液态金属结构及宏观结晶规律
第2章 金属结晶的基本规律(3)
根据点阵匹配原则：液态金属本身是理想的变质剂或孕育剂
3、振动、搅拌等：对正在结晶的金属进行振动或
搅动，一方面可靠外部输入的能量来促进形核，另一 方面也可使成长中的枝晶破碎， 使晶核数目显著增加。 方法：机械振动、电磁振动、超声振动
电磁搅拌细化晶粒示意图
第四节 铸锭(件)组织与缺陷
在实际生产中，液态 金属被浇注到锭模中 得到铸锭，而注入到 铸模中成型则得到铸 件。铸锭(件)
铸锭(件)的组织及其 存在的缺陷对其加工 和使用性能有着直接 的影响
一、铸锭(件)的组织
铸锭(件)的宏观组织通常由三个区组成:
1、表层细晶区：浇注时，由于冷模壁产生很大的 过冷度（激冷）及非均匀形核作用，使表面形成 一层很细的等轴晶粒区（几mm厚）。
r＞rc时：体积自由能中占优势，ΔG下降，晶胚长大
→形成晶核
r＝rc时：晶胚可能消散或
形成晶核
rc——称为临界晶核半径。 过冷度愈大，rc愈小。
界面自由能
自
由 能
晶胚
变
化ΔG*
晶核
ΔG
rc
r
体积自由能
2) 形核功的概念
当r＞rc，晶胚形成晶核时，液体转变固 态，金属体积自由能的降低部分，只能补偿其 表面能增高部分的三分之二，其余能量升高， 需要由液相来提供。这部分能量称为形核功。
过冷度：理论结晶温度和实际
开始结晶温度之差。
过冷度值：与金属性质、冷却
速度有关；冷速越大， 过冷度越大
纯金属的冷却曲线
金属结晶热力学条件
过冷度越大ΔT 液固自由能差ΔG愈大 结晶驱动力也愈大
结晶的结构条件
结构起伏：液态金属的结构模型认为：原子排列的
金属材料第三章结晶
第三章金属的结晶金属由液态转变为固态的过程称为凝固，由于固态金属是晶体，故又把凝固称为结晶。
§3.1 结晶的过程和条件一、液态金属的结构特点金属键：导电性，正电阻温度系数近程有序：近程规则排列的原子集团结构起伏：近程规则排列的原子集团是不稳定的，处于时聚时散，时起时伏，此起彼伏，不断变化和运动之中，称为结构起伏。
结晶的结构条件：当近程规则排列的原子集团达到一定的尺寸时，可能成为结晶核心称为晶核, 即由液态金属的结构起伏提供了结晶核心。
结构起伏是金属结晶的结构条件。
二、结晶过程形核：液相中出现结晶核心即晶核；晶核长大：晶核形成后不断长大，同时新晶核不断形成并长大；不断形核、不断长大；晶体形成：各晶核相互碰撞，形成取向各异、大小不等的等轴晶粒组成的多晶体形核与长大是晶体形成的一般规律。
单晶体与多晶体三、结晶的过冷现象用热分析法获得液态金属在缓慢冷却时温度随时间的变化关系，即冷却曲线。
由冷却曲线可知，结晶时有过冷现象：实际结晶温度Tn低于理论结晶温度Tm的现象称为过冷。
液态金属过冷是结晶的必要条件。
过冷度：△T=Tm-Tn, 其大小除与金属的性质和纯度有关外，主要决定于冷却速度，一般冷却速度愈大，实际结晶温度愈低，过冷度愈大。
四、结晶的热力学条件热力学：研究热现象中物态转变和能量转换规律的学科，主要研究平衡状态的物理、化学过程。
热力学第二定律：在等温等压下，自发过程自动进行的方向是体系自由焓降低的方向，这个过程一直进行到自由焓具有最低值为止，称为最小自由焓原理。
利用最小自由焓原理分析结晶过程。
两相自由焓差是相变的驱动力。
金属结晶的热力学条件：固相自由焓必须低于液相自由焓。
热力学条件与过冷条件的一致性。
§3.2 形核的规律形核方式：均匀形核（自发形核）与非均匀形核（非自发形核）。
一、均匀形核均匀形核：当液态金属很纯净时，在相当大的过冷度下，固态晶核依靠液相内部的结构起伏直接从液相中自发形成。
金属结晶的现象
对于一定的金属来说，过冷度有一最小值，若 小于这个值，结晶过程就不能进行。
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纯金属结晶冷却曲线示意图
金属学系列培训
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金属学系列培训
2、结晶潜热
