非线性光学

§10 非线性光学10.1非线性光学的物理基础10.2非线性介质中的电磁波传播方程10.3位相匹配10.4倍频和混频10.5光参量放大与振荡10.6受激散射10.1非线性光学的物理基础强相干光与物质相互作用过程与传统光学的弱光与物质的相互作用过程，物理本质上没有原理性不同，都是光波电场引起的介质极化过程，但它们在极化程度上又有区别，弱光只能使介质产生线性极化，而强光将导致介质产生非线性极化，非线性极化在光学上会引起一系列的新效应和新现象。

人们把这些效应称为“非线性光学效应”，而把这些效应的学科称为“非线性光学”。

在激光器出现后不满一年的1961年，Franken利用一束波长为694.3nm 的红宝石激光射入石英晶体，结果从出射光中除了观察到原来入射的红光外，还同时观察到了347.2nm的紫外光，其频率恰好为红宝石激光频率的两倍，这就是著名的倍频实验，它标志着非线性光学学科的诞生。

10.1.1非线性极化和非线性光学当E较小时E P χε0=的关系与实验符合得较好，但是E 比较大时，P 、E 间就偏离了线性关系，而呈现一种非线性关系)(E f P =...)(3)3(2)2()1(0E E E P χχχε++=该式是介质与强相干光作用条件下的物质方程，依照线性光学的作法，可推导出强光在介质中的波动方程为...)(3)3(2)2(220222++∂∂=∂∂-∇E E tt E E χχκεμε基于这个非线性波动方程就可以得出许多不同于的线性光学的新效应、新现象。

10.1.2非线性光学中光波的表示方法)(0),(kz t i e E t z E --=ω)(0)(02121),(kz t i kz t i e E e E t z E ---+=ωωzv i ikz e E e E E )/(002121)(ωω==第二章中我们介绍了用复数形式来表示单色平面波采用这种形式虽有其优点，但必须有两条约定：（a ）只能取实部；（b ）只能进行线性运算。

然而在非线性光学中，不可避免地要涉及到光波电场的非线性运算。

如果我们仍采用原来的表示法，必然导致错误的结果。

因此在非线性光学中如果采用复数表示单色平面波，必须同时引入它的复共轭及系数的1/2，即若采用复振幅ti t i e E e E t z E ωωωω--+=)()(),(*)()(*ωω-=E E 则虽然具有复数形式，但实质上它已是一个实数，在进行非线性运算时也不至于出现错误。

若某光波是由两种单色平面波组成，则应表示为ti t i t i t i e E e E e E e E t z E 2211)()()()(),(2*21*1ωωωωωωωω----+++=约定n n ωω-=-t i t i t i t i e E e E eE eE t z E 2211)()()()(),(2*21*1--------+++=ωωωωωωωω则简写成ti n n n e E t z E ωω-±±=∑=)(),(21若光波包含N 个单色平面波，则表示为ti n N n n e E t z E ωω-±±=∑=)(),(110.1.3非线性极化率的经典理论)2(χ)3(χ非线性极化率是描述光学介质与强光非线性相互作用过程本质的最重要物理量，与介质的原子和分子结构有关。

通常求解等与介质微观结构参量的关系有两条途径：1.经典力学方法将每一极化单元等效为一个振子，列出振子在光波电场E 作用下的运动方程)(E Ner P -=利用...)(3)3(2)2()1(0E E E P χχχε++=2.半经典理论方法将光波场E 看成由麦克斯韦方程组所描述的经典电磁波，将光学介质看成由量子力学公式描述的粒子体系，然后根据密度矩阵方程分别考虑一阶、二阶、三阶……微扰影响，即可求出)1(χ)2(χ)3(χ等第三章采用线性振子模型处理了非强光和物质作用问题，下面采用非线性振子的模型来处理强光和物质相互作用问题。

非线性振子模型就是假设介质和强光作用时，介质中质点由于极化形成的偶极子是一个非线性的振子。

非线性振子与线性振子的主要区别在于所受的恢复力不同。

非线性振子的恢复力与位移r 间的关系可由位能函数)(r V 求出1.具有对称中心结构的晶体电子位能应表示为)()(r V r V -=...42)(4220++=Br m r m r V ω...)(320---=∂∂-=mBr r m r r V f ω电子上的恢复力为2.非中心对称结构的晶体)()(r V r V -≠ (3)2)(3220++=Dr m r m r V ω...)(220--=∂∂-=mDr r m rr V f ω相应的恢复力为着重讨论二阶非线性极化系数，它只存在于非中心对称的晶体中，，可得非线性振子的运动方程∑--=+++n t i n n e E m e Dr r dtdr dt r d ωωωγ)(222022采用级数法求解近似解得：])()()()()([])()([,)(22)2()1(∑∑+--=+=+--m n m n m n ti m n n n t i n D D D e E E m De D e E m e r r r m n n ωωωωωωωωωωω如果把极化强度也相应表示成级数形式∑==ω1)(l l PP )(l P l 其中表示次极化强度∑+=-=+-m n m n m n ti m n D D D e E E m NDe Ner P m n ,)(23)2()2(])()()()()([ωωωωωωωω根据极化强度的定义得)2(P 又可表示为ti m mn n m n e E E P )(,)2(0)2()()(ωωωωχε+-∑=比较得)()()(1203)2(m n m n D D D m NDe ωωωωεχ+=)(102)1(n D m Ne ωεχ=因为)()()()()()()1()1()1()1()1()1(3230)2(m n m n m n m n e N mDωωχωχωδχωωχωχωχεχ+=+=所以得到它说明二次非线性极化率是各有关频率的线性极化率和各频率组合的线性极化率的乘积δCm /07.02≈对大多数晶体而言，这样就可根据有关频率的线性极化率大致估计相应的二次非线性极化率大小。

