相流体力学行为的影响规律进行了总结和分析。

目前对气固环流反应器的研究主要是面向应用的宏观流动与传递性能的研究，对反应器内两相流动、接触与传递的本质问题尚不清楚，今后有必要展开如下几方面的研究。

（1）基于多尺度的两相流动与传递的研究。例如介观两相流动行为及与宏观流动特性的关联等。

（2）对显著影响反应器性能的因素的研究，如不同区域间气体的交换（底部区域的窜气和气固分离区气体的夹带）、颗粒的循环等，获得定量描述模型、控制机理与调控方法。

（3）进一步拓展气固环流反应器的结构型式与应用领域，如通过几何结构的改进，实现反应器内多种颗粒的混合，进一步强化气固间的传热等。

符号说明

dp——颗粒直径，mm

HD——导流筒高度，mm

Hdis——导流筒分布器轴向位置，mm

Mcirc——颗粒环流速率，kg·s－1

r／R——量纲1径向位置

ucirc——颗粒环流速度，m·s－1

uGR——导流筒区表观气速，m·s－1

uGD——环隙区表观气速，m·s－1

uF——流化床表观气速，m·s－1

z——轴向高度，mm

ρB——流化床床层密度，kg·m－3

ρp——颗粒密度，kg·m－3

η——汽提效率

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