铜锰系整体式催化剂制备及其催化性能研究
铜基催化剂的制备与其催化活性研究的开题报告

铜基催化剂的制备与其催化活性研究的开题报告一、研究背景铜基催化剂具有广泛的应用领域,如有机合成、环境保护、能源转化等方面。
铜基催化剂的制备及催化活性研究已经成为当前研究的热点。
铜基催化剂制备方法多样,应根据具体应用场景采取不同的制备方法。
目前,已有许多研究对铜基催化剂的制备和催化活性进行了深入探究,但还存在一些问题有待解决。
二、研究目的本研究旨在制备高催化活性的铜基催化剂,并研究其催化机理和催化反应条件,为进一步应用该催化剂提供理论和实践依据。
三、研究内容1.选择合适的合成方法,制备铜基催化剂样品。
2.通过XRD、TEM、XPS等对催化剂样品进行表征,确定其组成和结构。
3.测试催化剂在有机合成、环境保护等领域中的催化活性,研究催化条件和催化机理,提高催化效率。
4.对比并分析已有研究成果,总结和归纳铜基催化剂制备方法和催化机理,为其进一步应用提供理论和方法的支持。
四、研究意义本研究对于铜基催化剂的制备、性质、催化机理的深入探讨,能够提高铜基催化剂的催化效率,进一步推动其应用与发展。
同时,本研究对于催化剂制备方法和催化原理的总结和分析,有利于催化学领域的理论研究和实践应用。
五、研究方法本研究主要采用化学合成、物理化学表征、催化反应等方法,制备铜基催化剂样品,并通过表征和催化反应测试等手段,对催化剂的结构和性能进行分析和评价。
六、预期结果和成果本研究预计获得高催化活性的铜基催化剂样品,并对其催化机理和催化条件进行深入研究。
同时,本研究将总结和分析铜基催化剂制备方法和催化原理,为催化学领域的研究和应用提供有益参考。
《2024年MOFs衍生CuO-ZnO催化剂的制备及其光催化性能的研究》范文

《MOFs衍生CuO-ZnO催化剂的制备及其光催化性能的研究》篇一MOFs衍生CuO-ZnO催化剂的制备及其光催化性能的研究一、引言光催化技术已成为当今环保科学领域内的热点,它以高效、环保、节能等优势,在废水处理、光解水制氢、CO2还原等方面具有广泛的应用前景。
在众多光催化剂中,金属有机框架(MOFs)衍生材料因其独特的结构特点和良好的光催化性能而备受关注。
本文以CuO/ZnO为研究对象,通过MOFs衍生法制备该催化剂,并对其光催化性能进行研究。
二、MOFs衍生CuO/ZnO催化剂的制备1. 材料与方法本实验采用MOFs衍生法制备CuO/ZnO催化剂。
首先,通过溶剂热法合成Cu-Zn基MOFs前驱体,然后通过高温煅烧处理得到CuO/ZnO催化剂。
在制备过程中,可通过调整煅烧温度、时间等参数,控制催化剂的组成和结构。
2. 制备过程(1)合成MOFs前驱体:将铜盐和锌盐按一定比例溶解在有机溶剂中,加入适当的配体,在溶剂热条件下反应,得到Cu-Zn 基MOFs前驱体。
(2)煅烧处理:将MOFs前驱体置于马弗炉中,在一定的温度下进行煅烧处理,使MOFs分解并生成CuO/ZnO催化剂。
三、催化剂的光催化性能研究1. 光催化实验装置与方法光催化实验在自制的封闭式光反应器中进行。
以紫外光为光源,催化剂悬浮于溶液中,进行光催化反应。
通过测定反应前后溶液中目标产物的浓度变化,评价催化剂的光催化性能。
2. 实验结果与分析(1)催化剂的表征:通过XRD、SEM、TEM等手段对制备的CuO/ZnO催化剂进行表征,分析其晶体结构、形貌和微观结构。
(2)光催化性能评价:在相同条件下,分别以纯水、不同浓度的催化剂悬浮液为研究对象,进行光催化实验。
通过测定反应前后溶液中目标产物的浓度变化,评价催化剂的光催化性能。
