实验室合成天然气水合物
天然气水合物国家重点实验室开放基金课题申请指南
天然气水合物国家重点实验室开放基金课题申请指南天然气水合物国家重点实验室开放基金课题申请指南随着能源需求的不断增长，天然气水合物作为一种新兴的清洁能源资源备受关注。
为了更好地推动天然气水合物领域的研究与开发，天然气水合物国家重点实验室设立了开放基金，旨在支持相关课题的研究与探索。
本文将就天然气水合物国家重点实验室开放基金课题申请进行深度解析，并为申请者提供指南和建议。
一、了解申请指南1. 申请资格：天然气水合物国家重点实验室开放基金主要面向科研院所、高等院校等单位的科研人员。
申请者需具有相关领域的研究基础和一定的科研能力。
2. 申请主题：申请者可根据自身的研究方向和兴趣，选择与天然气水合物相关的课题进行申请。
可包括但不限于天然气水合物的资源勘探、开发利用、环境影响等方面的研究。
3. 申请内容：申请者需要提交包括课题提纲、研究方案、预期成果等在内的完整申请材料。
其中，课题提纲应包括课题的背景、研究目的、研究内容和方法等方面的详细描述。
二、申请建议1. 深入了解课题：在选择申请课题时，申请者应在深入了解天然气水合物相关知识的基础上，选择一个有挑战性且具有实际意义的课题进行申请。
应对该课题的研究现状和前沿进行全面的调研和分析。
2. 突出创新性和实用性：申请者在撰写研究方案时，应注重课题的创新性和实用性。
可以借鉴前人的研究成果，但要在此基础上进行进一步的延伸和完善，提出自己独特的研究思路和方法。
3. 合理安排预期成果：在申请材料中，申请者应合理安排预期成果，并对预期成果的实现路径和时间节点进行详细的分解和说明。
要注重预期成果的可行性和科学性，确保能够达到预期效果。
三、撰写申请材料1. 课题提纲：在撰写课题提纲时，申请者应包括天然气水合物的基本概念和特性、课题的研究意义和目的、研究内容和方法等方面的内容。
要注意提纲的逻辑性和严谨性，确保各个部分之间的衔接和连贯性。
2. 研究方案：研究方案是申请材料中最核心的部分，申请者应详细描述课题的研究内容、研究方法和技术路线、预期成果等方面的内容。
天然气水合物全国重点实验室申报条件
天然气水合物全国重点实验室申报条件篇一：《天然气水合物全国重点实验室申报条件：我的探索之旅》嘿，你知道天然气水合物吗？那可是超级神奇的东西呢！就像大自然藏起来的一个超级宝藏。
我呀，最近就像个小侦探一样，在探索天然气水合物全国重点实验室的申报条件，可有趣啦！天然气水合物，有人也叫它可燃冰。
它看起来就像冰一样，可是呢，它却能燃烧，你说奇怪不奇怪？这就好比是冰和火结合在一起的魔法物质。
这么神奇的东西，要是能在专门的实验室里好好研究，那肯定能发现更多不得了的秘密。
那这个天然气水合物全国重点实验室申报得有啥条件呢？我去问了我们学校的科学老师。
老师就跟我说啊，场地肯定很重要啦。
这就好比你要盖一栋超级大楼，得先有一块合适的地一样。
这个场地得够大，能够放下各种各样的实验设备。
我就想啊，那得多大呢？是不是得像好几个足球场那么大呀？我问老师，老师就笑着说：“也不是要特别特别大，但得合理规划，能满足各种功能分区。
”我又好奇地问：“老师，那设备呢？”老师眼睛一亮，说：“哎呀，设备那可是关键中的关键啊！”就像厨师没有锅铲没法做饭一样，没有好的设备，怎么研究天然气水合物呢？要有那些特别精密的仪器，能检测出天然气水合物的各种性质。
比如说，它的成分啦，它在不同环境下的变化啦。
我在想，那些仪器肯定都长得特别酷，就像科幻电影里的那些高科技装置。
然后啊，老师还提到了人才。
