催化化学2
催化化学。。。。(DOC)
第一章催化简史1、催化剂这一概念历史上最早是由哪个国家的哪位科学家于何年何刊物中正式提出的？答：1836年，瑞典科学家贝采利乌斯（J.J.Berzelius）在《物理学与化学年鉴》中首次提出“催化剂”这一概念。
2、催化剂的本质是什么？它最早由哪个国家的哪位科学家于何年提出？答：催化剂的本质是降低化学反应的活化能，把一个比较难发生的反应变成了两个很容易发生的化学反应。
在这两个反应中，第一个反应中催化剂扮演反应物的角色，第二个反应中催化剂扮演生成物的角色，所以说从总的反应方程式上来看，催化剂在反应前后没有变化。
3、工业合成氨催化剂的主要成分有哪些？历史上由于合成氨催化剂和工业化研究而获得诺贝尔化学奖的科学家是哪个国家的哪两位？答：工业合成氨催化剂为铁触媒，其主要成分为Fe、Al2O3、K2O，由于合成氨催化剂和工业化研究，德国科学家哈伯（F.Haber）获得1919年诺贝尔化学奖，博什（C.Bosch）获得1931年诺贝尔化学工程、高压设备奖。
4、合成高压低密度聚乙烯的催化剂历史上是由谁最早发明的？其主要组成为何？答：合成高压低密度聚乙烯的催化剂历史上是由德国科学家齐格勒（K.Ziegler）最早发明的，其主要组成为四氯化钛-三乙基铝[TiCl4-Al(C2H5)3]。
5、历史上最早模仿合成高压低密度聚乙烯的催化剂而发明聚丙烯合成催化剂的是哪个国家的哪位科学家。
他所发明的聚丙烯催化剂的组成为何？答：历史上最早模仿合成高压低密度聚乙烯的催化剂而发明聚丙烯合成催化剂的是意大利科学家纳塔（G.Natta），他所发明的聚丙烯催化剂的组成为三氯化钛-三乙基铝[TiCl3-Al(C2H5)3]。
第二章催化剂与催化作用1、什么是催化剂？什么是催化作用？催化作用的本质是什么？催化作用的特征主要有哪四个方面？答：催化剂是这样一种物质，由于它的存在，使化学反应趋于平衡的速度大大加快了，而它本身的组成、数量在反应前后没有发生变化。
催化原理(2)04
• 吸附平衡方程描述的是可逆过程的物理吸附和化 学吸附。
• 吸附平衡方程有三种类型：等温吸附平衡方程， 等压吸附平衡方程，等量吸附平衡方程。
• 等温吸附平衡方程：T一定，描述V或θ与P的关 系方程。实验测定所得V或θ与P的关系曲线，为等
温线。
• 等压吸附平衡方程：当P一定时，描述V或θ与T
Cl2 + 2M
MM
氯在金属催化剂表面上形成Cl-层，电子由 催化剂表面转移至Cl-离子层，这为氧化型 。
H2 + 2 M+2O-2
H+ M+ O-2
H+
+
M+ O-2
氢给出两个电子，在催化剂表ห้องสมุดไป่ตู้上形成H+
离子层，同时使金属离子价态降低，这样，吸附
为还原型。
（2）、缔合吸附
定义为：被吸附的吸附物分子结构未被破
的关系方程。曲线称为等压线。
• 等量吸附平衡方程：当V或θ一定时，描述P与T
的关系方程。曲线称为等量线。
一、吸附等温线的类型
五种类型的吸附等温线
• Ⅰ 型 线 ： 也 称 为 Langmuir 等 温 线 ， 能 由 Langmuir等温方程来描述。
P↑──→θ↑，但当P/P0升 到一定值时，θ不再随P/P0而变
理想吸附体系下单层吸附平衡体系下的V或θ与P
的关系。
1、Langmuir等温方程
⑴、建立Langmuir等温方程的模型条件
a、吸附剂表面是理想的、均匀的 b、吸附粒子之间无作用力、或可忽略 c、吸附物粒子只有碰撞于空的吸附位上才可被 吸附。一个吸附粒子只占据一个吸附位。（这一 条件意味化学反应动力学中所述的质量作用定律 适用于吸附体系，被称之为表面质量作用定律） d、吸附是单层的、定位的 e、当r吸＝r脱时，吸附达到平衡。
中科院研究生课件《催化原理》第二章催化反应和催化剂
2.1.2 催化剂的组成
如：几何状态、孔结构、比表面使Cat.不易烧结。 （2）调变性（电子性）助剂：改变活性组分的电子结构（化学 性能）来提高活性组分的活性和选择性等的物质。 V2O5-K2O-CaO/SiO2中： CaO：使V2O5微晶分散度提高，高温下延缓了微晶长大、 烧结-结构性 K2O：使V2O5能级发生变化，改变了它的电子结构性能， 提高了活性---调变性 （3）晶格缺陷性助剂：使活性相原子排列无序化，从而使 活性物质微晶间形成更多的晶格缺陷，产生了新的活 性中心，使活性提高的物质。 （4）扩散性助剂： 加入硝酸盐、碳酸盐或有机物，使之在焙 烧时分解而在cat. 中形成孔，提高体相内活性组分的利用率
Ni H Ni + H2 = Ni H H = Ni Ni H Ni = 2H + Ni Ni
Bi = O O
+ CH2=CH-CH-H
