第五章气固相催化反应器
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化学反应工程-第五章 气固相催化反应宏观动力学
P催化剂颗粒孔隙率－
SV催化剂颗粒的比表面积cm2cm3
P催化剂颗粒密度g cm3
Sg单位催化剂的比表面积cm 2g 1
9
5.1.3 综合扩散
微孔孔径在一定范围之内，两种扩散同时
起作用。 当10-2< λ/do<10时
D
1/
Dk
1
1 ayA
/
DAB
a 1 NB NA
35.9
1.98 D2 6.70 NH3
14.9
5.48 He 2.88 H2O
12.7
5.69 N2 17.9 (CCl2F2) 114.8
19.5 O2 16.6 (Cl2)
37.7
17.0 空气 20.1 (SiF4) 69.7
16.1 CO 18.9 (Br2)
67.2
22.8 CO2 26.9 (SO2) 41.1
13
氢在苯中的分子扩散系数为：
DAB
273 200 1.5 1
0.436
78
1
1
0.5
2
1
2
78.15 cm2s1 p
p 7.073 90.683
当p=101.33 kPa时DAB=0.7712 cm2s-1 p=3039.3 kPa时DAB=0.02571 cm2s-1
D
1
0.01522cm2s1
1 1
0.0373 0.02571
有效扩散系数为：
De
D P
0.01522 0.43 4
0.001636cm2s1
16
5.2气固相催化反应等温宏观动力学
(5)气固催化反应宏观动力学
气固催化反应过程的研究方法
通过反应器实测的仅为流体主 体的温度Tb和浓度cb ，而催化 剂颗粒外表面上的温度Tes、浓 度ces和内孔表面上的温度Tis、 浓度cis一般是无法直接准确测 定的，只能通过反应工程理论 思维方法进行定性分析推算。 由于传递过程的存在，使得反应器微元中必然存在温 度差和浓度差以作为过程推动力。只有当内、外传递的阻 力降低到很低以致可以忽略不计时，上述三个温度和浓度 T 才会趋于一致，即 C b ≈ C es ≈ C is ； b ≈ Tes ≈ Tis 。
rNH 3 = k1 PN 2
PH 2
PNH 3
− k2
PNH 3
1 PH.25
在实际应用中常常以幂函数型来关联非均相动力学参数， 由于其准确性并不比双曲线型方程差，因而得到广泛应用。 而且幂函数型仅有反应速率常数，不包含吸附平衡常数， 在进行反应动力学分析和反应器设计中，更能显示其优越 性。
气固催化反应的传递过程
双曲线模型包含的参数太多，参数的可调范 围较大，常常对同一反应可以有多个动力学模型 均能达到所需的误差要求。
幂函数型的动力学表达式
不满足理想吸附条件的吸附，都称为真实吸附。 以焦姆金和弗隆德里希为代表提出的不均匀吸附理论认为： 由于催化剂表面具有不均匀性，因此吸附活化能与解吸活 化能都与表面覆盖程度有关。 例如焦姆金导出的铁催化剂上氨合成反应动力学方程式为 幂函数型： 幂函数型 1.5
双曲线型动力学表达式 基于理想吸附模型的动力学方程均属双曲线 型。不论其反应类型如何，吸附形式如何，以及 速率控制步骤如何，都可以表示成如下形式：
（动力学项）（推动力） 反应速率＝ n （吸附项）
动力学项即反应速率常数k，为温度的函数。 推动力为组分浓度或压力。 吸附项表明了在催化剂表面被吸附的组分。吸附项中 的n表示涉及到活性点的数目
第五章气固相催化反应本征动力学
又因为
V A 1
5.3-10 5.3-11
所以表观速率为： r ra rd k a p A (1 A ) k d A 当达到吸附平衡时： ka p A (1 A ) kd A 令 K A ka kd ，称为吸附平衡常数。 Langmuir 等温吸附式！
2、催化剂的成型：
影响催化剂的寿命、机械强度及活性
石油化学工程系 化学工程与工艺教研室 weigang
