冬季大黑汀水库沉积物-水界面氮磷赋存特征及交换通量

冬季大黑汀水库沉积物-水界面氮磷赋存特征及交换通量文帅龙;吴涛;杨洁;李鑫;龚琬晴;钟继承【摘要】本文研究了大黑汀水库表层沉积物碳氮磷污染负荷及分布特征,利用Peeper (pore water equilibriums)技术获取沉积物-水界面氮磷剖面特征,分析大黑汀水库间隙水氮磷分布的空间差异;采集沉积物无扰动柱样用静态培养法对其水土界面氮磷交换速率进行估算.结果表明:沉积物中TN、TP和TOC的含量分别在729～5894mg/kg、1312～2439mg/kg和0.5％～5.6％之间,沉积物中氨氮(NH4+-N)、硝酸盐氮(NO3--N)、亚硝酸盐氮(N NO2--N)和活性磷PO43--p)含量分别在0.6～202.9、34.4～168.3、0.1～0.3和16.1～75.2mg/kg之间,主要表现为下游含量高于上游,空间分布特征明显;沉积物C/N表明该水库有机质主要来源于水体内部,与人类网箱养殖活动有关.间隙水中NH4+-N和PO43-_p浓度远高于上覆水,表明大黑汀水库间隙水具有向上覆水体扩散营养盐的潜力.在垂直方向上间隙水中NH4+-N浓度随深度的增加而变大,PO43-_p浓度具有在0～4cm快速增加,之后表现出逐渐降低的趋势.静态释放结果表明,沉积物-水界面NH14+-N和pO43-_p的交换通量分别为3.5～110.5mg/(m2·d)和0.1～l.6mg/(m2.d),NO3--N和NO2--N交换通量在-112.5～157.2mg/(m2·d)和0.04～0.94mg/(m2·d)之间.NH4+-N、NO3--N和PO43--P在下游表现出较高的释放速率.较高的沉积物内源负荷使得大黑汀水库沉积物具有较大的向上覆水释放营养盐的潜力,改善水库沉积物污染状况是治理大黑汀水库水体环境的必要之举.【期刊名称】《中国环境科学》【年(卷),期】2019(039)003【总页数】9页(P1217-1225)【关键词】大黑汀水库;营养盐;沉积物-水界面;间隙水;释放通量【作者】文帅龙;吴涛;杨洁;李鑫;龚琬晴;钟继承【作者单位】中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室,江苏南京210008;中国科学院大学资源与环境学院,北京100049;天津市水利科学研究院,天津300061;天津市水利科学研究院,天津300061;中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室,江苏南京210008;苏州科技大学环境科学与工程学院,江苏苏州215009;中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室,江苏南京210008;中国科学院大学资源与环境学院,北京100049;中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室,江苏南京210008【正文语种】中文【中图分类】X142氮磷是水体环境中最主要的营养盐,往往被视为水生生态系统初级生产力的限制因子,其在沉积物-水界面(Sediment-Water Interface,SWI)的迁移转化过程在水生生态系统中扮演着重要的作用[1].湖库沉积物中较高的营养盐负荷在某些条件下会以间隙水为介质,通过扩散、对流以及再悬浮等过程向上覆水体释放,从而使得沉积物成为上覆水体的内在污染源[2-3].内源氮磷释放风险与氮磷形态、上覆水氮磷质量浓度、间隙水氮磷剖面特征、孔隙度和有机质含量间的关系最为密切[4-5].各种因素之间的相互作用极大程度影响了沉积物中氮磷的形态和分布特征[6].