结果表明,CuO/ZnO催化剂具有优异的光催化性能,能够有效地降解有机污染物、光解水制氢等。
四、结论本文采用MOFs衍生法制备了CuO/ZnO催化剂,并通过一系列表征手段对其结构进行了分析。
铜基催化剂的制备及性能研究

铜基催化剂的制备及性能研究催化剂是制造化学品、石油、能源和冶金等重要工业产品所必需的。
铜基催化剂由于优良的催化性能而备受青睐。
本文旨在介绍铜基催化剂的制备及性能研究。
1. 铜基催化剂的制备铜基催化剂制备方法主要分为沉淀法、溶胶-凝胶法、共沉淀法和沉积法等多种技术。
其中,沉淀法是最常用的一种制备方法,具有成本低、工艺简单等优点。
不过,沉淀法的缺点是催化剂具有低的比表面积。
属于高科技领域的溶胶-凝胶法是一种将适当的铜源与载体溶胶进行混合,经高温固化,得到均匀铜基催化剂的方法。
该制备方法的优点是催化剂具有良好的分散性和较高的比表面积,但其成本相对较高。
共沉淀法是将适量的铜源与载体一同混合,通过添加沉淀剂进行沉淀,再通过还原、干燥等步骤制备催化剂。
该方法虽然制备的催化剂具有较高的比表面积,但是分散性不高,需要进行优化。
沉积法是将铜盐固体粒子沉积在载体上,再进行还原、水洗等过程,用于制备薄层催化剂或者金属纳米颗粒,方便控制颗粒大小,具有较大的应用范围。
2. 铜基催化剂的表征催化剂的表征是不可缺少的,可以通过各种工具观察催化剂的表面结构、晶体结构、表面酸碱性等属性。
比如,电化学分析法可以评估催化剂的电化学性质,透射电镜、扫描电镜可以观察催化剂的形貌和粒径分布情况。
X射线衍射、原子力显微镜等技术用于评估催化剂的结晶、表面属性以及酸碱性等。
3. 铜基催化剂的性能研究催化剂的性能研究主要着重于其催化剂活性、选择性、稳定性、再生性、毒化损失等属性的表现。
铜基催化剂广泛用于氧化反应、脱氢反应、加氢反应、裂解反应等。
其中,氧化反应是铜基催化剂最主要的应用领域之一。
氧化反应通常指的是将有机物氧化成更具活性和易于进行后续处理的物质。
比如将苯氧化成苯酚,这些过程主要需要催化剂,其中铜基催化剂所体现的催化效率具有非常显著的优势。
在选择性方面,铜基催化剂具有良好的选择性,理论研究与实验研究均表明,铜基催化剂对一些有机物和气体有很高的选择性。
铜基催化剂的制备及其催化性能研究

铜基催化剂的制备及其催化性能研究随着化学工业的快速发展,各种化学合成方法被广泛研究和应用。
化学催化剂作为一种常用的化学合成工具,在化学反应中发挥着巨大的作用。
铜基催化剂因其催化性能优越而备受关注和研究。
本文将介绍铜基催化剂的制备及其催化性能研究。
一、铜基催化剂的种类及其催化性能铜基催化剂种类繁多,包括氧化铜、氧化铜锌、氧化铜锌铝、氢氧化铜等。
这些催化剂广泛用于化学反应中,如加氢反应、氧化反应、脱氫反应等。
其中,铜基催化剂的氧化反应催化性能表现尤为突出,如催化羧酸的氧化、催化芳香族醛类物质的氧化等。
二、铜基催化剂的制备方法铜基催化剂的制备方法主要有物理法和化学法两种。
物理法制备的铜基催化剂包括提高反应温度、利用热解、溶胶凝胶等方法。
这些方法简单易行,不需要任何催化剂前体化学反应,但是得到的催化剂质量较低,催化性能相对较差。
相比之下,化学法制备的铜基催化剂质量更高,催化性能优越。
常用的化学法制备铜基催化剂包括沉淀法、共沉淀法、浸渍法、蒸汽扩散法等,其中浸渍法是目前使用最广泛的制备方法。
这种方法通过溶剂将金属离子和载体接触、吸附,经干燥、高温焙烧等步骤,最终得到氧化物催化剂。
三、铜基催化剂的催化性能测试在铜基催化剂的研究中,催化性能测试是不可或缺的一环。