这人才啊，就像是一群超级英雄。
有专门研究化学的，他们就像魔法师一样，能分析出天然气水合物的化学成分；还有研究地质的呢，他们就像是探险家，知道在哪里能找到天然气水合物，还能研究它在地下的储存情况。
这些人才还得是经验丰富、知识渊博的。
我就问老师：“那这些超级英雄从哪里来呢？”老师说：“那当然是从各个高校、科研机构招来的啦，他们得在自己的领域里已经做出了不少成绩才行呢。
”我和我的小伙伴们也在讨论这个事儿呢。
我的小伙伴小明就说：“我觉得钱也很重要啊，没有钱怎么买设备，怎么请那些超级英雄呢？”他说得也有道理啊。
天然气水合物形成条件
天然气水合物形成条件在天然气输送过程中，经常会出现水合物堵塞管道的情况，请大家讨论一下，天然气水合物形成的主要条件及如何预防水合物的形成。
1 天然气水合物的危害天然气水合物是石油、天然气开采、加工和运输过程中在一定温度和压力下天然气与液态水形成的冰雪状复合物。
严重时，这些水合物能堵塞井筒、管线、阀门和设备，从而影响天然气的开采、集输和加工的正常运转。
只要条件满足，天然气水合物可以在管道、井筒以及地层多孔介质孔隙中形成，这对油气生产及储运危害很大。
2 天然气水合物的性质和形成:2.1 水合物的性质及结构天然气水合物为白色结晶固体，是在一定温度、压力条件下，天然气中的烃分子与其中的游离水结合而形成的，其中水分子靠氢键形成一种带有大、小孔穴的结晶晶格体，这些孔穴被小的气体分子所充填。
形成水合物的首要条件是天然气中含水，且处于过饱和状态，甚至有液态游离水存在;其次是有一定条件的压力和低于水合物形成的温度。
在上述两种条件下的生产运行过程中，如遇压力波动、温度下降、节流或气流流向突变很快就可能形成水合物堵塞。
2.2 水合物的生成条件天然气水合物生成除了与天然气组分、组成和游离水含量有关外，还需要一定的压力和温度。
下式即为水合物自发生成的条件：M+nH2O（固、液）=[M·H2O]（水合物）也就是说，只有当系统中气体压力大于它的水合物分解压力时，才有可能由被水蒸气饱和的气体M自发地生成水合物。
由热力学观点看，水合物的自发生成绝不是必须使气体M被水蒸气饱和，只要系统中水的蒸汽压大于水合物晶格表面水的蒸汽压就足够了。
此外，形成水合物的辅助条件是：气流的停滞区。
2.3 长庆气田天然气水合物形成的基本参数及防治工艺根据长庆气田天然气组分，采用节点分析软件分析，计算压力在6～20 MPa时其水合物形成温度为14.5～22.3℃。
一般开井初期井口压力在20MPa 以上，采气管线按25MPa压力设计。
根据下游用户交接点的压力情况，反算得出集气支、干线设计压力为6.4MPa。
天然气水合物的合成与应用
天然气水合物的合成与应用天然气水合物是一种在高压和低温条件下形成的物质，是天然气和水在一定的比例下形成的。
它是地球上最丰富的可再生能源之一，具有丰富的能源储量和广泛的应用前景。
一、天然气水合物的合成天然气水合物的形成与条件密切相关，需要特定的温度和压力下才能形成。
它由氢键和茂分子间的力量相互作用而形成。
这种相互作用在水合物结晶中起着决定性的作用，从而使其形成和稳定。
天然气水合物中主要是甲烷，但也含有少量的乙烷、丙烷、丁烷等轻烃类成分。
天然气水合物的形成温度一般在0℃以下，压力高达几百倍于大气压力，因此常存在于深海底层或泥盆地等地质环境。
二、天然气水合物的应用天然气水合物作为一种天然、可持续的能源资源，被广泛研究和应用。
其应用领域主要包括以下三个方面：1. 能源领域天然气水合物是一种重要的清洁能源资源，其能量储量可与煤、石油相媲美，是一种非常有价值的能源来源。