（1）一摩尔物质从一个相转变为另一个相时， 伴随着放出或吸收的热量成为相变潜热。
（2）金属熔化时从固相转变为液相是吸收热量， 称为熔化潜热；结晶时从液相转变为固相放出 热量，称为结晶潜热。
（3）从上图可以看出，液体金属达到结晶温度 时，由于结晶潜热的释放，补偿了散失到周围 环境中的热量，所以在冷却曲线上出现了平台。
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（4）冷却曲线上的第一个转折点，对应 着结晶的开始，第二个转折点，对应着 结晶的结束。
（5）结晶过程中，如果释放的结晶潜热 大于向周围环境散失的热量，温度将会 回升，甚至发生已经结晶的局部区域的 重熔现象。
过冷度，以ΔT表示，ΔT=Tm-Tn。过冷度越大， 实际结晶温度越低。
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（3）金属不同，过冷度的大小也不同；
金属的纯度越高，过冷度越大。
（4）过冷度的大小主要取决于冷却速度，冷却 速度越大，过冷度越大，实际结晶温度越低。
反之，冷却速度越慢，过冷度越小，实际结晶 温度越接近于理论结晶温度。
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（二）纯金属的结晶
——金属结晶的现象
目录
一、结晶过程的宏观现象 二、金属结晶的微观过程
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金属学系பைடு நூலகம்培训
一、结晶过程的宏观现象
1、过冷现象 （1）液态金属冷却到理论结晶温度Tm（熔点）时， 并未开始结晶，而是需要继续冷却到Tm之下某一
金属材料第三章结晶
第三章金属的结晶金属由液态转变为固态的过程称为凝固，由于固态金属是晶体，故又把凝固称为结晶。
§3.1 结晶的过程和条件一、液态金属的结构特点金属键：导电性，正电阻温度系数近程有序：近程规则排列的原子集团结构起伏：近程规则排列的原子集团是不稳定的，处于时聚时散，时起时伏，此起彼伏，不断变化和运动之中，称为结构起伏。
结晶的结构条件：当近程规则排列的原子集团达到一定的尺寸时，可能成为结晶核心称为晶核, 即由液态金属的结构起伏提供了结晶核心。
结构起伏是金属结晶的结构条件。
二、结晶过程形核：液相中出现结晶核心即晶核；晶核长大：晶核形成后不断长大，同时新晶核不断形成并长大；不断形核、不断长大；晶体形成：各晶核相互碰撞，形成取向各异、大小不等的等轴晶粒组成的多晶体形核与长大是晶体形成的一般规律。
单晶体与多晶体三、结晶的过冷现象用热分析法获得液态金属在缓慢冷却时温度随时间的变化关系，即冷却曲线。
由冷却曲线可知，结晶时有过冷现象：实际结晶温度Tn 低于理论结晶温度Tm 的现象称为过冷。
液态金属过冷是结晶的必要条件。
过冷度：△ T=Tm -Tn ,其大小除与金属的性质和纯度有关外，主要决定于冷却速度，一般冷却速度愈大，实际结晶温度愈低，过冷度愈大。
四、结晶的热力学条件热力学：研究热现象中物态转变和能量转换规律的学科，主要研究平衡状态的物理、化学过程。
热力学第二定律：在等温等压下，自发过程自动进行的方向是体系自由焓降低的方向，这个过程一直进行到自由焓具有最低值为止，称为最小自由焓原理。
利用最小自由焓原理分析结晶过程。
两相自由焓差是相变的驱动力。
金属结晶的热力学条件：固相自由焓必须低于液相自由焓。
热力学条件与过冷条件的一致性。
§3.2 形核的规律形核方式：均匀形核（自发形核）与非均匀形核（非自发形核）。
一、均匀形核均匀形核：当液态金属很纯净时，在相当大的过冷度下，固态晶核依靠液相内部的结构起伏直接从液相中自发形成。
2纯金属结晶
能加入原子的位置N之比）；X=NA/N
K：波尔兹曼常数。
对不同α 值作△Gs / NkTm 与X 的关系曲线： α ≤2，粗糙（金属）界面。
X=0.5 处曲线有极小点，正好 被原子占据50% 自由能最低；
α ≥5，光滑（非金属）界面。
X=0，X=1 附近曲线有两个极 小点。界面只有几个原子或极 大部分原子位置被固相原子占 据，自由能最低；