3、 制备固体催化剂煅烧的目的是：
1）除掉易挥发组分，保证一定化学组成，使催化剂具有稳定 的活性。
2）使催化剂保持一定的晶型、晶粒大小、孔隙结构和比表面。 3）提高催化剂的机械强度。
4、催化剂活化：目的是除去吸附和沉积的外来杂质。
5.3 气固相催化反应本征动力学
气固相催化反应本征动力学是研究没有扩散过程存在（即： 排除了外扩散和内扩散的影响）的化学反应动力学。 气固相催化反应的本征动力学步骤分为三步： （1） 气体 分子 （2） 吸附络合物 （3） 产物络合物
吸附于 催化剂 表面
吸附络合物
化学反应
产物络合物
脱附
产物
石油化学工程系
石油化学工程系 化学工程与工艺教研室 weigang
5.1.2 非均相催化反应速率表达
反 应 速 率 定义：单位反应体系中反应程度随时间的变化率。
r 1 d V dt
注意单位！
基准
单位质量催化剂wcat 单位体积催化剂Vcat
反应速率r
r
反应速率(-rA)
1 d 1 dnA (5.1 - 1) (rA ) (2.1 - 2) Wcat dt Wcat dt 1 d 1 dnA r (2.1 - 3) (rA ) (2.1 - 4) Vcat dt Vcat dt
V A 1
5.3-10 5.3-11
所以表观速率为： r ra rd k a p A (1 A ) k d A 当达到吸附平衡时： ka p A (1 A ) kd A 令 K A ka kd ，称为吸附平衡常数。 Langmuir 等温吸附式！
2、催化剂的成型：
影响催化剂的寿命、机械强度及活性
石油化学工程系 化学工程与工艺教研室 weigang
3、 制备固体催化剂煅烧的目的是：
1）除掉易挥发组分，保证一定化学组成，使催化剂具有稳定 的活性。
2）使催化剂保持一定的晶型、晶粒大小、孔隙结构和比表面。 3）提高催化剂的机械强度。
4、催化剂活化：目的是除去吸附和沉积的外来杂质。
5.3 气固相催化反应本征动力学
气固相催化反应本征动力学是研究没有扩散过程存在（即： 排除了外扩散和内扩散的影响）的化学反应动力学。 气固相催化反应的本征动力学步骤分为三步： （1） 气体 分子 （2） 吸附络合物 （3） 产物络合物
吸附于 催化剂 表面
吸附络合物
化学反应
产物络合物
脱附
产物
石油化学工程系
石油化学工程系 化学工程与工艺教研室 weigang
5.1.2 非均相催化反应速率表达
反 应 速 率 定义：单位反应体系中反应程度随时间的变化率。
r 1 d V dt
注意单位！
基准
单位质量催化剂wcat 单位体积催化剂Vcat
反应速率r
r
反应速率(-rA)
1 d 1 dnA (5.1 - 1) (rA ) (2.1 - 2) Wcat dt Wcat dt 1 d 1 dnA r (2.1 - 3) (rA ) (2.1 - 4) Vcat dt Vcat dt
化学反应工程-第5章-复习
• 1、以催化剂体积定义反应速率 、
1 dnA −3 −rA = − kmol ⋅ s−1 ⋅ mcat VS dt
• 2、以催化剂质量定义反应速率 、
1 dnA −1 −rA = − kmol ⋅ s−1kgcat mS dt
• 3、以催化剂内表面积定义反应速率 、
1 dnA −2 −rA = − kmol ⋅ s−1mcat SV dt
吸附过程） 3）反应物在催化剂上吸附 （吸附过程） 表面反应过程） 4）发生反应 （表面反应过程） 脱附过程） 5）产物从催化剂表面脱附 （脱附过程） 产物从催化剂孔内→孔外（内扩散） 6）产物从催化剂孔内→孔外（内扩散） 产物从催化剂孔外→气流中（外扩散） 7）产物从催化剂孔外→气流中（外扩散） 哪一步的阻力大，就是速率控步骤。 哪一步的阻力大，就是速率控步骤。
第五章 催化剂与催化动力学基础
漳州师范学院化学与环境科学系
陈建华
气固相催化过程