根据催化机理不同,测试方法也有所不同,常用的催化性能测试方法包括催化动力学研究、表面分析和扫描电镜观察等。
催化动力学研究主要用于确定催化反应速率和反应物质的活化能,可以解释铜基催化剂在反应中的催化机理。
表面分析方法包括X射线能谱、能谱分散、X射线衍射等,可以对铜基催化剂的表面结构进行精确分析和表征。
扫描电镜观察则可以用于表征铜基催化剂的形貌和形态特征。
四、铜基催化剂的应用前景铜基催化剂作为一种高效、廉价、绿色的化学合成工具,具有广泛的应用前景。
在工业生产中,铜基催化剂已被广泛应用于某些有机反应,如有机合成、有机氧化和有机还原等。
此外,铜基催化剂在环境保护和能源利用领域也有广泛的应用前景,如催化还原二氧化碳、催化异构化等。
铜基催化剂的制备和性能研究及其应用

铜基催化剂的制备和性能研究及其应用铜基催化剂是一类非常重要的催化剂,广泛用于化学工业的各个领域,如环保、医药、能源等。
催化剂制备方面的研究一直是化学家们十分关注的领域之一。
本文将介绍铜基催化剂的制备方法、性能研究,以及在各个领域的应用情况。
一、铜基催化剂的制备方法目前铜基催化剂常用的方法主要有四种:溶胶凝胶法、水热法、蒸汽氧化还原法和沉淀-沉积法。
1、溶胶凝胶法溶胶凝胶法是先将铜离子和其他金属离子(如镍、铁等)溶解到适量的有机溶剂中,加入螯合剂(如乙二醇、乙酸等)并调节pH值,形成一种胶体。
然后通过烘干、焙烧、再生等步骤,得到铜基催化剂。
该方法制备的催化剂比较均匀,有较好的热稳定性和催化性能。
2、水热法水热法是将铜盐和其他金属盐(如二氧化钛、锰酸钾等)溶解在水中,加入适量的还原剂,如葡萄糖、乳酸等,再在高温高压下处理,使其形成晶体。
该方法制备的催化剂具有较好的晶体结构和催化性能,但其粒子分散性不好。
3、蒸汽氧化还原法蒸汽氧化还原法是将铜盐和其他金属盐混合在一起,经过高温高压下氧化还原反应,制备出铜基催化剂。
这种方法制备的催化剂具有较好的分散性和催化性能。
4、沉淀-沉积法沉淀-沉积法是将铜盐和其他金属盐混合在一起,加入沉淀剂,如氢氧化钠等,使其形成沉淀,并通过沉积、干燥、还原等步骤得到铜基催化剂。
该方法制备的催化剂比较简单、易于操作,但其分散性和催化性能较差。
二、铜基催化剂的性能研究铜基催化剂的性能研究主要包括以下方面:结构与催化性能的关系、物理化学性质、分散性和活性等。
1、结构与催化性能的关系铜基催化剂的结构对其催化性能有很大影响。
研究表明,当催化剂中铜的粒子大小在2-5nm之间时,其催化活性最高。
此外,不同的载体也会影响催化剂的催化性能,比如二氧化硅和氧化锆对铜基催化剂的催化性能具有不同的影响。
2、物理化学性质铜基催化剂的物理化学性质也会影响其催化性能。
研究表明,当催化剂中铜的表面氧化程度较高时,其催化活性较高。
Cu--Mn--Ce催化剂的制备及其催化燃烧VOCs的性能研究的开题报告

Cu--Mn--Ce催化剂的制备及其催化燃烧VOCs的性能研究的开题报告1. 研究背景和意义挥发性有机化合物(VOCs)是指在常温下易挥发的有机化合物,是大气污染的重要源之一,对人体健康和环境产生负面影响。
目前,对VOCs的控制主要采用催化氧化技术,其中催化剂的性能对催化氧化反应的效率和稳定性起着至关重要的作用。
Cu-Mn-Ce催化剂具有良好的催化氧化性能和活性,已被广泛应用于VOCs的催化燃烧领域。
然而,目前对该催化剂的研究还比较有限,需要进一步探究其制备方法和催化燃烧VOCs的性能。
2. 研究内容和重点本研究计划制备Cu-Mn-Ce催化剂,并对其催化燃烧VOCs的性能进行研究。
