氧含量对炭黑与NO非催化还原反应影响的动力学分析
流化床煤燃烧过程中NOx及N2O的形成机理及影响因素分析
流化床煤燃烧过程中NOx及N2O的形成机理及影响因素分析引言：煤炭是一种重要的能源资源, 当今世界上电力产量60%是利用煤炭资源生产的。
中国又是一个燃煤大国,一次能源能源76%是煤炭,到2005年我国煤年产量达20亿吨, 其中一半用于燃煤电厂,燃煤发电量约占全国总发电量的70%左右。
在煤燃烧过程中大量的氮氧化物伴随而生,并直接排放于大气。
循环流化床锅炉能够在燃烧过程中有效控制NOx的产生和排放,是一种“清洁”的燃烧方式。
流化床内的燃烧温度可以控制在840～950℃范围内,从而保证稳定和高效燃烧,同时,在此温度下运行,抑制了热力NOx 的形成;采用一、二次风分级燃烧方式,又可以控制燃料型NOx 的产生。
一般情况下,其NOx 的生成量仅为煤粉锅炉的1/3～1/4 , NOx 的排放质量浓度可以控制300mg/m3(本文烟气量均指标准状态值)以下。
循环流化床锅炉产生的氮氧化物主要是一氧化氮(NO)和二氧化氮(NO2),二者通称NOx ,此外,还有少量的笑气(N2O)。
通常情况下,煤燃烧生成的NOx 主要是NO ,其含量占90%以上,NO2只有5%～10%。
1、NOx和生成机理火电锅炉煤粉燃烧过程中所产生的氮氧化物(NOx)，主要是NO2和NO，其中的NO约占9O％以上，而NO2只占5％-9％，N20 的含量则更低。
根据煤粉和空气中各种氮的结合键能不同及与氮进行反应的介质成分的不同．火电锅炉燃煤过程中NOx生成机理分为三种。
1.1热力型NOx热力型N0x是指燃烧时空气中的N2在高温下氧化而生成的氮氧化物。
在高温下,氧气与燃烧空气中的N2按下述反应形成NO、NO2：N2+ O →NO + NN + O2→NO + ONO + O2→NO2+ O空气中的N2和02在高温下按Zeldovich机理反应的产物,是一种缓慢的反应过程。
按Zeldovich 反应机理,写成Arrhenius 形式,NO的生成速度为：k=A exp（-Ea/RT）根据流化床的运行温度范围(850～950 ℃) 和氧浓度水平,热力型NOx 的形成速率很低,故一般不予考虑。
橡胶复习题答案分析解析
橡胶工艺学复习题一、填空10分注：红字为答题部分。
1．碳链橡胶中，饱和橡胶有乙丙橡胶、丁基橡胶、氟橡胶、丙烯酸酯橡胶，不饱和橡胶有天然橡胶、异戊橡胶、丁苯橡胶、聚丁二烯橡胶、丁腈橡胶。
3、促进剂按结构可分为噻×类、秋兰姆类、次磺酰胺类、胍类、二硫代氨基甲酸盐、硫脲类、醛胺类、黄原酸盐类八类；按PH值可分为酸性、碱性和中性三类；按硫化速度可分为超超速级、超速级、准速级、中速级和慢速级五类。
5、适合高温快速硫化的橡胶结构为低双链含量的橡胶，可采用的硫化体系有EV 和SemiEV两种。
7、在-C-S-C-、-C-S2-C-、-C-SX-C-三种交联键中，-C-S-C-热稳定性好，-C-S x-C-耐动态疲劳性好，-C-S x-C-强度高。
9、、NR热氧老化后表观表现为变软发粘，BR热氧老化后表现为变硬变脆。
11、当防老剂并用时，可产生对抗效应、加和效应和协同效应，根据产生协同效应的机理不同，又可分为杂协同效应和均协同效应两类。
12、13、炭黑的结构度越高，形成的包容橡胶越多，胶料的粘度越高，混炼的吃粉速度慢，在胶料中的分散性越高。
14、15、炭黑的粒径越小，混炼的吃粉速度越快，在胶料中的分散性越好；炭黑的粒径越小，对橡胶的补强性越高。
17、当橡胶的门尼粘度为60时可不用塑炼。
19、生胶的塑炼方法有物理增塑法、化学增塑法和机械增塑法；机械增塑法依据设备类型不同又可分为三种开炼机塑练法、密炼机塑练法和螺杆式塑炼机塑练法，依据塑炼工艺条件不同，又可分为低温机械塑练法和高温机械塑练法。
21、氧在橡胶的机械塑炼过程中起着大分子自由基活性终止剂和大分子氧化裂解反应引发剂的双重作用，其中在低温下，氧和橡胶分子的化学活泼性均较低，氧主要起大分子自由基活性终止剂作用，而在高温下氧起大分子氧化裂解反应引发剂作用。
23、混炼胶快检的项目有可塑度测定、相对密度测定和硬度测定。
25、在混炼准备工艺中，要求称量配合操作必须做到精密、准确、不漏、不错。
降低炭黑表面含氧集团的措施
降低炭黑表面含氧集团的措施炭黑是一种重要的工业原料，在橡胶、塑料、油墨等领域具有广泛的应用。
然而，炭黑表面常常含有一定数量的氧化物，如羟基、羰基和羧基等，这些氧含量会对炭黑的性能产生一定的影响。
为了提高炭黑的质量和性能，降低炭黑表面含氧集团成为一个重要的课题。
本文将介绍几种常见的降低炭黑表面含氧集团的措施。
1. 热处理热处理是一种常见的降低炭黑表面含氧集团的方法。
通过在高温下对炭黑进行处理，可以使炭黑表面的含氧集团发生分解或还原，从而降低炭黑表面的含氧量。
热处理温度一般在600℃以上，处理时间根据需要可以在几十分钟到几小时不等。