• 气固相：反应物和产物均为气相，催化剂为固 气固相：反应物和产物均为气相， 相。 • 催化剂参与反应，但在反应过程中不消耗。 催化剂参与反应，但在反应过程中不消耗。 • 催化剂的加入可以改变反应速率。 催化剂的加入可以改变反应速率。 • 催化剂的加入，不能改变反应的平衡。催化剂 催化剂的加入，不能改变反应的平衡。 以同样的比例同时改变正逆反应的速率。 以同样的比例同时改变正逆反应的速率
影响随即消除。 影响随即消除。
γA
G0
图中 G≥ G0 时无外扩散的影响 适用于： R = d pµρ / µ = 适用于： ep
G
dG
µ
> 50
减小化剂颗粒的直径，可消除内扩散得影响。 减小化剂颗粒的直径，可消除内扩散得影响。 在恒定的质量流速下， 无内扩散的影响。 在恒定的质量流速下，当dp<dp*时，无内扩散的影响。
气固相反应器
传热好，温度均匀，易控制，催 萘氧化制苯酐，石 化剂有效系数大，粒子输送容易， 油催化裂化，乙烯 但磨耗大，床内返混大，对高转 氧氯化制二氯乙烷 化率不利，操作条件限制较大 等
气固（催化、 非催化）相
固体返混小，固气比可变性大， 粒子传送较易，床内温差大，调 节困难
石油催化裂化，矿 物的焙烧或冶炼
三、气固相催化反应器的选择
气固相催化反应器选择举例
型式 固定床 流化床 移动床适用的反应应用特点应用举例
气固（催化 或非催化）
相
返混小，高转化率时催化剂用量 少，催化剂不易磨损，传热控温 不易，催化剂装卸麻烦
乙苯脱氢制苯乙烯， 乙炔法制氯乙烯， 合成氨，乙烯法制 醋酸乙烯等
气固（催化 或非催化）
相
（二）流化床反应器的类型与结构
1、流化床反应器的结构
1、流化床反应器主体 ➢ 锥底 ➢ 浓相段 ➢ 稀相段 ➢ 扩大段 2、气体分布装置 3、内部构件 4、换热装置 5、气固回收装置
2、流化床反应器的种类 单器反应器
双器反应器－－双器由流化床反应器和流 化床再生器组成，多用于催化剂使用寿命 较短容易再生的气固相催化反应过程。
（二）固定床反应器的类型与结构 1、绝热式固定床反应器
单段绝热式固 定床反应器
多段绝热式固定床反应器
债务的连带效应：
• 债务的税盾效应 • 新债务的发行成本 • 财务困境成本
例10-3 调整的净现值法的应用 假定已知某公司的信息如下：
营业收入：每年为500万元，永续年金； 营业成本：为营业收入的60%； 折旧：每年为50万元； 净营运资本增加额：每年为0元； 资本支出：每年为50万元； 所得税税率为25%，全权益融资公司的资本成本R0
第五章 气-固相催化反应器
多段绝热式固定床
间接换热式 原料气冷激式 冷激式 惰性气体冷激式
(a)间接换热式；(b)原料气冷激式；(c)非原料气冷激式
连续换热式固定床
• 根据换热介质的不同可分为外热式和自热式。 • 外热式：用某种和反应无关的热载体加热或冷却反 应床层的反应器。它一般用于强放热或强吸热反应。 其型式多用列管式，通常将催化剂放在管内，管间 通过载热体，也有的与之相反。载热体可根据反应 过程所要求的温度，反应热效应，操作压力及过程 对温度的敏感度来选择。一般采用强制循环进行换 热。
固定床的空隙率是颗粒物料层中颗粒间自由体积与整个 床层体积之比。 V空 rb e= = 1V床层 rp
（2）空隙率的影响因素 形状、粒度（大小）、表面粗糙度、填充方式、颗粒与 容器直径之比。
（3）固定床的当量直径de
①床层的比表面积Se
忽略粒子间接触点的这一部分表面积，则单位床层中粒 子的外表面积（床层的比表面积）Se为：
2 150 r f u0 1 - e fM = + 1.75 D p = fM ( 3 )L Re M ds e d s r f u0 1 dG 1 Re M = = s m 1- e m 1- e
②当10<ReM<1000(过渡区)，
2 r f u0 1 - e 150 Dp = ( + 1.75) ( 3 )L Re M ds e
A
