聚合物共混物的相容性
选择合适的相容剂或其他解决办法
聚合物共混物的相容性原则聚合物组分之间的共混改性，为达到改善性能的相应效果，往往需要加入相容体系。
一般来说，不同聚合物组分之间的共混需要的是相适应的相容性，从而制得相相之间结合力较强的多相结构的共混物。
了解与应用共混物体系之间的更好相容性，应考虑如下几个原则。
（1）溶解度参数相近原则聚合物之间的共混过程，实际上是分子链间相互扩散的过程，并受分子链之间作用的制约。
分子链间相互作用的大小，可以用溶解度参数来表示。
溶解度参数的符号为δ，其数值为单位体积内聚能密度的平方根。
不同组分之间的相容性好坏，也可以用溶解度参数δ之差来衡量，即δ越接近，其相容性越好。
如两种聚合物溶解度参数相近，其差值通常要＜0.2，而两种聚合物溶解度参数之差＞0.5时，不能以任意比例相容。
例如：PVC/NBR共混体系，PVC的溶解度参数δA为9.4～9.7，而NBR的溶解度参数δB为9.3～9.5，所以PVC与NBR 相容性良好；又如PS/PB共混体系，他们的溶解度参数之差＞0.7，所以两者的相容性差。
PVC与PS的溶解度参数之差＞1，所以两者基本不相容。
（2）极性相近原则聚合物之间共混体系的极性越相近，其相容性越好，即极性组分与极性组分、非极性组分与非极性组分都具有良好的相容性。
例如：PVC/EVA、PVC/NBR、PVC/ABS之间极性相近，所以其相容性好。
在考虑共混改性配方设计时，要了解聚合物之间相容性的基本原则：极性/极性≥非极性/非极性≥极性/非极性。
极性组分与非极性组分之间一般不相容，例如：PVC/PC、PVC/PS、PC/PS等。
极性相近原则也有些例外，例如：PVC/氯丁橡胶(CR)共混体系，其极性相近，但不相容；而PPO/PS两种极性不同的组分，相容性反而很好。
（3）结构相近原则聚合物共混体系中各组分的结构相似，则相容性就好，即两聚合物的结构越接近，其相容性越好。
所谓结构相近，是指各组分分子链中含有相同或相近的结构单元，例如：PA6与PA66分子链中都含有—CH2—、—CO—NH—，故有较好的相容性。
聚合物共混物的相容性
一相 两相
具有上临界混容温度的体系
两相 一相
具有下临界混容温度的体系
11
第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
二、聚合物共混物的相图
相图—相图是用来表示材料 相的状态与温度及组成关系 的综合图形，它反映了组成 成分及温度变化时所可能发 生的相的变化。
相图可直观地描述聚合物共 混物的相容性。
混溶性——异种聚合物不能实现分子量级相互溶 解的混合系，但比较容易获得所期待的性能的能 力，即共混体系中成分物质的界面结合能力 （compatibility）。
2020/7/12
5
第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
一、共混物的相容性 5. 完全相容
完全相容的聚合物共混体系，其共混物可形成均相 体系。
2. 聚合物的相容性(miscibility)
聚合物之间的相容性，就是表示聚合物混合体系形成单一相（分 子量级的混合）的能力。是指聚合物之间相互溶解的能力，代表 热力学相互溶解，其判据为共混物具有单一的Tg
从热力学角度而言，是指在任何比例混合时，都能形成分子分散 的、热力学稳定的均相体系，即在平衡态下聚合物大分子达到分 子水平或链段水平的均匀分散
1）在通常的温度、压力、组成范围内能够形成单一相
2）形成单一相的热力学的必要条件是混合的吉布斯自由能量ΔGm< 0
热力学因素是共混体系形成均相体系或发生相分离的内在动力， 基本理论体系是“Flory-Huggins模型”
实际应用中，热力学相容体系很少
2020/7/12
3
第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
LCST: 聚苯乙烯/聚甲基乙烯基醚、
聚己内酯/苯乙烯一丙烯腈共聚物、
聚苯乙烯/聚甲基丙烯酸甲酯、
聚合物共混物的相容性
三、Flory相互作用参数 4. LCST相图
χ12的温度依存性
相图
2021/7/30
32
第二节 聚合物共混物相容热力学理论
度升高时
降低，为
