锂离子电池电解液的碳酸酯溶剂与氟代溶剂的安全性分析比较
编号：SM-ZD-42610锂离子电池电解液的碳酸酯溶剂与氟代溶剂的安全性分析比较Organize enterprise safety management planning, guidance, inspection and decision-making, ensure the safety status, and unify the overall plan objectives编制：____________________审核：____________________时间：____________________本文档下载后可任意修改锂离子电池电解液的碳酸酯溶剂与氟代溶剂的安全性分析比较简介：该安全管理资料适用于安全管理工作中组织实施企业安全管理规划、指导、检查和决策等事项，保证生产中的人、物、环境因素处于最佳安全状态，从而使整体计划目标统一，行动协调，过程有条不紊。
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第一章绪论1.1 引言能源、环境和信息技术是2l世纪科技发展的三大主题。
从人类文明开始，能源的开发和利用就与人们的生活方式及生活质量密切相关。
人类进入工业化社会以来，矿物能源(煤与石油)的消耗巨大，内燃机车辆每年所消耗的石油占全球能源年消耗量的I／3．伴随着矿物燃料的巨大消耗和资源的日益枯竭，温室效应和空气污染以及对入类的生存环境构成了严重的威胁。
因此，研究和开发高效、安全、无污染的新型能源成了世界各国政府和科技工作者共同关心的课题。
此外近年来。
随着微电子技术的迅猛发展，电子仪器设备在不断地小型化和轻便化，如笔记本电脑、数码照相机、手机和无绳电话等，这对电池行业提出了更高的要求，迫切要求电池高容量、长寿命、高安全和环境友好。
锂离子电池就是在这个背景下发展起来的，并在短短的十几年内，迅速的成为了能源行业的关注焦点。
1.2 锂离子电池简介锂离子电池相对传统的水溶液二次电池而言，具有比能量高，循环寿命长和对环境友好的显著优点，是一种很有发展潜力的电池体系，目前已经在移动电话、笔记本电脑等便携式电子产品上得到了广泛应用。
随着2007 年6 月欧盟电池指令草案的通过，锂离子电池也开始逐步进入无绳电动工具市场。
同时，近年来由于环境和石油等问题日益突出，以各种二次电池为动力的电动车和混合动力车越来越受到了人们的重视，由于以磷酸铁锂为正极材料的锂离子电池具有相当好的安全性和比能量，因此成为各种电动车电源的首选。
同时由于价格便宜，使得磷酸铁锂锂离子电池单位能量的价格大幅下降，这样相对氢镍电池受镍价格大幅波动的影响以及铅酸、镉镍电池的高污染而言，锂离子电池表现出越来越强劲的竞争力。
图1 至图4 为几种不同的锂离子电池1.21 锂离子电池的工作原理与锂二次电池相比，锂离子电池正负极材料均采用锂离子可以自由嵌入和脱出的具有层状或隧道结构的锂离子嵌入化合物，充电时，Li+从正极逸出，嵌入负极，放电时，Li+则从负极脱出，嵌入正极，即在充放电过程中，Li+在正负极间嵌入脱出往复运这种电池被称为“摇椅”或“羽毛球”电池(“Shuttlecock”battery) 。
实质上，锂离子电池是一种浓差电池，在充电状态下负极处于富锂态，正极处于贫锂态，随着放电进行，Li+从负极脱出，经过电解质嵌入正极；放电时，正极处于富锂态，负极处于贫锂态，随着放电的进行，Li+从正极脱出，经过电解质嵌入负极。
锂离子电池的电极反应表达式如下：其工作原理可由图5 形象地表示出来。
锂离子电池在工作时，只有锂离子在正负极活性物质中嵌入和脱出，不再有金属锂的溶解与还原，从根本上消除了枝晶锂生成的客观条件，所以它克服了锂二次电池安全性差、寿命短的缺点，同时又保留它的一切优点，诸如电压高、比能量高、体积小、重量轻等。
1.3 锂离子电池电解液锂离子电池电解液就像人体的。
血液”一样把电池的各个部分连接成一个有机的整体闸。
在电池中承担着正负极间传递电荷的作用，它对电池的比容量，工作温度范围，循环效率及安全等性能至关重要。
锂离子电池电解液由高纯有机溶剂、电解质锂盐和必要的添加剂组成。
有机溶剂是电解液的主体部分，电解液的性能与之密切相关，一般用高介电常数和低粘度溶剂混合使用。
常用电解质锂盐有高氯酸锂(LiCl04)、六氟磷酸锂(LiPF6)、四氟硼酸锂(LiBF4)、六氟砷酸锂(LiAsF6)等。
一般作为实用锂离子电池的有机电解液应该具备以下性能【1】：(1)离子电导率高，一般应达到10习～2×10'3 S．cm"1；锂离子迁移数应接近l；(2)电化学稳定的电位范围宽，必须有O～5 V的电化学稳定窗口；(3)热稳定好，使用温度围宽；(4)化学性能稳定，与电池内部集流体和活性物质不发生化学反应；(5)安全低毒，最好能够生物降解。
改善和提高电解液性能的主要措旌有：(1)合成具有高介电常数的有机溶剂，以提高电解质的溶解度和电解液的导电率；(2)合成各种新的电解质锂盐。
如LiN(CF3S02)2和LiC(CF3S02)3一类的盐；(3)寻找新的电解液添加剂，如冠醚和穴状配合物等复杂结构化合物。
1.31 锂离子电池电解液的碳酸酯溶剂和氟代溶剂目前，在商品化的锂离子电池中应用最广泛的电解液是将导电锂盐LIPF6溶解在以碳酸乙烯酯(EC)为基础的二元或三元的混合溶剂。
这些溶剂一般是有机碳酸酯系列，包括：二甲基碳酸酯（DMC）、二乙基碳酸酯（DEC）、甲基乙基碳酸酯（EMC）、碳酸丙烯酯（PC）等【2】。
