微波催化氧化法预处理垃圾渗滤液的研究
铁碳微电解－微波强化 Fenton 联合工艺处理垃圾渗滤液膜滤浓缩液
铁碳微电解－微波强化 Fenton 联合工艺处理垃圾渗滤液膜滤浓缩液黄力彦;谭艳来;罗晓栋;李诗瑶;吴艳;岳建雄;姚创【摘要】利用铁碳微电解－微波强化Fenton联合工艺处理垃圾渗滤液膜滤浓缩液，探讨了微波功率、微波作用时间、H2 O2投加量对微电解出水处理效果的影响。
同时将铁碳微电解出水COD浓度、微波功率、微波作用时间、H2 O2投加量对处理效果的影响建立了正交试验，结果表明：各因素对COD去除率影响的主次关系为：微电解出水COD＞微波功率＞H2 O2投加量＞微波作用时间。
%The concentrated leachate is treated by iron carbon microelectrolysis -microwave-enhanced Fenton oxidation process and the effects of the microwave power ,microwave irradiation time ,H2O2 dosage on the impact of microelectrolysis treatment are discussed .Meanwhile this paper also discusses the orthogonal experiment on the treatment effect of the effluent COD concentration of iron-carbon microelectrolysis ,microwave power ,reaction time and H2 O2 dosage .The results show that :the impact of various factors on COD removal efficiency follows micro -electrolysis effluent COD>microwave power>H2O2 dosage>microwave duration of action .【期刊名称】《工业安全与环保》【年(卷),期】2016(042)010【总页数】4页(P26-28,50)【关键词】垃圾渗滤液膜滤浓缩液;铁碳微电解;微波强化;Fenton氧化【作者】黄力彦;谭艳来;罗晓栋;李诗瑶;吴艳;岳建雄;姚创【作者单位】广东省工程技术研究所/广东省水环境污染控制重点实验室广州510440;广东省工程技术研究所/广东省水环境污染控制重点实验室广州510440;广东省工程技术研究所/广东省水环境污染控制重点实验室广州510440;广东省工程技术研究所/广东省水环境污染控制重点实验室广州510440;广东省工程技术研究所/广东省水环境污染控制重点实验室广州510440;广东省工程技术研究所/广东省水环境污染控制重点实验室广州510440;广东省工程技术研究所/广东省水环境污染控制重点实验室广州510440【正文语种】中文针对目前垃圾渗滤液膜滤浓缩液处理问题，还没有理想的膜滤浓缩液处理方法的现状，本课题组开展相关研究。
微波消解法快速测定渗滤液化学需氧量
微 波 消解 法快 速 测 定渗 滤 液 化 学 需 氧量
孔延花 杨巧艳 刘春红
（． １西南交通大学环境科学与工程学院 成都 ６０３； ２西南交通大学峨眉校区 １０１ ． 四川峨眉 ６４０） １ ２ ２
摘
耍 针对 国标 回流法测定化学需氧量消耗时间长 ， 析费用高等不足 ， 分 研究 了微 波消解法测定垃圾渗滤液 的试验
Ｋ Ｎ ａ— ｕｌ Ａ ＧＱａ一 ａ２ Ｉ ｈｎ ｈ． Ｏ ＧＹｈ ｈａ Ｙ Ｎ ｉ ｙ Ｌ ０ ｎ ＵＣｕ — ｏｇ
（． １ ｏ 机 ｆ踟 Ｓｉ ｃ ｄＥ ｇｎｅｎ ｃｅ ｅ ｎ ｎｉ ｒｇ，Ｓｕ ｗｓ Ｊ ｏｏｇｔａ ｉ ｏ】 ｎ ａ ｅｉ ｏｔ ｅ ｉ ｔ ￣ ｑ 础 ｈ ｔａ ｎ ｈ ６０３ ） １０１
的试验测定见表 ｌ 。
表 １ 微波功率对 标准溶液的消解影响
定条件的探讨 ， 确立 了最佳测定条 件， 从而为快 速测定 渗滤 液 出水的 Ｃ Ｄ￣ 了方便 。 Ｏｃ 提供
１ 试 验 方 法
１ １ 仪器设备 ．
格兰仕普 通家用 微 波炉 ， 乙烯 消解罐 ４个 ，０ｍ 聚 ５ Ｌ酸 式滴定管 ， 液管 ， 移 容量瓶。
苯二 甲酸氢钾标准溶液 Ｃ Ｄ ￣ ０ ｇＬ Ｏ ｃ＝５０ｍ ／ 。 １３ 试验方法 ．
微波改性沸石后处理垃圾渗滤液中氨氮的实验研究
关键 词
微波
改性沸石 垃圾渗滤液 氨氮
中 图分 类号 ： ７ ５Ｔ ８ 文 献标 识 码 ： Ｘ ０ ；Ｄ９５ Ａ
Ｒｅ ｅ ｒ ｈ ｏ ｅ ｔ ｅ ｔ ｆ ｓ ａ ｃ ｎ Ｔｒ ａ ｍ ｎ Ａｍ ｏ ｉ － ｔ ｏ ｅ ｆ ｎ ｆ ｌ ａ ｈａ ｅ ｂ ｉ ｒ ｗａ ｅ Ｍ ｏ ｉ ｅ ｏ ｉｅ ｏ ｎ ａ Ｎｉｒ ｇ ｎ ｏ Ｌａ ｄ ｌ Ｌｅ ｃ ｔ ｙ Ｍ ｃ ｏ ｖ ｄ ｆ ｄ Ｚｅ ｌ ｉ ｉ ｔ
第３卷 第２ ３ 期 ２ １年３ ０ ０ 月
非金 属 矿
Ｎｏｎ Ｍ ｅ ａ １ Ｃ Ｍ ｉ ｓ ． ｔ ｌｉ ｎｅ
、 － ３ ＮＯ ２ ｂｌ ． ３
Ｍ ａ ｃｈ， ２０１０ ｒ