热处理不仅可以降低炭黑表面的含氧量，还可以改善炭黑的电导率和分散性能。
2. 化学还原法化学还原法是一种通过化学反应来降低炭黑表面含氧集团的方法。
常用的还原剂有氢气、亚硫酸钠等。
通过与炭黑表面的氧化物发生反应，还原剂可以将氧化物还原为相应的气体或溶解于溶液中，从而降低炭黑表面的含氧量。
化学还原法可以在相对温和的条件下进行，对炭黑的物理性质和化学性质影响较小。
3. 表面修饰表面修饰是一种通过在炭黑表面形成覆盖层来降低炭黑表面含氧集团的方法。
常见的表面修饰剂有硅烷类化合物、羧酸类化合物等。
这些表面修饰剂可以与炭黑表面的氧化物发生化学反应，形成稳定的覆盖层，从而降低炭黑表面的含氧量。
表面修饰不仅可以降低炭黑表面的含氧量，还可以改善炭黑的分散性能和增加与基体材料的相容性。
4. 氧化处理氧化处理是一种通过在炭黑表面引入氧化物来降低炭黑表面含氧集团的方法。
常见的氧化剂有硝酸、高锰酸钾等。
通过与炭黑表面发生氧化反应，氧化剂可以在炭黑表面引入新的氧化物，从而降低炭黑表面原有的含氧量。
氧化处理可以在相对温和的条件下进行，对炭黑的物理性质和化学性质影响较小。
5. 激光辐照激光辐照是一种通过激光作用来降低炭黑表面含氧集团的方法。
激光辐照可以在炭黑表面产生高温和高压，从而使炭黑表面的含氧集团发生分解或还原。
还原NO各种方式
1、半焦负载Na-Fe催化还原NO的研究—XXX反应器：石英固定床反应器，内径15mm。
气源：NO/Ar烟气分析仪：英国Kane公司生产的烟气分析仪进行在线分析检测流程：2、半焦负载钙和铁催化还原NO的研究—XXX反应器：石英固定床反应器，内径15mm。
床层高度大约为1. 5cm. 气源：NO/Ar NO/Ar /O2NO/Ar/CO反应气体的总流速为300ml/ min, NO的浓度为500ml/ m3左右烟气分析仪:( KM9106) 在线分析检测,3、金属离子对煤焦-NO 反应影响的实验研究-xxx反应器：小型流化床反应器气源：NO/Ar NO/Ar /O2NO/Ar/CO流量选取恰好使其处于流态化状态烟气分析仪:( KM940)型烟气分析仪流程：其中，Ar 为高纯气，纯度为99.999%；NO 为高纯Ar 和NO 的配气，其中NO 为1%(v/v)；CO 为高纯Ar 和CO 的配气，其中CO为1%(v/v)。
通过D07 型质量流量计精确控制气体流量。
使用KM940 型烟气分析仪对出口气体进行检测。
吸收瓶中为0.1mol/L 的NaOH 溶液，用于吸收反应过程中产生的尾气。
4、渗氮处理对金属/活性炭还原NO活性的影响研究-XXX 碳源：活性炭颗粒 AR 国药集团化学试剂有限公司反应器：固定床反应器自制管式炉自制气源：NO/Ar NO/Ar /O2NO/Ar/CO烟气分析仪:紫外-可见光分光光度计TU-1800PC 北京普析通用有限公司通过盐酸蔡乙二胺分光光度法测定NO X经过氧化管后,以NO2形式吸收在溶液中形成亚硝酸,与对氨基苯磺酸起重氮化反应,再与盐酸蔡乙二胺偶合,生成玫瑰红色偶氮化合物,根据颜色深浅,比色定量本方法具体步骤采用GB8969-88"图3-3是本次实验得到的标准曲线:拟合曲线方程如下: y=0.1832x+0.0035式中:y-(A-Ao),其中A为标准溶液吸光度,Ao为试剂空白溶液吸光度; x一一NO2- 含量,ug流程：5、高温下煤焦表面含氧官能团对NO-煤焦还原反应的影响-XXX 反应器：管式炉固定床反应器，反应管内径是20mm，长度为600mm，，同时避免热量堆积，一定粒度和质量的煤焦样品通常要掺入一定比例反应惰性添加剂。
炭黑尾气烟气脱硝技术和经济分析
Academic Forum408炭黑尾气烟气脱硝技术和经济分析金苏南（南通恩普环保技术有限公司，江苏 南通 226300）摘要：本文通过对炭黑尾气烟气产生基理进行分析，根据形成附加产物的特点，介绍几种常见的炭黑尾气烟气脱硝技术方案，并对各方案的经济性进行对比分析，以找到脱硝效果可靠且成本低廉的方案，供相关企业参考借鉴。
关键词：炭黑尾气烟气；脱硝技术；经济性炭黑油、燃料油等发生缺氧燃烧、裂解，会产生炭黑及炭黑尾气。
炭黑尾气可被用作燃料循环到锅炉、燃烧炉等系统当中，进一步形成尾气烟气。
炭黑尾气烟气中依然含有过量的氮氧化物，无法被直接排放，需进行进一步的处理。
在可持续发展背景下，烟气脱硝技术前景广阔，其普及应用过程中，技术效果与经济性同样重要，需进行重点分析。
1 炭黑尾气烟气炭黑尾气烟气是炭黑尾气经循环燃烧后的产物，烟气湿度较高，一般可达到28%左右，明显高于燃煤锅炉产生烟气的湿度。
烟气中烟尘的含量较低，其颗粒度一般在50-2000nm，主要成分为炭黑。
而燃煤锅炉烟气中的颗粒浓度较大，主要成分为金属氧化物。
在氮氧化物含量上，炭黑尾气烟气也要明显高于燃煤锅炉烟气，通常高于900mg/Nm3，另外，在炭黑尾气燃烧炉中产生的烟气温度可达到200℃以上，无法直接通过SCR中温脱硝技术进行处理[1]。