使用上述有机溶剂主要是基于以下事实：(1)LIPF6不与溶剂反应并且能使集流体AI发生钝化起到保护作用；(2)EC具有高的介电常数，能够提供较高的离子导电率；(3)线型碳酸酯能有效降低电解液的粘度，并且有助于在碳负极表面形成稳定的SEI膜(固体电解质相界面膜)。
而通过在常用有机溶剂分子中引进卤素原子，可以降低有机溶剂的可燃性，甚至使其完全不燃烧【3】。
Smart等【4】通过研究一系列部分被氟取代或完全被氟取代的有机碳酸酯溶剂，证实了普通有机溶剂在引入氟元素之后，溶剂的物理性质发生了很大的变化，如溶剂的凝固点降低、抗氧化的稳定性提高、有利于在碳负极表面形成SEI膜。
并且Keiichi 【5】等提出用卤素原子取代PC分子中甲基的氢原子，得到新的化合物如三氟甲基乙烯(F3C-EC)，具有非常好的物理和化学稳定性，而且还具有较高的介电常数，不易燃烧，可作为不可燃溶剂用于锂离子电池中。
Arial等【6】报道，三氟代碳酸丙烯酯(TEPC)用作锂离子电池的共溶剂可以改善电池安全性，而且CI-EC／TEPC电解液无论在Li／C还是Li/Li1+xMn204电池中均显示出较好的放电容量和较低的不可逆容量。
第二章碳酸酯溶剂和氟代溶剂的安全性分析与金属锂二次电池相比,锂离子电池的安全性有了很大的提高,但仍然存在许多隐患。
扩大锂离子电池的商品化程度,电池的安全性能不容忽视。
对锂离子电池的安全保护通常是采用专门的充电电路来控制电池的充放电过程,防止电池过充放;也有在电池上设置安全阀和热敏电阻。
这些方法主要通过外部的手段来达到电池的安全保护,然而要从根本上解决锂离子电池的安全性能,必须优化电池所用材料的性能,选择合适的充放电制度。
研究表明，在电解液中添加SEI 膜促进剂、过充保护剂、阻燃剂能大幅提高锂离子电池的安全性能。
而锂离子电池所用正极材料一般都是高电势的嵌锂化合物,如LiCoO2 工作电压高达415 V ,因此要求电解液具有足够的耐氧化稳定性。
由不同溶剂组成的电解液在乙炔黑表面的氧化电位【7】可见:溶剂的组成影响着电解液的氧化稳定性。
在电解液中使用熔点低、沸点高、分解电压高的有机溶剂,是提高锂离子电池安全性能的有效途径之一。
2.1碳酸酯溶剂的安全性分析碳酸酯类溶剂具有较好的电化学稳定性，较低的熔点，在锂离子电池中得到广泛的应用，在已商品化的锂离子电池中基本上都采用碳酸酯作为电解液的溶剂。
烷基碳酸酯有机溶剂在商品化锂离子电池中得到了广泛应用，这些烷基碳酸酯主要包括EC（碳酸乙烯酯）、PC（碳酸丙烯酯）、DMC（碳酸二甲酯）、DEC（碳酸二乙酯）、EMC（碳酸甲乙酯）。
Tetsuya kawamura等采用DSC方法对碳酸酯混合溶剂的热稳定性能进行了研究。
结果显示，DEC与DMC相比更容易和LiPF6及LiCLO4发生放热反应。
对于1M LiPF6电解液，含DMC体系放热反应发生在230～280℃范围内，但放热量明显高于DMC体系，为500～530 J/g。
Sacken等人研究表明：不同溶剂对SEI分解温度影响不大，但对嵌锂碳阳极与电解液之间相互反应的放热速率有较大的影响，采用不同熔剂放热率从小到大依次为EC<DMC<DEC<DMC.Botte采用DSC方法对LiPF6碳酸酯混合溶剂电解液体系热稳定性的研究证明：当电解液中锂盐浓度一定时（1M LiPF6），随着EC浓度的降低，EMC浓度的增加，体系放热反应的初始温度略有升高，但放热峰强度有明显下降，体系热稳定性能增强。
碳酸乙烯酯( EC) ,由于其在高度石墨化碳材料表面不发生分解及良好的成膜作用,因此绝大部分液体电解液均以其为主成分。
EC 在常温下是固态(熔点37 ℃) ,必须加入其它溶剂提高低温使用范围。
EC∶EMC = 3 ∶7 在锂离子电池中低温性较好;EC 体系中加入等摩尔的MA(甲基乙烯酯) 同样可获得良好的低温性【8】。
在电解液中，PC在石墨电极表面的还原产物能溶解在电解液中，由于PC较强的锂盐溶解力，它会同锂离子一起嵌入到石墨层中，而PC的分解电位高于相应的溶剂化锂离子的嵌入电位，这种二元嵌入化合物是不稳定的，PC将在石墨层问分解产生气体，导致石墨电极的剥落，形成小的石墨颗粒，进而导致石墨电极的可逆容量下降甚至是循环性能的完全丧失。
因此一般认为PC基有机电解液不适合用于石墨化电极作为负极的锂离子电池中，而可以适用于不可石墨化碳，如石油焦炭、低温硬碳等作为负极材料的锂离子电池中。
链状碳酸酯,往往是低黏度、低介电常数。
除含有甲氧基的少数几种可以在电解液中单独使用外,其余大部分作为共溶剂与环碳酸酯配合使用【9】。
2.2 氟代溶剂的安全性分析目前锂离子电池电解液使用碳酸酯作为溶剂，其中线型碳酸酯能够提高电池的充放电容量和循环寿命，但是它们的闪点较低，在较低的温度下即会闪燃，而氟代溶剂通常具有较高的闪点甚至无闪点，因此使用氟代溶剂有利于改善电池在受热、过充电等状态下的安全性能。
Arai【10】研究发现三氟代碳酸丙烯酯（TFPC）和氯代碳酸乙烯酯（ClEC）可以代替线型碳酸酯以获得较好的放电容量和循环寿命。
TFPC分别与ClEC、碳酸乙烯酯（EC）、碳酸丙烯酯（PC）组成的二元混合溶剂具有较高闪点。
锂离子电池电解液研究现状及展望
锂离子电池电解液研究现状及展望锂离子电池电解液研究现状及展望摘要：锂离子电池电解液及其关键材料的研究日益受到广泛地重视。
电解液作为锂离子电池重要组成部分，其性能优劣对锂离子电池的发展是极大地制约。
以锂离子电池工作环境要求不同，电解液可分为高温型电解液、低温型电解液和安全型电解液，阐述了近几年锂离子电池电解液的技术研发现状，展望了锂离子电池电解液的未来发展趋势。