UCST。即在高温域相容，
分子量越大UCST向高温侧
移动。
对放热系（引力系），
始终为负，即全温度域内相
容。
2021/7/30
27
第二节 聚合物共混物相容热力学理论
三、Flory相互作用参数 2. 的温度依存性和相图的关系
2021/7/30
温度T
组成
28
第二节 聚合物共混物相容热力学理论
三、Flory相互作用参数 3. UCST相图
UCST——最高临界相容温度 （upper critical solution temperature）
PS/PB低聚物共混系。 曲温线度T有＞最T高C时点，(T与C)组，成当无体关系均的
不当会体分系相的，温故度TTC＜是临Tc界时温，度成。分 在曲线内的共混物都将分相。 临界温度随分子量增加向高温 域移动。
第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
典型的高分子二元共混物相图
一相 两相
两相 一相
两相 一相
两相
两相 一相
两相 一相
UCST+LCST:聚苯乙烯/聚苯醚、 聚甲基丙烯酸甲酯/氯化聚乙烯、UCST: 天然橡胶/丁苯橡胶、 聚异丁烯/聚二甲基硅氧烷、 聚苯乙烯/聚异戊二烯、 聚2氯021化/7/3乙0 烯/聚氧化丙烯
H m RT12n12
2021/7/30
19
第二节 聚合物共混物相容热力学理论
二、Flory-Huggins模型
Gm RT n1 ln 1 n2 ln 2 12n12
6 第三章 聚合物共混物的相容性
第五节 聚合物相容性的判据及测定方法
二、测定方法 2. 光学显微镜法
光学显微镜包括透射光显微镜、反射光显微镜、暗场显微镜、 偏光显微镜、相差显微镜和干涉显微镜。光学显微镜可以直接 观察大块试样，但分辨率受光波衍射的限制，仅能提供微米数 量级的形貌细节（～200nm）。 透射光显微镜：可观察不透明的，有色的试样，要求试样制得 很薄。但对于透明物，由于反差太低，观察不清。 反射光显微镜：试样不透明，比较厚，可以观察表面结构。 暗场显微镜（或超显微镜）：利用粒子对光的散射来推断两相 结构。高强度的光垂直于光轴可以观察到远远小于显微分辨能 力的散射光的粒子。但一般不常用于聚合物－聚合物体系的研 究。
2013-7-15 14
第五节 聚合物相容性的判据及测定方法
各种分子量聚异丁烯—聚苯乙烯混合物的浊点（C.P.）曲线
2013-7-15 15
第五节 聚合物相容性的判据及测定方法
二、测定方法 1. 目测法（浊度法）
这种方法的优点是实验仪器和实验过程较为简单。 但在机理上也存在着一定的缺陷。 如果出现以下情况，即使共混物中各相分离，其试 样也是光学透明的：（1）共混物中各相的折射率 相近；（2）共混物中各相的粒子尺寸远小于可见 光的波长；（3）试样太薄；（4）共混物的分散相 的含量太小。同时，人的视觉差异等因素也会影响 测试结果。
聚合物共混改性
材料科学与工程学院
戴亚辉
第三章 聚合物共混的相容性
第三章 聚合物共混物的相容性
1 第一节 第二节 第三节 第四节 第五节 第六节 聚合物共混物相容性的基本概念 聚合物共混物相容热力学理论 聚合物共混物相分离机理 影响聚合物共混物相容性的因素 聚合物相容性的判据及测定方法 聚合物共混物的相界面
5 第三章 聚合物共混物的相容性
第三节 聚合物共混物相分离机理
二、相分离机理 2. 亚稳分相（NG）
成核-增长： 在共混体系中，首先生 成A相的核。 成核后，聚合物A的分子 扩散到成核的微区，使 液滴增长。即A成分的聚 合物在核的周围凝集， 于是A相逐渐成长而形成 相分离。 在扩散阶段，液滴发生 聚集粗化，不断增长， 其粗化程度由界面能决 定。 2013-7-28
△Hm
2013-7-28
均相体系 混合能自发进行 两组分相容
混合焓，
△Sm
混合熵
4
第三节 聚合物共混物相分离机理
一、均相体系稳定条件
完全相容的体系为均相体系，亦称为全互溶；而 部分相容体系为两相体系。 均相体系的相容性判定的一个重要标志就是是否 发生相分离，
相容性判定标准是： ①满足△Gm＜0的热力学相容必要条件外； ②还需满足均相结构稳定性的条件，即是否会发 生相分离的充分条件。
第三节 聚合物共混物相分离机理
一、均相体系稳定条件 二、相分离机理 三、SD和NG相分离机理的异同