近年来我国水库的环境问题凸显,保障水源型湖库饮用水供给和控制水生生态系统富营养化水平,降低藻类爆发带来的危害并改善水质,减少人为因素引起的营养盐输入已成为湖库污染控制的共识[7-8].明晰湖库水体富营养化现状,底泥污染水平及内源释放强度,便于为后续的湖库富营养化及污染治理提供决策依据.然而现阶段,我国关于沉积物污染及内源释放速率的研究主要集中在影响较大的湖库,而许多与当地饮用水供给直接相关的水源性湖库在沉积物污染及内源释放方面的研究还存在着比较大的缺失. 污染物在沉积物-水界面的迁移转化过程十分复杂,认识沉积物-水界面结构以及污染物在沉积物-水界面的扩散过程,对探讨污染物环境行为具有重要的理论和现实意义[9].间隙水作为水土界面交换的重要介质,在温度、溶氧、pH值、盐度、有机质、生物扰动等因素的作用下,其营养盐浓度梯度会发生显著的变化,进而影响在沉积物-水界面的交换通量[9-10].目前国内外研究沉积物-水界面扩散通量的方法有孔隙水浓度梯度法[10-11]、原位箱测定法 [12-13]、质量平衡法[9]和实验室培养法 [14-15].孔隙水浓度梯度法操作交简单,但是容易忽略底栖扰动、水动力等因素的影响,而且在浓度梯度的选取模拟上存在一定的主观性[9].原位箱测定法相对准确,但实际操作比较复杂,对条件要求较高.质量平衡法相对工作量大,误差也大,适用于大范围水域的估算[16].而实验室培养法相对容易操作,变量可控,也能较好的反映泥水界面营养盐交换的源汇关系.大黑汀水库承载着唐山、天津两市居民的生产生活用水的需求,其上接潘家口水库来水,下通过滦河干流向唐山、天津两市进行供水.在过去几十年中,大黑汀水库由于长期的网箱养殖,水库水体及底泥污染严重,水质日益恶化,严重威胁了唐山、天津两市生产生活用水需求.为了防止水体进一步恶化,改善水体生态环境,该水库管理处于2016年开展了整个库区养鱼网箱拆除工作,意在减少人为活动对水体的影响.然而由于长期的污染物积累,大黑汀水库内源污染负荷严重.当外源污染逐步控制后,如何有效控制来自沉积物的内源氮磷负荷就成为了湖库水体治理的关键[17].本文对大黑汀水库沉积物营养盐赋存特征、间隙水营养盐剖面特征进行了系统的研究,并基于实验室培养法研究了沉积物-水界面营养盐扩散通量,以期阐明大黑汀水库沉积物污染负荷、内源营养盐释放水平及潜在的释放风险.本文采用了高分辨率(mm级)透析式间隙水被动采样装置(Peeper)对沉积物-水界面间隙水微剖面特征进行了采样及表征,该技术能够更好地刻画沉积物-水界面微环境营养盐的赋存特征及迁移潜力.本文的研究结果能够辨识大黑汀水库网箱拆除后沉积物污染现状及内源负荷,为后续的水体富营养化控制及污染底泥治理提供参考依据.大黑汀水库(40°11'~40°21'N,118°15'~118°19'E)位于唐山市迁西县城北5km,潘家口水库下游30km处,1986年建成投产,总库容为3.37亿m3,主要承接潘家口水库的调节水量及滦河支流洒河来水,有效库容2.24亿m3,正常蓄水位133m,全长约22km,平均水深13.84m.大黑汀水库控制流域面积35100km2,占滦河流域面积的78%,多年平均径流量28.28亿m3.大黑汀水库的作用是承接潘家口水库的调节水量,调节洒河来水,抬高水位,下接还乡河和陡河,通过引滦入津输水工程向天津、唐山市供水.大黑汀水库及上游潘家口水库保障了津、唐两市供水区630万人的生活饮用水和生产水源供给,对当地的生产发展和经济建设起着非常重要的作用.