【CN109939717A】氮掺杂超薄碳纳米片负载的单原子催化剂及其制备方法与应用【专利】
氮掺杂碳纳米片的制备及其在酸碱介质中氧还原催化性能
氮掺杂碳纳米片的制备及其在酸碱介质中氧还原催化性能氮掺杂碳纳米片的制备及其在酸碱介质中氧还原催化性能近年来，氧还原反应（ORR）作为一种重要的能源转换反应，受到了广泛关注，因为它在燃料电池、金属空气电池等能源领域中具有巨大的应用潜力。
目前，铂基催化剂是ORR的最佳候选物，然而，铂的稀缺性和高成本限制了其在实际应用中的广泛使用。
因此，寻找低成本、高效的替代催化剂成为了当前研究的热点。
近年来，碳材料作为一种优良的催化剂载体，具有丰富的多孔结构和可调控的化学吸附性，已成为替代铂基催化剂的重要候选物。
此外，氮掺杂碳材料因具有更高的催化活性和电化学稳定性而备受关注。
因此，将氮掺杂碳材料作为ORR催化剂的载体具有重要的科学意义和应用前景。
在制备氮掺杂碳纳米片时，常用的方法是通过碳化剂（例如葡萄糖、蛋白质等）与氮源（如尿素、三聚氰胺等）在高温下进行热解反应。
热解过程中，碳化剂会发生物理或化学变化，并与氮源发生反应，形成包含氮杂原子的碳纳米片。
此外，调控反应温度、时间、反应气氛等因素也是制备高质量氮掺杂碳纳米片的重要影响因素。
氮掺杂碳纳米片作为ORR催化剂，在酸碱介质中展现出了较高的催化活性。
其高催化活性主要归因于氮掺杂所引入的杂原子-氮的特殊化学态。
氮杂原子-氮能够与氧分子吸附形成键，并提供位阻效应，从而增强ORR反应速率。
此外，氮掺杂碳纳米片具有较高的表面积、更大的孔径和更好的电子传导性能，也有助于提高催化活性。
然而，目前氮掺杂碳纳米片在ORR催化方面仍存在一些挑战。
首先，氮掺杂碳纳米片的氮杂原子含量和类型对催化性能有重要影响。
高含量的氮杂原子有助于提高催化活性，但过多的氮原子可能导致材料结构疏松和电子传导性能下降。
其次，氮掺杂碳纳米片的制备方法需要进一步优化，以提高催化剂的稳定性和长期使用的耐久性。
最后，氮掺杂碳纳米片的催化机理尚不完全清楚，需要通过理论计算和实验研究来深入了解。
综上所述，氮掺杂碳纳米片作为ORR催化剂具有巨大的应用潜力。
一种氮掺杂多级孔炭负载的纳米pd催化剂的制备方法及其产品和应用 -回复
一种氮掺杂多级孔炭负载的纳米pd催化剂的制备方法及其产品和应用-回复氮掺杂多级孔炭负载的纳米Pd催化剂的制备方法及其产品和应用导言：近年来，催化剂在化学合成和环境保护领域中扮演着至关重要的角色。
为了提高催化剂的催化活性、选择性和稳定性，人们不断寻求新的催化剂材料和制备方法。
本文将介绍一种新颖的制备方法，即氮掺杂多级孔炭负载的纳米Pd催化剂的制备方法，并探讨其在催化反应中的应用。
1. 制备方法1.1 原料的选择首先，选择适当的碳源、氮源和Pd前体作为制备该催化剂的原料。
碳源的选择是关键，常用的碳源包括蔗糖、葡萄糖、葡萄糖酸等。
氮源的选择可以采用氨气、尿素等含氮化合物。
Pd前体可以选择PdCl2、Pd(NO3)2等。
1.2 制备过程首先，将碳源和氮源加入适量的溶剂中，并进行混合搅拌，使其均匀溶解。
接下来，将Pd前体溶解于适量的溶剂中，生成适量的Pd离子。
