二氧化碳在液氧和液氮中的溶解度
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万方数据 年 月 日收到。李琦芬，女， 岁，博士生。 本文于 $##! 9 % $8
第&期 二氧化碳在液氧和液氮中的溶解度 5 # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # # ! # ! ! 式中 !（ 和 !（ 分别表示在混合物的温度 " 和压力 # 下， 液相混合物中溶质 #， $ "） #， $ "） " "， " "，
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［&］ 作用的系统。为此， ,-./0" 等对 )*+ 关系式中的分子间作用力提出修正 ： %(# （ &%% &##） （%1） &%# !（% # ’ %#） !（% # ’ %#） "% "# ，可给出改进后的 )234253-6*+7!6.8-3"6 的正规溶液关 将式（%1）代入式（%(）和式（%#）
固体和液体的逸度。 根据相平衡理论， 由于在固体溶质中没有液体溶剂， 从而可对溶质列平衡式， 认为溶质的 固相逸度就是纯固体的逸度， 由此得到简单的平衡关系： ! ! ! !（ #， $ "）% !（ #） " "， " "， 在另一方面，根据活度系数的定义，可以得到： # # ! （ !（ #， $ "）% $ "! #， $ "） !（ #） " "， " "， " "， 式中
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系式：
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认为其值与温度的变化通常较小。 式（%9）的计算结果能够更加接近实际，我们称之为实际溶液溶质溶解度的经验计算 式。由上述分析可知，溶解度参数对于预测液体混合物中的活度系数是最为有用的。当通过 式（%&）或者式（%9）算出活度系数 !# 后，代入式（%:）可以得到实际溶液中溶质溶解度 摩尔分数 * # 。 ! 二氧化碳在液氮和液氧中的溶解度计算 ，我们可以分别计算出理想溶液、 根据上节中导出的关系式（ %:）及（ %&）和式（ %9） 正规溶液及其改进的正规溶液条件下，二氧化碳在液氮和液氧中的溶解度。 对于理想溶液，因为活度系数 !# ; %，可直接应用式（%%）求得溶解度的摩尔分数。对 于实际溶液，在采用式（%&）和（%9）进行计算时，首先应求出溶质与溶剂的摩尔体积以及 溶解度参数。 (’%
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力，比较适用于分子间的力主要是色散力的系统，特别是对于分子大小相差不大，化学性质 相似的非极性系统。在实际的应用中，当正规溶液理论用于有显著非理想性的混合物时，可 靠性下降。 #’( 改进的 )*+ 关系式 正规溶液理论在某种程度上反映了溶液中相同和不同分子的相互作用，但是它考虑的分 子间作用力仅为色散力，即假设为溶剂内聚能密度 &%% 和溶质内聚能 &## 的几何平均值，这 样的假设对分子间作用力只有色散力的情况下才是合理的，而不能应用于强极性或者有强键
低 温 工 程 !""E 年 &" ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! ! !
为纯质 ! 在溶液温度及压力下的标准态逸度，其值就是纯质的实际状态 ! " ! # ! ! 。假如在溶液 的温度压力下，所有浓度范围内溶液稳定地处于单相，这时选用 ! " ! # ! ! 比较方便，因为计
（5）
（%6）
因此，在熔融热、熔融温度已知的情况下，只要求出活度系数 !" ，就可以求得固体在
理想溶液理论认为溶液中的不同种类分子的相互作用和相同种类分子的相互作用相同。 因而，理想溶液是指某一溶液在任何给定的温度和压力条件下，每种组分的逸度和摩尔百分 83 万方数据 ! 数成比例，并满足关系式 “6”表示标准态。 ! 6 !" 0 $" !6 " 。式中上角标“ 83”表示理想溶液， "
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溶液的关系式的分析，采用了正规溶液法以及修正的 ’()*(+),-./01-23,)4- 关系式，对二氧化 碳在液氧和液氮中的溶解度进行了计算，并对理想溶液和实际溶液的估算值和文献中的实验 数据进行了比较，给出了较为合理的结果。 " 溶解度的计算公式 固体在液体中的溶解度的求取，要考虑固 & 液平衡时的溶液情况。我们从各组分在各相 中逸度相等出发，标记平衡溶液中的溶剂为组分 "，溶质为组分 $，那么溶质在溶液中的逸 度可以表示为
（&/）
0 式中 "1 ’G)为液体的摩尔蒸发焓， * C 为液体的摩尔体积。 ,// # "2 / 为组分 / 的内聚能密度。 */ 在混合物的温度和压力下，纯溶质二氧化碳是固体，则通常溶液温度低于固体的熔点，混合
C ，可以将液体的热力学性质外推，用以 物中溶质液相为过冷态。计算液体的溶质的 $! 和 * ! 计算过冷液体的性质。
二氧化碳在液氧和液氮中的溶解度
李琦芬 陈国邦 谢雪梅
杭州 !"##$%）
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（浙江大学制冷与低温工程研究所
摘
要
求取固体二氧化碳在液氮和液氧等低温液体中的溶解度，对于控制低
温流体中二氧化碳的含量至关重要。在理想溶液的基础上，采用了适用于非极性溶 质 & 溶剂的系统的正规溶液关系式和修正的 ’()*(+),-./01-23,)4- 关系式，对二氧化 碳在液氮和液氧中的溶解度进行了计算，并与文献中的实验数据进行比较，给出了 较为合理的结果，可供工程应用参考。 主题词 二氧化碳 溶解度 液氧 液氮
!
前
言
在低温气体液化和制冷系统以及低温流体输送过程中，过量的二氧化碳杂质的存在是不 能允许的。因为在低温下形成的固体二氧化碳微粒会造成阀门、过滤器、蓄冷器等狭窄通道 的压降增大以致堵塞。因此，控制低温流体中二氧化碳的含量是至关重要的。 关于固体二氧化碳在液化天然气、液氮、液氧等低温液体中的溶解度以及相关的理论计
［"#］ 算，目前很少见到文 献 报 道。至 今 为 止，一 直 采 用 52-6,67) 早 在 "89# 年 实 验 的 结 果 ， ［":］ "8%: 年 ;)<0=24<6 等人对液氮中的二氧化碳的溶解度进行了实验，得到较为精确的数据 ，
这为本文的研究提供了重要的比对基础。
［" > 9］ 固体溶质在低温液体溶剂中的溶解度涉及热力学和物理化学的知识 ，而且特殊的低 ［:］ 温环境下溶质在溶剂中的溶解度的计算，涉及到实际溶液活度系数的计算 。我们基于理想
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前
言
在低温气体液化和制冷系统以及低温流体输送过程中，过量的二氧化碳杂质的存在是不 能允许的。因为在低温下形成的固体二氧化碳微粒会造成阀门、过滤器、蓄冷器等狭窄通道 的压降增大以致堵塞。因此，控制低温流体中二氧化碳的含量是至关重要的。 关于固体二氧化碳在液化天然气、液氮、液氧等低温液体中的溶解度以及相关的理论计
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