中国东部新生代玄武岩中锆石巨晶的Hf同位素组成_丘志力

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中国东部新生代玄武岩中锆石巨晶的Hf 同位素组成

丘志力①③ 吴福元②* 于庆媛③ 谢烈文② 杨树锋①

(①

浙江大学地球科学系, 杭州 310027; ②

中国科学院地质与地球物理研究所岩石圈演化国家重点实验室, 北京 100029;

③

中山大学地球科学系, 广州 510275. *联系人, E-mail: wufuyuan@https://www.360docs.net/doc/c212553184.html,)

摘要 中国东部广泛分布着新生代玄武岩, 其中部分地区含有锆石巨晶, 它们可视为岩石圈地幔的组成矿物, 与由地壳物质加入而导致的地幔交代作用有关. 运用配有激光器的多接收等离子体质谱仪

(LA-MC-ICPMS), 对山东昌乐、福建明溪和海南蓬莱地区的锆石巨晶进行了Hf 同位素测定. 除海南地区的个别情况外, 每一地点不同锆石样品的Hf 同位素差别并不明显. 其中山东昌乐地区的176Hf/177Hf 比值为0.28302~0.28308, 福建明溪为0.28297~0.28300, 海南蓬莱为0.28288~0.28293, 所对应的ε Hf 值分别为8.7~10.8, 7.0~7.9和3.9~5.7, 显示不同地区间存在一定的差别, 其Hf 同位素模式年龄均集中在显生宙范围内. 根据上述Hf 同位素特征, 提出中国东部岩石圈地幔的交代作用发生在显生宙, 并极有可能发生在中新生代, 但对岩石圈地幔本身的形成时代, 目前还不能得出确切的结论.

关键词 Hf 同位素 锆石巨晶 岩石圈地幔 新生代玄武岩 中国东部

大陆岩石圈地幔的时代、性质与演化是近几十年固体地球科学的重要研究内容[1~4], 其中同位素地球化学为岩石圈地幔的研究做出了重要贡献. 但是, 和大量 Sr-Nd-Pb-Os 同位素资料相比, 岩石圈地幔的 Hf 同位素研究十分薄弱, 严重制约了对岩石圈地幔的深入认识. 导致这一现象出现的原因是岩石圈地幔样品大多具有较低的 Hf 和高的 MgO 含量, 从而导致化学分离和质谱测定的困难. 但是, 金伯利岩和玄武岩中经常含有的锆石巨晶却为我们开展这项工作提供了可能. 本文将报道山东昌乐、福建明溪和海南蓬莱等地新生代玄武岩中锆石巨晶的 Hf 同位素资料, 并借此讨论中国东部岩石圈地幔的演化.

1 中国东部新生代玄武岩与锆石巨晶

中国东部存在大量的新生代玄武岩(图1), 并含有丰富的地幔橄榄岩包体. 自80年代以来, 国内外科学家对这些玄武岩及其中的地幔橄榄岩包体进行了大量的工作[5,6], 从而为讨论该区岩石圈地幔的形成与演化提供了宝贵的资料. 根据目前的总结[7], 这些玄武岩大约从晚白垩世开始活动, 并一直持续到约200年前. 晚白垩-第三纪期间, 形成的玄武岩主要为拉斑质-碱性玄武岩, 而第四纪多为强碱性玄武岩. 在碱性-强碱性玄武岩中, 大多含有大小不等的地幔包体, 如五大连池、牡丹江、汪清、蛟河、龙岗、双辽、宽甸、平泉、栖霞、昌乐、女山、明溪、麒麟和

海南岛等地.

