天津冬季大气中PM_2_5_及其主要组分的污染特征_李伟芳

中国环境科学 2008,28(6)：481~486 China Environmental Science 天津冬季大气中PM2.5及其主要组分的污染特征李伟芳1,白志鹏1∗,魏静东1,刘爱霞2,赵玉洁3,金陶胜1(1.南开大学环境科学与工程学院,国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室,天津 300071；2.天津市气象科学研究所,天津 300074；3.天津市塘沽区气象局,天津 300457)摘要：研究了天津冬季中心城区、工业区和滨海区大气中PM2.5及其水溶性无机离子和含碳组分的污染特征.结果表明,天津冬季PM2.5污染严重,平均质量浓度为223µg/m3,其中有机物、SO42-和元素碳是含量较高的3种组分,分别占PM2.5总质量的23.4%, 13.1%,12.8%.PM2.5浓度及其化学组成空间分布较为均匀,但工业区受局部排放源的影响,含碳物质污染突出;SO42-、NO3-、Cl-、NH4+和K+约占离子总量的90%,阴、阳离子未达到平衡状态,酸性阴离子过剩;有机碳与元素碳的浓度比为1.4,低于国内其他城市;有机碳主要来自污染源的直接排放,二次有机碳的含量约为27%∼37%;机动车尾气、燃煤是PM2.5的主要排放源,海盐粒子的贡献甚微.关键词：PM2.5；水溶性无机离子；有机碳；元素碳；天津中图分类号：X513 文献标识码：A 文章编号：1000-6923(2008)06-0481-06Pollution characteristics of PM2.5 and its main components in Tianjin winter atmosphere. LI Wei-fang1, BAI Zhi-peng1*, WEI Jing-dong1, LIU Ai-xia2, ZHAO Yu-jie3, JIN Tao-sheng1 (1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300071, China；2.Tianjin City Institute of Meteorological Science, Tianjin 300074, China；3.Tianjin Tanggu Meteorological Bureau, Tianjin 300457, China). China Environmental Science, 2008,28(6)：481~486Abstract：The pollution characteristics of PM2.5 and its water-soluble inorganic ion and carbonaceous component in urban, industrial and coastal areas of Tianjin in winter were studied. The winter-time PM2.5 pollution was serious with an average concentration of 223µg/m3. Organic matter, sulfate and elemental carbon were the most abundant species constituting about 23.4%, 13.1% and 12.8% of the total PM2.5 mass, respectively. The spatial distribution of PM2.5 concentration and its chemical components was relatively even, but pollution of carbonaceous matter was most serious in the industrial area due to local emission sources. SO42-、NO3-、Cl-、NH4+ and K+ accounted for about 90% of the total ions, cation and anion did not reach equilibrium with an excess of acidic anion. The concentration ratio of organic carbon and elemental carbon was 1.4, lower than any other domestic cities. Most of the measured organic carbon was from primary emission sources, and