：取决于晶体与液体的性质，结晶物质一定，为定值；
σ
LB：取决于杂质与液体的性质；
Lα
在σ
一定，要使cosθ 大，θ 小，主要使σ
α B小。
点阵匹配理论：杂质和晶体要结构相似（晶格类型相同、相 近），点阵常数相当（或原子间距成整数倍）。 符合这种匹配条件的固态粒子称为“活性粒子”。有促进形 核的作用。
凝固结晶长大条件基本规律均匀形核非均匀形核热力学条件结构条件能量条件长大方式光滑界面粗糙界面连续垂直长大晶体缺陷台阶生长二维晶核凝固组织纯晶体凝固时的生长形态正温度梯度下负温度梯度下树枝状生长晶粒大小控制控制过冷度变质处理搅拌振动形核率线长大速度与过冷度
第二章 纯金属的结晶
液态金属变为固态金属的过程——结晶。
特征： （1）界面上原子排列成整齐的原子平面，即晶
体学的某一晶面；
（2）界面把液固截然分开，无过渡层。
Jackson用最近邻键模型讨论了液/固界面结构: 设原界面是平面，在平面上加入的原子随机排列，使 界面粗糙化，界面吉布斯自由能变化△GS:
α ：Jackson因子，决定于材料种类和生长晶体结构 参数。 X：表面结点占据率（界面上固相原子数NA与界面上可
3、固态粒子表面形态对形核的影响
液态金属凝固原理讲解
2、内部柱状晶区的形成
凝固壳层→界面处晶粒单向散热→ 晶粒逆热流方向择优生长而形成柱 状晶
柱状晶区影响因素： （1）铸型导热能力： 铸型导热能
力越强，有利于柱状区形成； （2）合金成分：溶质含量越少，
1.4 金属结晶组织和凝固缺陷的控制
• 晶区数目以及柱状晶区和等轴晶区的相对宽度随合金性质 和具体凝固条件而变化，在一定条件下，可获得完全由柱 状晶或等轴晶所组成的宏观结晶组织 ：
完全柱状晶
完全等轴晶
1、表面细晶粒区的形成
形成原因：
（1）铸型壁附近熔体受到强烈的激冷作用而大量形核，形成无 方向性的表面细等轴晶组织，也叫“激冷晶”。
铸件结晶组织对铸件质量和性能的影响 表面细晶粒区薄，对铸件的质量和性能影响不大。 铸件的质量与性能主要取决于柱状晶区与等轴晶区的比
例以及晶粒大小。
1.4.2 铸件晶粒组织的控制
（1）柱状晶（组织致密、晶粒粗大、 各向异性）：
生长过程中凝固区域窄，横向 生长受到相邻晶体的阻碍，枝晶不 能充分发展，分枝少，结晶后显微 缩松等晶间杂质少，组织致密。
• 细晶区形成的前提：抑制铸件形成稳定的凝固壳层。
2、内部柱状晶区的形成
• 稳定凝固壳层产生→→柱状晶区开始 • 内部等轴晶区形成→→柱状晶区结束 • 柱状晶区的宽度及存在取决于上述两个因素综合作用结果。 • 生长方式：择优生长
•择优生长:各枝晶主干方向互不 相同，主干与热流方向相平行的 枝晶生长迅速，优先向内伸展并 抑制相邻枝晶的生长。逐渐淘汰 掉取向不利的晶体过程中发展成 柱状晶组织。
溶质原子富集而使界面前方成分过冷增大发生非均匀形核 （2）随对流漂移到铸件中心的自由小晶体
液态金属结晶的基本过程
液态金属结晶的基本过程一、引言液态金属结晶是指金属从液态向固态的转变过程，是金属材料加工和制备中不可或缺的一环。
液态金属结晶过程的研究对于提高金属材料的性能和开发新型金属材料具有重要意义。
本文将介绍液态金属结晶的基本过程及其影响因素。
二、液态金属结晶的基本过程液态金属结晶的基本过程主要包括原子的聚集、晶核形成、晶体生长和晶体定向四个阶段。
1. 原子的聚集当金属材料从高温液态逐渐冷却时，金属原子会逐渐聚集在一起形成团簇。
这是由于原子间的相互吸引力使得原子倾向于相互靠近。
2. 晶核形成当原子聚集到一定程度时，会形成稳定的晶核。
晶核是结晶过程的起点，它是金属原子有序排列的种子。
晶核的形成需要克服金属表面张力和团簇之间的相互作用力。
3. 晶体生长在晶核形成后，金属原子会从液相逐渐沉积到晶核上，使得晶核逐渐增大并且形成晶体。
晶体生长是指晶核周围的原子不断加入到晶体内部，使晶体逐渐扩大。
4. 晶体定向在晶体生长的过程中，金属原子会以一定的方式排列，形成特定的晶体定向。
晶体定向决定了晶体的晶格结构和材料的性能。