未来随着科技进步，天然气水合物将成为人类重要的能源供应方式之一。
2. 化工领域天然气水合物还可以被用作化学原料，制备合成氨、合成甲醇等。
同时，天然气水合物还可以作为硫化氢的吸附剂，对于减少氢气硫化的排放，具有十分重要的意义。
3. 地质领域天然气水合物可以被用作地球科学研究的重要对象。
它可以为研究地质气的来源和形成规律提供重要的线索，同时对于开采用于固态氢能和热能存储等研究也有很大的意义。
三、天然气水合物的优点与传统的煤炭和石油等能源资源相比，天然气水合物有着很多的优点。
1. 能源储量大天然气水合物是一种可再生的能源，其含气量约为煤和石油的10倍以上。
未来一旦开始了天然气水合物的开采和利用，将为人类带来巨大的能源資源。
2. 环保清洁相比于传统燃料，天然气水合物的燃烧过程中产生的污染物极低，因而不会产生环境污染。
同时，天然气水合物的生产和运输过程中，也大大减少了污染物的排放。
3. 应用广泛天然气水合物可以广泛应用于能源、化工、地质等领域，因此其潜在的应用前景非常广阔。
天然气水合物的合成与储存
天然气水合物的合成与储存天然气水合物（Gas hydrates）是一种稳定的天然气固体，由天然气和水分子形成的晶体结构，固态下体积特别大，是一种重要的能源资源。
以甲烷水合物为例，每个吨水合物中含有180立方米的天然气，世界上甲烷水合物总储量可能高达2*1016立方米。
但因为它的化学性质稳定而又不稳定的特性，天然气水合物的合成与储存一直是研究的热点之一。
一、天然气水合物的合成天然气水合物的形成需要天然气和水分子碰撞，其中气体分子会插入水分子的网格结构中。
因此，天然气水合物的形成需要一定的温度、压力和水分子数量等条件。
1.温度温度是影响天然气水合物形成的重要条件之一。
一般情况下，水合物形成的温度范围较窄。
一般情况下，甲烷水合物形成温度在-25℃至+15℃。
当温度低于甲烷水合物的组成温度时，水合物会变得结晶，从而形成水合物晶体，反之，随着温度的升高，水合物结构会破坏，甚至完全脱离而转化为天然气。
2.压力很多地方产生天然气水合物的原因是海底深处的寒流，这里的水压非常大，因此水合物的形成需要一定的压力。
压力对于天然气水合物的形成有两个方面的影响，即在高压下可以促进天然气与水的相互作用，储存更多的天然气，可基本排除温度和水等条件对于水合物形成的影响，另一方面，高压下，相变过渡需要更高的能量阈值，这也是增加水合物形成能量的重要条件之一。
3.水分子数量水分子数量对天然气水合物的形成也具有重要的影响。
一般情况下，每个气体分子需要被至少3个水分子包围，因此水分子的数量会直接影响到天然气水合物的形成。
水分子数量通常用甲烷水合物的挤压因子进行衡量，而挤压因子的计算通常也需要考虑到温度和压力等因素。
二、天然气水合物的储存天然气水合物的储存是一项非常重要的问题，因为天然气水合物体积非常大，需要寻找存储方式，以便最大限度地储存和利用天然气水合物的能源。
1.传统的储存方式一般来说，传统的储存方式包括压缩天然气和液化天然气。
压缩天然气的特点是体积较小，可以被储存在普通的容器或是管道中。
天然气水合物
4、2023年中国地质调查局同意了“天然气水合 物取样技术方案研究”旳课题—中国地质大学（武 汉）；
5、2023年国土资源部对天然气水合物旳保压取 样器立项研究—中国地质科学院勘探技术研究所；
6、2023年国家准备开启专题基金，3千万元人 民币。
估计在2023年进行开采。
引起这场火灾旳，原来是一种叫做水化甲烷旳
天然气水合物。
-> 可燃冰 !!