然后，将Pd溶液缓慢加入碳源和氮源的混合物中，并继续搅拌数小时，使Pd离子充分与碳和氮相互作用。
最后，将反应混合物进行高温处理，使其固化，并得到氮掺杂多级孔炭负载的纳米Pd催化剂。
2. 产品特点2.1 多级孔结构氮掺杂多级孔炭负载的纳米Pd催化剂具有多级孔结构，包括微孔、介孔和大孔。
这种多级孔结构不仅能够提供丰富的活性位点，增加催化活性，还有助于反应物的传输和产物的扩散，提高反应效率。
2.2 氮掺杂氮掺杂是本催化剂的另一个显著特点。
氮原子能够与Pd形成氮掺杂Pd 物种，并提供更多的催化活性位点。
此外，氮掺杂还能调节催化剂的电子结构和酸碱性质，优化反应中间体的生成和转化过程。
2.3 纳米Pd颗粒该催化剂所负载的纳米Pd颗粒具有较高的比表面积和更好的分散性。
纳米尺寸的Pd颗粒有助于提高催化剂的催化活性和选择性，同时减小Pd 颗粒之间的界面阻碍效应。
3. 应用3.1 应用于有机合成反应氮掺杂多级孔炭负载的纳米Pd催化剂在有机合成反应中广泛应用。
例如，它可以催化芳烃的偶联反应，如Suzuki偶联、Heck偶联等。
超薄氮掺杂碳纳米片负载单原子镍用于高效电催化还原二氧化碳
超薄氮掺杂碳纳米片负载单原子镍用于高效电催化还原二氧化碳黄小雄;马英杰;智林杰【期刊名称】《物理化学学报》【年(卷),期】2022(38)2【摘要】将二氧化碳转化为高附加值的燃料和化学品是缓解当前能源危机和控制温室气体排放的有效策略之一,但此法受限于缺乏高活性与高选择性的电催化剂。
因此,我们通过热解含镍金属有机框架结构(MOF)和二氰二胺制得负载高含量镍单原子(7.77%(w))的超薄氮掺杂二维碳纳米片用于电催化还原CO_(2)生成CO。
研究发现高温热解能将MOF中Ni^(2+)转化为Ni^(+)-N-C和Ni^(2+)-N-C结构,且Ni^(+)-N-C含量依赖于热解温度——其含量随热解温度增加呈现火山型变化。
800℃下,Ni^(2+)到Ni^(+)-N-C的转化和石墨化的C生成达到最优水平。
Ni^(+)-N-C结构有适宜的^(*)CO中间体结合能,能有效地抑制析氢反应的同时还能促进CO生成。
因此,800℃热处理制得的材料(Ni-N-C-800)催化CO_(2)生成CO效率最高。
调节电解液浓度,能进一步优化电催化性能。
当电解液(碳酸氢钾)浓度为0.5 mol·L^(−1)时,Ni-N-C-800的CO生成选择性在较宽电压窗口内(−0.77到^(−1).07 V vs.RHE)都高于90%,且具有优良的稳定性。
这些结果表明,选择合适的前躯体通过调控热解温度以及氮掺杂可以有效提高镍基MOF衍生催化剂的二氧化碳电催化性能。
【总页数】9页(P112-120)【关键词】单原子镍;氮掺杂二维碳纳米片;Ni-N-C催化剂;热解;二氧化碳还原;电催化;一氧化碳【作者】黄小雄;马英杰;智林杰【作者单位】国家纳米科学中心;中国科学院大学【正文语种】中文【中图分类】O646【相关文献】1.非贵金属钴、氮共掺杂碳纳米管负载纸衍生多孔碳电催化剂的制备及其氧还原性能研究2.氮、硫共掺杂的碳负载的钴@碳化钴:一种高效的非贵金属氧还原电催化剂3.超薄单原子纳米片用于1,2-二氯乙烷电催化产乙烯反应4.单源MOF衍生具有三维有序大孔结构的氮掺杂碳包覆铁-氮合金复合材料用于高效氧还原5.镍氮掺杂有序大孔/介孔碳负载银纳米颗粒用于高效电催化CO2还原因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。