2013-7-28
3
第三节 聚合物共混物相分离机理
一、均相体系稳定条件
Polymer A Polymer B
混合
Polymer Blend
热力学第二定律
Gm H m TS m
SD
Unstable
离是自发进行的。由于在亚稳区密度的
NG
Metastable
0.2
升落，旋节线是一个弥散的边界，当条
件由双结线移向旋节线时，对活化作用 的需要很快消失。
14
TWO PHASE REGION
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
第二章 聚合物之间的相容性
具有最高临界相容温度的例子有：天然橡胶 丁苯橡胶 聚异丁烯-聚二甲基硅氧烷 丁苯橡胶、 聚二甲基硅氧烷、 具有最高临界相容温度的例子有：天然橡胶-丁苯橡胶、聚异丁烯 聚二甲基硅氧烷、 聚苯乙烯-聚异戊二烯 聚氧化乙烯-聚氧化丙烯等 聚异戊二烯、 聚氧化丙烯等。 聚苯乙烯 聚异戊二烯、聚氧化乙烯 聚氧化丙烯等。 具有最低临界相容温度的例子有：聚苯乙烯 聚乙烯甲基醚 聚己内酯-苯乙烯 聚乙烯甲基醚、 苯乙烯-丙烯腈 具有最低临界相容温度的例子有：聚苯乙烯-聚乙烯甲基醚、聚己内酯 苯乙烯 丙烯腈 共聚物、聚甲基丙烯酸甲酯-苯乙烯 丙烯腈共聚物等。 苯乙烯-丙烯腈共聚物等 共聚物、聚甲基丙烯酸甲酯 苯乙烯 丙烯腈共聚物等。 同时具有LCST和UCST的例子有：聚甲基丙烯酸甲酯 氯化聚乙烯以及聚苯乙烯 聚苯 和 的例子有： 氯化聚乙烯以及聚苯乙烯-聚苯 同时具有 的例子有 聚甲基丙烯酸甲酯-氯化聚乙烯以及聚苯乙烯 醚（PS/PPO）等。 ）
2.1 聚合物之间相容性的基本特点 溶液热力学回顾： 溶液热力学回顾：
设有X 摩尔的纯组分1和 设有 1摩尔的纯组分 和 X2摩尔的纯组分 ，两者 摩尔的纯组分2， 混合后正好形成一摩尔的 溶液。如右图所示： 溶液。如右图所示： 混合自由焓为： 混合自由焓为： ∆G = X1∆µ1 + X2 ∆µ2
TPU／CPE／PVC三元共混聚合物相容性的研究
TPU／CPE／PVC三元共混聚合物相容性的研究[摘要] 从研究热塑性聚氨酯和氯化聚乙烯的共混配比出发,对共混材料的相容性和相互作用方式等进行了研究。
通过共混研究发现,TPU/CPE/PVC共混体系为部分相容体系;相对于使用纯热塑性聚氨酯,共混物的总成本降低幅度也较大。
[关键词] 热塑性聚氨酯氯化聚乙烯聚氯乙烯共混热塑性聚氨酯(TPU)和氯化聚乙烯(CPE)共混改性后,虽然相对于纯TPU其耐老化性能、阻燃性能、加工性能等都有所改善;而且相对于纯CPE其热稳定性能、耐低温性能、拉伸强度等都有所提高,尤其总成本降低幅度较大。
但是二者的相容性还是不够理想,为了提高共混体系的综合性能,拟加入第三组分即增容剂改善TPU/CPE共混体系的相容性,本文中添加的第三组分增容剂是食品级的预塑化的聚氯乙烯(PVC)。
主要对三元共混物的相容性和相互做用方式等进行了初步的探讨。
1实验部分1.1原材料氯化聚乙烯:牌号CM1;聚氯乙烯:预塑化的食品级原料;热塑性聚氨酯:牌号B。
1.2样品制备(1)TPU/CPE/PVC共混物制备:原料干燥处理后,根据配方称取各原料。
将CPE、PVC料和各种助剂混合均匀后放入烘箱,预塑化20~30min。
启动塑炼机混炼,混炼均匀后打三角包。
(2)压片:将平板硫化机升温至165℃,把上面得到的混炼物放入模具中。
在5MPa的压力下保压5-10min,然后将压力提升为10MPa的压力下保压5-10min。
开模,把模具拿出来放入冷压机中,在5MPa的压力下冷压5min后脱模。
1.3性能测试与表征(1)共混物玻璃化转变温度Tg的测定:使用示差扫描量热仪对试样进行分析,实验条件为升温速度为10K/min,温度范围为-70～170℃,氮气气氛流量为20ml/min。
(2)共混体系的红外谱图:使用傅立叶红外分光光度计对试样进行红外扫描,得到谱图。
(3)共混体系微观结构的表征:共混物先在液氮中脆断,然后进行表面喷金,最后使用扫描电镜放大1000倍观察其断面微观结构。
共混改性名词解释
名词解释1、聚合物共混与聚合物共混物——聚合物共混是指两种或两种以上均聚物或共聚物的经混合制成宏观均匀的材料的过程。