何为“天然气水合物” ？
¡ 天然气水合物，也称气体水合物，是由天然气与水分 子在高压（>100大气压或>10MPa）和低温（0～ 10℃）条件下合成旳一种固态结晶物质。因天然气中 80%～90%旳成份是甲烷，故也有人叫天然气水合 物为甲烷水合物。天然气水合物多呈白色或浅灰色晶 体，外貌类似冰雪，能够象酒精块一样被点燃，故也 有人叫它“可燃冰”。
Hale Waihona Puke 如美国和日本旳近海海域，加勒比海沿岸及我国
南海和东海海底都有储备，估计我国黄海海域和青藏 高原旳冻土带也有储备。
估计全世界甲烷水合物旳储量达 1.87×1017m3（按甲烷计），是目前煤、石油和 天然气储量旳二倍，其中，海底旳甲烷水合物储量占 99％。
天然气水合物—将来旳替代能源
★估计全球储量：
海域：1610千亿吨(数百年)； 冻土地域： 5.3千亿吨。
（3）在里海和巴拿马北部近海还发觉水合物分解产生旳海 底泥火山。
（4）全球冻土层退化（如我国旳青藏高原冻土层），存在 天然气水合物大量释放旳危险。
（5）在高纬度永冻土带及极地地域，油井、油气管道等生 产设施中水合物旳形成会造成管路堵塞，而产生事故或灾害 。
气候
CH4旳温室效应比C02要大21倍。在自然界，压 力和温度旳微小变化都会引起天然气水合物分解，并 向大气中释放甲烷气体。
天然气水合物的形成及处理
汇报完毕 谢谢大家！
天然气水合物容易堵塞的部位
• 如果是冰堵, 它应当处在低洼处最低点 下游距最低点较近的地方; 如果是水合物堵 塞, 应处在比冰堵远一点的地方, 但不会太 远。大的方位可通过听声音和看地形方式, 找出地势较为低洼容易积水的地方,以确定 管道发生水合物堵塞或冰堵的具体位置。
水合物解堵措施
• 1. 注入防冻剂法：一般可从支管、压力表短节、放空管等处注入防冻 剂, 降低水合物形成的平衡曲线。若管线或井筒内发生水合物堵塞, 可 注入甲醇、乙二醇、二甘醇等水合物抑制剂来解除堵塞。具体方法是 将水合物抑制剂加入井筒内, 溶解油管内的水合物, 并随产出气体流动, 解除管线内水合物的堵塞。 • 2. 加热法将天然气的流动温度升至水合物形成的平衡温度以上, 使已 形成的水合物分解。对于地面敷设的集气管线, 可采取在管外用热水 或蒸汽加热管线的方法, 但一般情况下应避免使用明火加热。实验研 究证明, 水合物与金属接触面的温度升至30℃~40℃就足以使生成的 水合物迅速分解 • 3. 降压解堵法卸压解堵的方法在现场应用较广泛。在井场,集气站或 集气管线已形成水合物堵塞时, 可将部分气体经放空管线放空, 使压力 在短时间内下降。当水合物的温度刚一低于管壁温度, 生成的水合物 立即分解并自管壁脱落被气体带出。
天然气水合物的危害
• 水合物在输气干线或输气站某些管段( 弯头) 阀 门、节流装置等处形成后, 天然气的流通面积减少, 从而形成局部堵塞, 其上游的压力增大, 流量减少, 下游的压力降低, 因而影响管道输配气的正常运行。 同时, 水合物若在节流孔板处形成, 还会影响天然 气流量计量的准确性。若不能及时清除水合物, 管 道会发生严重拥堵, 由此导致上游天然气压力急剧 上升, 造成设备损坏和人员伤害事故。 给天然气 的开采、集输和加工带来危害,造成流量下降同时 增加了能量的损耗，严重会使气流断面切断，处 理时很困难又费时。
天然气水合物
天然气水合物开发现状及研究进展天然气水合物（NGH），也称气体水合物，是由天然气与水分子在高压（＞10MPa）和低温（0～10℃）条件下合成的一种固态结晶物质。
因天然气水合物中80%～90%的成分是甲烷，故也称甲烷水合物。
天然气水合物多呈白色或浅灰色晶体，外貌类似冰雪，可以象酒精块一样被点燃，所以，也有人叫它“可燃冰”。
一、天然气水合物的形成条件及分布天然气水合物的形成有三个基本条件，缺一不可。
首先温度不能太高；第二压力要足够大，但不需太大；0℃时，30个大气压以上就可生成；第三，地底要有气源。
天然气水合物受其特殊的性质和形成时所需条件的限制，只分布于特定的地理位置和地质构造单元内。
一般来说，除在高纬度地区出现的与永久冻土带相关的天然气水合物之外，在海底发现的天然气水合物通常存在于水深300～500m以下(由温度决定)，主要附存于陆坡、岛屿和盆地的表层沉积物或沉积岩中，也可以散布于洋底以颗粒状出现。
这些地点的压力和温度条件使天然气水合物的结构保持稳定。
深海钻探发现，天然气水合物以冰状或更多地以水合物胶结的火山灰和细砂产出,其时代为晚中新世—晚上新世。
天然气水合物与火山灰或火山砂共存,暗示了其形成与火山喷发有某种联系。
天然气水合物形成于低温高压条件下,分布限于极地地区,深海地区及深水湖泊中。
在极地地区天然气水合物通常与大陆和大陆架上的永冻沉积物有关；在海洋里，天然气水合物主要分布于外大陆边缘和洋岛的周围，水深超过大约300 m。
天然气水合物的稳定温度为1～21.1℃,分布的最大下限深度不超过海底下2000m[2]。