一种氮掺杂多级孔炭负载的纳米pd催化剂的制备方法及其产品和应用 -回复
一种氮掺杂多级孔炭负载的纳米pd催化剂的制备方法及其产品和应用-回复制备氮掺杂多级孔炭负载的纳米Pd催化剂的方法及其产品和应用引言：纳米Pd催化剂在许多化学反应中展示出卓越的催化活性和选择性，因而受到了广泛的关注。
然而，纳米Pd颗粒的聚集和剩余载体的稳定性问题限制了其实际应用。
为了克服这些问题，研究人员开始研究开发新的载体材料以提高催化剂的稳定性和活性。
本文将详细介绍一种制备氮掺杂多级孔炭负载的纳米Pd催化剂的方法，并探讨其应用领域。
一、制备方法1. 原料准备：首先，准备所需的原料，包括有机前体（如蔗糖，葡萄糖等），钯盐（如PdCl2）和适当的氮源（如氨气）。
这些原料是制备氮掺杂多级孔炭负载的关键。
2. 前体处理：将有机前体溶解在适当的溶剂中，并加入适量的钯盐溶液。
随后，在适当的温度下进行搅拌和反应，使得有机前体和钯盐充分反应。
这一步骤有助于形成钯颗粒的前体。
3. 氮掺杂过程：在反应温度逐渐升高的条件下，引入氨气来实现氮掺杂。
氨气与前体中的碳源进行反应，形成碳氮键，并将氮原子引入到多级孔炭结构中。
这一步骤有助于增强催化剂的活性，并提高其稳定性。
4. 形态调控：通过调节反应条件，如温度、反应时间和气氛等参数，可以控制所得到的纳米Pd的形态和尺寸。
例如，较低的反应温度和短的反应时间有助于得到较小的纳米颗粒。
5. 载体制备：将制备好的氮掺杂多级孔炭与纳米Pd颗粒进行混合，并通过适当的处理方法，如旋转蒸发、干燥和高温热处理等，制备成所需的载体。
6. 催化剂测试：将制备好的纳米Pd催化剂应用于不同的催化反应中进行测试。
对催化剂的性能进行评估和表征，并与现有的商业化催化剂进行比较。
二、产品和应用1. 产品特性：所制备的氮掺杂多级孔炭负载的纳米Pd催化剂具有以下特性：- 纳米级尺寸：优化的制备方法使得所得到的纳米Pd颗粒具有较小的尺寸，通常在2-10纳米之间。
- 多级孔结构：氮掺杂多级孔炭具有丰富的孔结构，包括微孔、介孔和大孔，提高了催化剂的活性和稳定性。
氮掺杂碳骨架中具有单钼原子的催化剂
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(19)中华人民共和国国家知识产权局
(12)发明专利申请
(10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请号 201910298762.7
(22)申请日 2019.04.15
(71)申请人 中国科学院化学研究所
地址 100080 北京市海淀区中关村北一街2
号
(72)发明人 宋卫国 李会宁 曹昌燕
(74)专利代理机构 北京纪凯知识产权代理有限
公司 11245
代理人 关畅
(51)Int.Cl.