ቤተ መጻሕፍቲ ባይዱ
微波改性沸石后处理垃圾渗滤液中氨氮的实验研究
商 平 刘涛利 孔祥 军
（ 天津科技大学海洋科学与工程学院， 天津 ３０ ２ ） ０ ２２
摘
要
采用微波技术和 Ｎ Ｃ 对天然沸石进行活化改性 ， 了改性 沸石对预处理后 的垃圾 渗滤液 中氨氮的去除效果， ａ１ 研究 结果表明 ： 沸石最
佳的改性条件是微 波功率 ６％， ０ 微波改性时间 ５ ｉ Ｎａ ｌ ｍｎ， Ｃ 溶液浓度 ８ 沸石粒径 １０目； １０ ％， ０ 在 ０ｍＬ水样的氨 氮含量为 ３ ｍｇ ２ ／ Ｌ的前提下， 实验对 垃圾渗滤液中氨氮去除在水样 ｐ Ｈ值为 ６改性沸石投加量为 ７ ， ， ｇ 吸附时间为 ２ ｍｉ ０ ｎ时效果最佳， 氨氮去除率可达 ９ ． ％。 ２１ １
ｓｚ ｆ ｅ ｌｔ ｓｌ ０ｍｅ ｈ Ｔ ｅｂ ｓ ｔｅ ｔ ｎ ｏ ｄ ｔ ｎ ｒ ｖ ｌｅｏ ａ ｄ ｌｌａ ｈ ｔ ｓ６ ｔｅｄ ｓｇ ｆ ｏ ｉｅ ｅ ｌｅｉ ｇ，ｒ ａｍ ｅ ｔｉ ｓ ｉｅｏ ｚ ｏｉｅｉ Ｏ ｓ ． ｈ ｅ ｔｒ ａｍｅ ｔｃ ｎ ｉｉ ｓｗｅｅｐＨ ａｕ ｆｌｎ ｆ ｌｅ ｃ ａｅｉ ，ｈ ｏ ａ ｅｏ ｍ ｄｆ ｄ ｚ ｏｉ ｓ７ ｔｅ ｔ ｎ ｍｅｉ ｏ ｉ ｉ ｔ ｔ
微波／活性炭强化过硫酸盐氧化处理垃圾渗滤液研究
Ｓ Ｏ ４ ’ ， Ｅ ｏ ＝ ２ ． ６ Ｖ ） ， 相关￣ 目前 ， 大 多 数 国家 都 以卫 生填 埋 作 为处 理城 硫 酸 根 自由基（ 市 固体废 弃 物 的最基 本 的方 式 Ｊ ． 填 埋 场 中产 生
￥ ２ ０８ 一 ＋ｈ ｅ ａ ｔ ／ ＵＶ
ＳＯｄ ‘ 一 十 ＯＨ
Ｍｎ ＋ （ Ｆ ｅ ２ ＋ 、Ａｇ ） 【 ９ ］ 等 活化 Ｐ Ｓ产生氧 化 性更 强 的
责任作者， 教授， ｘ ｍｌ ｉ ＠ｈ ｎ ｕ ． ｅ ｄ ｕ ． ｃ ａ
中
国
环
境
科
学
３ ４卷
但 关于 Ｐ Ｓ活化技 术 的大 多数研 究仅 限于 合 却， 调节 ｐ Ｈ值至 ７ ． ４ ， 用去离子水定容至反应前体 成废水ｌ ４ 】 ， 只 有 少 数 应 用 于 实 际 废 水 和 垃 圾 渗 积， 过滤 ， 测 定相 关水 质指 标．
＝５ ０ ０ Ｗ ａ ｎ ｄ ｒ ａ ｄ ｉ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｔ ｉ ｍｅ＝１ ０ ｍｉ ｎ ． Ｕｎ ｄ ｅ ｒ ｔ ｈ ｅ ｏ ｐ ｔ ｉ ｍａ ｌ ｃ ｏ ｎ ｄ ｉ ｔ ｉ ｏ ｎ ． ｔ ｈ ｅ ｒ ａ ｔ ｅ ｓ ｏ ｆ ＣＯＤ ａ ｎ ｄ ＮＨ４ 十 一 Ｎ ｒ ｅ ｍｏ ｖ ａ ｌ ｗｅ ｒ ｅ ７ ８ ． ２ ％ ａ ｎｄ
ｃ ｏ ｍｐ ａ ｒ ｉ ｓ ｏ ｎ ｅ ｘ ｐ ｅ ｒ ｉ ｍｅ ｎ ｔ ｓ ｓ ｈ ｏ ｗｅ ｄ ｔ ｈ ａ ｔ ｔ ｈ ｅ ｒ ａ ｔ ｅ ｓ ｏ ｆ ＣＯＤ ｎｄ ａ ＮＨｄ — Ｎ ｒ ｅ ｍｏ ｖ ａ ｌ ｉ ｎ ｔ ｈ ｅ ｐ ｒ ｏ ｃ ｅ ｓ ｓ ｏ ｆ Ｍ Ｗ． ＡＣ． Ｐ Ｓ ｗｅ ｒ ｅ ｒ ｅ ｍａ ｒ ｋ ａ ｂ ｌ ｅ ｈ ｉ ｇ ｈ ｅ ｒ ｔ ｈ ｎ ａ ｔ ｈ ｅ ｏ ｔ ｈ ｅ ｒ ｔ ｒ ｅ ａ ｔ ｍｅ ｎ ｔ ｓ ． Ｔｈ ｅ ｒ ｅ ｍｉ ｇ ｈ ｔ ｂ ｅ ｃ ｅ ｒ ｔ ａ ｉ ｎ ｃ ｏ ｏ ｐ ｅ ｒ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ａ ｃ ｔ ｉ ｏ ｎ ｓ ｉ ｎ ＭＷ－ ＡＣ． Ｐ Ｓ ｓ ｙ ｓ ｔ ｅ ｍ ｄ ｕ ｒ ｉ ｎ ｇ ｈｅ ｔ ｄ ｅ ｇ ｒ ａ ｄ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｏ ｆ ＣＯＤ ａ ｎ ｄ ＮＨ４ — ｌ Ｎ ａ ｎ ｄ ｔ ｈ ｅ ｒ ｍａ ｌ ｅ ｆｅ ｃ ｔ ｓ ｏ ｆ ＭＷ ｐ ｌ ａ ｙ ｅ ｄ ａ ｋ ｅ ｙ ｒ ｏ ｌ ｅ ． Ｗｈ ｅ ｌ ｌ ＡＣ ｗａ ｓ ｕ ｓ ｅ ｄ ｆ ｏ ｒ ｔ ｈ ｅ ｆ ｏ ｕ ｒ ｔ ｈ ｔ ｉ ｍｅ ，
微电解——光催化氧化法对垃圾渗滤液的深度处理
Ｍ ｉ ｒ －ｅｅ ｔｏ ｙ ｉ ｎ ｏ ｏ ａ ａｙ ｉ ｉ ａ ｉ ｎ ｃ ｏ ｌｃｒ ｌ ｓｓａ ｄ Ｐｈ ｔ ｃ ｔ ｌｔｃ Ｏｘ ｄ ｔｏ
Ｗ Ｕ ｈ ｏ ｉ ＨＵ ｅ Ｓ ａ －ｌｎ Ｗ ｎ－ｔ ｏ ＬＩＫｅ ａ
（ ａ ｃａｇＨ ｎｋｎ ｎｖｒｔ， ａｃａ ｇ ，ｉｎ ｘ ３ ０６ ，ｈｎ ） Ｎ ｎｈ ｎ ａ ｇｏｇ Ｕ ｉ ｓｙ Ｎ ｎｈ ｎ Ｊａｇ ｉ ３ ０ ３ Ｃ ｉ ｅｉ ａ
达 到 ８ ％和 ７ ． ％ ， ０ ３ ９ 色度 的去除率也达到 ９ ％ 以上 ， ８ 处理效果较好 。 ［ 中图分类号 ］Ｘ ９ ５２ ［ 文献标 志码］Ａ ［ 文章编号 ］１０ — ９ ６ ２ １ ） １ ０ ８ — ６ ０ １ ４ ２ （０ ２ ０ — ０ ５ ０
Ａｄ ａ ｅ ｅ ｔ ｅ ｔ ｏ ｎｄ ｉ ａ ｈａ ｅ ｂｙ ｖ ｎｃ ｄ Ｔｒ ａ ｍ ｎ ｆＵａ ｆｌ Ｌｅ ｃ ｔ ｌ