2 炭黑尾气烟气脱硝技术处理方案炭黑尾气烟气脱硝技术主要为选择性催化还原技术（SCR）、选择性非催化还原技术（SNCR）和低氮燃烧改造技术。
在实际应用中，将低氮燃烧改造技术与选择性催化还原技术结合使用即可达到相应的环保指标要求，但考虑到低氮改造易引发炭黑燃烧不充分、堵塞空预器的问题。
因此本文的研究主要针对SCR及SNCR脱硝技术的结合应用进行，该类脱硝技术结合应用方案同样能发挥稳定的炭黑尾气烟气脱硝效果。
2.1 SNCR+SCR中温还原技术SCR中温还原技术应用中，其催化剂的温度一般控制在300-450℃，若炭黑尾气烟气的温度无法达到该范围，需首先对烟气进行加温处理，达到300℃以上后，再对其进行脱硝。
微波合成碳载铂用于氧还原电催化
摘要质子交换膜燃料电池阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓，因此，开发高活性、低成本的ORR电催化剂对燃料电池发展具有重要意义。
本文利用微波法，在氢氧化钠/乙二醇的溶液中还原氯铂酸合成了铂纳米颗粒(Pt NPs)；随后，将其与Vulcan XC-72R 炭黑混合，制备了高分散性的碳载铂(Pt/C)催化剂。
透射电镜结果表明，Pt NPs在炭黑表面均匀分布，平均粒径约为2.8 nm，略小于商业Pt/C催化剂（约3 nm）。
进一步，探究了微波功率、分散溶剂以及载碳时有或无HCl对制备催化剂分散性和氧还原活性的影响。
电化学测试表明，相较于商业Pt/C催化剂，优化的微波Pt/C催化剂展现出更为优异的ORR催化活性。
在0.1 mol/L HClO4电解液中，微波Pt/C催化剂的半波电位较商业Pt/C催化剂高出9 mV，其在0.9 V (vs. RHE)处的质量活性和面积活性为0.109 A/mg 和0.127 mA/cm2，均分别高于商业Pt/C催化剂的0.093 A/mg和0.118 mA/cm2。
此外，微波Pt/C催化剂具有比商业Pt/C催化剂更好的电化学稳定性。
这些主要归因于碳表面均匀分布的较小粒径Pt NPs，增加的Pt表面积提升了ORR活性，与碳载体表面孔结构的牢固嵌合增强了稳定性。
本工作系统研究了微波法合成Pt/C催化剂的技术路线，适合批量化生产。
关键词微波合成；Pt/C催化剂；氧还原反应质子交换膜燃料电池是一类具有能量密度高、转化效率高、环境友好等优点的能源转换装置。
然而，阴极氧还原反应(ORR)动力学迟缓，严重阻碍了燃料电池的实际运用。
早期的燃料电池以铂黑为催化剂，但其催化性能差且在实践中容易团聚和溶解。
后来，研究人员将铂纳米颗粒(Pt NPs)均匀负载在高比表面积和高电导率的炭黑上，Pt NPs粒径更小；其相互之间的堆叠减小，Pt原子利用率更高。
至今，碳载铂(Pt/C)仍然是最实用的商业催化剂。
炭黑燃烧条件-概述说明以及解释
炭黑燃烧条件-概述说明以及解释1.引言1.1 概述炭黑是一种由碳元素构成的黑色细粒固体物质，具有许多广泛的应用领域，如橡胶、塑料、印刷油墨等。
炭黑的燃烧条件是指炭黑在空气中发生燃烧所需要的特定条件。
正确认识和掌握炭黑燃烧条件对于提高炭黑的利用效率具有重要意义。
炭黑的燃烧需要三个基本条件：供应足够的氧气、提供燃料（炭黑）和适当的温度。
在空气中，氧气是炭黑燃烧的必要氧化剂，炭黑则充当燃料。
在燃料和氧气的共同作用下，炭黑会释放出热量，产生火焰和燃烧产物。
除了基本条件之外，影响炭黑燃烧的因素还包括炭黑的粒度、表面活性和水分含量。
细小的炭黑颗粒能够提供更大的比表面积，增加与氧气的接触面积，从而促进燃烧反应的进行。
表面活性对于炭黑吸附氧气分子并进行反应也起到了重要作用。
此外，水分含量会降低炭黑的易燃性和燃烧速度。
总结炭黑燃烧的条件，就是在充足的氧气供应下，通过合适的温度提供火焰所需的热能，使炭黑与氧气发生氧化反应。
炭黑的燃烧除了能够产生热能外，还能产生二氧化碳和水蒸气等燃烧产物。
炭黑的燃烧条件对于炭黑的应用前景具有重要影响。
炭黑在橡胶工业中的应用非常广泛，燃烧条件的优化可以提高橡胶制品的性能，并减少炭黑的消耗量，从而实现资源的有效利用。
此外，炭黑燃烧的应用还涉及到环境保护和能源利用等方面，因此对于深入研究和掌握炭黑燃烧条件具有重要的现实意义。
综上所述，炭黑的燃烧条件是指在充足的氧气供应下，通过适当的温度提供火焰所需的热能，使炭黑与氧气发生氧化反应。
炭黑燃烧条件的研究对于提高炭黑的利用效率和应用前景具有重要意义。
1.2文章结构1.2 文章结构本文将按照以下结构展开论述炭黑燃烧条件的相关内容：1. 引言1.1 概述1.2 文章结构1.3 目的2. 正文2.1 炭黑的定义和用途2.2 炭黑燃烧的基本条件2.3 影响炭黑燃烧的因素3. 结论3.1 总结炭黑燃烧的条件3.2 炭黑燃烧的应用前景3.3 结论和展望通过以上结构，本文将逐步介绍炭黑的定义和用途，深入探讨炭黑燃烧的基本条件，以及分析影响炭黑燃烧的因素。
煤中灰成分对CO还原NO反应的动力学研究进展