主要研究内容包括:(1)不同制备方法对Cu-Mn-Ce催化剂催化燃烧VOCs的影响;(2)Cu-Mn-Ce催化剂对不同类型VOCs的催化燃烧性能;(3)Cu-Mn-Ce催化剂的循环稳定性研究。
研究重点在于探究制备方法对催化剂性能的影响以及催化剂的循环稳定性问题。
3. 研究方法和技术路线研究方法主要包括化学共沉淀法、物理混合法和柠檬酸盐法等制备方法和催化氧化实验、表征技术等。
(1)制备Cu-Mn-Ce催化剂:采用化学共沉淀法、物理混合法和柠檬酸盐法制备Cu-Mn-Ce催化剂,并对催化剂进行表征;(2)催化氧化实验:研究Cu-Mn-Ce催化剂对VOCs的催化氧化性能,包括不同催化剂和VOCs的催化效率、最佳反应温度、催化剂的寿命等;(3)表征技术:采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶红外光谱(FTIR)等技术对制备的催化剂进行表征,分析不同制备方法对催化剂性能的影响。
4. 预期成果本研究预期可以制备出性能良好的Cu-Mn-Ce催化剂,并对其催化燃烧VOCs的性能进行深入研究。
可以得到以下成果:(1)确定制备Cu-Mn-Ce催化剂的最佳方法;(2)探究Cu-Mn-Ce催化剂对不同类型VOCs的催化燃烧性能;(3)研究催化剂的循环稳定性,以寻求提高催化剂寿命的方法。
锰铜 催化材料

锰铜催化材料全文共四篇示例,供读者参考第一篇示例:锰铜催化材料是一种常用的催化剂,具有重要的应用价值和广泛的应用领域。
锰铜催化材料在有机合成、环保技术和能源转化等领域具有独特的优势,可以提高化学反应的效率和选择性,减少能源消耗和污染排放。
本文将从锰铜催化材料的制备、结构特征、催化性能及应用前景等方面进行介绍和分析。
一、锰铜催化材料的制备锰铜催化材料的制备方法多种多样,常见的制备方法包括溶液法、沉淀法、溶胶-凝胶法、共沉淀法等。
溶液法是其中最为常见的一种制备方法,通常是将锰铜盐溶解在适当的溶剂中,加入还原剂或络合剂,在适当的条件下进行搅拌、加热、过滤、干燥等步骤,得到粉末状的锰铜催化材料。
沉淀法是通过在溶液中添加沉淀剂,使得锰铜离子沉淀下来,通过过滤、洗涤、干燥等工艺步骤,得到锰铜催化材料。
溶胶-凝胶法则是通过溶胶和凝胶两种状态的转变过程,将前驱体先转化为凝胶,再进行煅烧制备锰铜催化材料。
共沉淀法是将锰铜盐和其他金属盐配合,通过共沉淀法得到多组分的锰铜催化材料。
二、锰铜催化材料的结构特征锰铜催化材料的结构特征是其催化性能的基础,也是研究和设计新型催化剂的重要方向。
锰铜催化材料通常是由锰和铜两种金属元素组成,其晶体结构可以是单氧化锰、氧化铜等晶型结构,也可以是共晶结构或合金结构。
锰和铜之间的配位方式、氧化态、氧化物种态等因素对催化活性有重要影响。
锰铜催化材料的形貌结构、比表面积、孔隙结构等参数也会影响催化性能,例如纳米颗粒、多孔结构、表面改性等都可以提高锰铜催化材料的催化效果。
三、锰铜催化材料的催化性能锰铜催化材料具有很好的催化性能,广泛应用于有机合成、环保技术和能源转化等领域。
在有机合成领域,锰铜催化材料可以催化烯烃的氧化、烷烃的氧化、烷烯的烯醇化等反应,具有高效和高选择性的优点。
在环保技术方面,锰铜催化材料可以催化废水处理、气体净化、有毒废物降解等反应,具有良好的环境友好性和可控性。
在能源转化领域,锰铜催化材料可以催化CO氧化、甲醇重整、氨合成等反应,有助于能源的高效利用和清洁能源的研发。
铜基催化剂的合成及其催化性能研究

铜基催化剂的合成及其催化性能研究
铜基催化剂是一种广泛运用于化学领域的重要催化剂。
铜是一个具有多种氧化态、电子结构复杂且易于氧化、还原的过渡金属。