在上述新生代火山中, 山东昌乐、福建明溪和海

南蓬莱等地产有开采价值的锆石和刚玉巨晶[8~10]. 此外, 江苏盱眙和黑龙江牡丹江-穆稜地区也有少量锆石巨晶产出[11~14]. 这些锆石巨晶一般分布在新生代火山岩区内的第三纪或第四纪的坡积物或洪积物中, 少数可见其直接产在火山岩及其风化物中[8,14,15], 因而被认为与火山岩关系密切. 与锆石巨晶共生/伴生的其他巨晶矿物有辉石、橄榄石、石榴石、尖晶石、磁铁矿、钛铁矿及歪长石等. 在山东昌乐地区, 锆石巨晶赋存在第三纪碱性橄榄玄武岩中, 玄武岩本身为斑状结构, 斑晶由橄榄石和单斜辉石组成, 基质主要由斜长石微晶和少量玻璃质组成. 岩石具气孔状、杏仁状构造, 气孔多为不规则状, 被方解石、绿泥石和沸石类矿物充填后形成杏仁体. 玄武岩中同时还含有大量二辉橄榄岩和辉石岩等地幔包体, 并与刚玉、石榴石巨晶等巨晶伴生.

福建明溪的锆石巨晶主要分布在新生代火山岩周围的古河床、沙滩及阶地中. 尽管到目前为止还未发现原生矿(点), 但由于锆石巨晶与蓝宝石及镁铝榴石、辉石等密切伴生, 而镁铝榴石和辉石等矿物在周围新生代火山岩中广泛出现. 因此, 锆石巨晶的出现与区内火山岩成因关系密切. 根据目前的调查[10], 该区的新生代火山机构有数十个之多, 总面积约有20 km 2. 火山岩岩石类型包括火山碎屑岩和火山熔岩两大类, 其中熔岩根据其矿物组成和结构又可分为玻基辉橄岩、橄榄玄武岩、辉石橄榄玄武岩、安山玄武

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岩、辉橄及橄辉玄武岩以及少量的拉斑玄武岩. 刘若新[7]获得的该地区火山岩的喷发时代为0.72~4.96 Ma, 且大部分大于3 Ma. 但Ho 等人[16]获得的年龄仅为1.2~2.2 Ma, 两者略有不同. 该区的火山岩普遍包含石榴石二辉橄榄岩、尖晶石二辉橄榄岩和石榴石单辉岩等地幔岩包体. 目前对该区的新生代火山岩及地幔包体有大量研究成果[17~21], 是中国东部新生代玄武岩研究程度较高的地区之一.

海南岛北部的新生代玄武岩也有较多的研究积累[22~25]. 该区火山岩包括粗玄岩、辉石橄榄玄武岩、橄榄辉石玄武岩和碱性橄榄玄武岩及火山碎屑岩, 其喷发发生在新第三纪[15]. 在这些火山岩中, 含有丰富的二辉橄榄岩和橄榄辉石岩包体[22,25], 此外还含有橄榄石、辉石、长石、钛铁矿和钛磁铁矿等捕获晶.

2 样品特征与分析方法

中国东部新生代火山岩有关的锆石巨晶颗粒巨大, 粒径一般为数毫米不等, 其中福建明溪最大的锆石巨晶单颗重达512 g, 蓬莱和昌乐锆石巨晶的粒径可达16 mm. 锆石巨晶一般透明-半透明, 少数颜色较深者不透明. 亚金刚光泽, 颜色包括灰褐色、褐红色、无色、浅黄色、黄色等, 其中昌乐和蓬莱样品一般呈褐红-浅褐红, 明溪样品较多为无色或浅褐红色. 巨晶形态呈不规则粒状或次棱角状、浑圆状、短柱状、四方双锥状, 表面常见熔蚀和(或)磨蚀现象. 多数锆石晶形不完整, 约10%~15%的锆石呈四方柱{100}, {110}与四方双锥{111}, {211}等单形组成的完整聚形; 其中四方柱{100}是最发育的单形, 个别颗粒四方柱{100}和四方双锥{111}同样发育. 锆石巨晶在光学显微镜下显示均匀结构, 但在阴极发光下大部分颗粒显示明显的生长环带(图2), 部分颗粒出现不规则核心, 而并不出现环带结构. 蓬莱两个样品5个点的LA-ICP-MS 稀土元素分析显示(图3), 锆石巨晶具有明显的Ce 正异常、无或弱Eu 异常和HREE 富集的特征. 其高的重稀土元素含量与金伯利岩中的锆石有所差别, 但与地壳来源岩石中锆石的成分有所类似

[26]

. U-Pb 同位素测定发现, 这些锆石巨晶只含

有微量的放射性成因Pb, 因而具有非常年轻的U-Pb 年龄.