secondary organic carbon content was about 27%∼37%. Vehicle exhaust and coal combustion were the major emission sources of PM2.5 in Tianjin and the sea salt particle contribution was little.Key words：PM2.5；water-soluble inorganic ion；organic carbon；elemental carbon；Tianjin大气中细颗粒物(PM2.5)由含碳物质、水溶性无机盐和不溶矿物质构成,主要来自各种燃烧过程的一次排放和气态污染物的二次转化[1].这些组分对光的散射和吸收直接影响大气能见度和地气系统的辐射平衡,进而影响区域或全球气候变化[2].已有研究表明[3-5],我国城市大气中PM2.5约占PM10的50%∼70%,已成为影响环境空气质量的主要污染物之一.天津是我国北方最大的沿海开放城市,大气颗粒物污染严重,全年 70%的天数首要污染物为收稿日期：2007-11-16基金项目：国家自然科学基金资助项目(20677030); 天津市科技发展计划项目(06YFSYSF02900)* 责任作者, 教授, zbai@482 中国环境科学 28卷可吸入颗粒物,主要来自燃煤、机动车尾气、土壤风沙尘、城市扬尘等污染源[6].目前有关天津PM2.5污染状况的报道较少.本研究于2006年12月∼2007年2月在中心城区、滨海开发区和工业区同步采集了大气PM2.5样品,通过对颗粒物质量浓度和化学组成的分析,探讨了天津冬季PM2.5的污染现状、化学组成特征、空间分布以及二次污染状况.1采样与分析1.1样品采集中心城区(以下简称城区)采样点设在天津大气边界层梯度观测站内,属于商业、居民混合点位,距交通主干道约 200m.工业区采样点设在东丽区环境监测站,距城区约 15km,周围分布各类企业100多家,离津塘高速公路约1km.滨海采样点设在塘沽气象局内,毗邻天津港,距城区约50km.采样日期为2006年12月25日至2007年2月1日,每3天采样1次,每次持续采集24h,共获得有效滤膜39张(包括3张野外空白).采样期间天津的平均温度为-1.5℃(-9.3∼1.8℃),平均风速1.8m/s(0.7∼4.5m/s),平均湿度 50%(25%∼85%),地面主导风向为西风、西北风、北风.采样装置为TH-150AⅡ智能中流量采样器(武汉天虹智能仪表厂),加载PM2.5切割头,采样高度距地面约10m.采样前将石英纤维滤膜(Pallflex,90mm)于550℃下灼烧2h,以除去残留碳和其他杂质.采样前后滤膜均置于温度(20±2)℃、相对湿度40%±5%的天平室中平衡48h,然后用电子天平称重.1.2样品分析水溶性无机离子采用DX-120型离子色谱仪(美国戴安公司)测定.将1/4张样品滤膜剪碎,用10mL去离子水超声提取20min,提取液经水系滤膜过滤器(孔径0.22µm)过滤2次后进样分析.阳离子检测使用IonPac CS12A分离柱和IonPac CG12A抑制器,淋洗液为20mmol/L甲磺酸,流速为1.0mL/min.阴离子检测使用IonPac AS14分离柱和Ionpac AG14抑制器,淋洗液为3.5mmol /L Na2CO3 与1.0mmol/L NaHCO3的混合液,流速为1.2mL/min.采用外标法定性与定量.标准溶液中各种离子的测量误差在10%以内,阴离子和阳离子的平均相对标准偏差分别为3.0%和4.0%.有机碳(OC)和元素碳(EC)的测定使用V ario MAX C 元素分析仪(德国 Elementar 分析系统公司).首先将被测样品在850℃于高纯N2中加热,此条件下有机物被有选择地挥发、分解;然后将载气转换成氧气,将剩余的难熔碳氧化.每一步释放的碳都被最终氧化为CO2,通过红外检测器测量.标准有机物质的测量误差在10%以内,重复分析OC和EC的相对标准偏差分别小于10%和小于20%.系统每次分析前用草酸校准.2结果与讨论2.1 PM2.5的质量浓度天津冬季大气中PM2.5及其化学组分的质量浓度见表1.