㊀收稿日期:２０２２－０１－０４基金项目:辽宁省兴辽英才计划(ＸＬＹＣ２００７０９４)作者简介:郭强(１９６７－)ꎬ男ꎬ辽宁营口人ꎬ硕士ꎬ教授ꎬ研究方向:煤炭清洁燃烧技术及工艺节能技术.㊀∗通讯作者:李永庆ꎬＥ￣ｍａｉｌ:ｙｑｌｉ＠ｌｎｕ.ｅｄｕ.ｃｎ.㊀㊀辽宁大学学报㊀㊀㊀自然科学版第５０卷㊀第２期㊀２０２３年ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＬＩＡＯＮＩＮＧＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹＮａｔｕｒａｌＳｃｉｅｎｃｅｓＥｄｉｔｉｏｎＶｏｌ.５０㊀Ｎｏ.２㊀２０２３煤中灰成分对ＣＯ还原ＮＯ反应的动力学研究进展郭㊀强ꎬ吕艳玲ꎬ马宏宇ꎬ李永庆∗(辽宁大学绿源能源与环境科学设计研究院ꎬ辽宁沈阳１１００３６)摘㊀要:针对ＣＯ还原ＮＯ动力学反应的发展现状ꎬ本文分析了煤中灰物质的主要成分(Ｆｅ２Ｏ３ꎬＣａＯ/ＭｇＯꎬＡｌ２Ｏ３ꎬＳｉＯ２等)对此还原反应的催化活性特征ꎬ同时考虑温度和压强对反应转化率的影响ꎬ本文进一步确定了ＮＯ－ＣＯ还原反应动力学参数.结果表明ꎬ相同实验条件下ꎬ灰成分的存在有效降低了还原反应过程中的活化能ꎬ从而增加了反应效率ꎬ实现了高效低氮燃烧.其中Ｆｅ２Ｏ３催化活性尤为显著ꎬＣａＯ对ＮＯ的转化率随温度的升高先增大后减小ꎬ而ＳｉＯ２和Ａｌ２Ｏ３在反应中视为惰性组分.经综合分析ꎬ这种从源头上减少ＮＯｘ排放含量的催化还原脱硝方法具有很好的应用前景.关键词:氮氧化物(ＮＯｘ)ꎻ一氧化碳(ＣＯ)ꎻ反应动力学中图分类号:Ｘ５１１㊀㊀㊀文献标志码:Ａ㊀㊀㊀文章编号:１０００－５８４６(２０２３)０２－０１７７－０８ＩｎｖｅｓｔｉｇａｔｉｏｎｆｏｒｔｈｅＤｙｎａｍｉｃｏｆＣＯＲｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆＮＯｂｙＡｓｈＣｏｍｐｏｓｉｔｉｏｎｉｎＣｏａｌＧＵＯＱｉａｎｇꎬＬÜＹａｎ￣ｌｉｎｇꎬＭＡＨｏｎｇ￣ｙｕꎬＬＩＹｏｎｇ￣ｑｉｎｇ∗(ＬüｙｕａｎＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＥｎｅｒｇｙ＆ＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙꎬＬｉａｏｎｉｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙꎬＳｈｅｎｙａｎｇ１１００３６ꎬＣｈｉｎａ)Ａｂｓｔｒａｃｔ:㊀ＢａｓｅｄｏｎｔｈｅｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｓｔａｔｕｓｏｆｋｉｎｅｔｉｃｒｅａｃｔｉｏｎｏｆＣＯｒｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆＮＯꎬｔｈｉｓｐａｐｅｒａｎａｌｙｚｅｄｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃａｃｔｉｖｉｔｙｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆｔｈｅｍａｉｎｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓｏｆｃｏａｌａｓｈ(Ｆｅ２Ｏ３ꎬＣａＯ/ＭｇＯꎬＡｌ２Ｏ３ꎬＳｉＯ２ꎬｅｔｃ.)ｆｏｒｔｈｉｓｒｅｄｕｃｔｉｏｎｒｅａｃｔｉｏｎ.ＭｅａｎｗｈｉｌｅꎬａｓｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅａｎｄｐｒｅｓｓｕｒｅａｆｆｅｃｔｔｈｅｒｅａｃｔｉｏｎｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎꎬｉｔａｌｓｏｆｕｒｔｈｅｒｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄｔｈｅｋｉｎｅｔｉｃｐａｒａｍｅｔｅｒｓｏｆＮＯ￣ＣＯｒｅｄｕｃｔｉｏｎｒｅａｃｔｉｏｎ.Ｔｈｅｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔｕｎｄｅｒｔｈｅｓａｍｅｅｘｐｅｒｉｍｅｎｔａｌｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓꎬａｓｈｃａｎｅｆｆｅｃｔｉｖｅｌｙｒｅｄｕｃｅｔｈｅａｃｔｉｖａｔｉｏｎｅｎｅｒｇｙｉｎｔｈｅｒｅｄｕｃｔｉｏｎｒｅａｃｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓꎬｔｈｕｓｉｎｃｒｅａｓｉｎｇｔｈｅｒｅａｃｔｉｏｎｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙａｎｄａｃｈｉｅｖｉｎｇｈｉｇｈｅｆｆｉｃｉｅｎｃｙａｎｄｌｏｗｎｉｔｒｏｇｅｎｃｏｍｂｕｓｔｉｏｎ.ＴｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃａｃｔｉｖｉｔｙｏｆＦｅ２Ｏ３ｉｓｐａｒｔｉｃｕｌａｒｌｙｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔꎬａｎｄｔｈｅｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎｒａｔｅｏｆＣａＯｆｏｒＮＯｆｉｒｓｔｉｎｃｒｅａｓｅｓａｎｄｔｈｅｎｄｅｃｒｅａｓｅｓｗｉｔｈｔｈｅｉｎｃｒｅａｓｅｏｆｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅꎬｗｈｉｌｅＳｉＯ２ａｎｄＡｌ２Ｏ３ａｒｅｔｒｅａｔｅｄａｓｉｎｅｒｔｃｏｍｐｏｎｅｎｔｓｉｎｔｈｅ㊀㊀ｒｅａｃｔｉｏｎ.Ｔｈｅｃｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅａｎａｌｙｓｉｓｉｎｄｉｃａｔｅｓｔｈａｔｔｈｅｃａｔａｌｙｔｉｃｒｅｄｕｃｔｉｏｎｄｅｎｉｔｒｉｆｉｃａｔｉｏｎｍｅｔｈｏｄｈａｓｖｅｒｙｂｒｉｇｈｔａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｐｒｏｓｐｅｃｔｓ.Ｋｅｙｗｏｒｄｓ:㊀ｎｉｔｒｏｇｅｎｏｘｉｄｅｓ(ＮＯｘ)ꎻｃａｒｂｏｎｍｏｎｏｘｉｄｅ(ＣＯ)ꎻｄｙｎａｍｉｃ０㊀引言煤粉工业锅炉以高效节能和低运行成本优势ꎬ已成功应用于矿区㊁产业园区㊁市政的供热等多类工业生产中.而煤粉燃烧后会产生大量污染物如粉尘㊁ＮＯｘ和ＣＯ２等ꎬ其中ＮＯｘ是造成大气环境破坏ꎬ形成酸雨和光化学烟雾的主要污染物ꎬ同时也是形成二次气溶胶的前提物[１]ꎬ对身体健康和生态环境造成了严重威胁.２０１７年清华大学贺克斌院士研究团队[２]对大气污染物进行检测研究ꎬ其中降低氮氧化物排放仍是亟须解决的问题.因此有必要推进煤炭的清洁高效利用[３－６].由于煤粉燃烧生成的ＮＯｘ中ＮＯ所占比例约９０％ꎬ因此这种用ＣＯ还原ＮＯ在源头上减少ＮＯ含量的方式是研究学者们热衷的探讨话题.早在１９８３年ꎬＴｓｕｊｉｍｕｒａ等[７]利用纯气相条件观察ＣＯ还原ＮＯ反应ꎬ结果显示还原程度十分微弱.随后ꎬＢｅｒｇｅｒ等[８]开始关注循环流化床(ＣＦＢ)锅炉内灰中所富含的金属化合物ꎬ如ＣａＯ㊁Ａｌ２Ｏ３㊁Ｆｅ２Ｏ３㊁ＴｉＯ２和ＳｉＯ２等对ＮＯ还原反应的影响.同时期ꎬＤａｍ－Ｊｏｈａｎｓｅｎ团队[９]采用活性位理论提出了一种ＣａＯ催化还原ＮＯ机理ꎬ使ＮＯ催化还原更具有现实意义.结合Ａｃｋｅ等[１０]考虑的温度对ＣａＯ催化还原ＮＯ反应机制的影响ꎬ发现低温(室温至５００ħ)条件下ꎬＣａＯ表面的ＮＯ可以被催化还原成Ｎ２和Ｎ２Ｏꎬ即同时进行ＮＯ＋ＣＯң０.５Ｎ２＋ＣＯ２和２ＮＯ＋ＣＯңＮ２Ｏ＋ＣＯ２两种还原反应ꎬ而将温度提升至５００ħ以上才只有Ｎ２生成.除此之外ꎬ由于铁的氧化物对ＮＯ还原反应也具有较高的催化活性ꎬ即３ＣＯ＋Ｆｅ２Ｏ３ң３ＣＯ＋２Ｆｅ和２Ｆｅ＋３ＮＯң１.５Ｎ２＋Ｆｅ２Ｏ３ꎬ研究者也进行了拓展探究[１１－１５].鉴于此ꎬ本文在总结降低ＮＯｘ排放研究进展的基础上ꎬ分析ＮＯｘ的还原机理ꎬ讨论不同灰成分的催化作用以及尚待解决的问题ꎬ以期为早日实现ＮＯｘ的净排放提供参考.１㊀ＣＯ还原ＮＯ反应１.１㊀反应机理化学反应动力学的基本任务是研究反应进行的条件(温度㊁压力和催化剂等)对化学反应过程速率的影响ꎬ直接揭示反应物的化学反应机理.文献[１６]表明在低于１９００Ｋ温度ꎬＣＯ还原ＮＯ的反应可行ꎬ且总反应式可以按如下形式表示:ＣＯ＋ＮＯңＣＯ２＋０.５Ｎ２(１)通过研究物质结构和反应能力之间的关系ꎬ以达到控制化学反应过程ꎬ从而满足生产和技术的要求.Ｇｌａｒｂｏｒｇ等[１７]通过数值模拟和分析实验结果ꎬ认为ＣＯ除了直接转化外ꎬ还可能参与其他转化反应ꎬ且在１５５０Ｋ高温下还原率约２０％~３０％ꎬＣＯ通过链式反应进而生成更多的 ＯＨ基团ꎬ从而促进ＮＯｘ还原为Ｎ２ꎬ具体路径如下:ＣＯ＋ ＯңＣＯ２＋ Ｈ(２)８７１㊀㊀㊀辽宁大学学报㊀㊀自然科学版２０２３年㊀㊀㊀㊀Ｈ＋ Ｏң ＯＨ＋ Ｏ(３)Ｏ＋Ｈ２Ｏң ＯＨ＋ ＯＨ(４)随后ꎬ范志林等[１８]基于上述原理ꎬ证明了当生物质气中ＣＯ和Ｈ２含量增大时ꎬＮＯｘ总体脱除率呈明显下降趋势.较多研究表明ꎬＣＯ对ＮＯｘ削减有一定的促进作用ꎬ其影响程度与再燃气体中过量空气系数㊁碳氢化合物的含量㊁温度㊁停留时间及催化物的种类有关.１.２㊀实验条件及设备一般采用下行气流的固定床反应器这种设备去研究ＮＯ还原反应的动力学特性实验ꎬ将物料自然堆积在反应段内ꎬ对若干不同床层温度下的反应速率进行求取ꎬ并最终拟合出Ａｒｒｈｅｎｉｕｓ形式(见本文２.１节)[７]的反应动力学公式.