本文共选择上述三个产地基本透明的16颗锆石巨晶进行 Hf 同位素的测试. 测试前先将锆石巨晶切开为两半, 对其中一块精细抛光, 然后进行阴极发

图1 中国东部新生代玄武岩分布图

光照相、电子探针成分分析和微量元素成分测试. 锆石Hf 同位素测试在中国科学院地质与地球物理研究所Neptune 多接收器电感耦合等离子体质谱仪(MC- ICPMS)和193 nm 激光取样系统上进行, 分析时激光束直径为63 μm, 激光剥蚀时间约26 s. 分析中所用的激光脉冲速率为6~8 Hz, 激光束脉冲能量为100 mJ. 仪器的运行条件及详细的分析过程可参见[27]. 测定时用锆石国际标样91500作外标, 本次实验测定

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图2 锆石巨晶的阴极发光(CL)图像

图3 海南锆石巨晶的稀土元素配分型式

过程中91500的176

Hf/

177

Hf 测定结果是0.282308±8

(31次分析), 该值与目前用溶液法获得的值在误差范围内一致[28~31].

3 Hf 同位素测定结果

我们对山东昌乐、福建明溪和海南蓬莱三个地区的16件锆石样品共进行了503次测定, 其分析数据见附表所示. 总体看来, 所有样品的

176

Lu/

177

Hf 比值

均小于0.0011, 其中明溪和蓬莱样品的

176

Lu/177

Hf 比

值小于0.0005(图4). 昌乐样品中, SD0518样的176

Lu/177Hf 比值较高. 3.1 山东昌乐地区

本文对山东昌乐地区的3颗锆石进行了测定(附表, 图5). SD0515样品23次测定获得的176

Hf/

177

Hf

比值为0.283038±9(ε Hf = 9.4±0.3)(图5(a)), SD0516样

品28次分析给出的

176

Hf/

177

Hf 比值为0.283018±

12(ε Hf = 8.7±0.4)(图5(b)). 为验证数据的可靠性, 我

图4 中国东部新生代玄武岩中锆石巨晶的Hf 同位素组成

们在不同时间段对SD0516样品进行了重复测定, 27次测定获得的

176

Hf/177Hf 比值为0.283018±6(ε Hf =

8.7±0.2)(图5(c)), 与以前的测定值完全相同. SD0518样品26次测定获得的176Hf/177Hf 比值为0.283069±14 (ε Hf =10.5±0.5)(图5(d)). 对该样品进行的另25次重复测定获得的

176

Hf/177Hf 比值分别为0.283077±16

(ε Hf = 10.8±0.6)(图略), 与前一次测定结果相同. 3.2 福建明溪地区

福建明溪地区的锆石巨晶较大, 且晶形较为完整. 本文对该地区的5颗锆石进行了测定, 其测定结果见附录中表A-1(见网络版)和图4. FM0401样品40次测定获得的