深海钻探已经表明天然气水合物既可以产于被动大陆边缘,也可产于活动大陆边缘。
但大多数天然气水合物样品来自于活动边缘[2]。
据估计，陆地上20.7%和大洋底90%的地区，具有形成天然气水合物的有利条件。
绝大部分的天然气水合物分布在海洋里，其资源量是陆地上的100倍以上。
在标准状况下，一单位体积的天然气水合物分解可产生164单位体积的甲烷气体，因而是一种重要的潜在未来资源。
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Forming Natural Gas Hydrate in Laboratory
115-234. [2] E.D.Sloan. Clathrate Hydrate of Nature Gases [M], 2nd Edn., New York, Marcel Dekker, 1998. [3] X.P.Wang, A.J.Schultz and Y.Halpern. Kinetics of Ice Particle Conversion to Methane Hydrate [A].
本次实验反应掉甲烷气 5474.376ml，参与实验的冰粉重量为 27.2 克，两种物质的摩尔 比为 1:6.15，这个比率小于理想状态下甲烷水合物的摩尔比 1:5.83，实验结果说明冰并没有 完全反应掉。由图 3 可知，在整个反应过程中，反应器内温度在冰的溶点以上，有可能有残 余的过热冰滞留在冰核内部[5]。反应结束后，取出反应物，原先松散的冰粉已经被一块白色 块状水合物所替代，色泽苍白，质地较硬象冰，但是可以点燃，所以天然气水合物也叫“可 燃冰”。
Proceedings of the Fourth International Conference on Gas Hydrate. Yokohama. 455-460, 2002. [4] Y.F.Makogon, S.A.Holditch and J.C.Holste, et al. Aspects of Gas Hydrate Kinetics [A]. Proceedings of the
1．引言
天然气水合物是一种类冰状的天然气矿藏，它是一种笼形化合物或称包络状混合物[1]。 它的形成不是通过分子间的强吸引力作用，而是水分子形成的笼状结构紧密地包裹了另一种 分子。或者认为，气体分子占据了由氢键结合的水分子笼之间的空洞。目前认为主体（水） 分子是通过氢键结合在一起的，分子间相互作用的主要是范德华力。而客体分子被看作在笼 中做相对自由的旋转振动[2]。天然气水合物的主要成分是甲烷水合物，在理想状态下其分子 式是 CH4•5.75H2O。美国地质调查局最近的一篇研究报告显示：自然界中天然形成的甲烷水 合物的碳含量远大于目前所有化石燃料中的碳含量的总和。同时甲烷是一种比二氧化碳更有 效的温室气体，其效能是后者的 20 倍以上。另一方面，研究发现 1 体积的甲烷水合物中含 有 150 个体积以上的甲烷气体，它能给人类提供和储存能源。所以研究甲烷水合物对新能源 的开发利用和预测全球气候变化趋势有参考作用。由于天然气水合物的形成条件比较极端， 需要高压和低温条件，因此绝大部分的天然气水合物形成于海底和大陆永冻区。而近年来一 系列实验证明在满足一定的外界条件下，天然气水合物是完全可以人工合成的。
Fourth International Conference on Gas Hydrate. Yokohama. 531-536, 2002. [5] L.A.Stern, S.H.Kirby and W.B.Durham. Peculiarities of Methane Clathrate Hydrate Formation and
Abstract The author describes synthesizing nature gas hydrate in laboratory by simulating environment conditions. The result indicates that the nature gas hydrate could be man-made. The experiment uses 300µm ice particle reacting with 10MPa methane under 273k environment temperature. The process uncovers some characteristics of ice particle reacting with methane, i.e. quick reaction speed, short inducing period and existing retardance period, etc. The author indicates the man-made nature gas hydrate could be used in gas storage, research and nature gas transportation. Keyword: Nature Gas Hydrate, Synthesize, Methane Hydrate