野外的采样工作于2017年12月中旬开展,采样点分布如图1所示,自水库下游坝前至上游设置8个采样点,用重力采样器(直径为90mm)采集柱状沉积物,每点采集4根柱子作为平行样,并用抓斗式采泥器采集表层沉积物样品;在每个采样点用多参数水质仪(YSI)探测表层水柱及沉积物-水界面处的理化参数.同时采集底层原位上覆水10L备用.采集的柱状沉积物上部覆盖有约20cm深的原位底层水,然后用橡胶塞封口避免在转移的过程中发生扰动及氧化.样品采集后迅速运输到位于大黑汀水库坝前的引滦工程管理局大黑汀水库管理处实验室进行前处理及静态释放试验.采集的水样运到实验室后立即放入冰箱中4℃低温保存.沉积物-水界面静态释放实验在室内将沉积物柱状样中上覆水用虹吸法抽去,再用虹吸法沿壁小心滴注已过滤的原采样点水样,至液面高度距沉积物表面20cm处停止(此时水柱体积为1135mL),标注刻度,将所有柱状样蔽光室内按照水库原位温度进行恒温培养.此后在指定时间(0、12、24、36、48、60、72h)用移液管于水柱中靠近沉积物表层5cm处取样,每次取样体积为50mL,同时用各原位初始过滤水样补充至刻度以保持水量平衡,实验于72h(3d)后终止,培养过程中采集的水样用干净的100mL塑料瓶盛装并及时放入冰箱中进行冷冻保存.待实验结束后样品迅速带回位于南京的湖泊与环境国家重点实验室分析.沉积物-水界面营养盐交换速率(F)按下式计算[14]:式中:F为平均交换通量,mg/(m2·d);V为柱中上覆水体积,L;cn、c0、cj-1为第n次、0次(即初始)和j-1次采样时某物质质量浓度,mg/L;ca为添加水样中的物质质量浓度,mg/L;Vj-1为第j-1次采样体积,L;S为柱样中水-沉积物接触面积,m2;t为释放时间,d.所计算的营养盐释放速率均为3d平均表观交换通量.利用透析式间隙水采样技术(Pore Water Equilibriums, Peeper)[18]获取沉积物-水界面氮磷剖面特征,分析大黑汀水库间隙水氮磷垂向分布特征及库区空间差异.将高分辨率间隙水采样器(Peeper)垂直插入柱状沉积物中,待平衡3d后取出Peeper 用酶标仪(BiOTek,USA)检测间隙水中的NH4+-N和PO43－-P浓度.该Peeper由30个隔室组成,每个隔室之间间隔2mm,分辨率可达4mm,具体制作方法及工作原理详见参考文献[19].表层沉积物样品含水率通过把湿泥于105℃下烘干至恒重测得,湿沉积物经冷冻干燥后研磨过100目筛后,总氮(TN)总磷(TP)采用过硫酸钾氧化法测定,沉积物中总有机碳(TOC)采用重铬酸钾氧化-硫酸亚铁滴定法测定, 无机氮(DIN)采用Bremner氯化钾[c(KCl)=2mol/L]提取,磷酸盐用1mol/L的NH4Cl提取,提取液经离心后取上清液过滤[20].水样用0.45μm滤膜(Whatman GF/F)过滤后,其中磷酸盐(PO43－-P)、氨氮(NH4+-N)、硝酸盐氮(NO3－-N)和亚硝酸盐氮(NO2－-N)的分析采用流动注射分析仪进行分析(SkalarSanplus, 荷兰),间隙水中NH4+-N和PO43－-P 分别用纳氏试剂比色法和钼蓝比色法测定.所有实验数据使用Excel 2016进行预处理,用SPSS 22.0进行单因素方差分析和相关分析,使用Origin 2017和ArcGIS 10.2软件进行绘图.大黑汀水库上覆水基本理化性质见表1,其水体TN浓度较高,在9.43~11.14mg/L 之间,DIN主要以NO3－-N为主,其中NH4+-N浓度在中游明显高于上下游.TP浓度在0.03~0.08mg/L之间,溶解性磷酸盐浓度在中游最高,这些可能与中游较高的溶解氧有关.大黑汀水库表层沉积物氮磷和有机质含量及分布特征见图2,沉积物中TN含量为729~ 5894mg/kg,平均值为2881.6mg/kg;TP为1312~ 2439mg/kg,平均值为1980.5mg/kg;TOC含量在0.5%~5.6%之间,平均值为2.1%.