聚合物共混物是指两种或两种以上均聚物或共聚物的经混合制成宏观上均匀的高分子聚合物的混合物。
2、相容性与混溶性——相容性是指满足热力学相容条件，在任何比例混合时，都能形成分子分散的、热力学稳定的均相体系。
即在平衡态下聚合物大分子达到分子水平或链段水平的均匀分散。
混溶性，是指共混物各组分之间彼此相互容纳的能力。
表示了共混组分在共混中相互扩散的分散能力和稳定状态，是指非相容聚合物共混物中各成分物质的界面结合能力。
3、NG机理和SD机理——处于介稳定的体系，相分离不能自发进行，需要成核作用，包含核的形成和核的增长两个阶段，这样的相分离过程机理称为成核-增长分离过程机理即NG机理。
处于不稳定的体系，在相分离过程中，物质向浓度较大的方向扩散，即反向扩散来完成的，称为旋节分离，即为SD机理。
4、分散相与相畴——在共混物中两个或多个相中只有一个连续相，此连续相为分散介质，称之为基体，其他分散于连续相中的相是分散相。
在复相聚合物体系中，每一相都以一定的聚集态存在，因为相之间的交错，所以连续性较小的相或不连续的相就被分成很多的微小区域，这种微小区域称为相畴。
5、银纹与银纹化、剪切与剪切带——玻璃态聚合物在应力作用下会产生发白现象，这种现象叫应力发白现象，亦称银纹现象，这种产生银纹的现象也叫银纹化。
聚合物中产生银纹的部位称为银纹体或简称银纹。
聚合物在一定的剪切应力作用下，可产生明显的局部的形变，这种形变称为剪切形变，由剪切形变所构成的形变区域称为剪切带。
6、应变软化与应变硬化——应变软化就是材料对应变的阻力随应变的增加而减小，是由于在较大应变时大分子链各物理交联点发生重新组合形成有利于形变发展的超分子结构的缘故。
当形变值很大时，这种大形变能导致大分子链的明显取向,造成应变硬化现象。
7、热塑性弹性体：在常温下显示橡胶状弹性、在高温下能够塑化成型的一类新型高分子材料，是一类介于橡胶和塑料之间的弹性体材料，如SBS,SIS等。
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
一、共混物的相容性(compatibility, miscibility, solubility)
2. 聚合物的相容性(miscibility)
聚合物之间的相容性，就是表示聚合物混合体系形成单一相（分 子量级的混合）的能力。是指聚合物之间相互溶解的能力，代表 热力学相互溶解，其判据为共混物具有单一的Tg
从热力学角度而言，是指在任何比例混合时，都能形成分子分散 的、热力学稳定的均相体系，即在平衡态下聚合物大分子达到分 子水平或链段水平的均匀分散
1）在通常的温度、压力、组成范围内能够形成单一相
2）形成单一相的热力学的必要条件是混合的吉布斯自由能量ΔGm< 0
热力学因素是共混体系形成均相体系或发生相分离的内在动力， 基本理论体系是“Flory-Huggins模型” 实际应用中，热力学相容体系很少
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
一、共混物的相容性 6. 部分相容
部分相容的聚合物，其共混物为两相体系。聚合物 体系部分相容的判据，是两种聚合物的共混物具有 两个Tg，且两个Tg峰较每一种聚合物自身的Tg峰更 为接近。
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
混溶性以是否能获得比较均匀和稳定的形态结构的共混体系为 判据，而不论共混体系是否热力学相互溶解。因此，即使热力 学不相容的共混体系，依靠外界条件实现了强制的、良好的分 散混合，得到了力学性能优良且稳定的聚合物共混物，就可谓 2016/3/23 4 之混溶性好。
第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
2016/3/23 19
第二节 聚合物共混物相容热力学理论
二、Flory-Huggins模型
Gm RT n1 ln 1 n2 ln 2 12 n12
式中 n1、n2—— 组分1及2的摩尔分数；
1、2 —— 组分1及2的体积分数；
R ——பைடு நூலகம்气体常数；
χ12
2016/3/23