表1天津冬季大气中PM2.5及其化学组分的质量浓度(µg/m3)Table 1Average mass concentrations of PM2.5 and the chemical species during winter season in Tianjin(µg/m3)采样点统计值 PM2.5 Na+ NH4+K+ Mg2+ Ca2+ Cl- NO3- SO42- OC EC 城区平均值 206.6 1.0 11.3 3.3 0.1 0.9 12.0 17.1 40.9 33.9 30.4 标准偏差143.4 0.6 8.8 2.4 0.1 0.5 9.4 16.9 45.5 24.7 26.1 滨海区平均值 215.6 1.0 10.9 4.2 0.2 1.7 11.7 16.8 45.6 32.4 26.3 标准偏差193.9 0.6 11.6 3.3 0.1 1.0 9.8 20.1 75.7 22.9 24.9 工业区平均值 248.2 1.1 11.5 4.5 0.2 1.4 17.7 13.6 32.5 51.8 47.0 标准偏差170.8 0.6 8.9 3.6 0.1 0.9 12.7 16.7 42.4 24.4 30.5 3个采样点的平均值223.0 1.0 11.2 4.0 0.2 1.3 13.8 15.9 39.7 39.0 34.1 注:浓度为日均浓度的平均值;3个采样点PM2.5样品数均为12由表1可见,PM2.5浓度从高到低依次为:工业区248.2µg/m3、滨海区215.6µg/m3、城区206.6µg/m3.6期李伟芳等：天津冬季大气中PM2.5及其主要组分的污染特征 483工业区污染源密集,能源消耗量和污染物排放量都很大,PM2.5污染最严重.滨海采样点虽然局地污染源少,但由于位于城市下风向,外来污染物的输送和汇聚导致PM2.5浓度升高.3 个采样点 PM2.5 的平均浓度为 223.0µg/m3,高于北京(176µg/m3)[7]、广州(106µg/m3)[4]、济南(177µg/m3)[5]、兰州(141µg/m3)、重庆(113µg/m3)[3]等城市冬季的污染水平.采暖期污染物排放量的增加、持续稳定的气象条件以及较低的大气混合层高度导致大气污染严重.各物种的日均浓度波动很大,标准偏差与平均浓度处于同一数量级.在污染源排放相对稳定的情况下,气象条件决定了大气对污染物的输送和扩散能力.分析发现湿度和风速是影响PM2.5浓度的重要因素,重污染日均出现在风速小、湿度大、逆温严重的天气.2.2 PM2.5的化学组成和空间分布水溶性离子和含碳组分约占PM2.5总质量的70%,其中OC、EC、SO42-、NO3-、Cl-和NH4+等6种主要成分占PM2.5总质量的60%以上.图1是3个采样点PM2.5中各化学组分的含量,有机物(OM)浓度用OC浓度的1.4倍估算.城区、滨海区和工业区PM2.5的组成相似,OM、SO42-和EC 是含量较高的3种组分,分别占PM2.5总质量的23.4%、13.1%和12.8%.含碳物质(OM+EC)占PM2.5总质量的1/3以上,是控制PM2.5污染的关键组分.Cl-、NO3-和NH4+的平均含量分别为7%、6%和5%. K+、Na+、Mg2+和Ca2+的含量较低,共占PM2.5的3%∼4%.PM2.5中25%∼30%的其他组分包括未测量的地壳矿物质、微量元素和颗粒物吸收的水分[8].滨海采样点Mg2+和Ca2+的浓度比城区高出近50%,因为这里风速大,土壤风沙尘的贡献较高,而其他组分的浓度水平2个点位基本一致.工业区PM2.5的组成有所不同,SO42-和NO3-的浓度偏低,而Cl-、OC和EC的浓度分别是滨海和城区平均值的1.5、1.6和1.7倍,反映了当地工业污染源的排放特征和对颗粒物化学组成的影响.工业区含碳气溶胶污染尤为突出,OM和EC对PM2.5质量浓度的贡献达到43%,高出滨海和城区约10个百分点,是导致工业区PM2.5污染最重的组分.20406080城区工业区滨海区含量(%)图1 3个采样点PM2.5中各化学组分的含量Fig.1 Contributions of the chemical species to PM2.5 mass concentrations at the urban, suburban and coastal sites+为分析PM2.5污染的空间差异,对每2个采样点间PM2.5及其组分的平均质量浓度进行T检验并计算分散系数(CD)[9].CD=0表示2个样本完全相同;CD接近1,则2个样本存在显著差异.T检验结果显示,在P<0.05水平上.3个采样点PM2.5及其主要组分的污染水平不存在显著性差异. CD 值很小,城区-滨海区、城区-工业区、滨海区-工业区的CD分别为0.13、0.16和0.15,表明PM2.5空间分布较为均匀,呈现区域污染的特征.与粗颗粒物相比, PM2.5在大气中的滞留时间更长,传输距离更远,因而得以在大气中充分混合,影响范围较大.2.3 水溶性无机离子水溶性无机离子是PM2.5的重要组分,直接影响气溶胶的酸碱度、吸湿性和成核能力.所测8种离子约占PM2.5总质量的30%∼36%,其中SO42-、NO3-、Cl-、NH4+和K+分别占离子总量的45.6%、18.2%、15.8%、12.9%和4.5%,显然,硫酸盐是最重要的无机组分.海盐粒子示踪物Mg2+和Na+的含量仅为 1.2%,说明海盐粒子对PM2.5的贡献很小.