三、影响液态金属结晶的因素液态金属结晶过程受到多种因素的影响，下面将介绍几个重要的因素。
1. 温度温度是影响液态金属结晶的关键因素之一。
较高的温度有利于金属原子的扩散和晶体生长，但温度过高也会导致晶体的不稳定性。
2. 冷却速率金属材料的冷却速率也会影响晶体的形成。
较快的冷却速率可以促使晶核的形成并限制晶体生长，从而产生细小的晶粒。
3. 杂质杂质对液态金属结晶有显著的影响。
杂质可以作为晶核形成的基础，也可以改变晶体生长的速率和方向，从而影响晶体的形貌和性能。
4. 外界应力外界应力是指在结晶过程中施加在金属材料上的力。
外界应力可以改变晶体生长的速率和方向，从而影响晶体的形状和性能。
四、结论液态金属结晶是金属从液态向固态转变的重要过程。
它包括原子的聚集、晶核形成、晶体生长和晶体定向四个阶段。
液态金属结晶的过程受到温度、冷却速率、杂质和外界应力等因素的影响。
结晶规律条件
西北工业大学 材料学院 王永欣主编
39
1）二维晶核机制
以均匀形核方式形成二维 晶核（台阶、小薄片）
液态原子迁移 到台阶侧面
台阶横 向长大
西北工业大学 材料学院 王永欣主编
40
2）晶体缺陷台阶机制
晶体缺陷
（螺位错－台阶 或孪晶－沟槽）
不消失的 台阶
液态原子迁移 到台阶侧面
台阶横 向长大
西北工业大学 材料学院 王永欣主编
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2．临界晶核半径
G
4 3
r 3
GB
4r 2
用驻点法求得 rk
dG dr
4r 2
GB
8r
令 dG 0得： dr
rk
2
GB
将G B
T
Lm Tm
代入
rk
2Tm
T Lm
2Tm
Lm
1 T
即：
rk
2Tm
Lm
1 T
由此可知：T↑→ r ↓k 西北工业大学 材料学院 王永欣主编
18
3．形核功
G
表面能
――单位时间、单位体积内形成晶核的数目
A
Q
N N1 N2 C e kT e kT
C――常数、 A――形核功、Q――原子扩散激活能
西北工业大学 材料学院 王永欣主编
23
A
Q
N N1 N2 C e kT e kT
rk↓、A↓ ——所需结构起伏↓和能量起伏↓ —— 形核率N1↑
T↑
温度↓ —— 原子活动能力↓ —— 形核率N2↓
N
exp(
A kT
)
N1
exp(
Q kT
)
N2
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• 金属液态结构进行研究方法 • 射线（X射线、中子）衍射 • 理论计算（分子动力学模拟）
2015-6-14
柏振海 baizhai@
14
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材料科学与工程基础
液态金属结构及宏观结晶规律
射线（X射线、中子）衍射
• X射线衍射 • 以原子内的电子为散射中心而形成的衍射现象 • 衍射强度随元素原子序数加大而增强
0.288
0.309, 0.346
12
3+3
2015-6-14
柏振海 baizhai@
17
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液态金属结构及宏观结晶规律
液体金属的结构
• 宏观上 金属和合金的液态结构是均匀、各向同性的
• 原子尺寸时 • 金属和合金的液态结构不均匀，熔体中原子存在着原子 围绕平衡中心以频率的振动和单个原子从一些平衡位臵 向另一些位臵活化迁移的过程 • 长程无序，在一定程度上仍然保持原子排列的短程有序 • 液态中部分原子排列方式与固态金属相似，构成短程有序 晶态小集团 • 这些小集团不稳定，尺寸大小不相等，时而产生，时而 消失，就是存在所谓的结构起伏
柏振海 baizhai@
1
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液态金属结构及宏观结晶规律
晶体与非晶体的形成 • 粘度高的物质如高分子材料容易形成非晶体 • 粘度小的物质如金属和合金容易形成晶体 • 冷却速度也有直接的影响