关键词：锂离子电池；电解液；溶剂；锂盐；添加剂锂离子电池自1990年实现规模生产以来，以比其它二次电池（铅酸电池、镍氢电池、镍镉电池）所不能比拟的优越电性能及外型可变优势迅速占领了许多市场领域，得到了迅猛的发展。
已广泛应用于手机、笔记本电脑、PDA、摄像机、数码相机、移动DVD、MP3、电动车、电动工具等领域，已成为各种现代化移动通讯设备、电子设备、交通设备等不可缺少的部件。
锂离子电池电解液是锂离子电池必需的关键材料，在电池中正负极之间起到传导电子的作用，是锂离子电池获得高电压、高比能等优点的保证。
伴随着锂离子电池的快速发展，我国锂离子电池所需的电解液生产也从无到有、从小到大发展壮大起来，对锂离子电池的发展起到了非常重要的支撑作用。
本文按照锂离子电池的工作环境要求，将锂离子电池电解液分为以下三个方面：高温型电解液、低温型电解液、安全型电解液，阐述了近几年锂离子电池电解液的技术研发现状。
1．锂离子电池高温型电解液研究锂离子电池在长时间工作状态下，电池内部温度会升高，局部温度可能达到70~80℃，普通电解液在高温下可能会发生一些副反应，影响电池的性能。
通过在普通电解液中加入功能添加剂制备成高温型电解液，在不影响常规性能的前提下，可以提高电池的高温性能。
1.1 磺酸酯添加剂研究固体电解质相间界面（solid electrolyte interphase，简称SEI）膜在锂离子电池中具有重要的意义，SEI膜的质量对提高锂离子电池的循环寿命有重要的作用。
锂电电解液成分
锂电电解液成分
锂电池电解液的主要成分包括溶剂、溶质、添加剂等。
1.溶剂：溶剂是电解液的主要成分，占据了电解液体积的绝大部分，通
常是由有机碳酸酯类、环状碳酸酯类、羧酸酯类等组成。
常见的溶剂有碳酸乙烯酯（EC）、碳酸二甲酯（DMC）、碳酸丙烯酯（PC）、碳酸乙二酯（EC）、碳酸二乙酯（DEC）、碳酸甲乙酯（EMC）等。
2.溶质：溶质是电解液的核心成分，一般都是由锂盐溶解在溶剂中构成
的。
常用的锂盐是LiPF6，其溶解度比其他的锂盐要高得多。
由于LiPF6的电化学稳定性较差，因此还需要添加一些其他的锂盐，如LiBOB（双草酸酯）等。
3.添加剂：添加剂是电解液中少量的辅助成分，它们可以改善电解液的
电化学性能和物理性能，如提高电解液的导电性、改善电极的界面性能、提高电极的反应活性等。
常见的添加剂有氟代碳酸乙烯酯（FEC）、亚硫酸酯类（SOC）、硅酸酯类、某些羧酸酯类等。
总的来说，锂电池电解液成分是由溶剂、溶质、添加剂三类成分组成，它们的选择和配比需要根据电池的类型、性能和用途进行优化。
锂离子电池有机电解液的热稳定性
锂离子电池有机电解液的热稳定性摘要：本文从有机电解液本身热稳定性角度分析了锂离子电池有机电解液物质的热稳固性，结果发现，正极/有机电解液反应直接影响到锂离子电池稳定。
然后从管控LiPF6分解、采用不燃和阻燃物质探讨了优化有机电解液热可靠性的办法。
关键词：锂离子电池；LiPF6；热稳固性；有机电解液保障安全性属于锂离子电池得到普遍使用的基础条件，其中对锂离子电池稳定性影响最大的一项因素即有机电解液热稳固性，下文对此进行了详细探讨。
1、有机电解液本身热稳固性探究有机电解液热稳固性既能够给锂离子电池研发提供指导依据，这还是有机电解液研发的前提条件。
LiPF6属于当下锂离子电池最常见的电解液结构，所以，大量研究人员深入探究了LiPF6。
Kawamura等采取DSC分析了1mol/L LiPF6和LiClO4基EC：DEC、EC：DMC、PC：DEC与PC：DMC的热稳固性。
结果发现，带DEC的LiPF6体系释热峰约255℃，相较于相应的带DMC的体系释热峰小15℃-20℃，在LiClO4体系内液有相似的结果[1]。
对金属Li在多种LiPF6体系内的热行为分析得知，金属Li于1mol/L LiPF6-EC：DEC、1mol/L LiPF6-EC：DMC和1mol/L LiPF6-PC：DMC内的释热反应气温均在金属Li的熔点180℃左右，也许是因为释热反应一般是由于金属Li的溶解引起的。
但是在1mol/L LiPF6-PC：DEC 内，其释热气温是140℃，比金属Li的熔点小，，体现了金属Li在该电解液内非常不稳固。
在以上电解液内添加适量水，金属Li和这类电解液的释热反应气温会下降至130℃之下，这可能是因为H2O与LiPF6反应形成的HF损坏了金属锂表层的SEI膜。
Botte等采取DSC探究了LiPF6-EC：EMC体系的热稳固性。
探究结果显示，LiPF6-EC：EMC体系的热稳固性既和锂盐含量相关，并且溶剂含量、加热速度对其也有较大影响。
锂电池电解液组成部分
锂电池电解液组成部分锂电池电解液是锂电池中的重要组成部分，它起着传递离子、保持电池稳定性的关键作用。
锂电池电解液通常由溶剂、锂盐和添加剂三部分组成。
一、溶剂溶剂是锂电池电解液的主要成分，其作用是溶解锂盐和添加剂，同时提供离子传输的通道。
常见的溶剂有有机溶剂和无机溶剂两种。
1. 有机溶剂有机溶剂广泛应用于锂电池电解液中，因其具有高溶解性、较低的粘度和较好的电化学稳定性。
常用的有机溶剂有碳酸酯类（如碳酸二甲酯、碳酸二乙酯）、酯类（如丁酸甲酯、乙酸丁酯）、醚类（如二甲醚、四氢呋喃）等。
这些有机溶剂具有较高的电化学窗口和较低的毒性，能够满足锂电池高能量密度和长循环寿命的要求。
2. 无机溶剂无机溶剂主要指无水溶剂，如氧化物、氯化物等。
无机溶剂具有高离子导电性和较低的蒸汽压，可以改善锂电池的安全性能。
然而，无机溶剂由于其较低的溶解度和较高的粘度，限制了其在锂电池中的广泛应用。
二、锂盐锂盐是锂电池电解液中的重要成分，主要起着导电和稳定电池结构的作用。