CH2-CH-CH2 + HO Bi O
2.1.1 催化反应的分类
• 配合 ( 位）催化反应：反应物分子与催化剂之间形成配位键 而使反应物分子活化。如：乙烯聚合
CH 2=CH2 Cl R CH2=CH2 Cl R Ti Ti Cl Cl Cl Cl R R
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催化原理
无机化学 有机化学 物理化学 分析化学 无机化工 化学工程 化学工艺 应用化学 生物化工 工业催化
催化科学与技术
化学
化学
工程
有机化工 化工机械 应用化学
化学工程
与技术
我国1971年开始
第二章： 催化反应和催化剂
• • • • 2.1 催化反应和催化剂的分类 2.2催化反应的热力学 2.3催化反应的动力学 2.4多相催化中的传质
催化作用导论 第二章 多相催化反应过程
5、其它：催化剂除以上几种主要组成外，有时还要 添加抑制剂、稳定剂等组分。
抑制剂的作用与助催化剂的作用正好相反，少量添 加能使主催化剂的催化性能适当降低，甚至大幅度 下降。一般来说，在催化剂配方中加入抑制剂，是 为了使催化剂的各种性能达到均衡，以实现整体的 优化。例如，过高的活性会导致副反应加剧，选择 性下降。
一些早期的研究发现，如 1965 年， Carter 等发现，在 金属表面上产生的溢流氢物种能加速载体（如 Al2O3 ）表面 上羟基（－ OH ）的同位素交换。 1975 年 , Asaoka 等发现， 在重整和催化裂解反应中，溢流的氢物种可以连续不断地清 除催化剂表面结炭物种的前驱物，从而抑制结炭，延长催化 剂的寿命。
2、热不稳定性：1）由于化学吸附 / 表面反应过程中放热， 使得催化剂中的活性组分聚结、或者烧结，导致有效的反 应表面大幅度下降，而使催化剂失活。 2）由于热效应，使得活性组分挥发，或引起 相变等，从而导致催化剂失活。 3、积炭：催化剂在使用过程中，逐渐在表面上沉积了一层炭 质化合物，减少了有效比表面积，引起催化剂失活。
载体的种类很多，如 Al2O3 ， SiO2 ， MgO ，硅 藻土，石棉等等。可以是天然的，也可以是人工合 成的。
载体的存在，往往对催化剂的宏观物理结构起 着决定性的影响。一般地，我们可将载体分为低比 表面、中等比表面及高比表面三类。其中，中等者， 以1～50m2/g或1～100m2/g界定其上下限。
（催化剂的主要成分/主催化剂）。虽然目前催化科学的发展水平，已
进入分子水平的设计，也有一些理论知识可作选择时参考，但总体上 仍然是经验的，因此有人把它称为“技艺”。
2 、助催化剂：也称助剂或促进剂。是催化剂中占量 较少的物质。通常助催化剂本身是没有催化活性的。 即使有也很小，但加入后可大大提高主催化剂的活 性、选择性和寿命。 不同的主催化剂，其适宜的助催化剂也是不同 的。而且助催化剂的添加量往往有一个最佳值。例 如：氨合成催化剂的主催化剂是 Fe，但是纯Fe的寿 命非常短，根本无法工业化。后经反复实验，人们 发现加入Al2O3和K2O后，不仅其催化活性大为提高， 而且其使用寿命也延长到几年。这是因为助催化剂 Al2O3和K2O的加入，改变了Fe催化剂的内部结构和 电子特性。
催化化学复习资料
1。
催化剂：是一种能够改变一个化学反应的反应速度，却不改变化学反应热力学平衡位置，本身在化学反应中不被明显地消耗的化学物质.2。
催化剂的组成：主催化剂,共催化剂，助催化剂，载体。
主催化剂又称活化组分，是多元催化剂中的主体，是必须具备的组分,没有它就缺乏所需要的催化作用.共催化剂是和主催化剂同时起催化作用的物质，二者缺一不可.助催化剂是加到催化剂中的少量物质，这种物质本身没有活性或者活性很小，甚至可以忽略，但却能显著地改善催化剂效能,包括催化剂活性、选择性和稳定性等。
载体是主催化剂和助催化剂的分散剂、粘合剂、支撑体。
3。
催化剂反应性能好坏的指标：包括催化剂的活性、选择性、稳定性。
4。
催化剂的稳定性：是催化剂在使用条件下具有稳定活性的时间。
包括化学稳定性、耐热稳定性、抗毒稳定性、机械稳定性。
5。
物理吸附：是靠分子间作用力，即范德华力实现的，由于这种作用力较弱，对分子结构影响不大,可把物理吸附看成凝聚现象。
6。
化学吸附：是气固分子相互作用,改变了吸附分子的键合状态，吸附中心和吸附质之间发生了电子的重新调整和再分配.化学吸附属于化学键力。
由于这种作用力强，对分子吸附分子的结构有较大影响，可以把化学吸附看成是化学反应。