和色度 的去除率分别 达到 ７ ． ％和 ９ ． ％ ， Ｏ Ｎ ￣Ｎ的去 除率 分别 达到 ７ ．％ 和 ６ ．％ 。微 电解 后 出水采用 光催化 １２ ７０ Ｂ Ｄ 及 Ｈ － ０８ ７５ 氧化法进一步深度处 理后 ， 经检测最终 出水 中 Ｃ Ｄ 只有 ５ ． ｍ ／ ， 最终去 除率可 达 ９ ％ ， ｅ ５ Ｎ ＣＮ的去除 率分别 Ｏ ２８ ｇＬ其 ４ Ｂ Ｄ及 Ｈ
的原 电池 ， 产生 电极 反应及 由此 引起 一 系列 的反应 ， ８０ ５ｍｍ ， 部 设 有 通 气 孔 和 出 水 孔 （ 径 均 为 底 直
从 而 改变废 水 中污染 物 质 的性 质 而将 其 去 除 ， 到 ｌｍｍ） 达 Ｏ 。为 了 防止废 水 在 通 气 过程 中溢 出 ， 料 层 填
［ 收稿 日期 ］０２ ０— ７ ２ １— １０ ［ 回 日期 ］０２ ０— ８ 修 ２ １— ２ １ ［ 基金项 目］ 江西省自然科学基￣（２０１ ） ． ０２０９
微波催化氧化法处理垃圾渗滤液的正交试验
ｙ ２ ２ ｍ ｍ（ｅ ｇ （ Ｏ） Ｅ Ｈ ／ Ｆ。） ／
Ｏ２ ． ０２ ８ ．７
活性 炭用量 儋
辐 射时 间， ｎ ｍｉ
５ ｌ Ｏ １ ５
２ ０
２ ４
０４ ０６ ．
０８ ．
基 金项 目：辽 宁省科 技厅 基金 项 目（０６ １７２２ ２０ ０ —３） １
由表 ３的极差分析可知， Ｈ、 ２ ２硫酸亚铁 、 ｐ ＨＯ 、 活性 炭 、 波辐 射时 间各 因素 的极 差分别 为 ２ ．６ 、 微 ７ ３ ５ ０２ ５ ．７ 、１． ２ ３３３ ． 、８９８ ４１ 、１．８ ，表 明 ｐ 对 反应结 ７ ７ Ｈ 果的影响最显著 ； 其次是活性炭用量 ； 再次是微波
时间 、硫 酸亚铁用量和 Ｈ２ 用量 ；在 １０ Ｏ２ ０ ｍＬ水样 中，最佳处 理条件为活性炭 ２ｇ ２ ．ｍＬ、硫 酸亚铁 ０８ ４ｇ Ｈ ６ 、Ｈ Ｏ２ ２ ０ ．３ 、ｐ 、 微波辐射时间 １ ｎ ０ｍｉ，垃圾渗滤液 中的 Ｃ Ｄ去除率达到 ７ ． ％。 Ｏ ５３ ６ 关键词 ：垃圾渗滤液 ；微波辐射 ；催化 氧化 ；正交试验
微波 有很强 的吸 收能力 ，由于其表 面 的不 均匀性 ，
为 ８ ｇ ，ｐ ８ ／ Ｈ值为 ８ ～ ．，浊度为 １７ Ｔ ｍ Ｌ ．８ ３ ４ ５Ｎ Ｕ。
１３ 试 验方 法 ．
取 １０ｍＬ质量 浓度 为 ３ ０ ０ ０ｍｇ 的水 样于 ２０ ０ ｍ ５ ｍＬ锥 形瓶 中 ，加入 Ｎａ 或 Ｈ２Ｏ 调节 ｐ 值 ， ＯＨ Ｓ４ Ｈ 依 次加 入一定 量 的硫 酸亚 铁 、活性 炭 、Ｈ ０ ，再加 ２２
０５ ６ ．５ ０８ ４ ．３
微波强化Fenton氧化处理垃圾渗滤液的研究
微波强化Fenton氧化处理垃圾渗滤液的研究
丁湛;关卫省;刘建;高小花
【期刊名称】《中国给水排水》
【年(卷),期】2010(0)3
【摘要】以负载铁(Ⅱ)的颗粒活性炭(GAC)为催化剂,采用微波强化Fenton氧化处理老龄垃圾渗滤液,考察了对垃圾渗滤液的处理效果及微波的作用机理。
结果表明,
微波对Fenton氧化反应有催化作用,且可促进渗滤液中胶体的絮凝,微波作用时间
是影响处理效果的主要因素;当GAC的铁负载量为33.32mg/g、微波功率为
720W、微波时间为30min时,对COD和NH3-N的去除率最高,分别达到了
95.64%和88.63%;COD主要通过催化氧化作用被去除,而NH3-N主要通过絮凝、吸附作用被去除;另外,微波可使GAC再生,提高了GAC的利用率。
【总页数】3页(P90-92)
【关键词】微波;Fenton氧化;垃圾渗滤液;颗粒活性炭
【作者】丁湛;关卫省;刘建;高小花
【作者单位】长安大学环境科学与工程学院
【正文语种】中文
【中图分类】X703
【相关文献】
1.微波/活性炭强化过硫酸盐氧化处理垃圾渗滤液研究 [J], 李娜;李小明;杨麒;柳娴;伍秀琼
2.微波强化Fenton氧化法处理垃圾渗滤液研究进展 [J], 颜杰;李国生
3.微波强化Fenton氧化法对老龄垃圾渗滤液的处理试验 [J], 李国生;颜杰;唐楷;王秀丽;张浩
4.微波强化Fenton氧化法处理垃圾渗滤液试验研究 [J], 周健;李宝霞;龙腾锐;林明波
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垃圾渗滤液的微波增效GAC载铁催化Fenton氧化处理
垃圾渗滤液的微波增效GAC载铁催化Fenton氧化处理丁湛;关卫省【摘要】In this investigation, with the granular activated carbon (GAC) loaded with Fe2+ as the catalyst, the microwave-enhanced Fenton reagent oxidation process was adopted to treat aged landfill leachate. Then, the COD and NH3-N removals were taken as the indexes to analyze the influence of the Fe + loading amount, the GAC dosage, the microwave treatment