常见的锂盐有锂六氟磷酸盐（LiPF6）、锂四氟硼酸盐（LiBF4）、锂氟酸盐（LiF）等。
锂盐的选择取决于电解质的导电性、稳定性和溶解度等因素。
其中，LiPF6是目前最常用的锂盐，具有较高的离子导电性和较好的热稳定性。
三、添加剂添加剂是锂电池电解液中的辅助成分，用于改善电池的性能和安全性。
根据其功能，可以分为稳定剂、抑制剂和添加剂等。
1. 稳定剂稳定剂主要用于提高电解质的热稳定性和电化学稳定性，减少电解质的分解和氧化反应。
常见的稳定剂有氟代碳酸酯（如三氟乙酸甲酯）、磷酸酯（如三苯基磷酸酯）等。
2. 抑制剂抑制剂主要用于抑制金属锂的枝晶生长和锂枝晶短路现象，提高锂电池的安全性能。
常见的抑制剂有锂盐络合剂（如锂盐和亚砜的络合物）等。
3. 添加剂添加剂用于改善电池的电化学性能和循环寿命。
常见的添加剂有溶剂稳定剂、电解质润湿剂、界面稳定剂等。
添加剂的种类繁多，根据电池的具体要求进行选择。
锂电池碳酸酯电解液分解产物_概述及解释说明
锂电池碳酸酯电解液分解产物概述及解释说明1. 引言1.1 概述锂电池作为目前最为广泛应用的可充电电池之一，其电解液是其运行中不可或缺的组成部分。
在锂离子电池中，碳酸酯电解液被广泛应用于各类型号的锂离子电池中，包括动力型和能量型。
然而，长时间使用后，碳酸酯电解液往往会发生分解，并产生一系列分解产物。
因此，对于锂电池碳酸酯电解液分解产物进行深入研究和理解具有重要意义。
1.2 文章结构本文将按照以下顺序介绍关于锂电池碳酸酯电解液分解产物的相关内容：首先，我们将介绍碳酸酯电解液的组成及其在锂离子电池中的作用；接着，我们会详细描述常见的电解液分解产物以及它们的特性；然后，我们会讨论影响这些分解产物生成的因素；接下来，我们将探讨这些分解产物对锂金属负极、正极材料以及整体锂离子电池性能的影响；之后，我们将解释说明锂电池碳酸酯电解液分解产物形成的机制，包括化学反应机理以及温度和充放电条件对反应机制的影响；最后，我们将总结已有研究成果，并展望未来的研究方向和发展趋势。
1.3 目的本文旨在全面了解锂电池碳酸酯电解液分解产物的形成原因、对锂电池性能的影响以及形成机制。
通过深入探讨这些问题，可以为改善锂离子电池性能、延长其使用寿命以及降低安全风险提供科学依据。
同时，对于碳酸酯电解液分解产物的重要性和应用前景进行展望，有助于为更高能量密度和更长循环寿命的下一代锂离子电池技术提供指导。
2. 锂电池碳酸酯电解液分解产物的形成原因2.1 碳酸酯电解液的组成及作用锂离子电池中常使用碳酸酯类溶剂作为电解质，碳酸酯类溶剂通常由碳酸二甲脂、碳酸乙烯脂等有机溶剂组成。
这些有机溶剂在锂离子电池中起到导电和载体溶解锂盐的作用。
2.2 电解液分解产物的种类和特性在锂离子电池的充放电过程中，碳酸酯类溶剂往往会发生分解反应，产生不同种类的分解产物。
常见的分解产物主要包括气体（如CO2 和CH4）、还原物（如硫化锌）以及其他有机化合物。
这些分解产物多是由于碳酸酯类溶剂在高温或高压条件下发生降解或重排反应而形成。
锂离子电池电解液添加剂物性数据
锂离子电池电解液添加剂物性数据化学名称环己基苯(CHB）亚硫酸亚乙酯（ES、DTO）硫酸亚乙酯（DTD）亚硫酸丙烯酯(PS）碳酸亚乙烯酯（VC）别名苯基环己烷，苯基环乙烷亚硫酸乙二醇酯、乙二醇亚硫酸酯、亚硫酸乙烯酯硫酸乙烯酯、硫酸乙二醇酯、乙二醇硫酸酯、亚乙基硫酸酯Trimethylene Sulfite1，3,2-Dioxathiane 2—oxide1，3—Dioxo—2—one英文名称Cyclohexyl benzene Ethylene sulfite Ethylene Sulfate Propylene sulfite Vinylene carbonate CAS号827—52—1 3741—38—6 1072—53-5 4176-55-0 872-36-6 分子式C12 H 16C2H4O3S C2H4O4S C3H6O3S C3H2O3分子结构分子量160.26 108.12 124 122。
1 86。
05熔点/沸点/闪点7～8℃/239～240℃/98.0 ？/172~174℃/79℃97~99℃/？/？?/76/？19～22℃/165℃/73℃密度（g/mL at 25℃）0。
95 1.426 1.3225 1.355g/mL 粘度（40℃)折光率1。
5230±0。
0050 1．445～1．447 1.420~1.422 外观无色油状液体无色液体白色结晶或白色结晶性粉末无色液体无色透明液体或白色固体特性易溶于醇、丙酮、苯、四氯化碳、二甲苯、不溶于水和甘油DTO的含量≥98％，氯乙醇含量≤1000ppm水溶性11。
5 G/100 ML用途用于锂二次电池电解液的添加剂，具有防过充性能。
应用于锂电池高温溶剂.作锂离子电池电解质的有机溶剂,又可作为锂离子电池电解液的添加剂，锂离子电池电解质添加了DTO 后将呈现出优异的儲存稳定性，可以提高电解液的低温性能，同时可以防止 PC分子嵌入石墨电极。
羧酸酯作为锂离子二次电池电解液溶剂的应用研究
羧酸酯作为锂离子二次电池电解液溶剂的应用研究
秦虎;杨宝军;甘朝伦;赵世勇
【期刊名称】《电池工业》
【年(卷),期】2017(021)002
【摘要】研究三种化合物的物化指标及作为电解液溶剂对锂离子电池电化学性能的影响,分别是,碳酸二乙酯(DEC)、丙酸丙酸(PP)和丁酸乙酯(EB).结果表明,常温和低温条件下,羧酸酯化合物作为溶剂时,锂离子电池电解液具有更低黏度和更小的表面张力;相比于碳酸酯,羧酸酯作为锂离子二次电池电解液的溶剂时,电解液的液态温度范围更宽,但电池的高温循环性能和低温放电容量有所下降.