B01J 27/24(2006.01)
B01J 37/08(2006.01)
C07C 211/46(2006.01)
C07C 209/32(2006.01)
(54)发明名称氮掺杂超薄碳纳米片负载的单原子催化剂及其制备方法与应用(57)摘要本发明公开了一种氮掺杂超薄碳纳米片负载的单原子催化剂及其制备方法与应用。
该单原子催化剂以氮掺杂超薄碳纳米片为载体，金属负载量可调，制备方法简单易行，具有很好的重现性，且适用于多种金属(如：Co，Fe，Ni，Cu，Mn等)。
其技术方案包括如下步骤：(1)将金属盐与配体形成的配合物吸附于g -C 3N 4上；(2)在前述得到的复合物外包覆一层多巴胺聚合物；(3)将前述包覆后的材料在惰性气氛中进行高温处理，即得到负载于氮掺杂超薄碳纳米片上的金属单原子催化剂。
由前述方法制备的钴单原子催化剂在硝基苯氢转移反应中表现出优异的活性与选择性，在相似反应条件下该催化剂的TOF值为文献报道最佳结果的20倍，
极具应用前景。
权利要求书2页 说明书4页 附图3页CN 109939717 A 2019.06.28
C N 109939717
A
权 利 要 求 书1/2页CN 109939717 A
1.一种制备氮掺杂超薄碳纳米片负载的单原子催化剂的方法，包括：
1)将金属盐与配体于溶剂中溶解，得到M(phen)x溶液；所述M(phen)x中，M选自Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn中至少一种；x为2-4；
2)将g-C3N4分散于步骤1)所得M(phen)x溶液中，加热，旋蒸，得到M(phen)x/g-C3N4；
3)将所述M(phen)x/g-C3N4分散于溶剂中得到M(phen)x/g-C3N4分散液，再包覆聚合物，所得产物记为M(phen)x/g-C3N4@PDA；
4)将所述M(phen)x/g-C3N4@PDA进行高温处理，得到所述氮掺杂超薄碳纳米片负载的单原子催化剂。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：所述步骤1)所述金属盐中，所述金属选自Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn中至少一种；所述盐为硝酸盐、硫酸盐、盐酸盐、乙酰丙酮盐和乙酸盐中至少一种；
所述配体为1,10-邻二氮杂菲；
所述溶剂选自水、乙醇和甲醇中至少一种；
所述金属盐与配体的摩尔比为1:2-1:4；
所述金属盐的浓度为1-60mmol/L；具体为2-40mmol/L。
3.根据权利要求1或2所述的方法，其特征在于：所述步骤2)分散步骤中，分散方式为超声分散；所述超声分散中，功率为60-100W；时间为10-30min；具体为15分钟；
所述g-C3N4在M(phen)x溶液中浓度为5-80mg/mL；具体为20-40mg/mL；
所述步骤1)所用溶剂为乙醇时，所述步骤2)加热步骤的温度为50-100℃；具体为55-90℃；更具体为60-85℃；再具体为80℃；所述加热步骤的时间为0.5-24小时；具体为3-20小时；更具体为4小时；所述步骤2)旋蒸步骤的温度为20-60℃；具体为20-50℃；更具体为30-40℃；
所述步骤1)所用溶剂为水时，所述步骤2)加热步骤的温度为50-120℃；具体为60-110℃；更具体为85-95℃；所述加热步骤的时间为2-30小时；具体为4-10小时；所述步骤2)旋蒸步骤的温度为20-80℃；具体为20-60℃；更具体为30-50℃；
所述步骤1)所用溶剂为甲醇时，所述步骤2)加热步骤的温度为30-100℃；具体为40-90℃；更具体为50-70℃；所述加热步骤的时间为0.5-15小时；具体为3-15小时；所述步骤2)旋蒸步骤的温度为20-50℃；具体为20-40℃；更具体为20-30℃；
所述步骤2)旋蒸步骤的转速为30-100rpm；具体为40-70rpm；旋蒸的时间为15-60分钟；具体为20-40分钟。
4.根据权利要求1-3中任一所述的方法，其特征在于：所述步骤3)中，所述溶剂与所述步骤1)中所述溶剂相同；
所述分散步骤中，分散方式为超声；超声功率具体为50-100W；超声时间具体为5-15分钟；
所述包覆聚合物步骤中，所述聚合物为聚多巴胺；
所述包覆聚合物的步骤包括：将三羟甲基氨基丙烷的溶液和多巴胺盐酸盐的溶液在搅拌下分别加入所述M(phen)x/g-C3N4分散液中；
具体的，所述搅拌步骤中，搅拌速度为500-800rpm/min；具体为700rpm/min；加入所述三羟甲基氨基丙烷和多巴胺盐酸盐溶液后的搅拌时间为2-30小时；具体为6小时；
2。