冬季建筑施工少,Ca2+含量也很低(<1%).Cl-的平均浓度(13.8µg/m3)显著高于北京(5.3µg/m3)、济南(4.7µg/m3)、上海(4.1µg/m3)[10]、青岛(2.7µg/m3)[11]等城市.Cl-与Na+的浓度比在城区、工业区和滨海区分别是7.87,10.93,6.62,相484 中 国 环 境 科 学 28卷对于海水(1.16)的富集倍数分别为6.8,9.4和5.7,表明Cl -受到人为污染源的影响(如燃煤、工业排放等)[12]. K +通常被认为是生物质燃烧的标志物.天津冬季大气中K +的浓度较高,是PM 2.5中主要离子组分之一. Jacob 等[13]曾报道天津市燃煤排放的PM 2.5中K 的富集程度也较高.SO 42-、NO 3-和NH 4+主要由气态前体物SO 2、NO x 和NH 3在大气中通过复杂的气相或液相反应形成.硫氧化率SOR [SO 42-与总硫(SO 42-+SO 2)的质量浓度比]和氮氧化率NOR [NO 3-与总氮(NO 3-+NO 2)的质量浓度比]可以反映气体二次转化的程度,一次污染物中SOR<0.1[12].城区采样点SOR 为 0.20,表明SO 2存在明显的二次转化过程;NOR 为0.24,NO 2的转化率超过SO 2. SO 42-、NO 3-和NH 4+之间存在较强相关性(表2),尤其是SO 42-+NO 3-与NH 4+的相关性最好,说明3种离子同时存在且浓度受相同大气过程的支配.NO 3-与NH 4+较高的相关性还与低温环境有利于气态前体物NH 3和HNO 3向颗粒相转移有关.SO 42-与NH 4+回归直线的斜率为 1.1(小于2),意味着碱性铵缺乏,SO 42-未被NH 4+完全中和,可能以酸式盐(如NH 4HSO 4)的形式存在.PM 2.5中阴离子、阳离子当量浓度的平均比值为1.4,酸性阴离子过剩, PM2.5显酸性.表2 SO 42-、NO 3-和NH 4+之间的相关关系 Table 2 Relationship between SO 42-, NO 3- and NH 4+x (µmol/m 3) y (µmol/m 3)线性回归方程相关系数 n (SO 42+) n (NH 4+) y =1.10x 0.95 n (NO 3-) n (NH 4+)y =2.07x 0.94 n (SO 42++NO 3-) n (NH 4+) y =0.75x 0.98 n (NO 3-)n (SO 42-)y =1.67x0.85根据NO 3-和SO 42-的质量浓度比可以判断大气中N 和S 的固定源和流动源的相对重要性[14].在以机动车污染为主的地区,NO 3-的质量浓度往往高于SO 42-(如美国洛杉矶二者的比值为1.8).我国由于含硫煤的广泛使用,此值通常较低(小于1).本研究NO 3-与SO 42-的质量浓度比为0.47,反映了天津燃煤污染与机动车污染并存的复合型大气污染特征.2.4 OC 和EC本研究测得 OC 和 EC 的平均浓度分别为32.4∼51.8µg/m 3 和 26.3∼46.9µg/m 3,分别占 PM 2.5的15%∼20%和10%∼16%.由于工业区受局地排放源影响明显,以城区和滨海区的平均值来代表天津冬季OC (33.2µg/m 3)和EC(28.3µg/m 3)的污染水平,并与其他城市做比较.由图2可见,我国城市含碳气溶胶污染严重,在12个国内外代表城市中,西安[15]、天津、北京[16]和广州总碳浓度排在前4位,燃煤、机动车和生物质燃烧是主要排放源.天津EC 浓度最高, OC 仅低于西安而与北京接近,但高于其他城市.机动车尾气尤其是柴油发动机是城市大气中EC 的重要来源,EC 常被作为衡量机动车污染的一项指标[17].截止2005年底,天津机动车保有量已突破112万辆,且以每年超过10%的速度增长.据统计**,重型柴油车(以公交车、货车和工程车为主)的比例约为13%,尾气排放超标严重,是导致EC 污染的重要原因.需要指出的是,本研究所采用的热分析法未对OC 在受热过程中可能形成的热解碳校正,会导致EC 结果偏高.1530456075北京广州西安天津高雄洛杉矶汉城墨西哥城布里斯班内罗毕札幌伯明翰质量浓度(µg /m 3)城市图2 不同城市冬季PM 2.5中OC 和EC 浓度的比较Fig.2 Comparison of PM 2.5 OC and EC in winter between various citiesEC 主要来自含碳燃料的不完全燃烧,性质稳定,在大气中不易发生化学转化,所以被用来评价颗粒物的一次来源.OC 则包括污染源直接排放的一次有机碳(POC)和气态有机物通过光化学反应 ** 天津市环境监测中心.《天津市机动车空气污染评估方法研究》.2001.6期李伟芳等：天津冬季大气中PM2.5及其主要组分的污染特征 485等途径形成的二次有机碳(SOC). OC与EC的质量浓度比(OC/EC)可以表征大气中二次污染的程度. Chow等[18]认为,OC/EC超过2时可认为存在二次反应生成的有机碳.