c
B C D E F G
b a
图5-2间接换热式
Topt = Te RTe E 1+ ln 2 E2 - E1 E1 E2 - E1 k f ( y) R ln[ 20 2 ] k10 f1 ( y )
图5-3 单一可逆放热反应三段间接换热式操作状况 图中的平衡曲线为反应达到平衡时，过程的温度与反应 速率（转化率）的关系。此曲线系针对一定的原料气起 始组成由热力学计算得到。平衡曲线为操作的极限。如 果达到平衡转化率，则所需的催化剂量为无限多，所以 实际操作点应处于平衡曲线的下方。
(工学)化学反应工程-17-第五章-气固相催化反应宏观动力学
DS
dC A dxL
DS S P
dC A
d l
DS
S
P
dC A dl
De SS
dC A dl
则：
De
P
D
孔隙率 P、曲节因子τ 均为固体颗粒的特性数据，由实验测定。通常
P 0.4 ~ 0.5， 1 ~ 7。
例 苯于200℃下镍催化剂上进行加氢反应，若催化剂微孔的平均孔径
式中 RA 为A组分的宏观消耗速率，
rA 为A组分的本征消耗速率，
VS 为催化剂颗粒体积。
研究内容：
①气体在固体颗粒孔隙内的扩散规律； ②固体颗粒内气体浓度和温度的分布规律； ③宏观反应速率的关联式。
5.1 催化剂颗粒中气体扩散
扩散类型： 分子扩散过程中受到两股阻力：一是分子间的相互碰撞，二是分子 与孔壁之间的碰撞。 气体分子在孔隙中扩散阻力取决于孔径d0与分子自由程λ之比。 当（d0/λ>100），分子与孔壁碰撞的阻力可忽略，分子之间的碰撞阻 力占主要地位，这叫分子扩散或容积扩散。
d0 5 10 9 m，空隙率 P 0.43，曲折因子 4，求系统总压力
为101.3kPa时，氢在催化剂内的有效扩散系数De。
解：以A表示氢，B表示苯。由表5-1可得：
M A 2 VA 7.07cm3 mol1 M B 78 VB 90.68cm3 mol1
费克（Fick）定律：对于沿z轴方向的一维扩散，扩散通量1 dnA S dt
与浓度梯度成正比。如下所示：
1 S
dnA dt
DA
dCA dz
P RT
DA
dyA dz
第五章 气固相体系解读
（2）吸附 多孔固体吸附剂与气相接触，流 体相中的单一或多种溶质向多孔固体颗粒表面 选择性传递，积累于多孔固体吸附剂微孔表面 的过程。
吸收过程示意图
变温吸附：利用温度的变化完成循环操作。 变压吸附：利用压力的变化完成循环操作。 变浓度吸附：待分离溶质为热敏性物质时可利 用溶剂冲洗或萃取剂抽提来完成解吸再生。 色谱分离：
图5-2 气－固相反应体系的等粒径缩芯模型示意图
四川大学本科生课程化学工艺学
4/89
气固反应缩芯模型
气相非催化反应的过程: 1：气相主体扩散到固体表面 2：向内的固体膜扩散 3：表面反应 4：向外的固体膜扩散 5：固体表面到气流主体的气膜扩散。
稳态假定：
气－固相体系缩芯模型浓度分布
分为气膜扩散控制、固体层扩散控制、界面反应控制
n=1~2
最快
加压有利
最慢
n=0
在常压和高压下煤焦气化反应速率的比较
四川大学本科生课程化学工艺学
25/89
5.2.2 移动床煤气化
原料：块煤 加料方式：煤由气化炉顶加入，气化剂由炉底送入 气化反应：气化剂与煤逆流接触 产物气体：显热供给煤气化前的干燥和干馏，煤气出口温度低 产物灰渣：显热预热入炉气化剂
-57.80 -67.64
-10.1 -49.2
R10
CHXOY=(1-y)C+yCO+x/2H2
R11
CHXOY=(1-y-x/8)C+ x/4H2+x/8CH4+yCO
四川大学本科生课程化学工艺学
23/89
元素 S N
煤气化过程中硫和氮的基本化学反应
反应
S+O2=SO2 SO2+3H2=H2S+2H2O SO2+2CO=S+2CO2 2H2S +SO2= 3S+2H2O
吸收过程示意图