图 2 甲烷与水反应的相平衡曲线 之所以采用如此深度的相平衡点来进行反应主要是因为甲烷很难和水反应生成甲烷水合物， 主要是其反应生成甲烷水合物晶体的诱导时间太长[2][3]，其次甲烷和水反应存在很大的过冷 度（10ºC 左右[4]）。
图 3 显示了本次实验的全过程，需要指出的是，本次实验采用的是直径小于 300µm 的 冰粉，而不是水。
Huang Duzi1,2, Fan Shuanshi2
1Department of Thermal Science and Energy Engineering, University of Science and Technology of China, Hefei, (230036)
2Natural Gas Hydrate Laboratory, Guangzhou Institute of Energy Conversion, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou, (510640)
3．实验步骤
将 27.2 克粒径小于 300 微米的冰粉随液氮倒入反应器中，恒温酒精浴温度设为-5ºC。 密封反应器顶盖，推动高压手泵来调整反应器内部活塞位置。调整活塞的位置主要是为了能 使反应器顶部的 Pt100 热电阻能够深入冰粉中。具体操作如下：缓慢推动活塞，直到数据采 集系统显示热电阻温度忽然降到零下（冰粉中有液氮），继续推动活塞，使热电阻深入冰中 1~2cm。而后开始对整个系统抽真空，大约 15 分钟后停止真空泵，关闭阀门 f2，开启气瓶 通入甲烷气，同时调整酒精浴到 0ºC。本次实验使用的是广东南海气体公司的甲烷气，纯度 为 99.9%。实验采用的气体反应压力为 10MPa 以上。
2．实验台设计
生成天然气水合物主要要达到反应所需的压力条件和温度条件，整体实验台结构布置如 图 1 所示：
1 国家自然科学基金重点资助项目(50176051)；国家基础研究规划基金资助项目(G2000026306)。
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实验室合成天然气水合物 1
黄犊子 1,2，樊栓狮 2
1 中国科学技术大学热科学和能源工程系，合肥，（230036） 2 中国科学院广州能源所气体水合物实验室，广州，（510640）
5．结语
通过实验和测定，我们使用冰粉成功地合成了天然气水合物。并且使用微细颗粒的冰和 甲烷气反应，速度很快，能够迅速合成，大大减小了反应的诱导期。这可能有两个方面的原 因：1）冰粉增加了反应接触面，因而促进了反应进行；2）处于过热状态下的冰结构发生改 变，晶格处于塌陷的边缘，有利于气体分子进入形成水合物。在反应过程中有一段反应滞留 期，这一时期内反应缓慢，几乎没有反应，这是甲烷气向冰核内部扩散的过程。实验室合成 甲烷水合物证明，可以通过人工手段来合成导期很短，相对于水和甲烷反应，几乎可以忽略。在第 3 个小时到
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第 6 个小时出现一个反应平台期，这一时期，流量几乎为零。反应进入滞留状态。第 6 小时 以后反应又有缓慢进行的迹象，直到最后完全停滞。图 4 说明了产生该现象的原因，
图 4 甲烷气向冰粒中扩散 图中 A、B 区域分别表示冰粒中已经反应了的区域和未反应的区域。如图所示，图中 A 表 示在反应一开始就完全生成甲烷水合物的冰粒表层。而后该层形成保护膜，有效地阻止了冰 和外界的甲烷气进行进一步的反应，正如铠甲一样[5]。在这层外面的甲烷气要和冰继续反应， 必须扩散并透过该层，进入 B 区，在达到一定的浓度后反应才能继续。
E-mail: huangdz@
摘要：本文论述了通过模拟外界参数条件的方法，在实验室内合成天然气水合物。证明天然 气水合物完全可以人工合成并加以研究。本实验采用 300 微米的冰粉与甲烷气在 10MPa 的环 境压力，273K 的温度条件下反应。实验过程揭示了冰粉与甲烷反应的部分特征，即反应速 度快，诱导期短，反应存在滞留期等等。作者指出通过人工合成天然气水合物，可以用来储 气、研究和天然气运输。 关键词：天然气水合物 合成 甲烷水合物
参考文献
[1] D.W.Davidson. in Water: A Comprehensive Treatise [M], Vol. 2 (ed Franks, F.). New York: Plenum, 1973.
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