ngmuir方程依据的模型：a吸附剂表面是均匀的,各吸附中心能量相同，b吸附分子间无相互作用，c吸附是单分子层吸附,其吸附分子与吸附中心碰撞才能吸附,一个分子只占据一个吸附中心，d一定条件下,吸附与脱附可建立动态平衡.8.BET等温方程：根据物理吸附的多分子层吸附,假设a固体表面是均匀的，自由表面对所有分子的吸附机会相等，分子的吸附、脱附不受其他分子存在的影响。
B固体表面与气体分子的作用力为范德华引力，因此在第一吸附层上还可以进行第二、第三等多层吸附。
9.酸碱质子理论：凡是能提供质子的物质称为B酸，凡是能接受质子的物质为B碱10。
酸碱电子理论：凡是能提供电子的物质为L碱，凡是能接受电子的物质为L酸。
2催化化学-吸附作用教程
[教学难点] 1. 吸附能量与覆盖度
Catalysis & Catalysts
Example Heterogeneous Catalytic Reaction Process
• The long journey for reactant molecules to
j. travel within gas phase k. cross gas-liquid phase boundary l. travel within liquid phase/stagnant layer
k
l mn
liquid phase / stagnant layer
q. be adsorbed on the site and activated r. react with other reactant molecules, either
being adsorbed on the same/neighbour sites or approaching from surface above
• 气—固相催化反应中，至少有一种反应物要吸附
在催化剂的表面上 • 吸附键的强度要适当，吸附的过强或过弱都不利
于下一步化学反应的进行。如果催化剂对反应物 吸附过强，往往形成较稳定的表面络合物；吸附 过弱，反应物分子活化不够，不利于反应 • 中等强度：足以使吸附的反应物分子中的键断裂； 使表面中间物仅有一个短暂的停留时间；产物分 子迅速脱附
porous solid
o
pore
• Product molecules must follow the same track in the reverse direction to return to gas phase
(完整版)催化化学习题及答案
一、基本概念题1. 催化剂的比活性：催化剂的比活性是相对于催化剂某一特定性质而言的活性。
例如：催化剂每m2的活性。
2. 催化剂的选择性：催化剂有效地加速平行反应或串联反应中的某一个反应的性能。
3. 催化剂的机械强度：固体催化剂颗粒抵抗摩擦、冲击和本身的质量以及由于温变、相变而产生的应力的能力，统称为催化剂的机械强度。
4. 催化剂的密度：实际催化剂是多孔体，成型的催化剂粒团体积包括颗粒与颗粒之间的空隙V隙、颗粒内部实际的孔所占的体积V孔和催化剂骨架所具有的体积V真，即V堆＝V隙+V孔+V真。
（a）堆密度；（量筒）（b）颗粒密度；（压汞法）（c）真密度（氦气法）5. 催化剂的比表面：通常以1g催化剂所具有的总表面积m2/g6. 催化剂的比孔容：1g多孔性固体催化剂颗粒内部所有孔道的总体积。
ml/g7. 催化剂的孔隙率：多孔性固体催化剂颗粒内部所有孔道的总体积占催化剂颗粒体积的百分数。
8. 催化剂的孔分布：除了分子筛之外，一般催化剂中的孔道直径大小不一。
不同大小的孔道占总孔道的百分数称为孔分布。
不同范围的孔径(r>200nm称大孔，r＜10nm 微孔，r为10~200nm过渡孔) 有不同的测定方法。
9. 催化剂的平均孔半径：一般固体催化剂(分子筛除外)中孔道的粗细、长短和形状都是不均匀的，为了简化计算，可以把所有的孔道都看成是圆柱形的孔，并假定其平均长度为L，平均半径为r。
10. 催化剂中毒：催化剂在使用过程中，如果其活性的衰退是由于反应介质中存在少量杂质，或是由于催化剂在制备时夹杂有少量杂质而引起的，则称为催化剂的中毒。
11. 催化剂的寿命：催化剂在实际反应条件下，可以保持活性和选择性的时间称为催化剂的寿命。
12. 催化剂的活化：催化剂在投入实际使用之前，经过一定方法的处理使之变为反应所需的活化态的过程。
13. 转化数：单位活性中心在单位时间内进行转化的反应分子数14. 转化率：反应物在给定的反应条件下转化为产品和副产品的百分数15. 产率：反应产物的量相对于起始反应物总量的百分数产率、选择性和转化率三者的关系为：产率＝选择性*转化率16. 时空产率：催化反应中，反应物在单位时间内通过单位体积的催化剂所得某一产物的量。
2第二章电催化过程
• （3）氧化-还原蛋白质和酶的高离子特性和表面电荷 的不对称分布，阻碍了其电化学反应的可逆性。