time, the microwave power, the H2O2 dosage and the treatment solution's pH value on the Fenton reagent oxidation. The corresponding microanalysis and kinetics were also carried out. The results indicate that (1 ) microwave can enhance the Fenton oxidation and promote the colloidal flocculation in the leachate; (2) the COD removal is mainly due to the oxidation, while the NH3-N removal is mainly due to the flocculation and adsorption; (3) the maximum COD and NH3-N removals are respectively up to 93.01% and 85.76% in optimal conditions, namely, an Fe + loading amount of 33.32mg/g, a GAC dosage of l0g/L, a microwave power of 720 W, a microwave treatment time of 30min, a concentration of 30%H2O2 of 0. l0mol/L and an initial pH value of 3 ; and (4) the characteristic peaks of the organic pollutants in the treated landfill leachate disappear or significantly weaken, which means that the proposed process is preferable. In addition, a kinetics model of microwave-enhanced Fenton reagent oxidation reaction is preliminarily established according to the experimental results.%以载Fe2+颗粒活性炭(GAC)作为催化剂,采用微波增效Fenton试剂氧化工艺处理老龄垃圾渗滤液；以COD和NH3 -N的去除率为指标,分析了Fe2+负载量、GAC用量、微波处理时间、微波处理功率、H2O2用量以及处理液pH值对垃圾渗滤液Fenton氧化处理效果的影响,并进行微观分析及动力学探讨.结果表明:微波可以增强Fenton氧化效果,并促进渗滤液中胶体的絮凝,其中COD主要通过催化氧化作用去除,而NH3-N主要通过絮凝、吸附作用去除；当Fe2+的负载量为33.32 mg/g、GAC用量为10g/L、微波处理功率为720W、微波处理时间为30 min、30％H2O2的用量为0.10 mol/L、溶液初始pH=3时COD和NH3-N的去除率最高,分别达93.01％和85.76％；处理后垃圾渗滤液中有机污染物特征峰消失或大幅减弱,处理效果较好.文中还根据实验结果初步建立了微波增效Fenton试剂氧化反应的动力学模型.【期刊名称】《华南理工大学学报（自然科学版）》【年(卷),期】2012(040)008【总页数】7页(P146-152)【关键词】垃圾渗滤液;微波;颗粒活性炭;氧化;动力学【作者】丁湛;关卫省【作者单位】长安大学环境科学与工程学院,陕西西安710054;长安大学环境科学与工程学院,陕西西安710054【正文语种】中文【中图分类】X703垃圾渗滤液是一种危害较大的高浓度有机废水，不仅污染物成分复杂，而且其污染强度和污染特征还随填埋时间而变化［1-4］.随垃圾填埋场服役时间的延长，垃圾渗滤液趋于老龄化，其水质特征也在变化，处理难度加大［3-5］.目前，对垃圾渗滤液的处理方法主要有生物处理技术［6-8］、土地处理技术［9］、高级氧化技术等［10-12］.生物处理运行成本较低，是目前垃圾渗滤液处理中采用较多的方法，但对于污染物浓度较高、成分复杂且含有重金属离子、可生化性较差的渗滤液，其处理效果较差;土地处理法简便经济，缓冲容量大，适合于土地广阔的地区，但该法会导致重金属、盐类在土壤中积累及饱和，易对土壤和地下水造成污染，过量的盐类也会对植物的生长产生影响;高级氧化法对于垃圾渗滤液等难降解有机废水是一种有效的处理方式.Fenton氧化法属于高级氧化法的一种，它具有氧化剂与催化剂来源广且便宜无毒、均相传质、操作简便等优势［13］，主要包括普通Fenton法、光Fenton法和电Fenton法.目前普通Fenton法在垃圾渗滤液处理中的应用较多，但其处理效果一般，且反应时间较长［14-15］.微波对极性分子产生的热效应和非热效应可以降低反应的活化能，增强化学反应效果［16］.许多研究者［17-19］开展了微波条件下垃圾渗滤液的Fenton高级氧化处理技术研究，但对于处理条件和微波反应动力学特性仍需进一步研究.