【总页数】3页(P1-3)
【作者】秦虎;杨宝军;甘朝伦;赵世勇
【作者单位】南京大学化学与工程学院,江苏南京210093;张家港市国泰华荣化工新材料有限公司,江苏张家港215600;张家港市国泰华荣化工新材料有限公司,江苏张家港215600;张家港市国泰华荣化工新材料有限公司,江苏张家港215600;张家港市国泰华荣化工新材料有限公司,江苏张家港215600
【正文语种】中文
【中图分类】TM2
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锂离子电池高电压电解液的研究进展
收稿日期：2018-10-29基金项目：国家重点研发计划(2016YFB0100100)作者简介：代文慧(1992—)，女，山西省人，硕士，主要研究方向为锂离子电池电解液。
锂离子电池高电压电解液的研究进展代文慧1,2，陈士庆2，骆浩2，刘兆平2(1.宁波大学材料科学与化学工程学院，浙江宁波315211；2.中国科学院宁波材料与工程技术研究所动力锂电池工程实验室，浙江宁波315201)摘要：锂离子电池作为一种绿色能源，自问世以来，已广泛应用于各个领域。
为进一步满足日常需求，研发更高能量密度的锂离子电池已成为必然趋势。
高电压电解液作为锂离子电池的“血液”，其研发是必不可少的一部分。
总结了高电压电解液的研究现状，其中重点介绍了碳酸酯类高电压高浓度电解液，高电压电解液添加剂，新体系电解液如砜类、腈类、氟代碳酸酯类、离子液体，并讨论了各自的优势以及不足。
最后，对未来高电压电解液的发展进行了展望。
关键词：高电压；电解液；高能量密度；锂离子电池中图分类号：TM 912.9文献标识码：A文章编号：1002-087X(2019)05-0877-03Research development of high voltage electrolytes for lithium-ionbatteriesDAI Wen-hui 1,2,CHEN Shi-qing 2,LUO Hao 2,LIU Zhao-ping 2Abstract:For the past decades,lithium-ion battery as a green power has been widely applied in various fields,like portal electronics,electrical and energy-related grid,and thus,it is paramount to develop high energy density Li-ion battery to conform to daily requirements.It is essential to develop high voltage electrolytes which are considered as the blood of the lithium-ion batteries to achieve high energy and high power density.The recent research progress of high voltage electrolytes for lithium ion batteries was reviewed.The discussions were focused particularly on themerit and demerit of high concentration electrolytes,additives,sulfone,nitrile,fluorinated electrolyte and ionic liquid.Finally,the development trend of high voltage electrolyte was also described.Key words:high voltage;electrolytes;high energy density;lithium-ion batteries 随着科技进步和人们对生活环境质量要求的不断提高，而化石能源的日益枯竭和消耗等带来的环境污染问题也越发严重，清洁可再生新能源的研究开发成为当务之急。
添加剂氟代碳酸乙烯酯对锂离子电池性能的影响
[Article]物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao )Acta Phys.-Chim.Sin .,2009,25(2)：201-206February Received:September 10,2008;Revised:October 21,2008;Published on Web:December 1,2008.*Corresponding author.Email:zcwang@;Tel:+86592-2180738.国家基础研究重大项目计划(2007CB209702)资助鬁Editorial office of Acta Physico -Chimica Sinica添加剂氟代碳酸乙烯酯对锂离子电池性能的影响许杰姚万浩姚宜稳王周成*杨勇(厦门大学化学化工学院,福建厦门361005)摘要：在1mol ·L -1LiPF 6/碳酸乙烯酯(EC)+碳酸二甲酯(DMC)+碳酸甲乙酯(EMC)(EC 、DMC 、EMC 体积比为1∶1∶1)电解液中加入体积比为2%的添加剂氟代碳酸乙烯酯(FEC),用循环伏安法(CV)、扫描电镜(SEM)、能量散射光谱(EDS)、电化学阻抗谱(EIS)等方法,研究了FEC 对锂离子电池性能及石墨化中间相碳微球(MCMB)电极/电解液界面性质的影响.结果表明,体积比2%FEC 的添加可以抑制部分电解液溶剂的分解,在MCMB 电极表面形成一层性能优良的固体电解液相界面(SEI)膜,降低了电池的阻抗,明显提高了电池的比容量和循环稳定性.关键词：添加剂;氟代碳酸乙烯酯;锂离子电池;循环伏安;能量散射光谱;电化学阻抗谱中图分类号：O646Effect of Fluoroethylene Carbonate Additive on the Performance ofLithium Ion BatteryXU JieYAO Wan -HaoYAO Yi -WenWANG Zhou -Cheng *YANG Yong(College of Chemistry and Chemical Engineering,Xiamen University,Xiamen361005,Fujian Provine,P.R.China )Abstract ：Fluoroethylene carbonate (FEC)with a volume ratio of 2%was added to the electrolyte containing 1mol ·L -1LiPF 6in ethylene carbonate (EC),dimethyl carbonate (DMC),and methyl ethyl