表层沉积物TN含量自下游到上游逐渐减小,空间差异性显著(P=0.008), TP含量上下游差异不大,空间差异不显著(P=0.112> 0.05),TOC含量与TN含量表现出相似的空间分布特征,自下游到上游逐渐降低,空间差异性显著(P=0.031).通过表2可以看出,大黑汀水库相较于其他湖库水体,其表层沉积物中TN、TP含量相对较高.从图2可以看出沉积物TN和TOC之间呈现相同的波动特征,其相关性分析表明TN和TOC之间高度相关,相关系数达0.974(P<0.01),表明有机质是氮素的主要来源,TP与TOC的相关性不高,说明了沉积物中的TP与TN及有机质在来源上的差异,沉积物中TP来源可能受其他因素的影响[21].沉积物中NH4+-N、NO3－-N 和NO2－-N的含量分别在0.6~ 202.9、34.4~168.3和0.1~0.3mg/kg之间,NH4+-N和NO3－-N自下游到上游逐渐减小,NO2－-N空间差异性不显著,各点位DIN之和占TN的比例在2.6~8.1%之间.沉积物中用1mol/L的NH4Cl提取态磷常被称为可交换磷、松散结态磷、不稳性磷、弱吸附性磷及溶解性磷等,可以统称为活性磷,它是一种即时有效态磷,而且其含量常随着季节波动.在本研究中,大黑汀水库活性磷的含量在16.1~75.2mg/kg之间,占TP的比例在0.6%~4.5%,表现出中下游含量较高,上游含量相对较小的特征.沉积物中营养盐(N和P)通常以无机和有机的形式存在,在沉积物中营养盐的积累过程中,有机态的营养盐占了很大比例[22].该水库沉积物中的氮主要以有机氮的形式存在,沉积物营养盐的吸附特性与沉积物有机质含量密切相关 [23-24].氮磷在沉积物-水界面的吸附特性被认为是一个重要的过程,其直接影响水生生态系统中沉积物营养盐含量及其迁移和生物可利用性[8].大黑汀水库由于长时间的网箱养殖,大量的饵料和鱼类粪便沉入水底,是沉积物中有机质的主要来源.有机质的分解会直接向水体释放营养盐,有机质的矿化也会间接改变沉积物-水界面的氧化还原条件和pH值 [25],进而影响沉积物-水界面的氮磷循环.由于不同有机质类型中氮的释放与转化稳定性不同,C/N也常用来揭示有机质的来源及类型, C/N也是沉积物氮负荷影响因素之一[30].大黑汀水库表层沉积物C/N在4.8~9.5之间,平均值为6.7.研究表明较大的C/N一般表明为陆源有机质,较小的C/N代表有机质主要来源于水体内部[28,31],该水库的C/N相对较小,表明该水库表层沉积物中的有机质主要来源于水体内部,即来自水体中的浮游动植物以及饵料、鱼粪等的氧化分解,大黑汀水库网箱养鱼多集中于中下游,上游沉积物中较低的TOC 含量进一步说明人为活动尤其是网箱养鱼对水库水体造成的污染.利用高分辨率透析式间隙水采样器(Peeper)获得的大黑汀水库间隙水中NH4+-N和PO43－-P分布特征见图3.在空间分布上,8个采样点的沉积物间隙水中营养盐的分布存在较大差异,这与8个点所处的位置条件、氧化还原环境及微生物活动有关.间隙水中NH4+-N的含量在1.0~22.1mg/L之间,其质量浓度在空间上呈现出点位3>2>1>8>7>6>4(5)的分布特征,总体下游NH4+-N浓度大于上游.PO43－-P的浓度在0~7.5mg/L之间,在空间上呈现出点位2>3>1>6>7>4>5(8)的分布特征,这与NH4+-N的分布特征略有差异,但总体也是下游含量最高,而水库上游8号点位PO43－-P含量最低.在垂向分布上,上覆水中NH4+-N浓度普遍低于间隙水,这暗示着沉积物中间隙水是上覆水中NH4+-N主要的“源”.