176

Hf/177Hf 比值为0.282974±8(ε Hf =

7.1±0.3)(图6(a)), FM0404样品22次测定得到的176Hf/ 177

Hf 比值为0.282976±8(ε Hf =7.2±0.3)(图6(b)),

FM0406样品25次分析获得的

176

Hf/177Hf 加权平均值

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图5 山东昌乐新生代玄武岩中锆石巨晶的Hf 同位素组成

为0.282995±7(ε Hf =7.9±0.3)(图6(c)), FM0409样品47次分析获得的

176

Hf/177Hf 比值为0.282975±7(ε Hf

=7.2±0.3)(图6(d)), FM0411样品第一次15次分析获得的176Hf/177Hf 比值为0.282977±10(ε Hf = 7.3±0.4)(图6(e)), 对该样另一时间段内30次重复测定获得结果为176Hf/177Hf = 0.282969±6(ε Hf = 7.0±0.2)(图6(f)), 两者完全一致. 从上述分析结果看, 5颗锆石的

176

Hf/

177

Hf 比值在0.282969±6到0.282995±7之间变

化, 对应的ε Hf 值在7.0±0.2与7.9±0.3范围内变化, 显示极其狭窄的数值变化范围. 3.3 海南蓬莱地区

对海南蓬莱的样品, 我们进行了较多的测试, 结果发现, 该产地锆石的

176

Hf/

177

Hf 比值有较大的变化

范围(图4). 其中HN0411-3A 样品的176

Hf/177Hf 比值

为0.282883±14(ε Hf =3.9±0.5)(图7(a)), 为本次实验获

得的最低值, 其他7件样品的

176

Hf/177Hf 比值在

0.282910±10(ε Hf = 4.9±0.4, HN0809)和0.282932±11 (ε Hf = 5.7± 0.4, HN0808)之间很小的范围内变化.

4 讨论

4.1 锆石巨晶的成因

根据金伯利岩的研究成果, 地幔中的锆石一部分以单晶形式产出, 另一种方式是与地幔交代矿物(如云母、角闪石、金红石、钛铁矿等)伴生. 然而, 地幔具有较低的Zr 含量一般不能形成锆石, 因此关于玄武岩中锆石巨晶的成因目前还不十分清楚. 一种观点认为, 单粒锆石巨晶是OIB 型岩浆分异演化晚期结晶作用的产物, 或是该岩浆在上升喷发过程中与地幔相互反应的结果[32]. 但OIB 型岩浆由于其硅和挥发份含量较低, 一般在岩浆结晶过程中难以形成大颗粒的锆石巨晶. 同时, 该类型锆石中经常含有金刚石、柯石英等地幔组成矿物, 而不含有玄武岩岩

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图6 福建明溪新生代玄武岩中锆石巨晶的Hf 同位素组成

浆结晶的矿物. 因此目前多倾向于认为, 锆石巨晶应是岩石圈地幔中的捕获晶, 它的形成与前期由地壳物质加入而导致的地幔交代作用有关[33~43]. 就本文研究的样品而言, 它们大多呈不规则状和浑圆状, 显

示明显的被溶蚀、磨蚀的特征, 显然不是寄主岩浆结晶或其与地幔橄榄岩相互反应的产物. 详细的电子探针和激光拉曼光谱的研究还发现[10], 福建明溪的锆石巨晶的Hf 的含量都很低(HfO 2=0.55%~1.29%),

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图7 海南蓬莱新生代玄武岩中锆石巨晶的Hf 同位素组成

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相似或低于普通金伯利岩及地幔MARID 组合锆石的含量, 而Zr/Hf 比值最高达105, 平均达73, 远远高于一般岩浆成因锆石的Zr/Hf 比值. 同时, 该锆石巨晶中还含有锆石、斜锆石、碳酸盐等矿物, 并有可能存在绿帘石以及其他富硅、铝和钙的矿物包裹体. 其中斜锆石矿物包裹体化学成分为ZrO 2含量为97.68%~ 98.37%, HfO 2 含量为1.36%~1.64%, 其成分和金伯利岩发现的斜锆石巨晶很相似[10]. 因此, 明溪的锆石巨晶不可能为岩浆演化晚期结晶产物而应为地幔成因, 而且其在形成过程中确实与地壳物质加入有关.