文中选择既可以吸附污染物又可以吸收微波的颗粒活性炭(GAC)作为Fe2+的载体，在微波作用下催化H2O2产生·OH，并构成非均相催化氧化体系，对垃圾渗滤液进行高级氧化处理，分析Fe2+负载量、GAC用量、微波处理时间、微波处理功率、H2O2用量以及处理液pH值对垃圾渗滤液Fenton氧化处理效果的影响，选择处理条件，并进行处理动力学探讨.1 材料与方法1.1 垃圾渗滤液实验用垃圾渗滤液取自西安市江村沟垃圾填埋场渗滤液处理厂集液池原液，呈深黑色，有明显的恶臭味，其 COD为20000～40000 mg/L，NH3-N约为1000mg/L，pH 值为8 ～9，且BOD5/COD≈0.15，可生化性差，不宜采用生物法进行处理.江村沟垃圾填埋场作为西安市唯一的生活垃圾处理场，承担着全市3300t/d的生活垃圾填埋任务，使用年限已超过10年，产生的渗滤液成分复杂、有机物浓度高、污染强度大且水质波动较大，属于老龄填埋场渗滤液，目前渗滤液产生量超过了500t/d.1.2 负载Fe2+颗粒活性炭的制备将颗粒活性炭过20目筛，依次用蒸馏水、0.10mol/L的硝酸清洗以去除表面的杂质，接着水洗至中性，然后在373K下烘干12 h.称取20 g GAC分别浸渍于 0.10、0.15、0.20、0.25、0.30、0.35、0.40mol/L的 FeSO4溶液(100 mL)中，置于振荡器上，在室温下密闭振荡24 h，取出于室温下风干，即得负载 Fe2+的 GAC.负载前 FeSO4.7H2O溶液的Fe2+含量减去进行24 h GAC负载后溶液中Fe2+的含量即为GAC上Fe2+的负载量.1.3 实验方法实验反应器皿选用250mL的锥形瓶，所用微波设备为MAS-III型微波处理器.每次取实验水样100mL于6组锥形瓶中，用稀硫酸调 pH值，加30%H2O2及负载Fe2+GAC.试剂添加完后以保鲜膜封住，由于反应产生气体较多，所以在膜上扎几个针孔以防微波处理时产生过多气体而造成危险.然后于微波处理器中进行不同时间的微波反应.反应完毕冷却后取上清液进行指标测定.COD、NH3-N指标的测定方法分别为重铬酸钾氧化法(GB 11914—89)和纳氏试剂比色法(GB 7479—87).对于Fenton反应，Fe2+负载量、H2O2用量以及处理液pH值为Fenton氧化的主要影响因素;GAC用量、微波处理时间及功率主要影响微波作用效果，同时参考文献［17］中笔者开展的正交试验结果确定了各影响因素的工艺条件范围，文中基于此选取了工艺条件，如表1所示.表1 实验条件Table 1 Test conditions?1.4 垃圾渗滤液COD和NH3-N去除率的计算采用COD和NH3-N的去除率分析垃圾渗滤液在不同处理条件下的氧化效果，去除率计算如下:式中:E为COD或NH3-N的去除率，%;ρ0为处理前水样COD或NH3-N质量浓度，mg/L;ρi为处理后水样COD或NH3-N质量浓度，mg/L.2 实验结果与讨论2.1 Fe2+负载量的影响Fe2+可以与H2O2反应生成具有强氧化性的·OH，氧化各种有毒和难降解的有机化合物，从而达到去除污染物的目的［13-16］.根据表1中1#的处理条件，不同Fe2+负载量对各指标去除率的影响如图1所示.图1 COD和NH3-N去除率随Fe2+负载量的变化Fig.1 Variation of removals of COD and NH3-N with Fe2+loading amount由图1可见，随着Fe2+负载量的增加，COD和NH3-N去除率均逐渐提高，这是因为当Fe2+负载量较低时，·OH的产率较低，氧化作用受到限制，有机污染物降解为酸，甚至未发生降解，而且溶液的pH值无法达到Fe2+发挥絮凝作用的要求，COD和NH3-N的去除率均较小;随着Fe2+负载量的增加，其催化作用与絮凝作用均逐渐增强.但当Fe2+的负载量达到29.63mg/g后，其对去除率增幅的影响逐渐减小;Fe2+负载量达到33.32 mg/g以后去除率增幅几乎不变，此时COD 去除率高达93.01%，NH3-N去除率为85.76%，说明此负载量条件下Fe2+催化H2O2的能力已基本达到最佳，或H2O2基本消耗殆尽，Fe2+负载量再继续增加时对反应的影响较小.由于COD去除率主要受催化氧化作用影响，而NH3-N去除率主要受絮凝作用影响［17］，NH3-N去除率总体小于COD去除率.2.2 载Fe2+GAC用量的影响GAC是Fe2+的载体，同时增加了渗滤液中污染物的氧化界面.在反应过程中，GAC上负载的Fe2+逐渐进入溶液催化H2O2产生·OH，氧化污染物.对于Fe2+负载量相同的GAC而言，GAC的用量决定Fe2+的用量，分别向 100 mL 水样中添加 0.5、1.0、2.0、3.0 g 的 GAC，即 Fe2+的用量分别为 7.42、14.84、29.68、44.52mg，同时对比相同 Fe2+用量、不加GAC的渗滤液水样的NH3-N及COD 去除效果.根据表1中2#实验条件，GAC用量对两种污染物去除率的影响如图2所示.图2 COD和NH3-N去除率随GAC及Fe2+用量的变化Fig.2 Variation of removals of COD and NH3-N with GAC and Fe2+dosage对于相同的Fe2+用量，添加GAC可以显著提高COD及NH3-N的去除率.