• 如果冷却速度达到107℃/s，金属也能获得非晶 态
40.5
Ni 35.7
35.7
Al 32.6
29.3
• 金属在固 -液转变时热容量仍有突变，但是变化不大，在 液体中质点热运动的特点与固体很接近
2015-6-14
柏振海 baizhai@
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材料科学与工程基础
液态金属结构及宏观结晶规律
2.4.1.1.3 熔化热和熔化熵的变化
1536 650
6.4
15.2 8.69
765
3070 1103
99.5
340 115
15.6
22.4 16.0
• 金属的熔化潜热远小于其气化潜热 • 金属的气化潜热与熔化潜热的比值Δ Hm/Δ Hb 都较大
2015-6-14 柏振海 baizhai@ 11
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某些金属的熔化潜热及气化潜热（KJ/mol） 金属 Ag Al Au 熔点℃ 960.5 660 1063 熔化潜热Δ Hm 11.2 10.4 12.8 沸点℃ 2212 2480 2950 气化潜热Δ Hb 258 291 342 Δ Hm/Δ Hb 23 27.8 26.7
Cd
Fe Mg
321
理论计算（分子动力学模拟）
• 在给定的粒子间相互作用势下，通过数值求解系统的运动 方程组，计算得到各瞬时原胞中N个粒子的坐标和速度。并 分析系统各种性质，如结构、热力学性质、动力学性质等
• 模拟产生平衡时各瞬态构型基础上，直接得到径向 分布函数、双体分布函数、原子的键对分布、多面 体分布以及键长分布 • 与实验很好相符
• 熔化时熵的增加比较大，金属熔化时配位数改变很小 • 金属熔化时，原子间距或最近邻原子数目没有多大变化，无序程度大为 增加
2015-6-14 柏振海 baizhai@ 13
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液态金属结构及宏观结晶规律
2.4.1.2
金属液态结构
• 对液态金属的微观结构认识比较浅，其与固态之间 本质的、内在的联系还比较模糊
2015-6-14 柏振海 baizhai@ 18
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短程序
• 液态结构 主要特征是长程无序，晶体的熔化消除了三维的周期性 不存在周期性，但在一定程度上仍然保持原子排列的短程序
• 长程序的消失的影响 • 不强烈影响原子相互配臵和它们之间结合力决定的诸多 热力学性质—比热容、原子热容量及等温压缩性的变化 • 严重影响原子的平行迁移性（平动性，取决于自由体积） • 熔化时不同物质的自扩散系数可能增长2～4个数量级
2015-6-14
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液态金属结构及宏观结晶规律
2.4.1.1.2 熔化时热容的变化
某些金属在熔点附近的摩尔热容[J/(mol· K)]
金属 固态Cp,m
液态Cp,m
Fe 41.8
34.1
Mn 46.4
46.4
Cr 42.6
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液态金属结构及宏观结晶规律
研究金属凝固的意义
• 获得固体材料，绝大多数要经历由液态到固态的凝固过程 • 金属制品在其加工制造的最初阶段，一般都要熔炼后铸 造，使其成为铸锭或铸件 • 粉末冶金产品要经过制粉，一般主要是熔化、凝固阶段
650
271 179
4.1
-3.25 1.5
金属熔化时体积的增加在2.5%～5%之间，最大也不超过6% 有少数非密排结构的金属如Sb、Bi、Ga、Ge等熔化时体积有少量收缩 体积增大可以认为是由两部分引起：一部分是质点间距离加大，另一部分是形成了大量空位
2015-6-14 柏振海 baizhai@ 8