其在化学催化反应中,可以通过变换多种不同的氧化态来激活所催化的反应物子达到催化作用。
铜基催化剂的合成方法有多种。
例如,有一类常见的合成方法是通过溶胶-凝
胶法生成铜基催化剂。
具体的操作步骤是,首先将铜盐和有机物一起混合在一定的溶剂中,然后在恰当条件下溶胶形成铜的前体物;接着将前体物制成明胶,并在特定模板下成形、烘干、煅烧而得到铜基催化剂。
在铜基催化剂的研究中,研究人员一直在关注它的催化性能,并对其进行优化。
例如,一些研究人员发现,通过对其表面进行改性化处理可以增强铜基催化剂的催化活性和选择性。
常见的改性方法包括调节其光电性质、表面添加掺杂物、提高其比表面积等。
同时,研究人员发现,在铜基催化剂的合成过程中加入一些添加剂,如表面活性剂、复合配体等,也能够有效地提高铜基催化剂的催化性能。
在实际应用中,铜基催化剂广泛应用于各个领域。
例如,它可以作为重要的催
化剂在化学工业中用于制备甲醛、醋酸酯、臭氧等;在环境保护领域中,它可以用于处理废水中的有机污染物和有毒物质;在有机合成和医药领域中,铜基催化剂被广泛用于制备复杂有机化合物,并被应用于化学催化反应的机理研究等方面。
总体来说,铜基催化剂的合成及其催化性能研究是当前化学领域中的热点问题。
未来,随着不断的研究和发展,铜基催化剂将会在更广泛的领域中发挥重要作用。
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铜锰系整体式催化剂制备及其催化性能研究摘要:本文研究了部分过渡金属对苯的催化燃烧,并挑选出催化效果最好的Cu、Mn单一非贵金属催化剂,研究其催化活性及二者复合后的催化活性,同时采用XPS、TPD等手段分析其催化活性提高的原因。
关键词:催化燃烧;整体式催化剂;Cu;Mn过渡金属氧化物催化剂虽然活性相对较低、起燃温度高,但成本低廉,且在一定条件下活性可与贵金属媲美。
因此过渡金属氧化物催化剂也是VOCs催化燃烧中的研究热点。
常见的Cu、Mn、Fe、Co、Cr、V、Nb、Mo等氧化物催化剂。
单一非贵金属氧化物催化剂活性仍不甚理想,且随着反应温度的提高,单一氧化物易发生相变且与载体发生反应而导致失活。
复合金属氧化物之间存在结构或电子调变等相互作用,其催化活性和稳定性比单一氧化物的催化剂要高。
有文献报道[1-3],铜锰复合氧化物具有优良的催化活性,主要活性相为CuMn2O4尖晶石。
另外,Ce-Zr复合氧化物广泛用于汽车尾气催化剂中,这不仅是因为Ce-Zr复合氧化物可储存或释放氧,形成更多的晶格缺陷,提高晶格中氧的移动及扩散能力,而且还可以提高活性组分的分散度[4,5]。
在本章研究中,首先对单组分非贵金属进行了筛选,得到活性较好的的Cu、Mn氧化物,但其催化活性仍较低。
接着以铜锰复合氧化物为研究对象,考察了铜锰摩尔比和负载量对催化性能的影响,从而筛选出活性较好的CuMn2/Al2O3系整体式催化剂。
在本实验组的研究基础上,为了进一步催化剂的低温催化燃烧活性能,考察了Ce、Zr的添加对CuMn2/Al2O3催化剂催化性能的影响。
1、单组分过渡金属M/Al2O3系整体式催化剂制备及其催化性能研究1.1 催化剂制备在按特定配比将所需过渡金属可溶性盐(分析纯)加入去离子水中配成溶液,再加入Al2O3载体,搅拌均匀,室温放置1 h后,于旋转蒸发仪上80 ℃蒸干溶剂,120 ℃干燥10 h,空气气氛下于马弗炉中程序升温至500 ℃焙烧4 h,制得催化剂涂层粉末。
将上述各系列催化剂粉末加入去离子水并球磨1h制成浆,涂覆于堇青石蜂窝陶瓷基体(2.5 cm3,62孔/cm2,康宁中国公司)上,然后在120 ℃烘箱内干燥5 h,450 ℃马弗炉焙烧3 h后得到各单组分整体式催化剂,使催化剂涂层的涂覆量控制在100 g/L。