反应过程中负载于GAC上的Fe2+逐渐被释放，这样不会造成前期铁离子过量或铁离子无效作用等问题;释放了铁离子的GAC同时进一步吸附溶液中的污染物，被吸附在GAC表面的污染物继续被·OH氧化，由于GAC比表面积较大，所以可大大增加污染物被氧化的界面，同时由于GAC对微波能量的吸收，加快了污染物的氧化速度.可见GAC对微波能量的吸收以及对污染物的吸附作用可以增强垃圾渗滤液的处理效果.随着GAC用量的增加，COD及NH3-N的去除率都不断增大，可见Fe2+用量仍是最主要的影响因素，当GAC量较少时，Fe2+用量较低，催化与絮凝作用均较差，而且吸附作用对COD及NH3-N的去除率影响不显著.随着GAC用量的增加，GAC吸收微波及吸附污染物的能力都逐渐增强，COD去除率越来越高，但对NH3-N的去除率影响相对较小，说明NH3-N的去除率主要受Fe2+的影响.不同GAC用量、相同Fe2+负载量与相同GAC用量、不同Fe2+负载量(达到相似Fe2+用量)时NH3-N、COD去除率的比较如表2所示.表2 不同GAC用量及Fe2+负载量处理效果的比较Table 2 Treatment effect comparison for different GAC dosages and Fe2+loading amounts?当Fe2+用量相同时，增加GAC用量，NH3-N和COD的去除率都有所增大，但两种污染物的增大幅度并不相同，其中COD的去除率差异较小，说明催化氧化作用是COD去除的主要机理，Fe2+用量对其起决定作用;而NH3-N去除率除氧化作用外，主要受絮凝作用影响，GAC用量增加后，Fe2+的总量随之增加，Fe2+进入溶液后首先与 H2O2反应产生·OH，·OH对污染物氧化反应的进行使得溶液中的H+不断被消耗，溶液pH值升高而生成Fe(OH)2、Fe(OH)3及Fe(OH)2+、Fe(OH)+2等络离子，絮凝作用显著，且由于GAC用量增加后，吸附作用显著增强，所以NH3-N去除率大幅增加.2.3 微波处理时间的影响微波不仅具有加热作用，而且可以与Fe2+一起对H2O2产生协同催化作用，促进氧化反应进行［17-19］.根据表1中3#实验条件，不同微波处理时间的COD和NH3-N去除率如图3所示.文中同时进行了不使用微波、其他实验条件相同的30min处理实验，此时COD与NH3-N的去除率均较低，分别为8.09%和10.15%.图3 COD和NH3-N去除率随微波处理时间的变化Fig.3 Variation of removals of COD and NH3-N with microwave treatment time由图3可知，随着微波处理时间的延长，COD去除率逐渐增大，30min时几乎达到最大，此后增幅较小.可见微波对·OH的产生具有催化作用，同时GAC对微波具有较强的吸收能力，使COD去除率逐渐增加.但当处理时间超过30min时，氧化剂及有机污染物浓度不断降低，氧化速度减缓，COD去除率的增幅减小.NH3-N去除率的增加幅度开始较平缓，20min后增幅加大.这是因为在微波增效作用下，初始阶段所发生的氧化反应主要是将含N元素的污染物氧化或分解，转变了N元素的存在状态，随着反应的进行，溶液pH值升高，使得Fe2+絮凝作用增强，NH3-N的去除率大幅增加.但60min后溶液中的大部分反应已基本达到平衡，NH3-N的去除率变化不再显著.2.4 微波处理功率的影响微波功率决定着微波能量的释放，在很大程度上影响渗滤液的处理效果.根据表1中4#实验条件，不同微波处理功率的COD和NH3-N去除率如图4所示.图4 微波处理功率对COD和NH3-N去除率的影响Fig.4 Effect of microwave power on removals of COD and NH3-N反应的发生需要吸收足够能量以克服反应能峰，在该体系中诱发氧化反应发生的主要能量来源是微波的辐射能，而微波输出功率是辐射能大小的决定因素.由图4可知，COD去除率在180～360 W的区间内增幅较大，NH3-N去除率在180～540W的区间内增幅较大，但在540～1080 W区间去除率增幅均较小，即当输出功率达到360 W时即可激发反应，但从NH3-N去除率始终小于COD去除率可知，氧化反应对COD去除率影响较大.由于NH3-N去除率主要受絮凝作用影响，随着微波能量继续增大，渗滤液中稳定的胶体结构被破坏，有助于污染物的絮凝沉淀，因此在360～540 W区间内，相对于COD去除率，NH3-N去除率的增幅更大.2.5 H2O2用量的影响Fenton氧化法是由Fe2+催化H2O2产生·OH，进而由·OH进攻有机物分子达到氧化降解的目的.根据表1中5#实验条件，不同 H2O2用量下的COD和NH3-N 去除率如图5所示.图5 H2O2用量对COD和NH3-N去除率的影响Fig.5 Effect of H2O2dosage on removals of COD and NH3-N开始阶段，COD去除率随H2O2用量的增加而增大，当用量达0.07mol/L时增加幅度明显减小，当用量达到0.13mol/L后开始呈现下降趋势.