变温吸附：利用温度的变化完成循环操作。 变压吸附：利用压力的变化完成循环操作。 变浓度吸附：待分离溶质为热敏性物质时可利 用溶剂冲洗或萃取剂抽提来完成解吸再生。 色谱分离：
图5-2 气－固相反应体系的等粒径缩芯模型示意图
四川大学本科生课程化学工艺学
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气固反应缩芯模型
气相非催化反应的过程: 1：气相主体扩散到固体表面 2：向内的固体膜扩散 3：表面反应 4：向外的固体膜扩散 5：固体表面到气流主体的气膜扩散。
稳态假定：
气－固相体系缩芯模型浓度分布
分为气膜扩散控制、固体层扩散控制、界面反应控制
n=1~2
最快
加压有利
最慢
n=0
在常压和高压下煤焦气化反应速率的比较
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5.2.2 移动床煤气化
原料：块煤 加料方式：煤由气化炉顶加入，气化剂由炉底送入 气化反应：气化剂与煤逆流接触 产物气体：显热供给煤气化前的干燥和干馏，煤气出口温度低 产物灰渣：显热预热入炉气化剂
-57.80 -67.64
-10.1 -49.2
R10
CHXOY=(1-y)C+yCO+x/2H2
R11
CHXOY=(1-y-x/8)C+ x/4H2+x/8CH4+yCO
四川大学本科生课程化学工艺学
23/89
元素 S N
煤气化过程中硫和氮的基本化学反应
反应
S+O2=SO2 SO2+3H2=H2S+2H2O SO2+2CO=S+2CO2 2H2S +SO2= 3S+2H2O
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以是催化剂，也可以是固体反应物。或者
说凡是流体通过不动的固体物料所形成的
床层而进行反应的装置都称作固定床反应
器。
固定床催化反应器
单段绝热式 绝热式
多段绝热式
连续换热式 外热式 自热式
优缺点： • ①床层内流体流动接近平推流。（返混、催化剂少
和较小的反应器容积来获得较大的生产能力） • ②严格控制停留时间，温度分布可以适当调节，因
• 根据换热介质的不同可分为外热式和自热式。
• 外热式：用某种和反应无关的热载体加热或冷却反应 床层的反应器。它一般用于强放热或强吸热反应。其 型式多用列管式，通常将催化剂放在管内，管间通过 载热体，也有的与之相反。载热体可根据反应过程所 要求的温度，反应热效应，操作压力及过程对温度的 敏感度来选择。一般采用强制循环进行换热。
四、固定床流体力学
1、颗粒的当量直径和形状系数 • （1）体积当量直径dV
Vp=4/3πR3 dV =(6Vp/π)1/3
（2）等外表面积当量直径Dp
Dp
Sp
（3）等比表面积当量直径ds
比表面：SV
Sp Vp
ds2 d 1 3
6s
6 ds
ds
6 SV
6Vp Sp
（4）形状系数（球形系数）
颗粒外表面Sp，等体积球形的外表面积Ss
第五章 气-固相催化反应器
一、反应器类型
反应器的选择：动力学、反应器性能
分为三类： 固定床（最多） 流化床（比较多）：反应器内固体粒子可以象流体一样 被流化起来。 移动床（较少）：固体颗粒自反应器顶部连续加入，自 上而下移动，由底部卸出。反应流体与颗粒逆流接触。
1、固定床反应器
• 反应器内填充有固定不动的固体颗粒，可
S e
床 层 中 颗 粒 的 总 外 表 面 积 n S p ( 1)
此特别有利于达到高的选择性和转化率。 • ③结构简单，操作方便，催化剂磨损小。 • ④传热较差。 • ⑤压力降大，因此压力降受限制。 • ⑥催化剂的更换必须停产进行。
间接换热式
多段绝热式固定床
原料气冷激式
冷激式
惰性气体冷激式
(a)间接换热式；(b)原料气冷激式；(c)非原料气冷激式
连续换热式固定床
• 外热式反应器的反应管径一般 都比较小，多为20～35mm。 一方面是为了减小床层的径向 温差，另一方面是为了单位床 层体积具有较大的换热面积， 其优点是床层轴向温度分布比 绝热式反应器均匀，其缺点是 结构比绝热式反应器复杂，催 化剂装填也不太方便。