南京晓庄学院化学系
• 为了研究氧化-还原蛋白质和酶，常用的方法是通过 在电极表面修饰一层或在溶液中加入媒介体，加速氧 化-还原蛋白质和酶与电极之间的电子传递，在所研 究的电势范围内，这种媒介体发生了氧化-还原反应。 除此之外，还有一类物质修饰到电极表面上以后其本 身在所研究的电势范围内是非电活性的，但也能加速 氧化-还原蛋白质和酶与电极之间的电子传递，这种 物质称为促进剂。这种促进剂对氧化-还原蛋白质和 酶反应的催化作用类似于非氧化-还原电催化，在生 物电化学的研究中，又称为氧化-还原蛋白质和酶的 直接电化学。
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• 用来研究电催化过程的电化学方法有循环伏安法、 旋转圆盘（环盘）电极伏安法、计时电势法和稳态极 化曲线的测定等，此外，一些光谱的方法也可用来评 价电催化性的高低。
• 循环伏安法是形容电催化过程最常用的方法，该 方法十分简便，一方面能较快地观测在较宽的电势范 围内发生的电极反应，为电催化过程的研究提供丰富 的信息。另一方面又能通过对曲线形状的分析，估算 电催化反应的热力学和动力学参数，从而评价催化剂 电催化活性的高低。
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• 2、非氧化─还原催化是指起催化作用的电极材料 本身或固定在电极表面上的修饰物并不发生氧化还 原反应，而仅仅是在电化学反应的前、后或其中所 产生的纯化学作用，例如H+还原后的H原子复合成H2 的反应过程中的一些贵金属、金属氧化物的催化作 用，其电催化过程如图（b）所示。这种催化作用 又称外壳层催化。
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• 氧化-还原媒介体的电催化性能与媒介体的物理和化 学性质以及氧化-还原式的电位等有关，一般来说， 优良的电子传递媒介应具有如下的主要性质：
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2011.4.24
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模拟
催化反应的化学和扩散过程的模拟
运用计算机模拟技术，进行择形催化剂的 设计
表面化学和物理
催化剂的表面组成和结构能利用表面探针 来控制和表征
2011.4.24
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2、实验
近代催化剂分析、测试、表征 涉及到催化剂的各个方面 下图：催化剂表征的主要内容
二、催化剂分子设计方法 1. 程序框图 Trimm的催化剂总体设计程序 2. 组分筛选 3. 热力学可行性分析 △G
2011.4.24
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3. 孔结构与耐热性
固体物质在温度达到 0.3倍熔点时，表面原子就 开始扩散。当温度达到0.5 倍熔点时，体相原子也开 始向表面扩散。
即使熔点为2000度的 高熔点物质，在500-600 度时，表面原子就开始扩 散，引起烧结。
2011.4.24
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三、晶形及晶粒大小的控制
1. 晶核的形成
晶形沉淀的生成可分为二个过程，一是晶核 的形成过程，二是晶核的长大过程。
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C为溶解度，Cs为大晶粒沉淀的溶解度。C/Cs称为过饱和度
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3）. V2O5与MoO3作用后，把V5+还原为V4+。 下图表明V2O5-MoO3的磁化率与MoO3的含量的关系。
2011.4.24
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第七章 催化剂制备基本原理
催化剂制备经历的三个步骤：
2011.4.24
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一、催化剂制备一般方法与孔结构形成的特点
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分散剂，相结 构稳定剂 抑制积碳，提 高选择性