而NH3-N去除率随H2O2用量的增加总体呈增大趋势，当用量达到0.08mol/L时增加幅度开始减小.这是因为H2O2用量较小时其主要作用是生成·OH氧化有机污染物，·OH的氧化能力较强，所以在 H2O2用量为0.05～0.08mol/L时，对指标因子去除率的影响作用较大，即去除率增幅明显;当H2O2用量继续增加到0.09mol/L以后，体系内的氧化作用来源于·OH及H2O2自身对某些有机物的氧化，但由于H2O2的氧化作用明显小于·OH，因此在该H2O2用量范围内(实验中表现为0.08～0.12 mol/L)，对指标因子去除率的相对影响减小，即去除率增幅较小.当H2O2用量达到0.13mol/L时，COD去除率出现了下降趋势，这主要是因为当H2O2过量时，产生·OH的速度较快，瞬间过量的·OH未来得及与渗滤液中有机物发生反应，就与H2O2发生了相互之间的副反应，且过多的H2O2在高温条件下易分解生成H2O和O2，成为无效的投加.可见该体系内氧化作用对COD去除率的影响要大于对NH3-N去除率的影响.2.6 处理液pH值的影响由于pH≥8时，Fe2+几乎全部以胶体或絮体沉淀形式存在，因此实验中pH值定为1～8.根据表1中6#实验条件，pH值对COD和NH3-N去除率的影响如图6所示.图6 初始pH值对COD和NH3-N去除率的影响Fig.6 Effect of initial pH value on removals of COD and NH3-NCOD去除率随pH值的增加呈先增后降的趋势，而NH3-N去除率随pH值增加基本呈总体增加的趋势.在pH值为1～4时，COD和NH3-N去除率基本都呈增加趋势，可见此pH值范围是渗滤液处理的较好条件.当初始pH值继续增大时，Fe2+在氧化反应未发生时便已发生絮凝，这使其催化效果大大减弱，因此COD 去除率降低，但对NH3-N去除率的影响较小;当pH值升到8时，COD去除率已降到43.56%，此时COD的去除主要是靠絮凝作用，而Fe2+无法发挥催化作用时，微波对氧化反应的催化效果很难得到发挥，可见H2O2被催化产生·OH依赖于Fe2+与微波的协同作用.综合以上实验结果，最终选定实验的最佳处理条件为:初始pH=3、GAC用量10g/L、GAC的Fe2+负载量33.32mg/g、微波处理功率720W、微波处理时间30min、30%H2O2用量0.1mol/L.在此处理条件下，COD去除率为93.01%，NH3-N去除率为85.76%，处理后水样的pH值约为7.3 处理前后垃圾渗滤液的微观分析将处理后水样进行气相色谱分析，并与渗滤液原液的气相色谱进行对比.15 min左右处的色谱峰为丁酸或辛酸的特征峰、18、22、25 min左右处的色谱峰分别为苯酚、吲哚、多环芳烃特征峰.由图7可知，进行氧化处理后的垃圾渗滤液色谱图在15、18、22min附近的色谱峰基本消失，仅在25 min附近出现了一个相对较小的特征峰，可见经过微波条件下的氧化处理后垃圾渗滤液中大部分有机污染物已被降解去除，只存在少量的多环芳烃类有机物.垃圾渗滤液原液谱图在25min附近的峰是混合有机相的四重组合峰，而处理后溶液的谱图在此处只是一个单一的较弱特征峰，说明经过处理后溶液组分已较单一，各类多环芳烃都已被降解为结构相似的化合物，处理效果非常显著.图7 渗滤液处理前后有机物特征峰对比Fig.7 Characteristic peaks contrast of organic pollutants in leachate before and after treatment4 微波Fenton氧化反应的动力学探讨以微波增效负载Fe2+的GAC协同催化H2O2产生·OH，对垃圾渗滤液中的污染物进行氧化降解，该反应是由羟基自由基·OH引发的链反应，而·OH又是由微波协同负载Fe2+的GAC催化产生的，整个反应过程属于复杂反应，包括链引发、链增长、链终止反应.由于·OH的寿命很短，仅有10 μs的平均寿命，即可以表达为式中:C·OH为·OH的浓度;t为反应时间.以与Fenton氧化反应关联度最大的影响因素——GAC上Fe2+的负载量为主要因子，建立微波条件下负载Fe2+GAC的高级氧化反应动力学模型:式中:k为模型因子;C为溶液的COD浓度;C'为GAC上Fe2+的负载量;m、n均为反应级数.采用垃圾渗滤液COD指标因子的变化来表征垃圾渗滤液Fenton氧化处理过程中的降解程度.分别将垃圾渗滤液水样稀释0～8倍，配制不同COD浓度的水样，并分别在选定的实验条件下进行微波Fenton氧化处理，ln(－ΔC/Δt)与 lnC'、ln(－ΔC/Δt)与lnC的回归关系如图8所示.图8 动力学方程参数回归关系Fig.8 Regression relationship of kinetic parameters由图8 的回归关系可得 m=2.08，n=0.72，代入式(3)可得微波条件下负载Fe2+GAC的高级氧化反应动力学模型为建立的微波条件下的氧化降解动力学模型不仅有助于进一步寻找最佳反应条件，提高降解效率，而且有助于探明催化氧化反应的机理，同时该动力学方程和有关参数可以为模拟放大实验提供依据.5 结语垃圾渗滤液的微波增效GAC负载Fe2+Fenton氧化处理效果影响因素分析表明，最佳处理条件如下:Fe2+负载量为33.32 mg/g、GAC 用量为10 g/L、微波处理功率为720 W、微波处理时间为30 min、30%H2O2用量为 0.1 mol/L，溶液初始 pH=3，此时COD去除率为93.01%、NH3-N去除率为85.76%.