过渡金属硫族化合物及其异质结构的理论研究

第一章绪论 (1)

1.1单层二硫化钼的纳米材料 (2)

1.1.1单层二硫化钼 (2)

1.1.2二硫化钼的缺陷结构 (3)

1.2单层二硫化钒的纳米材料 (7)

1.3二维范德华异质结构 (9)

1.4本文的研究意义 (11)

第二章计算方法 (13)

2.1理论基础 (13)

2.1.1 Born-Oppenheimer近似与Hartree-Fock近似 (13)

2.1.2密度泛函理论 (13)

2.3本文中使用的计算软件介绍 (16)

第三章非极性气体在单层二硫化钼表面的吸附研究 (18)

3.1引言 (18)

3.2计算方法 (19)

3.3结果与讨论 (20)

3.3.1 CO2和CH4在单层二硫化钼表面的吸附 (20)

3.3.2 CO2和CH4在具有点缺陷二硫化钼表面的吸附 (22)

3.3.3采用蒙特卡洛方法对气体吸附的研究 (28)

3.4本章小结 (29)

第四章二硫化钒与氟化石墨烯形成异质结构的磁性研究 (31)

4.1引言 (31)

4.2计算模型与方法 (32)

4.3结果与讨论 (33)

4.3.1范德华异质结构模拟的泛函选择 (33)

4.3.2石墨烯和VS2形成的稳定异质结构 (35)

4.3.3 氟化石墨烯对VS2磁性的调控 (37)

4.3.4 自旋极化态密度和自旋密度的分析 (40)

4.4.4 本章小结 (42)

第五章卤素原子修复二硒化钼表面硒空位的电磁和光学性质的研究 (43)

5.1引言 (43)

5.2计算方法 (44)

5.3结果与讨论 (45)

5.4本章小结 (55)

第六章总结 (57)

参考文献 (60)

攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文 (73)

致谢 (74)

过渡金属硫族化合物及其异质结构的理论研究第一章

第一章绪论

在过去的十多年期间，二维层状材料由于其不同于三维材料的特有的物理性质得到了广泛的关注[1-6]。石墨烯，作为第一个被发现的二维纳米材料，有着其独特的性质，例如独特的电热导率[7]。石墨烯没有带隙的特点也引发了人们对其它更好的二维材料的探索。特别是层状的过渡金属硫族化合物（TMDs）,作为石墨烯的类似物，由于特有的性质，引起了大家广泛的讨论。依据不同的硫族元素（如S，Se，Te）和不同的过渡金属的（Mo，W，Nb，V）的相互组合，40多种过渡金属硫族化合物被人们所知晓[8]。过渡金属硫族化合物的电子结构从金属性质（如NbS2）到半导体性质（如MoS2）[9]。过渡金属硫族化合物的电子结构的多样性也为其在不同领域的基础研究和技术性研究都垫下了基础。例如，MoS2可以被应用在电化学[10]，光催化水制氢[11-13]，可充电的电池[14]和电子器件如场效应晶体管[15]。

图1.1：现有的二维材料库[81]。蓝色阴影下的单层材料在外在条件下（空气中室温下）是稳定存在的，绿色阴影下的材料在空气中可能稳定存在，粉色阴影下的材料是在空气中不稳定存在但是在惰性气体中可能稳定存在的。灰色阴影下的材料是三维化合物，并且可以从这些化合物中成功剥离出单层。

无机的二维过渡金属硫族化合物层状物质已经可以通过机械剥离[16, 17]，化