各点位上覆水体中NH4+-N浓度在沉积物-水界面上部变化不大,处于动态平衡波动中,在沉积物-水界面下,点位1、2、3中间隙水NH4+-N浓度随深度的增加而逐步升高,其最大值在13.9~22.1mg/L之间,而4~8号点位沉积物间隙水中NH4+-N浓度与上覆水体中NH4+-N浓度差异不大,在1.2~4.0mg/L之间波动.与表层沉积物相比,深层沉积物往往处于厌氧状态,硝化作用较弱[32],更有利于厌氧微生物活动,反硝化和氨化过程被促进,加上几乎无扰动,较深处沉积物更有利于NH4+-N的积累 [33],沉积物中有机质矿化促进NH4+-N 的产生, NH4+-N在厌氧环境下进入间隙水并成为间隙水中DIN的主要组分,这是间隙水中NH4+-N浓度随深度增加而变大的原因.PO43－-P的垂直分布特征在各点呈现高度的一致性.PO43－-P在上覆水中的质量浓度相对较低,而在间隙水中浓度较大,随着深度的增加总体表现为先增大后减小的趋势.PO43－-P在沉积物-水界面下0~4cm处浓度增大,在4cm以下逐渐减小,这点表现出了与NH4+-N不同的垂向特征.间隙水与上覆水中营养盐浓度的差异反映了沉积物-水界面营养盐主要以间隙水向上覆水迁移及扩散为主,沉积物起到了“源”的作用.沉积物接收来自上覆水和悬浮颗粒物的溶解性或非溶的有机/无机磷,并以PO43－-P的形式释放到间隙水中[34].间隙水中较高的PO43－-P浓度与微生物作用下的有机质降解有关[35],与铁氧化物的吸附解析也有很大的关系,在地质成岩作用下,铁的氢氧化物在相对还原的条件下脱氧,使得与氢氧化铁结合的磷溶解并释放[36],这也解释了水库下游较深的水深条件下伴随较低的溶氧,间隙水中PO43－-P浓度较大.此外,在水库中上游部分区域,水体底部生长有大量的水草,上游区域间隙水中相对较低的PO43－-P浓度一方面与沉积物中活性磷含量有着直接的关系(图2),另外也与水体中沉水植物的吸收消耗有关.静态培养过程中,NH4+-N释放速率为正值表示在沉积物-水界面以沉积物向上覆水体释放,总体释放速率在3.5~110.5mg/(m2×d)之间,其中1~3号点释放速率最高,在55.8~110.5mg/(m2×d)之间,平均值为90.8mg/(m2×d),4~8号点释放速率较低,平均值为7.8mg/(m2×d),下游释放通量是中上游的11.6倍.1~3号点位于水库下游,表层沉积物及间隙水中NH4+-N含量很高,此外该处水深较深,表层沉积物处于厌氧环境,在还原条件下其NH4+-N释放速率较高.NO3－-N在沉积物-水界面表现出不同的迁移特征,在1~5号点位,NO3－-N主要从沉积物释放到上覆水体,释放速率在10.1~157.2mg/(m2×d)之间,其中1~3号点位释放速率较大,4号和5号点位释放速率较小.6~8号点位则表现出相反的迁移特征,即NO3－-N主要从上覆水扩散至沉积物间隙水中,此时NO3－-N在沉积物-水界面表现出吸附的特性,且其速率较大,在-112.5~-60.5mg/(m2×d)之间.相对而言,NO2－-N的释放速率较小,表现为从沉积物向上覆水释放,总体释放速率在0.04~0.94mg/(m2×d)之间,同样表现为1~3号点释放速率较大,4~8号点释放速率较小.NH4+-N和NO3－-N 是DIN在沉积物-水界面的主要交换形式,由NO2－-N引起的DIN交换差异很小,但NO2－-N作为硝化和反硝化作用的中间产物,其作用依然十分重要[37].NH4+-N来源于有机氮的矿化或者由微生物厌氧还原有机氮形成,一些被沉积物吸附的NH4+-N释放到上覆水并通过硝化作用氧化成NO3--N和NO2－-N[38],与此同时,沉积物-水界面的厌氧环境有利于反硝化作用,NO3－-N或NO2－-N被还原为N2和N2O.