第二章核燃料提取与纯化
核反应堆工程03
个气体扩散级，一个气体离心机。一个分离单元有一股进入 物料流(供料即原料)，两股流出物料流(浓料或称浓缩流，即 235U含量较高的物料和贫料或称尾料或贫化流，即铀—235含 量较低的物料)。每个分离单元在结构上完全一样，供料、浓 料和贫料的量和相应的丰度值也一样。 ②级或分离级：一个分离级出一个分离单元组成，或由几个分 离单元并联而成。分离级简称级。 ③级联：级联一般由很多分离单元串联、并联而成。“级联” 是由若干级串联而成的，而级则由若干分离单元并联而成。 级联中可以有几种不同结构的分离单元。按需要有多种多样 的级联形式，分离单元或级的排列情况也千变万化。
由于铀-235和铀-238的物理性质和化学性质相同， 共差别只是原子核的质量数相差3，铀同位素分离 就是利用这个原子核质量数的微小差别致使在反 应程度或反应速度上出现的微小差别而采用物理 或化学方法进行分离的。分离需要庞大的设备， 消耗大量的能量。
第二章：核燃料与核燃料循环
铀分离方法：铀同位素分离法是第二次世界大战期间美国实行 研制第一颗原子弹计划——曼哈顿工程(Manhattan Project)开 始发展起来的。在20世纪60年代研究了多种方法，但迄今只 有三种具备工业价值的分离方法：即气体扩散法、气体离心 法和空气动力学法。
第二章：核燃料与核燃料循环
分离单元、级、级联示意图
第二章：核燃料与核燃料循环
④分离功(SWU)。为达到一定的富集度需要做的功。理论上在 温度为58℃时，富集铀过程每个SWU＝702kw•h，在实际过 程中，每个SWU接近3000kW•h。有的书中把分离功定义： 从2.3kg天然铀生产1kg含1.4％铀—235的低浓铀且尾料为0.2 ％铀—235所需要的功。分离功是铀同位素分离工艺的耗功度 量，铀同位素分离厂的生产能力都用SWU的数量表示，而不 是用富集产品的数量表示。
核燃料后处理技术与应用研究
核燃料后处理技术与应用研究核能是目前世界上广泛应用的一种清洁能源，但核燃料在使用过程中产生的高放射性废物却是对环境和人类生命的威胁。
为了解决这一问题，核燃料后处理技术应运而生。
本文主要介绍核燃料后处理技术的概念、主要方法以及应用研究进展。
一、核燃料后处理技术的概念核燃料后处理技术是指对核燃料在使用过程中产生的放射性废物进行分离、浓缩、稳定和安全存储的过程。
其目的是降低放射性废物对环境和人类的影响，同时回收可再利用的核材料。
核燃料后处理技术是核能利用的重要环节之一，它也是核电站运行和废物管理的关键。
目前国际上最常用的后处理技术是PUREX法和UREX+法，它们可以有效地分离和回收铀、钚等可再利用核材料，减少核废物的数量和危害。
二、核燃料后处理技术的主要方法目前核燃料后处理技术主要采用的方法有化学分离法、浸出法、溶剂萃取法、离子交换法等。
1. 化学分离法化学分离法是指通过化学反应实现核材料的分离和回收。
最常用的化学分离法是PUREX法和UREX+法。
PUREX法是指用二巯基辛烷酸（D2EHPA）萃取酸性溶液中的铀和钚，而其他放射性核素则留在溶液中。
UREX+法在PUREX法的基础上进一步改进，可以分离铀、钚和镎等多种元素。
2. 浸出法浸出法是将放射性物质浸泡在一定浓度的化学溶液中，使得放射性物质溶解在其中。
浸出法包括硫酸浸出法、氢氟酸浸出法、硝酸浸出法等。
3. 溶剂萃取法溶剂萃取法是将铀、钚等核材料从放射性物质中分离出来的一种方法。
它通过让放射性物质溶于溶剂中，然后将溶剂和其他放射性物质分离。
4. 离子交换法离子交换法是利用放射性物质的化学性质与具有亲和力的固体或树脂交换离子的方法，使得放射性物质被分离和回收。
三、核燃料后处理技术的应用研究进展核燃料后处理技术的应用研究一直是核能利用领域的热点之一。
近年来，国内外学者在核燃料后处理技术的研究和应用方面做出了很多有价值的贡献。
1. 将大气污染物转化为核燃料美国科研人员在最近一项实验中发现，可以将某些大气污染物转化为核燃料。
核燃料后处理工学 PUREX(课堂PPT)
5.2 共去污-分离循环
(2) 铀、钚分离（1B槽）
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5.2 共去污-分离循环