电子助剂或结 构助剂
孔结构添加剂 （堵塞小孔）
孔结构及机械 强度添加剂
结构稳定剂及 分散助剂
抗热、抗毒助 剂，抑制积碳， 提高选择性
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过渡金属复合氧化物电子迁移催化剂示例
反应类型 主 反 应 式 典型催化剂示例
选择氧化
丙烯 + 氧
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在V2O5-MoO3体系中，助催化剂的作用是使V=O 键松动，改善选择性。事例说明如下： 1）. 在V2O5中加进MoO3后，V=O键的红外谱线 1025 cm-1逐渐随MoO3含量的增加而向低波数位移 （25% MoO3时为1015cm-1)。 2）. 催化剂用烃类(如环己烷在810C)处理，代表 V=O键的振动谱线有明显的变化。 V2O5从1025cm-1 变到980cm-1。V2O5-MoO3的谱带从1015cm-1峰带变 为漫散的谱带（见下图）。
2011.4.24
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V2O5单胞原子排布
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V2O5单胞中钒原子的配位结构
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XRD谱图
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2. 二氧化硫氧化作用机理
• 二氧化硫氧化成三氧化硫是无机化工的重要 催化过程。其催化剂为V2O5+KOH或K2SO4等 钾盐。 • 钾盐的作用为催化剂的助熔。
丙烯醛 + 水
1. Ni10Co0.3FeBiPMo12O51
2.Co4FeBiW2Mo10Si1.35K0.05Ox
丙烯 + 氧
丙烯酸 + 水
1.Co11.25Mo12O47.25 2.钼酸钴+MoTe2O5
氨氧化
丙烯 + 氨 + 氧
丙烯氰 + 水
1.P:Mo:Bi:Co:Fe=1:12:3:5:1 2.MoO3+Bi2O3+Fe2O3+Co2O3
2011.4.24
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催化剂的孔结构及扩散
a. 采用Bethe网来描述颗粒中无序的孔结构
b. 采用三维结构模拟法 如：Monte carto 模拟法进行研究 催化剂失活
2011.4.24
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4、电子计算机辅助催化剂设计
提出了多种电子计算机辅助设计（CAD）方
法
数据库： 核心 26种表格和125行数列 文摘、作者、文献、反应类型、制 备、表征…. 专家系统： 计算机具有解决问题的思维能力
实验验证
2011.4.24
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2、定性催化剂设计方法 使用：“基团结构适应理论” 选择和设计催化剂必须使活性基团 结构与主反应的机理相适应，而与副
反应过程的机理不相适应。
2011.4.24
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3、数学模型模拟辅助催化剂设计 对一特定的化学反应建立起催化过
程的数学模型
设计部分
表面化学动力学和反应动力学
2,6-萘醌的进一步氧化
2011.4.24
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1,4-萘醌和1,2-萘酮的进一步氧化
2011.4.24
3) C4烃选择氧化制顺酐
催化剂为：V2O5-P2O5-TiO2-CuO
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M. Ai 提出如下机理：
催化剂为V2O5-P2O5
2011.4.24
4. 烃类选择性氧化反应钒系催 化剂中助催化剂的作用问题
2011.4.24
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邻醌的进一步氧化
2011.4.24
2）萘氧化制邻苯二甲酸酐