• 铸锭（件）及焊接件组织和性能与凝固过程有密切的关系
• 研究结晶过程，已经成为提高金属机械性能和工艺性能的 主要手段之一 • 结晶过程是一个相变过程，了解结晶过程同时也为研究固 态金属中的相变奠定基础 • 固态条件下能发生通常称为再结晶的晶体成长现象
2015-6-14 柏振海 baizhai@ 3
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早期凝固理论
• 研究工作仅仅局限于夹杂、气体、微量元素等异质组成对 最终组织的影响
• 最近逐渐认识到，即使在纯净的熔体体系中，液 态结构变化对凝固以后的材料组织、性能和铸锭 （件）质量也存在直接和重要的影响 • 从熔体结构控制的角度来改善和控制凝固尚是经 验性的，远远没有形成系统的理论
2015-6-14
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液体金属的能量起伏
• 金属液体中微观区域的自由能也是变化的， 也就是存在能量起伏
• 在合金系统中，还存在成分起伏现象
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凝 固
• 物质从液态冷却转变为固态的过程叫做凝固 • 凝固后的物质可以是晶体，也可以是非晶体 • 凝固后的物质是晶体，则这种凝固称为结晶 • 通常凝固条件下，金属及其合金凝固后都是晶体， 因此也称金属及合金的凝固为结晶
2015-6-14
2015-6-14
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金属熔化时无序程度的变化
部分金属从室温（25℃）至熔点的熵变（KJ/mol）及熔化熵 金属 Mg Al Au Cd Fe 从298K到熔点的熵变Δ S 31.5 31.4 40.9 18.9 64.8 熔化熵Δ Sm 7.0 11.5 9.24 10.3 8.36 Δ Sm/Δ S 0.31 0.37 0.23 0.54 0.13
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2.4.1 金属液态结构与性能特点
• 对于液态结构的认识很不够，至今仍未有一个比 较全面、完善的理论
• 液态是介于固态和气态之间的一种物质状态 • 像固态那样具有一定的体积、不易被压缩 • 像气体那样没有固定的形状、具有流动性和各向同性
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ห้องสมุดไป่ตู้
凝固与材料性能的关系
• 微观组织决定固态金属材料的宏观性能
• 金属材料铸造后的微观组织又主要是由凝固前熔体结构本 身和冷却速度决定 • 同样合金成分在不同的凝固条件下可以获得不同的微观结 构，使材料具有不同的宏观性能
2015-6-14
熔点时金属的原子距离和配位数
液态 金 原子间距， 配位数 属 nm Al Zn Cd 0.296 0.294 0.306 10～11 11 8 固态 原子间距， nm 0.286 0.265, 0.294 0.297, 0.330 配位 数 12 6+6 6+6
Au
Bi
0.286
0.322
11
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凝固研究的现状与展望
• 液态和固体结构之间的联系在小尺寸范围存在相似 性，某些熔体来说在较大尺寸范围上也存在关联 • 这种关联对于液－固相变的微观机制，把握相变的 条件和方向，生产高质量的材料或产生新的物相 （如准晶、非晶、亚稳相等）具有重要意义
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柏振海 baizhai@
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中程序
• 在液体中，化合物的形成或化学序在衍射曲线上的 表现是在10-20nm区间内出现预峰