(一)过程概述
(2) 1B槽（铀钚分离槽）
➢ 1BX：还原反萃剂 ➢ 1BS：补充萃取剂 ➢ 1BP：水相反萃液 ➢ 1BU：含U有机相
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5.2 共去污-分离循环
(一) 过程概述 (3) 1C槽
➢ 1CX：铀反萃取剂 ➢ 1CU：含铀水相反萃液 ➢ 1CW：污溶剂
✓ 依据：
• 当1AF料液中锆铌含量比钌多时
✓ 优点：
• 由于采用较高铀浓度的料液而提高了设备的生产能力； • 降低了强放废液1AW的硝酸浓度。
✓ 缺点： • 增加了铀/钚净化循环除钌的负担。
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5.2 共去污-分离循环
(1) 共萃取共去污(1A) ➢ ③ TBP浓度 ➢ 所处理对象
➢ 高加浓铀燃料元件 • 2%-15%(体积)TBP浓度 ➢ 天然铀及低加浓铀燃料元件 • 30% (20%-40%) (体积)TBP浓度 • 生产能力 • 水力学性能 • 铀/钚和裂片元素分配系数
核燃料化学工艺学
Part Ⅱ 核燃料后处理
第五章 溶剂萃取工艺过程
第十三讲 聂小琴
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第五章 溶剂萃取工艺过程
5.1 普雷克斯流程概述 5.2 共去污-分离循环 5.3 钚的净化循环 5.4 铀的净化循环
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5.1 普雷克斯流程概述
普雷克斯 (Purex: Plutonium Uranium Recovery by Extraction—萃取回收铀钚)
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5.2 共去污-分离循环
(1) 共萃取共去污(1A) ➢ ① 料液铀浓度
✓ 高(生产能力/进料级的铀饱和度) ✓ 太高(粘度/密度/流动性)
核燃料
核燃料
核燃料简介
核燃料（nuclear fuel），可在核反应堆中通过核裂变或核聚变产生实用核能的材料。重核的裂变和轻核的聚变 是获得实用铀棒核能的两种主要方式。铀235、铀233和钚239是能发生核裂变的核燃料，又称裂变核燃料。其中铀235 存在于自然界，而铀233、钚239则是钍232和铀238吸收中子后分别形成的人工核素。从广义上说，钍232和铀238也是 核燃料。氘和氚是能发生核聚变的核燃料，又称聚变核燃料。氘存在于自然界，氚是锂6吸收中子后形成的人工核素 。核燃料在核反应堆中“燃烧”时产生的能量远大于化石燃料，1千克铀235完全裂变时产生的能量约相当于2500吨煤 。
钚(Pu)是人工易裂变材料，临界质量比铀小，在有水的情况下,650克的钚即可发生临界事故。钚的熔点很低(64 0℃),一般都以氧化物与UO2混合使用。钚与U组合可以实现快中子增殖，因而使钚成为着重研究的核燃料。
钍吸收中子后可以转换为易裂变的U,它在地壳中的储量很丰富，所能提供的能量大约相当于铀、煤和石油全 部储量的总和。钍的熔点较高，直至1400℃才发生相变，且相变前后均为各向同性结构，所以辐照稳定性较好，这是 它优于铀、钚之处。钍在使用中的主要限制为辐照下蠕变强度很低。一般以氧化物或碳化物的形式使用。在热中子反 应堆中利用U-Th循环可得到接近于1的转换比,从而实现“近似增殖”。但这种循环比较复杂，后处理也比较困难，因 此尚未获得广泛应用。
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此普遍用于轻水堆中。但是UO2的热导率较低，核燃料的密度低，限制了反应堆参数进一步提高。在这方面，碳化铀 (UC)则具有明显的优越性。UC的热导率比UO2高几倍,单位体积内的含铀量也高得多。它的主要缺点是会与水发生反 应，一般用于高温气冷堆。
第二章放射性核素的制备讲解
2.（n, f）反应
235U等易裂变核素俘获中子发生（n, f）反应，生成数 百种裂变元素，因此裂变产物的组成相当复杂。