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萘氧化催化剂仍以V2O5为主体催化剂。近年来由于萘的短 缺，开发出邻二甲苯氧化制苯酐工艺，催化剂为：钙钛矿 型催化剂， V2O5-TiO2-P2O5。
2011.4.24
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结论：
从体相到表面
从广域到局域
从化学组成到晶体结构 从无相变化到孔隙特征 从静态吸附行为到动态反应性能 原子的化学环境与键合
2011.4.24
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二、催化剂分子设计的特点
分子设计已经具有可能性，但远没 有达到成熟阶段
2011.4.24
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一、催化剂分子设计的理论与实验 1、理论
理论化学 有机金属化合物催化剂设计 计算出均相催化过程每一步骤的过渡态和势 能曲线
配位不饱和的Pd(C2H5)(H)(PH3)及其β—消
去产物的过渡态的几何情况
2011.4.24
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Pd配合物的羟基
插入反应机理
氧化加成和消去反应
2011.4.24
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神经网络法：
模拟人脑功能的信息加工处理系统 a. 基础考试题 b. 对所选的催化体系的试验数据进行整理 c. 试验数据作为网络学习样本
d. 选择有代表性数据作为神经网络训练方案和测试集
e. 建立优化程序
f. 利用优化程序进行计算
g. 试验验证
2011.4.24
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氧化脱氢
丁烯 + 氧 丁烷 + 氧
丁二烯 + 水 丁二烯 + 水
1.Ni25Co4.5Fe3BiP35K0.03Mo12 O54/SiO2 2.P+Sn+Bi+O 3.Mo-Bi-Te-Sb-P氧化物
2011.4.24
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二、钒系复合氧化物催化剂及作用机理
1. V2O5, V2O4.33的结构 V2O5为主体的催化剂广泛用于SO2的氧 化和烃类的选择性氧化。 V2O5的单晶胞结构为V12O30，原子排 布如下图。
MoO3
提高电子迁 移率，松动 V=O键。
2011.4.24
续
Fe2O3-Cr2O3K2O-CeO2-水 泥-甲基纤维素 苯 苯乙烯+ H2 Fe2O3 Cr2O3 K2O CeO2 水泥 甲基纤维 素 Fe2O3-Cr2O3K2O-MgO CO + H2O CO2 + H2 Fe2O3 Cr2O3 MgO K2O
催 化 主 反 应
SO2 + 1/2O2 =SO3
主催化剂
V2O5
助催化剂
KOH(反应条 件下为K2SO4 TiO2 P2O5
助催化剂作用
松动V=O键， 提高活性 松动V=O键，提 高活性，选择性 提高选择性
+ 3O2 CO O CO
V2O5
V2O5-MoO3Al2O3
+1/2 O2 马来酸酐
V2O5
孔内吸附速率 ＞ 孔内扩散 活性组分只负 载在颗粒孔口与 颗粒外表面，分 布不均匀
2011.4.24
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活性组分通过脱附 和扩散而实现再分配， 就均匀分散到孔内壁。
活性组分通过扩散 不断充到孔中，达到平 衡，孔内呈均一性分布
2011.4.24
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活性组分 浓度低，分布 不均匀。
2011.4.24
六、负载型催化剂的制备
1. 负载型催化剂的制备方法 负载型催化剂的优点 ：
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负载型催化剂的几种制备方法：
2011.4.24
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2. 浸渍方法与负载组分分布的均一性
2011.4.24
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分布： 活性组分在载体上的分
布与载体对溶质和溶剂的吸 附性能有关。
原因
理论薄弱：
目前催化剂分子设计的理论大都建立在 经验之上