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
一、共混物的相容性(compatibility, miscibility, solubility)
3. 混溶性(compatibility)
混溶性，是指共混物各组分之间彼此相互容纳的能力。表示共 混组分在共混中相互扩散的分散能力和稳定状态，是指聚合物 共混物中各成分物质的界面结合能力 在实际共混工程中，指能得到具有良好物理、机械性能的共混 材料时聚合物共混物之间的相容性。此时，共混聚合物各组分 间存在一定的相界面亲合力、分散较为均匀，分散相粒子尺寸 不太大，也称机械相容性
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第二节 聚合物共混物相容热力学理论
三、Flory相互作用参数
2. 的温度依存性和相图的关系
2016/3/23
温度T
组成
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第二节 聚合物共混物相容热力学理论
三、Flory相互作用参数 3. UCST相图
UCST——最高临界相容温度 （upper critical solution temperature） PS/PB低聚物共混系。 曲线有最高点(TC)，当体系的 温度T＞TC时，与组成无关均 不会分相，故TC是临界温度。 当体系的温度 T＜ Tc时，成分 在曲线内的共混物都将分相。 临界温度随分子量增加向高温 域移动。
χ12是聚合物-聚合物相互作用参数，r1为聚合物1的 聚合度，若聚合物链节的摩尔体积为Vr，体系的总 体积为V V 2 V1
n1 Vr r1
n2
Vr r2
21
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第二节 聚合物共混物相容热力学理论
二、Flory-Huggins模型
Gm 1 2 ln 1 ln 2 1212 r r V 1 2 RT Vr
二、Flory-Huggins模型
Gm H m TSm
1949年，Huggins和Flory从液-液相平衡的晶格理 论出发，导出了混合焓△Hm和混合熵△Sm的表达 式，得出二元混合物的热力学表达式
Sm R(n1 ln 1 n2 ln 2 )
H m RT12 n12
第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
一、共混物的相容性 二、聚合物共混物的相图
2016/3/23
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
一、共混物的相容性(compatibility, miscibility, solubility)
1. 分子热力学相容性(solubility) 热力学相容性，亦称互溶性或溶解性 是指满足热力学相容条件，在任何比例混合时，都能形 成分子分散的、热力学稳定的均相体系的性质 热力学相容条件：混合过程ΔGm< 0 在聚合物共混中，分子程度的混合难以实现。因而，这 一概念在聚合物共混研究领域未得到普遍接受
相容性（具有热力学的定义）——异种聚合物以 分子量级相互溶解的能力（miscibility, mutual solubility）。
混溶性——异种聚合物不能实现分子量级相互溶 解的混合系，但比较容易获得所期待的性能的能 力，即共混体系中成分物质的界面结合能力 （compatibility）。
相图—相图是用来表示材料 相的状态与温度及组成关系 的综合图形，它反映了组成 成分及温度变化时所可能发 生的相的变化。 相图可直观地描述聚合物共 混物的相容性。 在生产中，相图可以作为制 定材料混炼和热处理等工艺 以及分析性能的重要依据
一相
高于此温度，体系为 热力学相容体系；低 于此温度，体系在一 定组成范围内发生相 分离
不相容：不相容聚合物的共混物也有两个Tg峰，但 两个Tg蜂的位置与每一种聚合物自身的Tg峰是基本 相同的。
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9
第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