• 自热式：利用反应热来加热原料气使之达到要求温度， 再进入催化剂床层进行反应的自身换热式反应器。它 只适用于热效应不太大的放热反应和原料气必须预热 的系统。这种反应器本身能达到热量平衡，不需外加 热源或者外加热介质来冷却反应床层。
xndn
xn dn
3、床层的空隙率、当量直径
（1）固定床的空隙率
固定床的空隙率是颗粒物料层中颗粒间自由体积与整个 床层体积之比。
V空 1 b
V床层
p
（2）空隙率的影响因素
形状、粒度（大小）、表面粗糙度、填充方式、颗粒与 容器直径之比。
（3）固定床的当量直径de
ห้องสมุดไป่ตู้
①床层的比表面积Se
忽略粒子间接触点的这一部分表面积，则单位床层中粒 子的外表面积（床层的比表面积）Se为：
1、设计内容 • 化工设计：①选型；②确定最佳工艺操作条件；
③化工尺寸计算。 • 机械设计：①结构设计；②强度计算 2、设计必备条件 • ①反应过程的热力学数据（物性）； • ②反应体系的动力学数据（动力学方程）； • ③反应体系的传递属性数据。 3、设计的基本方程
4、设计时应遵循的基本原则
• ①设计不单纯是床层最佳化，根据工艺的特点 和工程实际情况，应用反应工程的观点来确定 最佳工艺操作参数；
因为Sp ≥Ss
所以 s
Ss Sp
1
sd V
ds
6V p Sp
2
dV
s
Dp
2、混合颗粒的平均直径
混合颗粒的平均直径可以用筛分分析数据算出，计算 方法三种。
n
d p
x i d i x 1d 1 x 2 d 2
i1
x n d n
n
dp
xidi x1d1 x2d2
i1
1 n xi x1 x2 dp i 1di d1 d2
三、反应器的基础数学模型
• 一维模型：只考虑反应器中沿着流动方向的浓度差和 温度差。
• 二维模型：若同时计入垂直于气流动方向的浓度差和 温度差。
• 一维拟均相平推流模型是最基础的模型，在这个模型 基础上，按各种类型反应器的实际情况，计入轴向返 混、径向浓度差及温度差，相间及颗粒内部的传质和 传热。如下表5-1所示。
自热式反应器的形式很多。一般是在圆筒形的容器内 配置许多与轴向平行的管子（俗称冷管），管内通过 冷原料气，管外放置催化剂，所以又称管壳式固定床 反应器。 它按冷管的形式可分为单管、双套管、三套管和U型管 反应器几种。在按管内外流体的流向还有并流和逆流 之分。
单管逆流式催化床及温度分布示意图
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
双套管并流式催化床及温度分布示意图
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
三套管并流式催化床及温度分布示意图
图中Tb催化剂层的轴向温度，Ta为内外冷管环隙内（或单冷管 管内）的气体温度，Ti为内冷管内的气体温度。
二、反应器设计原则
• ②设备结构、维修，工程问题；
• ③高压反应器的填装系数要高，流体分布均匀， 压力降小，内置的一些部件要合理；
• ④机械强度与温度应力。
三、反应器的基础数学模型
• 根据反应动力学可分为非均相与拟均相两类。根据催化 床中温度分布可分为一维模型和二维模型。根据流体的 流动状况又可分为理想流动模型和非理想流动模型。
• 传质和传热过程对反应速率的影响计入模型，称为“非 均相”模型。
• 如果反应属于化学动力学控制，催化剂颗粒外表面上及 颗粒内部反应组分的浓度及温度都与气流主体一致，计 算过程与均相反应过程一样，故称为“拟均相”模型。
• 如果催化过程的宏观动力学研究得不够，只能按本征动 力学处理，而将传递过程的影响、催化剂的中毒、结焦、 衰老、还原等项因素合并成为“活性校正系数”和“寿 命因子”，这种处理方法属于“拟均相”模型。