处理后垃圾渗滤液中大部分有机污染物已被去除，处理效果较好.文中建立的微波条件下负载Fe2+GAC的高级氧化反应动力学模型可以为进一步寻找最佳反应条件及扩大试验提供参考.然而目前该法的处理费用相对较高，不宜大规模应用，建议与生物法联合或应用在垃圾渗滤液水质可生化性差及排放要求较高的区域.参考文献:［1］Inanc B，Call B，Saatci A.Characterization and anaerobic treatmentof the sanitary landfill leachate in Istanbul［J］.Water Sci Technol，2000，41(3):223-230.［2］龙腾锐，易洁，林于廉，等.垃圾渗滤液处理难点及其对策研究［J］.土木建筑与环境工程，2009，31(1):114-119.Long Teng-rui，Yi Jie，Lin Yu-lian，et al.Treatment difficulties and strategies for landfill leachate［J］.Journal of Civil，Architectural ＆ Environmental Engineering，2009，31(1):114-119. ［3］楼紫阳，柴晓利，赵由才，等.生活垃圾填埋场渗滤液性质随时间变化关系研究［J］.环境科学学报，2007，27(6):987-992.Lou Zi-yang，Chai Xiao-li，Zhao You-cai，et al.Leachate composition changes over time:data fromthe Laogang landfill in Shanghai［J］.Acta Scientiae Circumstantiae，2007，27(6):987-992.［4］Kang K H，Shin H S，Parka H.Characterization of humic substances present in landfill leachates with different landfill ages and its implications ［J］.Water 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中Ｃ ＯＤ和 氨氮 去除 率 明显 高于其 他处 理 ． 关键词 ：垃圾渗 滤 液 ：微波 ；催 化氧 化 ；化 学需氧 量 ；氨氮 中图 分类 号 ：Ｘ７ ３１ ０． 文献标 识 码 ：Ａ 文 章编 号 ：１０ — ９３２ １）７ １６ — ５ ００ ６２ （０ １０— １６０
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氮 去除 率显 著增 加，Ｏ 去 除率 变化 不 明显 ． 微 波功 率为 ３０ ｐ 值为 ８活性 炭 ９ ／ Ｆ２用 量 为 ０ ２ ｌ ’ Ｏ 用 量 为 ７ ＬＬ辐射 时 Ｃ Ｄ 在 ０Ｗ，Ｈ ， ｇ ｅ Ｌ， ． ｍｏ ＬＨ２２ ０ ／ ｍ ，，
间 ６ ｎ条件 下 ， 渗滤 液 中 ＣＯ ｍｉ 垃圾 Ｄ和 氨氮 去 除率 分别 达到 ６．２ ８ ％和 ７ ．８ Ｓ ２ ８０％，Ｓ去 除率达 到 ７ ． ％， 浊度 去除 率达 到 ９ ． ％， 色 由黑 ８５ 浑 ５ ９０ 颜 ２ 褐 色去 除为 接近 无色 ，ＯＤ５ Ｏ 由 Ｏ １ 高 到 Ｏ ５ 究 比较 了不 同处 理对垃 圾渗 滤液 的 处理效 果 ． 果显 示， 波催 化氧 化对 垃圾 渗滤 液 Ｂ ／ Ｄ Ｃ ．提 ２ ．； ４研 结 微
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中国环境科学
２ １，１７：１６ － ０ ０ ３ （） ６ １ ７ １ １ １
Ｃ ｉ Ｅ ｖｒｎ ｎａ ｃｅｃ ｈｎ ａ ｎ ｉ ｍｅ ｔｌ ｉｎｅ ｏ Ｓ
微波催 化氧 化法预处理 垃圾渗滤液 的研 究
王 杰 马溪 平， 德， 璐 ， 悦， 斌 （ ， 唐凤 杨春 李 郭 辽宁大学环境学院 辽宁 沈阳 １０３） ０６ １
ｐ ｗ ｒ Ｈ ｗｅ ｅ， ｔ ｅｉｃｅｓ ｅ（Ｉ ａ ｄＨ Ｏ ｏａｅ ｔｅｒｍｏ ａ ｒｔｓ ｆ Ｏ ｎ － ｆｓｙｉｃｅ ｅ ｏ ｅ． ｏ ｖ ｒｗｉ ｔ ｒａｅｉ Ｆ Ｉ） ２ ２ ｓｇ，ｈ ｅ ｖ ｌａｅ Ｄ ａｄＮＨ３ ｉ ｔ ｒａ ｄ ｈｈ ｎ ｎ ｎ ｄ ｏＣ Ｎ ｒ ｌ ｎ ｓ
摘要 ：采用 微 波一 活性 炭一 ｅｔｎ催 化氧 化预 处理 垃圾 渗滤 液， 究 了不 同因 素对垃 圾渗 滤液 处 理效 果的 影响 ． Ｆｎ ｏ 研 结果表 明，Ｏ 和氨 氮 去除 率 ＣＤ 随活 性炭 用 量、微 波 辐射 时 问和微 波功 率增 加而 增加 ； Ｆ 用量 和 Ｈ Ｏ 用 量增加 ，Ｏ 和 氨氮 去除 率先 增加 而后 下 降； ｐ 值 增加 ， 随 ｅ ２２ ＣＤ 随 Ｈ 氨