蓬莱的锆石巨晶中含有较多的以CO 2为主要成分的流体与熔体包裹体. 其中熔体包裹体成分为长英质, SiO 2含量在60%~63%(氧化物总量不足90%, 丘志力, 未发表资料). 微量元素成分测定发现, 该地区锆石巨晶较高的U, Th 含量与金伯利岩中由地幔交代作用形成的MARID 型矿物组合中锆石的含量类似(图8), 显示其成因与地幔交代作用关系密切, 但高的重稀土元素含量又显示其与地壳物质关系密切(图3). 因此, 本文研究的锆石巨晶应为寄主岩浆上升过程中捕获的岩石圈地幔矿物, 它是在早期由地壳物质加入而导致的地幔交代作用过程中形成的.

图8 海南锆石巨晶的U-Th/U 图解

较高的U, Th 含量显示其与金伯利岩中由交代作用形成的MARID

锆石类似

4.2 与锆石巨晶相关的岩石圈地幔交代作用的时代

本文研究区新生代玄武岩中的地幔橄榄岩普遍以具有高ε Nd 和低

87

Sr/86Sr 值为特征, 但绝大部分样

品同时又显示轻稀土元素(LREE)富集的特点[21,22]

.

这种Sr-Nd 同位素与微量元素的解耦要求原来亏损的地幔在近期发生过交代作用, 但对这种交代作用

发生的具体时间, 目前并无定论.

但是, 另一方面, 地幔在发生交代作用时, 经常伴有新生矿物的出现. 如果我们能够对这种新生矿物进行准确定年, 无疑能够获得上述地幔交代作用的年代. 但由于地幔具有较高的温度, 上述新生矿物难以保持其常见同位素体系的封闭. 因此, 常规的Sr-Nd-Pb 同位素方法难以对这一问题提供确切的答案. 但锆石由于其具有极低的Lu/Hf 比值和高的Hf 同位素体系封闭温度, 从而使得我们有可能获得它准确的Hf 同位素模式年龄, 而该年龄限定了地幔发生交代作用的最大时代.

采用亏损地幔端元数值[32], 本文所研究的山东、福建和海南地区锆石巨晶的Hf 同位素模式年龄平均值分别为290, 400和470 Ma; 但如果以太平洋MORB 为亏损地幔端元, 上述模式年龄值则为80, 180和260 Ma, 均落在显生宙时间范围内. 如果我们假设不同地区岩石圈地幔Hf 同位素特征的差异是交代作用时间和程度不等所导致的话, 则山东地区较高的ε Hf 值可给出交代作用的最大年龄. 如果这样, 中国东部岩石圈地幔交代作用非常有可能发生在中新生代. 但由于模式年龄的具体数值受控于多种因素的影响[44], 上述结论仍需今后进一步的工作. 4.3 中国东部岩石圈地幔的Hf 同位素组成

同Nd 同位素类似, 地壳、大陆岩石圈地幔和软流圈地幔均具有不同的Hf 同位素组成. 近几年来通过对金伯利岩及其地幔包体和巨晶的研究发现, 岩石圈地幔物质具有较大的Nd-Hf 同位素变化范围, 并在Nd-Hf 同位素图解上偏离正常的地幔阵列. 具体来说, 金伯利岩和钾镁煌斑岩位于地幔阵列的下方, 推测是该岩浆源区由于具有较高的Hf/Nd(0.3~0.5)和低的Lu/Hf(≤0.15)比值, 从而导致其现在具有较低的

ε Hf 值[32,45,46]. 但地幔包体及其巨晶的研究揭示, 它

们大多位于上述地幔阵列的上方, 其中部分地区单斜辉石和石榴石的ε Hf 值可达数百至上千[47~53], 这一情形在大洋岩石圈地幔中也被发现[53,54]. 详细研究表明, 导致上述数值明显偏高的原因是地幔包体矿物具有很高的Hf 同位素体系封闭温度(>1000℃), 而后来的岩浆喷发并未能使该Hf 同位素体系完全发生重置[49,50,55,56]. 因此, 我们难以根据这些矿物在岩浆喷发时的Hf 同位素特征来反演岩浆形成时岩石圈地幔的Hf 同位素组成, 但可借此对岩石圈地幔的形成