以235U为例，它在热中子引起裂变的产物中包括36种元素 的160多种核素（A=72~161）。通过化学分离的办法可从这 些裂变产物中提取在国防工业和国民经济中有重要应用价值 的放射性核素，如90Sr、95Zr、99Mo、131I、137Cs、144Ce等。
核素发生器制备
将反应堆和加速器生产的某些放射性核素制成放射性核 素发生器，可为远离反应堆和加速器的地方提供短寿命放 射性核素。
所谓放射性核素发生器就是一种可从较长半衰期的母体 核素中不断分离出短半衰期子体核素的一种装置。由于放射 性子体核素伴随母体核素的衰变而不断累积，可每隔一定时 间从母体核素中方便地分离出来并加以收集，这种生产放射 性核素的过程又被比较形象地称为“挤奶”，因而放射性核 素发生器又称为“母牛”。
可以提取国防工业用95Zr（锆）、144Ce（铈）等裂片元素， 也可大规模生产99Mo（钼）、131I（碘）等军民两用放射性核 素（主要用于医学诊断、治疗）。
2.2.1 中子核反应及其特点
中子不带电，当它与原子核作用时，由于不存在库仑势垒， 因此不同能量的中子均能引发核反应。能量很低的慢中子和中 能中子主要引发（n，γ）反应，慢中子还能引发（n，p）反 应和（n，α）反应、（n，f）反应等；对于快中子，主要是弹 性散射的（n，n）反应和非弹性散射的（n，n′）反应，其次 是（n，α）反应、（n，p）反应和（n，γ）反应；高能中子 能引起（n，n）反应、（n，n′）反应、（n，p）反应、（n， α）反应、（n，2n）反应、（n，3n）反应等。中子核反应生 成的核素通常是丰中子放射性核素，多以β-形式衰变。
5.1_核燃料后处理解析
核燃料后处理是核燃料循环中的一个重要组成部分，同
时它又是军民两用技术。核工业中的地位和作用如下： 1. 后处理对于充分利用核能资源意义重大 ☞ 核电是我国能源的重要组成部分。对动力堆乏燃料进行后 处理，实现核燃料闭路循环，对充分利用铀资源、实现核 能可持续发展，起着举足轻重的作用。我国已探明的铀资 源量有限，且铀矿品位低、规模小，如果不搞后处理，铀 资源将会限制我国核能的发展。 ☞ 核燃料通过反应堆使用一次，只能利用燃料总量的极少 部分。生产堆仅用了千分之几，较先进的动力堆，燃料的 利用率也只有百分之几。
3. 化学分离过程
任务是除去裂变产物，高收率地回收核燃料物质。化学分
离流程分为水法和干法两大类：
☞ 水法流程指采用诸如沉淀、溶剂萃取、离子交换等在水 溶液中进行的化学分离纯化过程；
☞ 干法流程则指采用诸如氟化挥发流程、高温冶金处理、
高温化学处理、液态金属过程、熔盐电解流程等在无水状 态下进行的化学分离方法。 目前，工业上应用的后处理流程都是水法流程。历史上曾 采用沉淀法流程从辐照天然铀中提取核武器用钚。但不久
离较差，综合提取同位素较困难等，目前尚未被实际应用.
4. 尾端处理过程
经溶剂萃取分离和净化得到的硝酸钚或硝酸铀
酰溶液，无论在纯度或存放形式上有时还不能完
全满足要求，因而在铀、钚主体萃取循环之后， 还需要采取一些尾端处理步骤。其目的在于将纯
化后的中间产品进行补充净化、浓缩以及将其转
化为所需最终形态。
（3）高的技术要求和指标
核燃料后处理的主要目的是回收核燃料物质。 根据这些物质进一步加工的方式、方法的不同， 对净化有不同的要求。 一般都要求对经后处理回收的核燃料物质在进 行再加工时要能做到不需要昂贵的防护和远距离 操作设备。这就要求后处理过程具有高的净化系 数，如 107 ；高的铀钚分离系数，如 108 。从而得 到优质的铀、钚产品。这些都是远高于一般化工 分离过程的要求。此外，还要求对核燃料物质有 尽可能高的回收率。
核燃料
重大伤害
重大伤害
切尔诺贝利核电站核泄漏事故被定义为最严重的7级。位于今乌克兰境内的切尔诺贝利核电站4号反应堆发生 爆炸，8吨多强辐射物泄漏。
事故共造成31名消防人员死亡，数千人受到强核辐射，数万人撤离。保守估计苏联共花费了180亿美元，以 及50万军民处理此事件，但是现在看来事故对环境的负面影响无法估量！
细节三
细节三
操作员粗心大意并违反了规程，部分是由于他们未察觉反应堆的设计缺陷。一些程序的不规则促成了事故发 生。另一原因是安全干事和负责该夜实验操作员之间的通讯不足。