1.2 单组分过渡金属M/Al2O3系整体式催化剂的苯催化燃烧性能评价表1 单组分过渡金属催化剂特征温度比较注:T10(℃):10%转化率所对应的温度,为起燃温度;T90(℃):90%转化率时所对应的温度,为完全氧化温度从表1可见,单组分过渡金属活性均较低,催化活性顺序为Cu > Mn > Cr > Fe ≈W > V >Co > Mo > Nb > Ni > Zr,但相对其他金属,Cu、Mn的活性最高,T90分别为370 ℃和360 ℃,其他金属的T90均在400 ℃以上。
对于单一氧化物催化剂的活性,很多研究者进行过比较,单组分金属用于芳烃的催化燃烧时,Cu、Mn的活性最高。
综上所述,单一氧化物中,铜、锰氧化物催化剂活性相对较高,但相对于贵金属催催化剂来说,铜、锰氧化物活性则较低。
复合金属氧化物之间存在结构或电子调变等相互作用,其催化活性比单一氧化物的催化剂要高。
文献报道[1-4],铜锰复合氧化物具有优良的催化活性,所以,接下来以铜锰复合氧化物为研究对象。
2、CuMnOx/Al2O3系整体式催化剂催化性能研究2.1 铜锰负载量对CuMn2Ox/Al2O3催化剂催化燃烧苯反应性能的影响图1 CuMn2/Al2O3系整体式催化剂中铜锰负载量对苯催化燃烧活性的影响图1为铜锰摩尔比为1:2的CuMn2/Al2O3整体式催化剂活性图。
结合表1可知,苯转化率达到90%时,单组分的15%Cu/Al2O3、15%Mn/Al2O3和双组分15%CuMn2/Al2O3催化剂所对应的温度分别为360、370和345 ℃;,这表明Cu与Mn之间存在良好协同作用。
由图1可看出,随着Cu-Mn复合氧化物负载量的增加,催化活性先升高后降低,其中25%CuMn2/Al2O3催化剂催化活性最高,这表明过高或过低负载量均不利于催化剂活性的提高。
2.2 CuMn2/Al2O3系催化剂的H2-TPR表征结果图2 不同CuMn2/Al2O3系催化剂的H2-TPR谱(1)15%CuMn2/Al2O3;(2)20%CuMn2/Al2O3;(3)25%CuMn2/Al2O3;(4)30%CuMn2/ Al2O3;(5)CuMn2Ox不同负载量的CuMn2/Al2O3系催化剂的H2-TPR谱,如图2所示。
由图可见,纯的CuMn氧化物(5)在305和356 ℃出现两个还原峰,前者归属于前者归属于CuO的还原峰,后者归属于铜锰尖晶石CuMn2O4的还原峰。
对比纯的CuMn氧化物(5)的还原峰,不同负载量的CuMn2/Al2O3系催化剂(1)~(4)的CuO和CuMn2O4的还原峰温度都向低温位移,这表明铜、锰的氧化物间存在着较强的相互作用;同时,铜、锰氧化物之间的相互作用不仅促进了CuMn2O4的还原,也促进了氧化铜和氧化锰的还原。
此外,在CuMn2/Al2O3系催化剂(1)~(4)中,催化剂(3)在314 ℃出现CuMn2O4还原峰,还原峰温度最低,比纯的CuMn氧化物(5)的CuMn2O4还原峰下降了42 ℃,这表明催化剂(3)的铜锰氧化物和载体的相互作用最强,催化剂表面氧化能力最强。
从CuMn/Al2O3系催化剂(1)-(4)的CuO还原峰变化趋势来看,催化剂(1)和(2)中的CuO不足,不能足够的与氧化锰作用形成尖晶石CuMn2O4和提供较多的活性氧物种,以致催化活性较低;而催化剂(4)尽管有足够CuO和CuMn2O4,但活性组分的负载量超过了载体的阈值,影响了各组分的分散度和相互作用,以致催化活性仍较低。