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表1 中国东部不同地区锆石巨晶的Hf 同位素组成

样品号 地点 分析点数 176

Hf/177Hf ε Hf

SD0515 山东昌乐 23 0.283038±9 9.4±0.3 SD0516 山东昌乐 28 0.283018±12 8.7±0.4

SD0516 重复 27 0.283018±6 8.7±0.2 SD0518 山东昌乐 26 0.283069±14 10.5±0.5 SD0518 重复 25 0.283077±16 10.8±0.6 FM0401 福建明溪 40 0.282974±8 7.1±0.3 FM0404 福建明溪 22 0.282976±8 7.2±0.3 FM0406 福建明溪 25 0.282995±7 7.9±0.3 FM0409 福建明溪 47 0.282975±7 7.2±0.2 FM0411 福建明溪 15 0.282977±10 7.3±0.4 FM0411 重复 30 0.282969±6 7.0±0.2 HN0411-3A 海南蓬莱 25 0.282883±14 3.9±0.5 HN0411-3B 海南蓬莱 20 0.282910±8 4.9±0.4 HN0808 海南蓬莱 18 0.282932±11 5.7±0.4 HN0809 海南蓬莱 16 0.282910±10 4.9±0.4 HN0301 海南蓬莱 38 0.282921±7 5.3±0.2 ZR0412 海南蓬莱 28 0.282921±6 5.3±0.2 ZR0414 海南蓬莱 29 0.282931±6 5.6±0.2 ZR0415

海南蓬莱

22 0.282926±13 5.4±0.5

时代进行定年[57].

但对于经历过交代作用的岩石圈地幔而言, 其在熔-流体交代介质中形成的锆石巨晶势必要与周围的其它岩石圈地幔矿物发生平衡, 因此所形成的锆石的Hf 同位素可代表被交代的岩石圈地幔的Hf 同位素组成

[32,35,46,58~60]

. 由于在大多数情况下, 锆石巨晶

的U-Pb 年龄与岩浆喷发年龄一致[38,60~62]

, 因此目前

需要明确的一个关键问题是上述Hf 同位素体系是否在岩浆喷发时已被重置. 但由于锆石具有非常低的

176

Lu/177Hf 比值, 其年龄校正对

176

Hf/177Hf 比值几乎

没有影响. 因此, 地幔中锆石巨晶的Hf 同位素可代表现今与其共生的岩石圈地幔的Hf 同位素组成.

从本文研究的结果来看(表1), 除蓬莱地区的个别情况外, 每一地点不同锆石样品的Hf 同位素差别并不明显, 其中昌乐地区的

176

Hf/

177

Hf 比值为

0.28302~0.28308, 明溪为0.28297~0.28300, 蓬莱为0.28288~0.28293, 所对应的　Hf 值分别为8.7~10.8, 7.0~7.9和3.9~5.7. 三个地点锆石巨晶正的ε Hf 值还反映这些地区的岩石圈地幔在受交代作用前属于亏损性地幔, 这一结论与由Sr-Nd 和元素地球化学资料获得的结果相一致.

致谢 感谢南京大学王汝成教授、陈小明副教授参加了海南部分的野外工作并提出了有益的工作建议, 龙文国、李

学成、陈绍忠、林东燕、杨贤东和饶克新等在野外工作中给予的帮助. 本工作为国家自然科学基金(批准号:

49602025, 40325006和40025209)、中国科学院“百人计划”

和广东省自然科学基金(批准号: 011143)资助项目.

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论 文

第50卷 第21期 2005年11月

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(2005-06-20收稿, 2005-08-29收修改稿)