carbonate (EMC)(1∶1∶1by volume).The effects of FEC on lithium ion battery performance and on the mesocarbon microbead (MCMB)electrode/electrolyte interphase were studied by cyclic voltammetry (CV),scanning electron microscopy (SEM),energy dispersive spectroscopy (EDS)and electrochemical impedance spectroscopy (EIS).The results indicated that the application of a 2%(volume ratio)of FEC suppressed electrolyte decomposition and caused the formation of an excellent solid electrolyte interphase (SEI)film on the MCMB electrode.The battery resistance decreased while the specific capacity and cyclic stability of the battery increased.Key Words ：Additive;Fluoroethylene carbonate;Lithium ion battery;Cyclic voltammetry;Energydispersive spectroscopy;Electrochemical impedance spectroscopy锂离子电池有开路电压高、能量密度大、输出功率大、循环性能好等优点,自从1991年商品化以来,锂离子电池逐渐成为重要的能量储存设备,在电子类产品、交通工具、航空领域等方面的应用日益广泛.目前,锂离子电池的研究工作主要集中在三个主要方面:(1)提高电池性能,(2)降低成本,(3)使用环境友好材料.其中,为了扩大锂电池的应用范围,提高电池的性能(如高比能量密度,良好的循环性能等)日渐成为研究工作的重点.电解液作为锂离子电池的三大主要材料之一,其组成对电池的性能有重要影响,现在市场上的锂离子电池多采用LiPF 6为电解质盐,碳酸酯类化合物如碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)等为电解液有机溶剂,通常采用二元或三元混合溶剂体系来满足一定的要求,如较稳定的温度窗口、电化学窗口和较高的201Acta Phys.-Chim.Sin.,2009Vol.25离子电导率等.此外,近几年电解液添加剂的使用也引起了人们的极大关注,因为其添加量较少(通常体积比不超过5%),几乎不增加电池的成本,但却能增加电解液的功能,显著提高电池的性能[1].锂离子电池在首次充放电过程中会有部分电解液发生不可逆分解反应,在负极表面形成一层固体电解液相界面膜(solid electrolyte interphase film,简称SEI膜).研究表明,SEI膜性能直接关系电池性能的好坏[2-5].由于电解液与电极材料是直接接触的,因此除了电解液自身的因素,电极材料的表面结构也对电解液以及电极/电解液界面的稳定性有重要影响.锂离子电池现多采用碳材料作为电池的负极,据文献[6,7]报道,碳材料表面存在有一些不规则结构,对电解液的不可逆分解起催化作用,导致了碳材料的电化学性能退化,严重影响电池的性能.研究者们认为,表面修饰会使碳材料表面的催化活性失活[8-10].为此,人们研究开发出了多种电解液添加剂,以期其能在碳负极表面形成性能优良的SEI膜,起到良好的表面修饰作用,保护碳材料,抑制电解液的分解,进而提高锂电池的性能.目前为止,研究最多的添加剂是碳酸亚乙烯酯(VC),据文献[11,12]报道,在电解液中添加少量VC,可以在碳负极表面形成一层以有机物为主的SEI膜,减少电解质盐分解产物(LiF 和LixPF y等)的生成量,抑制负极碳的脱落.但是VC 不稳定,易发生聚合反应,不易保存.此外,常见的此类添加剂还有乙烯基碳酸亚乙酯(VEC)[13,14]、亚硫酸乙烯酯(ES)[4,15]等.氟代碳酸乙烯酯(FEC)作为一种新型EC基电解液添加剂,对石墨化中间相碳微球(MCMB)电极和电池性能的影响尚未见报道.本文首先通过电化学性能测试考察了FEC对电池正负极材料的影响,然后通过循环伏安(CV)、扫描电镜(SEM)、能量散射光谱(EDS)、电化学阻抗谱(EIS)等方法着重研究FEC对MCMB电极/电解液界面性质的影响.1实验部分1.1电池充放电性能测试电极片的制备:将石墨化中间相碳微球(MCMB)/尖晶石型锰酸锂(LiMn2O4)、粘结剂(PVDF)和乙炔黑按照质量比85∶10∶5混合,添加一定量的N-甲基吡咯烷酮(NMP)溶剂,将混合物球磨成均匀的浆液后涂在预处理过的铜箔上,在真空干燥箱内于120℃下烘2h,16MPa下压片,得电极片.电池组装:在手套箱内,以电极片为正极,金属锂为负极,Celgard2400为隔膜,1mol·L-1LiPF6/EC+ DMC+EMC(EC、DMC、EMC体积比为1∶1∶1)为基本电解液(东莞杉杉电池材料有限公司,电池级),添加剂FEC(福建创鑫科技开发有限公司,纯度≥99.6%)的体积比为2%(以下同),组装成CR2025型扣式半电池,充放电性能测试在武汉兰电公司生产的CT2001A充放电系统上进行.1.2电化学性能测试以MCMB电极片为工作电极,锂片作辅助电极和参比电极,采用实验室制的三电极体系作循环伏安测试,扫描速率为0.5mV·s-1;用MCMB/Li半电池进行EIS测试,测试频率范围105-10-2Hz,交流信号振幅5mV.两组测试均使用上海辰华仪器公司生产的CHI660C型恒电位/恒电流仪.EIS数据拟合采用ZSimpWin3.10分析软件.1.3电极表面SEI膜形貌观察与EDS分析用LEO－1530型场发射扫描电子显微镜(FE-SEM,德国LEO公司)与附带的能量散射光谱仪(EDS,英国Oxford公司)观察电极表面形成的SEI 膜形貌及分析SEI膜的元素组成.2结果与讨论2.1电池的循环性能图1为室温下以0.5C倍率充放电的MCMB/Li电池放电容量循环曲线.由图可见,添加剂FEC对电池性能的作用很明显,不含FEC的电池放电比容量较低,且循环性能较差.而添加2%FEC的电池的放电比容量较高,且其循环性能有明显改善,比较稳定.图1室温下以0.5C倍率充放电的MCMB/Li电池的循环性能曲线Fig.1Plot of capacity retention of MCMB/Li cell at0.5C rate at room temperatureThe cell charge and discharge cut-off voltages were3.0and0.005V,respectively.202No.2许杰等：添加剂氟代碳酸乙烯酯对锂离子电池性能的影响图2为室温下以0.5C倍率充放电的LiMn2O4/Li电池放电容量循环曲线.