重要注意的一点，是操作员关上了许多反应堆的安全系统，除非安全系统发生故障，否则这是技术指南所禁 止的。1986年8月出版的政府调查委员会报告，操作员从反应堆核心至少拿去了204支控制棒（这类型的反应堆共 需要211支），留下七支。同样指南（上文提及）是禁止RBMK-1000操作时在核心区域使用少于15支控制棒。
至于为何会判断彼得罗夫是受切尔诺贝利核爆炸的影响，伊利耶夫医生进一步解释道：“斯蒂利安的家族没 有白血病病史，所以我认为他是那次核事故的又一个牺牲者。时任保加利亚政府应该对此负责。无论是切尔诺贝 利发生爆炸，还是污染云飘散到保加利亚，政府都没有通知我们。”
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伊外长要求修改核燃料交换方案
2010年2月5日，伊朗外交部长马努切赫尔·穆塔基说，伊朗想修改国际原子能机构提出的核燃料交换方案， 他对最终达成协议表示乐观。穆塔基当天接受德国《南德意志报》采访时作出上述表态。报纸定于6日刊登出这篇 采访文章。
2009年10月，国际原子能机构提议，伊朗把国内大部分低浓度浓缩铀一次性运往俄罗斯提纯，然后再由法 国把它们加工成伊朗研究用核反应堆所需的核燃料棒。“我们认为，这一过程将让我们进入一种新的信任氛围 中，”穆塔基说，“我们已经由我们的总统、以最高级别表明我们同意，那是重要的一点。”他同时警告，伊朗 不会接受国际原子能机构提议的时间表。按德新社的说法，国际原子能机构方案中，伊朗运出浓缩铀后，等待多 达1年时间才能收到核燃料。穆塔基说，外交氛围已改善，表明能达成一项最终协议。“最重要的一点是存在核燃 料交换的政治意愿……双方采取举措建立信任很重要，我们已感觉到那正在发生。”
核燃料化学及工艺学考试重点
界面污物：溶解产品液含有少量二氧化硅和其他胶体沉淀。
进入萃取设备后，含Si 微粒容易积累在两相界面附近，吸附Zr-Nb 裂片，与溶剂降解产物结合形成界面污物沉淀，大大降低去污效率和铀、钚收率，破坏萃取器的稳定操作。
超临界状态(反应堆启动和提升功率的状态)：当反应堆系统的K 有效>1时，裂变中子一代比一代多，链式反应发散。
核燃料：含有易裂变核素或可转换物质，放在反应堆内能使自持核裂变链式反应得以实现的材料铀饱和度：已与硝酸铀酰络合的TBP 摩尔数在TBP 总摩尔数中所占的份额。
以ξ（%）表示为ξU =2Y u /Y T(0)×100%，Y u 为有机相中铀浓度（mol/L ）；Y T(0)为有机相中初始TBP浓度（mol/L ）随着ξU 的提高，铀、鎿、钚的分配系数均下降。
分离系数β：某两种元素的分离系数，指这两种元素在分离前含量的比值与分离后含量的比值的比值。
ε：快中子增值因子（由各种能量中子引起的裂变而产生的快中子总数与仅由热中子裂变而产生的快中子数之比。
f ：热中子利用因子（核燃料所吸收的热中子数与被吸收的热中子总数之比。
与核燃料在慢化剂中的浓度紧密相关）。
f=0活性区完全由慢化剂组成，f=1活性区完全有核燃料组成。
核燃料后处理：从乏燃料中除去裂变产物，分离并回收易裂变核素及可转换核素的的处理过程。
（建议理解）分配系数：用来描述在萃取和反萃取过程中物质分配状况的一个参数，表示在萃取过程中，某物质被萃取的能力，α=C 0/C a ，)('1'3)(M y P T n P n M M M M r r r T NO K X Y +±-==α核燃料后处理的任务：1）提取和纯化新生成的可裂变物质；2）回收和纯化没有用完的可裂变物质和尚未转化的转化材料；3）提取有用的裂变产物和超铀元素；4）对放射性废物进行妥善处理和安全处置。
铀钚共去污-分离循环的安全运行是核燃料后处理的关键环节之一，因为：（1）后处理厂稳定运行的持续时间、生产负荷由1A 槽（柱）控制；（2）后处理流程中的铀线和钚线需要几个净化循环，在很大程度上取决于1A 槽（柱）的净化效果；（3）有机溶剂的质量、再生效果及其对萃取过程的影响主要体现在1A 槽（柱）；（4）运行过程中，由于1A 槽界面污物的产生及其放射性积累所导致的开停车期间放射性后移问题最突出；（5）237Np 回收率的高低在很大程度上取决于1AP 中铀饱和度的控制；（6）在1AW 中铀、钚金属的流失量，占整个工艺流程中的铀钚总流失量的30%左右。