一、共混物的相容性
二、聚合物共混物的相图
2016/3/23
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
二、聚合物共混物的相图
共混物发生相分离的温度与 组成的关系图，称为共混物 的相图。共混物相图所表征 的相分离行为，可以用来研 究共混组分之间的相容性
Polymer A Polymer B
混合
Polymer Blend
聚合物A和B聚合物混合时吉布斯自由能量的变化
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第二节 聚合物共混物相容热力学理论
一、聚合物共混体系相容性判定标准
Polymer A Polymer B
混合
Polymer Blend
热力学第二定律
二、Flory-Huggins模型
Gm 1 2 ln 1 ln 2 1212 r r V 1 2 RT Vr
聚合物的分子量很高时，体系的自由能主要由混合焓 决定，即混合焓对聚合物共混相容性起决定作用。
聚合物-聚合物体系是否相容，即△Gm是否小于0， 取决于Flory相互作用参数 ，即 必须要十 分接近于0。
UCST Upper Critical Solution Temperature
一相
两相
具有上临界混容温度的体系
两相
LCST Lower Critical Solution Temperature
一相
具有下临界混容温度的体系
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
二、聚合物共混物的相图
混合能自发进行 两组分相容
Gm H m TSm
△Hm
混合焓，
混合不能自发进行 两组分不相容
2016/3/23
△S m
混合熵
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第二节 聚合物共混物相容热力学理论
一、聚合物共混体系相容性判定标准
二、Flory-Huggins模型
三、Flory相互作用参数
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第二节 聚合物共混物相容热力学理论
两相
具有UCST的体系
两相
一相
低于此温度，体系为 热力学相容体系；高 于此温度，体系在一 定组成范围内发生相 分离
具有LCST的体系
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
典型的高分子二元共混物相图
一相 两相
两相
一相
两相
一相
两相
两相
两相 一相 一相
UCST+LCST:聚苯乙烯/聚苯醚、 聚甲基丙烯酸甲酯/氯化聚乙烯、 苯乙烯/丙烯腈共聚物/丁腈橡胶
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第一节 聚合物共混物相容性的基本概念
一、共混物的相容性 5. 完全相容
完全相容的聚合物共混体系，其共混物可形成均相 体系。 因而，形成均相体系的判据亦可作为聚合物对完全 相容的判据。也就是说，如果两种聚合物共混后， 形成的共混物具有单一的Tg则可以认为该共混物为 均相体系。
—— Huggins—Flory相互作用参数
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第二节 聚合物共混物相容热力学理论
二、Flory-Huggins模型
Scott和Tompa把上述关系引入聚合物-聚合物体系， 则聚合物共混体系混合吉布斯自由能：
Gm RT (n1 ln 1 n2 ln 2 12 n1r12 )
V — 混合体系的体积， Vr — 链段的摩尔体积
φ1,φ2 — 组分1,2聚合物的体积分数，R—气体常数 r1, r2 —组分1,2聚合物的链节数， T — 绝对温度 — Flory相互作用参数
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第二节 聚合物共混物相容热力学理论
二、Flory-Huggins模型
Gm 1 2 ln 1 ln 2 1212 r2 r1 V RT V r