从图中可以看出,添加2%FEC对电池的比容量和循环性能影响不大,表明FEC对LiMn2O4材料没有负面作用.综上可知, FEC用作商业化锂离子电池的EC基电解液添加剂,可以改善电池的性能.2.2MCMB电极的CV行为研究图3为MCMB电极在1mol·L-1LiPF6/EC+ DMC+EMC(EC、DMC、EMC体积比为1:1:1)电解液和添加了FEC的电解液体系中的前二周循环伏安曲线.如图3(a)所示,不含添加剂时,在首次负向电位扫描过程中,在电极电位0.6V左右出现一个还原电流峰,对应于电解液中溶剂组分的还原分解,并形成固体电解质相界面(SEI)膜[16,17];从图3(b)可以看出,添加体积比2%FEC后,在首次负向电位扫描过程中,在电极电位1.0V处出现一新的还原电流峰,应为添加剂FEC在MCMB电极上的还原分解,并在电极表面形成SEI膜,随着扫描电位的降低,在0.6V处没有出现溶剂的还原电流峰,表明FEC的添加,能有效地抑制0.6V处溶剂的分解.第二次负扫时两图中的还原电流峰均消失,表明负极上的SEI膜在首次循环过程中基本形成.两图中在0V左右出现的强电流还原峰和0.25V左右出现的强氧化峰分别为锂离子在MCMB电极中的嵌入和脱出.2.3电极表面SEI膜形貌观察与EDS分析在手套箱中将经过2周CV循环后的MCMB 电极片拆下,用溶剂碳酸二甲酯(DMC,易挥发)清洗,除去电极表面残留的电解液,然后放置在手套箱中,待自然晾干后进行SEM观察及EDS分析.电极在电解液中循环之前的形貌如图4(a1,a2)所示,MCMB 电极材料颗粒呈球状,没有膜的覆盖,其上的细小纹理在高倍放大图片上清晰可见;在电解液中循环2周后,明显可以看到电极表面被一层膜覆盖,并且两种情况下的电极上的膜是完全不同的.如图4(b1,b2)所示,在不含添加剂的电解液中循环2周后,MCMB 电极表面上形成的膜比较厚且粗糙、致密;而在含有FEC的电解液中循环2周后的MCMB电极表面上形成的膜比较薄,见图4(c1,c2),并且在高倍放大图片上可以看到,碳球表面不同位置上膜的厚度是不一样的,原因可能是碳球表面的不规则结构所致,在催化活性位点处,物质反应剧烈,相应的膜物质产物分布则会较多,而在其它处则相对较少.图5是MCMB电极表面的EDS测试结果,未在电解液中循环的MCMB电极表面只含有C元素,见图5(a),是为MCMB材料本身.在不含添加剂的电图2室温下以0.5C倍率充放电的LiMn2O4/Li电池的循环性能曲线Fig.2Plot of capacity retention of LiMn2O4/Li cell at0.5C rate at room temperatureThe cell charge and discharge cut-off voltages were3.5and4.5V,respectively.图3MCMB电极在不同电解液中的循环伏安图Fig.3Cyclic voltammograms at0.5mV·s-1of MCMB electrode in the electrolyte(a)without additive;(b)with2%FEC203Acta Phys.-Chim.Sin.,2009Vol.25解液中循环后的电极表面上则多了出氧元素,见图5(b),此结果表明,不含添加剂时,SEI膜的主要成分是碳氧化合物,应为部分电解液溶剂的分解产物.添加了2%FEC后,见图5(c),膜成分中又多出了F元素,结合CV结果,可以推断,电解液中添加FEC后, MCMB电极表面的SEI膜主要应为FEC的分解产物.正因为较高电位处的FEC的分解产物覆盖在了MCMB电极表面,形成了性能优良的SEI膜,才能有效地抑制较低电位下的电解液溶剂的分解.2.4EIS研究在不同的嵌锂电位(2.5、1.5、0.6、0.05V)下,测试MCMB/Li电池的阻抗,以基本电解液作对比,考察在电极表面SEI膜形成过程中添加剂FEC对SEI膜及电池总阻抗的影响.图6所示为不含FEC 和含有2%FEC的电池在首次放电至不同电压处的Nyquist谱图,谱线由两个半圆和一条斜线组成.可以用图7的等效电路表示该体系[18-21],其中,高频区的Rs代表电解液的电阻,为锂离子在电解液中的迁移过程;中频区的并联回路对应的是锂离子在SEI膜中的迁移过程,Rfilm、CPE film分别代表SEI膜电阻和界面电容;低频区的并联回路对应的是SEI膜/电极界面双电层电容(CPEdl)和电荷传荷电阻(R ct),W 代表的是锂离子在固相中的迁移过程.由图6明显看出,添加FEC后,电池的总阻抗降低很多.经拟合得,在不同的嵌锂电位(2.5、1.5、0.6、0.05V)下,不含添加剂的MCMB电极上的膜阻抗值分别为821.3、1082、985.5、1224Ω,添加2%FEC后的MCMB电极上的膜阻抗值分别为451.3、467.6、图4MCMB电极表面SEM图Fig.4SEM images of surface morphology of MCMB electrodes(a1,a2)before cycling;(b1,b2)after2cycles without additive;(c1,c2)after2cycles with2%FEC图5MCMB电极表面的EDS分析Fig.5EDS analysis of the MCMB electrode surface(a)before cycled in the electrolyte;(b)cycled in the electrolyte without additive;(c)cycled in the electrolyte with2%FEC 204No.2许杰等：添加剂氟代碳酸乙烯酯对锂离子电池性能的影响20.22、26.39Ω.两组数据结果显示,随着电压的降低,不含添加剂的膜阻抗值增大,而含有添加剂的膜阻抗明显降低,0.05V时,不含添加剂的膜阻抗比含有添加剂的膜阻抗高近50倍.由此可见,添加FEC后,在MCMB电极表面上形成了一层薄而稳定的、比较有利于锂离子通过的优良SEI膜,因此MCMB/Li电池的阻抗降低,电池的循环性能得到提高.2.5FEC反应机理研究从结构上来看,FEC比EC多了一个氟取代基团(如图8所示),此基团有很强的吸电子能力,因此可以解释在较高的电位下,FEC即可发生还原分解反应.由EDS分析知,添加FEC后,MCMB电极表面的SEI膜的主要成分元素有C、O、F,其中的F应是来自FEC的分解,由此提出图9所示的FEC分解反应机理,FEC中C襒O上的O与Li+有强配位作用,得到外界一个电子后还原生成一自由基负离子中间体M,M有很高的反应活性,比如可以发生二聚反应或与其它反应中间体发生反应生成其它产物等.