10.2非线性介质中的电磁波传播方程光波无论是在线性介质中的传播规律，还是在非线性介质中不同的能量耦合规律，都应受麦克斯韦方程组或由它导出的波动方程支配。

换句话说，只要具体知道了的函数关系和麦克斯韦方程组就能完整描述非线性光学现象。

)(E f P =实际问题无法具体写出)(E f P =即使将它们之间的具体关系写出来，其相应的波动方程一般是非线性非齐次的微分方程组，这类方程组一般都很难解，甚至不能求解。

为了简便起见，常引入一个有效非线性光学系数，即有效倍频极化率effd 20Ed E PP P eff NLL +=+=χε简化10.2.1非线性介质中的波动方程假设非线性介质为光学透明的非铁磁性绝缘体，即磁导率0μμ=0=σ电荷密度=ρtDH ∂∂=⨯∇tBE ∂∂=⨯∇0=∙∇D 0=∙∇B HB 0μ=NLNL L PE P P E P E P +=++=+=εεε)(00EP L)1(0χε=这类非线性介质的麦克斯韦方程组和物质方程为以及2E d P eff NL =NLPtE t E 2202202)(∂∂+∂∂=∇μεμ带入取旋度运算得即为非线性介质的波动方程该式进一步说明非线性极化反过来又将激起新的波场，从而得到一种新的场源。

在非线性介质中不同频率的光波间的能量交换正是通过非线性介质极化强度来实现的NL P10.2.2耦合波振幅方程简化成一维的标量方程且NLPtE tE 2202202)(∂∂+∂∂=∇μεμ2Ed Peff NL=这就意味着和E 的方向是一致的，下面考虑偏振方向固定，传播方向沿z 平面偏振光的情况NL P 所以其解不可能是单一频率的光波，在典型的二阶非线性过程中，其频率分别为1ω2ω3ω312ωωω=+].)([21),()(1111c c e z E t z E z k t i +=--ω].)([21),()(2222c c e z E t z E z k t i +=--ω].)([21),()(3333c c e z E t z E z k t i +=--ω下标1，2，3不同于以往含义它表示频率为的光波123ωωω三波相互作用过程中总的瞬时光波电场),(),(),(),(321t z E t z E t z E t z E ++=代入NLP tE t E 2202202)(∂∂+∂∂=∇μεμ右边第一项可展成)],(),(),([321220220t z E t z E t z E t E t++∂∂=∂∂εμεμ右边第二项23212202220220)],(),(),([t z E t z E t z E d tE d t P t effeff NL++∂∂=∂∂=∂∂μμεμ由于存在项，所以将会导致很多新频率的出现，例如2E }....)()()()({...])()[(3*2])()[(2122022*********c c ez E z E e z E z E td P t z k k t i z k k t i eff NL++++∂∂=∂∂----+-+-ωωωωμμ如果写全，应包括如下频率分量12ω22ω32ω21ωω±32ωω±31ωω±及直流项(3项直流项)，共12项具体写出的第一项])()[(212202121)()(z k k t i effe z E z E td +-+-∂∂ωωμ就是以频率振动的极化波，它就可被视为光波之振源。

从物理意义上理解，就是频率为和光波向频率为的光波传递能量。

由于和光波可以通过非线性极化波同的光波交换能量，这样就造成了三波之间的能量耦合。

213ωωω+=3ω1ω2ω2ω1ω3ω])()[(2132121)()()(z k k t i eff eff ez E z E d P +-+-=ωω同理])()[(*2312323)()()(z k k t i eff eff ez E z E d P ----=ωω])()[(*1321313)()()(z k k t i eff eff e z E z E d P ----=ωω对每一个频率都可得到一个分量1220122012)(),(),(eff P tt z E t t z E ∂∂+∂∂=∇μεμ因为三光波均沿z 传播，所以该式左端)(121)(11)(12212212111111)()(2)(),(),(z k t i z k t i z k t i e z E k e z E zik e z E zt z E z t z E -------∂∂+∂∂=∂∂=∇ωωω假设光场振幅随距离变化很小|)(2|)(1122z E zk z E z ∂∂<<∂∂可以略去),(1t z E 代入上右端第一项后可得1220122012)(),(),(eff P tt z E t t z E ∂∂+∂∂=∇μεμ)(1210122011)(),(z k t i ez E t z E t---=∂∂ωεωμεμ同上代入右端的第二项得])()[(*2321012202323)()()(z k k t i eff eff e z E z E d P t----=∂∂ωωωμμ综上代入并利用可得εμω02121=k zk k k i eff zk k k i eff zk k k i eff e z E z E d i z z E e z E z E d i z z E e z E z E d i z z E )(*213033)(*13222)(*231011123123123)()(2)()()(2)()()(2)(----------=∂∂-=∂∂-=∂∂εμωεμωεμω上式说明三波相互作用过程中，任何一种频率的光波振幅随距离的变化都不是孤立的，它必定要通过而受到其它两种频率光波的制约，式就是我们所要求的耦合波振幅方程。