Ｔｓｕｊｉｍｕｒａ等[７]采用该实验设备进行分析ꎬ利用经验公式计算发现可以近似忽略颗粒内外扩散阻力ꎬ因此可将固定床反应器作为柱塞流反应器并作简化处理.２００４年ꎬＳｃｈöｎｅｎｂｅｃｋ等[１９]同样验证了类似实验条件下反应处于化学反应动力学的控制区.因此ꎬ常规的固定床反应器可以满足本研究的需要.１.３㊀温度(纯气相条件下)对还原ＮＯ反应速率的影响严格意义上来说ꎬ热力学反应过程中[２０]反应必须越过一个能垒(活化能垒)才能进行[２１].事实证明ꎬ升高温度有利于降低活化能垒ꎬ从而加快反应的进行.碰撞理论认为ꎬ有活化分子的碰撞才有可能引起反应ꎬ由于温度升高ꎬ活化分子的百分数增大ꎬ有效碰撞的百分数增加ꎬ分子间碰撞频率加快[２２－２４].因此可以推断催化还原ＮＯ的能力随温度的升高也会随之增大.为了观察ＣＯ还原ＮＯ反应进行的程度ꎬ通常不添加任何灰催化ꎬ并且只改变环境温度.清华大学李竞岌等[２５]选择空石英玻璃管提供一个可靠的惰性环境ꎬ在１２２３Ｋ高温下充入０.５％的ＣＯ气体ꎬ发现并没有出现明显的还原反应ꎬ这与１９８３年Ｔｓｕｊｉｍｕｒａ团队实验结论相一致ꎬ说明在纯气相条件下对ＮＯ的还原是非常困难的[７].阮丹等[１６]在纯气相条件下进行了更深入的研究ꎬ在无催化剂条件下ꎬ当温度提升至１６５０Ｋ时ꎬ才出现ＣＯ还原ＮＯ的热力学反应ꎬ各组分反应变化量才开始明显变化ꎬ说明此还原反应对温度的依赖性较强ꎬ温度对于反应速率及反应路径的影响很大.１.４㊀压力对ＣＯ还原ＮＯ反应速率的影响魏刚[２６]采用全混流反应器(ＰＳＲ)结合气相动力学软件Ｃｈｅｍｋｉｎꎬ经过详细的机理分析建立了全混流反应模型[２７].结果表明:温度在１７００Ｋ时ꎬＣＯ和ＮＯ转化率均较高ꎬ且ＣＯ最终产物为ＣＯ２.继续提升温度至１８００Ｋ时ꎬ各初始反应物转化率达到最大值ꎬ反应速率也为最佳值.随后ꎬ付梦龙等[２８]也证实了高温对ＮＯ的转化率有较好的促进作用ꎬ而增加压力转化率改变不明显ꎬ但反应速率改变非常显著ꎬ说明高压确实对反应速率起到了促进作用.综上所述ꎬ在１８００Ｋ温度条件下ꎬ反应速率㊁反应时间及反应转化率均达到了反应所需的理想值.因此ꎬ选取温度为１８００Ｋꎬ通过改变还原反应的环境压力ꎬ分析各组分浓度变化情况.如图１所示.图１(ａ)㊁(ｂ)㊁(ｃ)和(ｄ)的气压分别处于７.０９ˑ１０４㊁８.６１ˑ１０４㊁１.１７ˑ１０５㊁１.３２ˑ１０５Ｐａꎬ增加压力有利于反应的进行.这与王元凯[２９]所做的实验ꎬ即增加环境压力观察ＮＯ的还原率和转化率所得结论相一致.由图１还可以看出ꎬ当环境压力小于１.０１ˑ１０５Ｐａ力时ꎬ升高压力对反应速率增加量的影响非常明显ꎬ而当压力大于１.０１ˑ１０５Ｐａ时ꎬ压力对反应速率的影响不显著ꎬ表明压力对反应方向及转化率影响不明显ꎬ但对反应速率影响非常显著[１６].９７１㊀第２期㊀㊀㊀㊀㊀㊀郭㊀强ꎬ等:煤中灰成分对ＣＯ还原ＮＯ反应的动力学研究进展㊀㊀图１㊀不同压力对还原反应速率的影响[１６]２㊀灰成分对还原ＮＯ的催化２.１㊀ＣＯ对ＮＯ还原反应动力学参数在分子反应动力学中ꎬ指前因子和活化能是两个极其重要的参数ꎬ指前因子是只由反应本身决定的参数ꎬ而活化能是活化分子的平均能量与反应物分子平均能量的差值[３０].也就是说ꎬ原反应体系到产物的中间阶段存在着一个过渡态能垒ꎬ其高度相当于活化能.如果热能不大于过渡态能垒ꎬ则反应不能进行[３１].反应中灰成分的存在有效降低了还原反应过程中的活化能ꎬ从而增加了反应效率.Ａｒｒｈｅｎｉｕｓｅｑｕａｔｉｏｎ具体形式为[７]ｋ＝Ａｅ－ＥａＲＴ(５)式中:Ａ为指前因子ꎻＥａ和ｋ分别为活化能和反应速率常数.对式(５)两端取对数线性化后ꎬ可得线性表达式ｌｎｋ＝ａ(１/Ｔ)＋ｂ.其中ꎬａ＝ｌｎ(－Ｅａ/Ｒ)ꎻｂ＝ｌｎＡ.指前因子Ａ的表达式如下:Ａ＝ＫＢＴｈˑｅΔＳʂＲ＋１(６)式中:ＫＢ为ｂｏｌｔｚｍａｎｎ常数ꎻｈ为ｐｌａｎｃｋ常数ꎻΔＳʂ为活化熵ꎬ它是动力学的过程量而不是反应热力学参数ꎬ该值应与艾林方程(ＥｙｒｉｎｇＥｑ)计算的ΔＳʂ接近.可见ꎬ指前因子Ａ与温度相关.对原始实验结果进行变换ꎬ拟合求取不同灰作床料及不同温度下的反应速率常数.考察５种典型煤灰还原反应速率常数和温度的关系ꎬ能发现各种煤灰作床料时ꎬ均可得到匹配优良的Ａｒｒｈｅｎｉｕｓｅｑｕａｔｉｏｎ形式的反应动力学参数[２５]ꎬ并进一步证明实验条件处于化学反应动力学控制区.通过对拟合直线的斜率和截距进行简单变换[３２－３３]ꎬ研究活化能及指前因子对反应的影响.如表１所示ꎬ受不同灰催化性能影响ꎬＮＯ－ＣＯ反应动力学参数值差别也较大.根据活化能性质ꎬ发现准东煤灰反应速率略高ꎬ文峰煤灰的反应速率显著偏低ꎬ这与文峰煤灰中的含ＣａＯ成分有重要的关系.此前柯希玮等[３４]实验研究发现ꎬ在无氧条件下ꎬＣａＯ能够显著地催化ＣＯ还原ＮＯꎻ相反在有氧条件下ꎬＣａＯ表０８１㊀㊀㊀辽宁大学学报㊀㊀自然科学版２０２３年㊀㊀㊀㊀面的还原ＮＯ反应会受到抑制ꎻ而当氧气浓度高于ＣＯ浓度时ꎬＣａＯ的催化能力开始被削弱.