本研究中OC/EC值为城区1.3、工业区1.2、滨海区1.7,平均值为1.4,略高于札幌(0.9)[19]、伯明翰(1.3)[20]和布里斯班(1.0)[21],但低于其他城市.较低的OC/EC值表示采样期间含碳气溶胶主要来自污染源的直接排放.利用OC和EC的相关性也可判别污染物来源.本研究中OC和EC存在很好的相关性, 相关系数为0.96,说明二者有相似的一次来源.从OC 和EC的线性回归方程:ρ(OC)=ρ(EC)×0.86 +9.76可以看出,OC的来源包括2部分:一部分随EC由污染源直接排放,另一部分则来自二次形成或其他非燃烧源.回归直线的斜率(0.86)可以看作本地污染源直接排放OC与EC的特征比值.Castro等[20]认为,可根据环境样品中OC与EC的最低比值(OC/EC)min来估算SOC污染:SOC = OC−EC×(OC/EC)min城区、工业区和滨海区(OC/EC)min分别为0.9、0.8和0.9,与回归直线的斜率一致,取0.9作为天津一次污染的特征值估算SOC浓度.城区、工业区和滨海区SOC浓度分别为 6.6,12.2，8.8µg/m3,对OC的贡献分别为27%,28%,37%.滨海区SOC对OC的贡献最高,因为滨海区的污染物主要来自外界输送,而污染物在传输过程中会发生复杂的反应,导致更多SOC的形成.冬季气温低,大气光化学活性差,不利于污染物的二次转化,但由于冬季气态有机前体物浓度较高,SOC 污染也不可忽视.SOC通常比POC极性强,有更高的吸湿性和成核能力,对气溶胶的性质及环境效应会产生重要影响.3结论3.1 天津冬季大气中PM2.5污染严重,城区、工业区和滨海区大气中PM2.5的平均浓度分别为206.6,248.2,215.6µg/m3;含碳物质约占PM2.5总质量的32%∼43%,是控制PM2.5污染的关键组分. 3.2 PM2.5浓度及其化学组成空间分布较为均匀,呈现区域污染的特征.受局地排放源的影响,工业区含碳气溶胶污染较为突出,OC和EC的浓度分别高出平均值的33%和38%.3.3PM2.5中水溶性无机离子的含量为30%∼36%,SO42-、NO3-、NH4+、Cl-和K+为主要离子;与海盐粒子相比,Cl-有明显的富集;酸性阴离子过剩,PM2.5呈酸性.3.4EC浓度较高,占TC的40%∼45%,反映了机动车尾气对PM2.5的重要贡献;OC与EC的质量浓度比为1.4,低于国内其他城市;根据最低比值法所估算的SOC浓度为6.6∼12.2µg/m3,占OC的27%∼37%.参考文献：[1] Jacobson M C, Hansson H C, Noone K J, et al. 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Atmospheric Environment, 1997,31:2061-2080.作者简介：李伟芳(1974-),女,河南安阳人,南开大学环境科学与工程学院博士研究生,主要研究方向为气溶胶特性及其环境影响.发表论文2篇.致谢：感谢德国Elementar分析系统公司的Dr. Lutz Lange和Gerhard Tebbe测量了大气颗粒物中的碳组分.南极洲西部冰层减少加利福尼亚大学Urvine分校地球系统科学教授Eric Rignot 和他的同事发表在2008年1月13日Nature Geoscience上的一篇文章说，以前人们认为相对稳定的南极洲西部地区的南极半岛的冰正加速大量消失.这一结果和最近联合国政府间气候变化委员会(IPCC)的评价报告所述有明显差异,因为后者曾预测南极冰层在21世纪会相对稳定甚至增加.Eric Rignvt分析了1996~2006年的卫星数据,进行计算机模拟.他们发现南极洲西部在2006年丧失了约1320亿t 冰,而在1996年仅丧失约830亿t.南极半岛在2006年丧失600亿t.英国Bristol大学教授Jonathan L Bamber说:“总起来看这些数字较大.有40亿t冰就足够英国人饮用水消费.”Rignot说,2006年南极洲总的冰丧失量足以使全球海平面上升0.5mm.但与之相反,南极洲东部雪的堆积量大致可以和那里丧失的冰相当.Rignot说,IPCC估计的数字出入较大是因为他们只观察了降水的趋势,认为气候变暖会使降水增加而气温上升还不足以使冰融化.但事实上,较暖的环南极洋流比较靠近陆地,使那里一些冰川发生变化.Rignot估计南极年度冰损失量接近格陵兰,他更担心南极是因为许多南极冰川底部在海面以下,容易受较暖的洋流影响.南极洲冰层占世界总冰量的90%,占世界淡水的70%.江年摘自《Chemical & Engineering News》January 21,9(2008)。