2.3 铜锰摩尔比对25% CuxMny/Al2O3整体式催化剂催化活性的影响图3 铜锰摩尔比对25%CuxMny/Al2O3整体式催化剂催化活性的影响图4 铜锰摩尔比对25% CuxMny/Al2O3催化剂H2-TPR的影响图3为不同铜锰摩尔比的25%CuMn2/Al2O3整体式催化剂活性图。
由图可见,在反应温度300 ℃时,铜锰摩尔比为2:1的催化剂(3)苯的转化率不足30%,而铜锰摩尔比为1:1的催化剂(1)苯的转化率达到70%,催化活性较好;而随着氧化锰的含量进一步增多,铜锰摩尔比为1:2的催化剂(2)苯的转化率高达85%,催化活性最好,这可能是氧化锰的含量增多,导致可以形成更多的高活性铜锰尖晶石CuMn2O4,提供更多的活性氧物种的缘故。
文献[3]报道,在铜锰复合氧化物中,单独的锰或铜氧化物存在非常有限,而主要以CuMn2O4形式存在。
2.4 不同铜锰摩尔比的 CuxMny/Al2O3催化剂的H2-TPR表征结果不同铜锰摩尔比的25%CuxMny/Al2O3 整体式催化剂的H2-TPR谱,如图4所示。
由图可见,铜锰摩尔比为2:1的催化剂(1)分别在260,300和325 ℃出现三个还原峰,前两者归属于高分散和聚集的CuO还原峰,而325 ℃归属于CuMn2O4还原峰。
和催化剂(1)相比,铜锰摩尔比为1:1的催化剂(3)峰型发生改变,CuMn2O4还原峰峰面积增大,且CuO和CuMn2O4还原峰温度都向低温位移,这表明锰含量较多的催化剂(3)中的铜锰组分间相互作用较强,可以形成更多的高活性铜锰尖晶石,提供更多的活性氧物种,从而催化剂具有较高的表面氧化能力和催化活性。
随着锰含量进一步增加,铜锰摩尔比为1:2催化剂(2)的CuO还原峰消失,且CuMn2O4还原峰温度进一步降低,这表明不同铜锰摩尔比的25%CuxMny/Al2O3催化剂以铜锰摩尔比为1:2为最佳配比,可使铜锰组分间相互作用最强,以致催化剂的表面氧化能力和催化活性最好。
这与文献报道一致,文献[3,11]研究发现,在苯的催化燃烧中,CuMn2O4尖晶石是催化剂的主要活性相。
2.5 CuMn/Al2O3系催化剂XPS表征结果为考察不同催化剂表面各原子的化学微观环境,对不同催化剂进行了XPS表征,见表2和表3所示。
与Cu/Al2O3系和Mn/Al2O3系催化剂相比,双组分CuMn/Al2O3系催化剂表面的氧浓度增加。
另外,与Cu/Al2O3系和Mn/Al2O3系催化剂相比,CuMn/Al2O3系催化剂Cu,Al和O结合能增加,显示其催化剂的Cu,Al和O原子周围电子云密度减少,Cu和O原子的氧化能力增强,同时催化剂表面氧物种浓度也增加,表明CuMn/Al2O3系催化剂的表面氧化能力增强,这与TPR表征结果相符。
表2 催化剂表面中各组分的浓度(%)结束语:以Al2O3为载体的单组分过渡金属对苯的催化燃烧,结果发现单组分过渡金属活性均较低,催化活性顺序为Cu > Mn > Cr > Fe≈W > V > Co > Mo > Nb > Ni,Cu、Mn的活性最高,T90分别为360和370℃。
铜锰复合氧化物的催化活性明显高于单组分铜或锰氧化物,这是由于Cu和Mn间存在相互作用,促进了各活性组分的分散和表面氧浓度的增加,从而提高催化剂表面的氧化能力的缘故。
Cu、Mn摩尔比、负载量对CuMn/Al2O3催化剂催化活性有明显影响。
25%CuMn2/Al2O3整体式催化剂的催化剂催化活性较高,在310 ℃时苯转化率达90%。
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