在煤粉燃烧生成的ＮＯｘ中ＮＯ所占比例约９０％ꎬ在高温低氧气氛下ꎬ煤粉燃烧过程中能有效抑制ＮＯｘ生成ꎬ并促使ＮＯ还原生成Ｎ２[３５]ꎬ这也为ＣａＯ的高效催化提供了有利条件.以上证明了Ｄａｍ－Ｊｏｈａｎｓｅｎ等[９]的ＣａＯ对ＮＯ催化效果较好的结论ꎬＣａＯ催化还原ＮＯ的转化率随温度的升高而增大ꎬＮＯ转化率与反应温度和ＣＯ浓度正相关ꎬ与ＮＯ浓度负相关[３５].姜建勋[３６]研究发现ꎬＭｇＯ对ＣＯ还原ＮＯ有一定的催化作用ꎬ但ＭｇＯ过多容易造成锅炉结渣.白书立等[３７]利用催化活性的实验验证了金属氧化物Ｆｅ２Ｏ３具有较高的催化活性ꎬ即使有Ｈ２Ｏ分子的影响Ｆｅ２Ｏ３也能表现出良好的稳定性ꎬ该现象值得重点深入研究.不同的金属氧化物对反应的转化率有一定的影响ꎬ同时氧化物的含量也具有一定的影响.迄今为止ꎬ氧化物Ａｌ２Ｏ３/ＳｉＯ２对ＣＯ还原ＮＯ的反应催化作用并不明显[３８].表１㊀煤灰催化条件下的ＮＯ－ＣＯ反应动力学参数[２５]灰种类指前因子Ａ(ｍ３ (ｋｍｏｌ ｓ)－１)活化能Ｅａ(ｋＪ ｋｍｏｌ－１)拟合偏差Ｒ２文峰煤灰１.１６４ˑ１０１２１.１９０ˑ１０５０.９８３大同煤灰９.３６５ˑ１０１２１.２７６ˑ１０５０.９９８府谷煤灰５.０３９ˑ１０１２７.４８７ˑ１０４０.９９５准东煤灰１.９４２ˑ１０１２８.４５６ˑ１０４０.９９７海拉尔煤灰４.９７４ˑ１０１２７.２０３ˑ１０４０.９９８２.２㊀煤中灰成分的分析当前很多研究[３９－４１]关注单组分金属氧化物对ＮＯ还原催化效果与机制.而由于不同地区煤的灰成分不同ꎬ其催化活性的差异非常大[４２]ꎬ因此有必要对灰成分进行细致分析.针对不同氧化物对ＮＯ－ＣＯ反应动力学的催化活性ꎬ在前面的研究中已有了一定的认识ꎬ但在建立下行气流固定床反应器控制ＮＯｘ排放的模型中ꎬ灰成分的化学反应动力学参数仍不完善ꎬ因此也期待学者们做更深入的实验研究与理论分析.同时也需要学者对煤灰成分及催化活性进行定量分析[４３]ꎬ来实现ＣＯ对ＮＯ的高效催化还原.最具代表性的研究工作为李竞岌等[２５]选择了５种典型煤样进行研究ꎬ他们使用Ｘ射线荧光光谱(ＸＲＦ)技术ꎬ对被测样品照射Ｘ射线ꎬ样品中的不同元素受激发后会两次放射出具有特征波长的Ｘ射线ꎬ通过检测两次Ｘ射线的信息从而分析煤灰中所含元素种类及含量.如表２所示ꎬ煤灰样品中发现均存在Ｆｅ㊁Ｃａ㊁Ｓｉ㊁Ａｌ为主的金属氧化物.徐芹[４４]在传统指标分析基础上ꎬ对炼焦用煤的灰成分进行了更详细的检验ꎬ数据显示主要成分除了常见的Ｆｅ２Ｏ３㊁ＣａＯ㊁Ａｌ２Ｏ３和ＳｉＯ２以外ꎬ还存在微量的氧化物ＳＯ３㊁ＭｇＯ㊁Ｎａ２Ｏ㊁ＴｉＯ２和Ｋ２Ｏ.而这些微量的氧化物的催化活性较低ꎬ对ＣＯ催化还原ＮＯ的反应起到的作用非常弱ꎬ因此在探究还原ＮＯ的催化剂方面不会将其列为重点考察对象.表２㊀煤灰中各组分质量分数[２５]物质ｗ(文峰煤灰)/％ｗ(海拉尔煤灰)/％ｗ(准东煤灰)/％ｗ(府谷煤灰)/％ｗ(大同煤灰)/％ＳｉＯ２６３.２６１２５９.３９９７６.２６４４４０.４２９４４２.６９９８Ａｌ２Ｏ３３０.６０５３９.６６４６５.８５２１１４.３７２３４３.８３１３ＣａＯ０.２１６８１７.１６４０６５.２６０７３１.７１０２３.２１９９Ｆｅ２Ｏ３１.３２２６７.３２９６１０.４４７９８.０２３６５.３９６０ＳＯ３ ０.１２８６１.４７６６０.４９９５０.７５５７ＭｇＯ０.１６６９３.８２８３８.０２５１１.７９６４０.３９７９㊀㊀从表２可以看出ꎬ准东煤灰主要成分为ＣａＯꎬ其他４种灰样中的主要成分为ＳｉＯ２和Ａｌ２Ｏ３.倪琳１８１㊀第２期㊀㊀㊀㊀㊀㊀郭㊀强ꎬ等:煤中灰成分对ＣＯ还原ＮＯ反应的动力学研究进展㊀㊀等[４２]研究发现ꎬ在采用同一种煤中不同量的煤灰做催化时ꎬＦｅ㊁Ｃａ㊁Ｓｉ㊁Ａｌ４种元素的谱线强度与元素含量的线性程度都达到了最高值ꎬ说明这４种元素的氧化物是灰基底的主要成分ꎬ再次验证了李竞岌等[２５]的研究结果.而灰催化对反应速率的贡献与其在灰中所占比例呈正相关ꎬ可以根据线性方程组用最小二乘法求得最优解[４５].对表２总结后发现ꎬ各组分催化活性的排序为Ｆｅ２Ｏ３>ＣａＯ/ＭｇＯ>Ａｌ２Ｏ３>ＳｉＯ２ꎬ且Ｆｅ２Ｏ３的催化活性显著高于另外４种物质ꎬＦｅ２Ｏ３有效降低了原煤中的活化能ꎬ改善了煤的燃烧性能ꎬ但其掺混比不是越大越好ꎬＦｅ２Ｏ３在煤粉中质量分数为３％时为最佳值.综上所述ꎬ在灰成分中Ｆｅ２Ｏ３催化活性最好[４６]ꎻＣａＯ/ＭｇＯ对ＮＯ－ＣＯ反应同样具有促进作用ꎬ但在实验温度下不是很明显ꎬ且在煤粉中ＣａＯ/ＭｇＯ质量分数为１０％时可获得最优的热解速率ꎬ过量的添加反而会出现抑制作用[４７].ＳｉＯ２和Ａｌ２Ｏ３则可视为惰性组分.这与之前所讨论[８－１０ꎬ３８]的结果相一致.３㊀尚待解决的问题从实验设备角度考虑ꎬ研究者对热态固定床反应器的发展前景是持肯定态度的ꎬ因其燃料适应性强ꎬ稳定性高ꎬ不会 炉膛爆燃 和 灭火 ꎬ且容量和结构上占据较多优势ꎬ但仍存在待解决的问题.由于焦炭结焦粘连ꎬ所以影响反应气体扩散ꎬ从一定程度上减弱了反应转化效率ꎬ尽管在炉膛下部的密相区装有大颗粒惰性物料层ꎬ但无法从根本解除还原性气体的损失.