有机质含量对沉积物-水界面DIN的迁移转化过程起了较为关键的作用,有机质的矿化分解改变沉积物-水界面的氧化还原环境,并通过硝化-反硝化、厌氧氨氧化等过程来改变界面处NH4+-N、NO3－-N和NO2－-N之间的迁移转化.PO43－-P在沉积物-水界面也表现出向上覆水体释放的特征,总体释放通量在0.1~1.6mg/(m2d)之间,其中2、3号点位释放速率最大,1、7号次之,4~6、8号点位释放速率较小,总体表现位水库下游释放通量较高.由图3可知,PO43－-P在间隙水和上覆水之间存在较大的浓度差(释放潜力),研究表明有机质组成、粒度、氧化还原条件、底栖生物活动等也会影响沉积物-水界面PO43－-P的释放[39],在好氧条件下沉积物表层毫米级别的好氧层及沉积物-水界面处的底层扩散边界层会阻止间隙水磷向上覆水体迁移,当上覆水水体中溶解氧降低,好氧层或者扩散边界层变薄或消失,间隙水中的溶解性磷会随着浓度梯度更容易向上覆水体扩散[40].通过表3可以看出,类似性质的富营养化湖库氮磷释放速率都很高.有研究表明温度升高会促进沉积物-水界面氮磷向上覆水释放,夏季的释放速率往往高于冬季[37,41],本研究采样时间为冬季,水温较低,大黑汀水库所处的区域四季分明,一年之中温差较大,本研究所得到的沉积物-水界面氮磷释放速率处于一年之中最低水平,预计该水库在夏季会有更大的氮磷释放速率.综上所述,冬季大黑汀水库沉积物主要表现为“源”向上覆水体释放NH4+-N和PO43－-P,NO3－-N在水库上下游表现相反的迁移特征,NO2－-N也表现为向上覆水体释放为主,可见内源释放在大黑汀水库水体富营养化进程中扮演了重要角色.大黑汀水库总体表现出下游释放通量高,上游释放通量小的特征,这与沉积物中TN 及TP、DIN和PO43－-P含量以及间隙水中NH4+-N和PO43－-P含量的分布特征相一致.通过对比国内外湖泊水库营养盐释放通量可知该水库NH4+-N和PO43－-P释放通量较高.因此在大黑汀水库治理进程中应重点关注水库下游的污染治理,但即使是上游相对较低的氮磷含量,也高过许多其他富营养化湖库水体,所以进一步阻止外源污染输入、改善库区沿岸带环境、采用底泥疏浚及生态修复等多种手段对水库进行综合治理对于改善水库水体环境至关重要.3.1 大黑汀水库沉积物内源污染负荷较重,TN、TP和有机质含量较高,其中碳氮表现出水库下游>中游>上游的空间分布特征,TP空间差异不显著.沉积物有机质主要来源于水体内部.3.2 大黑汀水库间隙水中NH4+-N和PO43－-P表现出相同的空间分布特征,即水库下游(1~3)大于水库中上游(4~8),垂直方向上NH4+-N随着深度的增加浓度逐渐变大,PO43－-P则在沉积物-水界面下0~4cm处随深度的增加而变大,在4cm 以下随着深度的增加而减小.3.3 沉积物-水界面NH4+-N和PO43－-P的释放通量分别为3.5~110.5mg/(m2·d)和0.1~1.6mg/(m2·d), NO3－-N和NO2－-N释放通量在-112.5~157.2mg/ (m2·d)和0.04~0.94m g/(m2·d)之间.其中NH4+-N和NO3－-N是沉积物-水界面处主要的DIN迁移形态.NH4+-N和PO43－-P在空间上主要表现为下游释放通量高,上游释放通量低的空间特征,且各点沉积物均表现为“源”,表明沉积物是水库上覆水中营养盐的重要来源.[1] Huang L, Fang H, Reible D. 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