在较高还原电位下,生成的含氟产物首先占据MCMB电极表面的活性位点,能有效抑制较低电位下电解液溶剂的分解.3结论在电解液中添加2%FEC能显著提高MCMB/ Li电池的比容量、循环性能等,且FEC对LiMn2O4材料没有消极作用.CV结果表明,添加剂FEC在较高的电位下发生了还原分解反应,有效地抑制了较低电位下电解液溶剂的分解还原,MCMB电极表面的SEI膜在首次放电过程中基本形成;SEM、EDS、EIS结果表明,在电解液中添加2%FEC,MCMB电极表面的SEI膜主要由FEC的分解产物形成,其膜层比较薄且稳定,有利于锂离子脱嵌,降低了MCMB电极上的SEI膜阻抗及电池的总阻抗. MCMB电极表面上形成性能优良的SEI膜是电池性能得到提高的主要原因.根据实验结果,提出了FEC的分解反应机理.图9FEC的反应机理Fig.9The reaction mechanism of FEC图6MCMB/Li电池首次放电至不同电压时的Nyquist图Fig.6Nyquist plots for MCMB/Li cell measured atdifferent valtages(a)without additive;(b)with2%FEC图7MCMB/Li电池等效电路Fig.7Equivalent circuit for MCMB/Li cell图8EC和FEC的化学结构式Fig.8Chemical structures of EC and FEC205Acta Phys.-Chim.Sin.,2009Vol.25致谢：感谢福建创鑫科技开发有限责任公司提供FEC添加剂.References1Zhang,S.S.J.Power Sources,2006,162:13792Cai,Z.P.;Xu,M.Q.;Li,W.S.;Zuo,X.X.;Zhou,D.Y.Chinese Battery Industry,2008,13:68[蔡宗平,许梦清,李伟善,左晓溪,周代营.电池工业,2008,13:68]3Xie,X.H.;Chen,L.B.;Sun,W.;Xie,J.Y.J.Power Sources, 2007,174:7844Mogi,R.;Inaba,M.;Jeong,S.K.;Iriyama,Y.;Abe,T.;Ogumi,Z.J.Electrochem.Soc.,2002,149:A15785Abe,K.;Miyoshi,K.;Hattori,T.;Ushigoe,Y.;Yoshitake,H.J.Power Sources,2008,184:4496Bar-Tow,D.;Peled,E.;Burstein,L.J.Electrochem.Soc.,1999, 146:8247Peled,E.;Bar-Tow,D.;Merson,A.;Gladkich A.;Burstein,L.;Golodnitsky,D.J.Power Sources,2001,97-98:528Wu,Y.P.;Jiang,C.;Wan,C.;Holze,R.J.Power Sources,2002, 111:3299Cao,Y.L.;Xiao,L.F.;Yang,H.Z.Elctrochem.Solid-State Lett., 2003,6:A3010Pan,Q.M.;Guo,K.K.;Wang,L.Z.;Fang,S.B.J.Electrochem.Soc.,2002,149:A121811Aurbach,D.;Gamolsky,K.;Markovsky,B.;Gofer,Y.;Schmidt, M.;Heider,U.Electrochim.Acta,2002,47:142312Oesten,R.;Heider,U.;Schmidt,M.Solid State Ionics,2002,148: 39113Chen,G.;Zhuang,G.V.;Richardson,T.J.;Liu,G.Elctrochem.Solid-State Lett.,2005,8:A34414Hu,Y.S.;Kong,W.H.;Wang,Z.X.;Li,H.;Huang,X.J.;Chen, mun.,2004,6:12615Wrodnigg,G.H.;Besenhard,J.Q.;Winter,M.J.Power Sources, 2001,97-98:59216Matsuoka,O.;Hiwara,A.;Omi,T.;Toriida,M.;Hayashi,T.;Tanaka,C.;Saito,Y.;Ishida,T.;Tan,H.;Ono,S.S.;Yamamoto,S.J.Power Sources,2002,108:12817Ota,H.;Sakata,Y.;Inoue,A.;Yamaguchi,S.J.Electrochem.Soc., 2004,151:A165918Funabiki,A.;Inaba,M.;Ogumi,Z.;Yuasa,S.;Otsuji,J.;Tasaka,A.J.Electrochem.Soc.,1998,145:17219Komaba,S.;Itabashi,T.;Kaplan,B.;Groult,H.;Kumagai,N.mun.,2003,5:96220Ufheil,J.;Baertsch,M.C.;Wursig,A.;Novák,P.Electrochim.Acta,2005,50:1733.21Nakahara,H.;Yoon,S.Y.;Nutt,S.J.Power Sources,2006,158:6206。
磷酸铁锂快充电解液的设计
磷酸铁锂快充电解液的设计何天贤;刘文杰;麦明珠;戚金风;雷源春【期刊名称】《中外能源》【年(卷),期】2024(29)3【摘要】锂离子电池被广泛应用于电子消费品、动力电池和储能等领域。
在动力电池领域,磷酸铁锂和三元锂是两种常用的锂离子电池正极材料。
磷酸铁锂由于电子电导率和离子扩散系数低的缺点,其快充性能一直不佳。
电解液作为锂离子电池中离子传输的载体,在电池正负极之间起着离子传导的作用,也是磷酸铁锂电池获得快充能力的重要保证。
在正负极材料、隔膜材料选型的基础上,基于电解液添加剂的机理分析,优化电解液设计,开发了一款性能良好的磷酸铁锂/石墨电池快充电解液。
快充电解液以碳酸乙烯酯(EC)和碳酸甲乙酯(EMC)作为溶剂(质量比为3∶7),以1M 的双氟磺酰亚胺锂(LiFSI)为锂盐,以2%碳酸亚乙烯酯(VC)、1%硫酸乙烯酯(DTD)、1%氟代碳酸乙烯酯(FEC)、0.5%三(三甲基硅烷)磷酸酯(TMSP)和0.5%丙烯酸卡必酯(EOEOEA)为添加剂。
在4C充电倍率条件下,该电解液25℃常温循环寿命超过1500次,45℃高温循环也超过了1000次,具有很好的实际应用价值。
【总页数】7页(P29-35)【作者】何天贤;刘文杰;麦明珠;戚金风;雷源春【作者单位】广州科技职业技术大学【正文语种】中文【中图分类】TM9【相关文献】1.磷酸铁锂快充技术在新能源客车上的应用2.电解液用量对磷酸铁锂扣式半电池性能的影响3.动力型磷酸铁锂电池关键性能与电解液锂盐浓度的关系4.从电解液看磷酸铁锂动力锂离子电池失效因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。