其次ꎬ有效地减弱高颗粒浓度气流的冲刷力对隔热材料的腐蚀ꎬ减少炉膛烟气出口爆管等问题也是重要的技术改进点.而对于还原ＮＯ反应的动力学参数的精度ꎬ也受到仪器精度和气体收集数据读取等因素影响.在高温条件下ꎬ氧化反应中会生成一些副产物(如自由基㊁ＨＣＮ㊁ＨＮＯ㊁ＨＣＮＯ㊁ＨＣＮ等含Ｎ的一些中间产物)会削弱ＣＯ与ＮＯ的反应.此外ꎬ燃烧气氛中存在的Ｈ２㊁ＣＯ和ＣＨ４等其他单种还原性气体对ＮＯ也具一定还原作用ꎬ而气体间的相互耦合作用需要进一步的实验研究.４㊀结论１)ＣＯ还原ＮＯ的热力学反应对温度的依赖性较强ꎬ当温度提升至１６５０Ｋ时ꎬ各组分反应变化量才开始有明显变化.直至１８００Ｋ温度下ꎬ反应速率㊁反应时间及反应转化率才达到反应所需的理想值.而压力对反应方向及转化率不具有明显的影响ꎬ但对反应速率影响非常显著.２)对不同灰催化条件下的实验结果进行对比ꎬ发现不同煤灰作床料时ꎬ均可得到匹配优良的Ａｒｒｈｅｎｉｕｓｅｑｕａｔｉｏｎ形式的反应动力学参数ꎬ证明了实验条件处于化学反应动力学控制区.通过研究活化能及指前因子的动力学参数ꎬ发现文峰煤灰的反应速率显著偏低ꎬ准东煤灰反应速率略高ꎬ除大同煤灰在低温条件下的催化活性出现显著下降外ꎬ其他３种煤灰的催化活性大致相当.３)灰中各主要成分对ＮＯ－ＣＯ反应的催化活性排序为Ｆｅ２Ｏ３>ＣａＯ/ＭｇＯ>Ａｌ２Ｏ３>ＳｉＯ２ꎬ且Ｆｅ２Ｏ３的催化活性最佳ꎬ而ＳｉＯ２在此还原反应中可视作惰性组分.针对降低煤粉工业炉中ＮＯｘ排放的应用ꎬ分析了灰成分对ＣＯ还原ＮＯ反应动力学行为的发展现状ꎬ指出了这种源头上减少ＮＯ含量的方式是发展的必然趋势ꎬ结合ＣＯ对ＮＯ还原反应动力学拟合参数ꎬ并从应用实际需求出发ꎬ探讨了下行气流的固定床反应器需要解决的关键技术问题等ꎬ期望相关工作能推动煤粉工业炉中提升净排放技术的研究与发展ꎬ为进一步开展氧化物催化还原ＮＯ的应用研究提供参考.２８１㊀㊀㊀辽宁大学学报㊀㊀自然科学版２０２３年㊀㊀㊀㊀参考文献:[１]㊀ＣｕｉＹＺꎬＬｉｎＪＴꎬＳｏｎｇＣＱꎬｅｔａｌ.ＲａｐｉｄｇｒｏｗｔｈｉｎｎｉｔｒｏｇｅｎｄｉｏｘｉｄｅｐｏｌｌｕｔｉｏｎｏｖｅｒＷｅｓｔｅｒｎＣｈｉｎａꎬ２００５ 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件下氧含量对天然气扩散 火焰 中生成 的炭黑与 Ｎ Ｏ反应的影响规律 ， 实验结果表明 ， 反应气 中氧存在会 降低炭黑 与 Ｎ Ｏ的还原率和起始反应温度． 实验 中得到 了炭黑与 Ｎ 从 Ｏ反应 的动力学关系 ， 随氧含量增加微镜微观分析表明 ， 氧气氛会使 炭黑层 状结构 内部 融合 ， 外表 面增 大 ， 可以认为外表 面积
Ａ ｂ ｔａｃ ： Ｔ ｅ ｒ ａ ｔｏ ｆＮＯ ｔ ａ ｂ ｎ ｃ ｏ ｔｒａｓｉ ｏｎ ｉ ｅ ａ ｌ ｎ ａｎ ｅ ｎ ｔ ｅ ｅ ｃ ｆｏ ｙ ｅ ｓ ｒ ｔ ｈ ｅ ｃｉ ｎ ｏ ｗｉｈ ｃ ｒ ｏ ａ ｅ ｕｓｍａｅ ｉ ｌ ｓ ｃ ｓｄ ｒ ｂｙ ｅ ｈ ｃ ｄ ｉ ｈｅｐｒｓ ｎ ｅｏ ｘ ｇ ｎ．Ｉ ｈｅｆｘ ｄ ｎｔ ｅ ｉ
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第 ｌ 第 ３期 ４卷
２０ ０ ８年 ６月
燃
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科
学
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氧含 量 对炭 黑 与 ＮＯ 非催 化 还 原 反 应 影 响 的动 力 学 分析
范卫 东 ，谢广 录 ， 孙 青 ，陆 杰 ，章 明』
（ 海 交 通 大 学 机 械 与 动 力 工 程 学 院 ， 海 ２ ０４ ） 上 上 ０２ ０
摘
要 ： 应气氛 中 ， 反 氧的存 在通 常会强化含碳燃料与 Ｎ Ｏ还原反应． 利用石英管 固定床反应器研 究了程序升温条
增大形成丰 富的表面碳氧基团 Ｃ ０ 在强化还原反应方 面起着重要作用． （） 关键词 ： 炭黑 ；氮氧化 物 ； 氧气氛 ； 反应动力学 中图分类号 ： Ｑ ３ ． １ Ｔ ０ ２ ４ 文献标志码：Ａ 文章编号 ： ０６８４ （ ０ ８ ０ －２ ００ １０ ． ０ ２ ０ ）３０ １ － ７ ６
关于氧气氛对炭黑与no还原反应的动力学关系的影响的研究少见报道可借鉴的少量有关焦炭与no还原反应的文献表明它们与本文得到的氧气氛对万方数据?214?燃烧科学与技术第14卷第3期炭黑还原no活化能的影响规律一致suuberg等纠在固定床反应器上通过6601100k的程序升温实验得到了一种松木焦炭与no体积分数80x10一100106还原反应的活化能无氧时活化能呈双温区特性在高温区为168kjmol在低温区为27kjmol02体积分数为202时活化能呈单温区特性其值降为53kjt001