扩散的微观机制和扩散路径
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石德珂《材料科学基础》考点精讲5
瓶内 Ｃ ＝ｋ槡ｐ０，瓶外 Ｃ′＝０
因此，Ｊ＝－ＤｄＣ ＝－Ｄｃ－ｃ′＝－Ｄｋ槡ｐ０
ｄｘ
ｈ
ｈ
措施：改变容器材料，减小 Ｄ和 ｋ；降低容器内储存氢气压力 ｐ０；增加壁厚 ｈ。 二、扩散第二定律（菲克）（非稳态扩散，ｄＣ／ｄｔ≠０） １．Ｃｔ＝ｘ（ＤＣｘ） ＝Ｄ２ｘＣ２
— １４９—
Ｃ— ｔ
浓度随时间的变化率，ｋｇ／（ｍ３·ｓ）
［解］详见视频。 ［例 ４］ 钢的渗碳有时在 ８７０℃而不是在 ９２７℃下进行，为什么？已知碳在 γ－Ｆｅ中的扩散常数 为 ２．０×１０－５ｍ２ｓ－１，扩散激活能 Ｑ＝１．４×１０５Ｊ／ｍｏｌ（Ｒ＝８．３１Ｊ／ｍｏｌ·Ｋ），请问在 ８７０℃下渗碳要多少 小时才能得到相当于在 ９２７℃下 １０小时的渗碳深度？ ［解］详见视频。
— １５２—
硝酸酒精 ５００Ｋ ２０钢 渗碳后空冷 表层全脱碳，白亮部分为铁素体 次表层为部分脱碳层，即珠光体 ＋少量铁素体 过渡区为珠光体 ＋铁素体（白色网块）
［例 ３］ 菲克第二定律的解之一是误差函数解，可用于铁的渗碳过程。若温度固定，不同时间碳 的浓度分布如图所示。已知渗碳 １小时后达到某一特定浓度的渗碳层厚度为 ０．５ｍｍ，问再继续渗碳 ８ 小时后，相同浓度的渗碳层厚度是多少？
－
互扩散系数—由 Ａ和 Ｂ组元构成的扩散偶中，Ｄ ＝ｘＢＤＡ ＋ｘＡＤＢ 代表两组元的综合扩散系数，称 为互扩散系数或化学扩散系数。
— １４８—
调幅分解 — 是指过饱和固溶体在一定温度下分解成结构相同、成分不同的两个相的过程。 ［例题］ 名词解释 上坡扩散 反应扩散 柯肯达尔效应……．
第五章 扩散与固态相变
本章考研要求 一、扩散定律 二、扩散的微观机制 三、扩散的驱动力 四、反应扩散 五、扩散的影响因素
材料科学基础_固体中的扩散
驱动扩散的真实动力是自由能
化学位的定义，某溶质i的化学位为
平衡条件是各处的化学位相等。如果存在一化学位 梯度，表明物质迁移 dx 距离，系统的能量将变化了。 好象有一作用力推动它移动一样，设这个力为 F，所作 的功为 Fdx 作为化学位的变化 。
称为扩散的驱动力，负号表示推动物质流向 化学位较低处
代替 Fick 第一定律的真实法则为：
扩散系数与化学位的关系
如果某组元的浓度提高反而可降低化学位(降低其吉 布斯自由能)，则组元会进行上坡扩散。组元的集中降低 吉布斯自由能的原因和原子之间的键结合能来决定。所 以在分析扩散过程时，应该从化学位来分析，不能单从 浓度梯度来分析。
当然在很多情况下，当
菲克定律的表达式是正确的，用它分析可以把 问题简化。 应用那种模式要具体分析。
数又称禀性扩散系数
N1、N2为组元的摩尔浓度(原子百分比)
代位扩散的方程（Darken方程）
扩散方程：
第三节
扩散中的热力学
• 菲克定律的局限性 • 驱动扩散的真实动力是自由能 • 扩散系数与化学位的关系
菲克定律的局限性
分析菲克定律，结论是扩散中物质的流动是从浓度 高处流向浓度低处，如果浓度梯度消失(dC/dx=0)，各处 的浓度相等，就不应该再出现物质的传输，在一般的情 况下可以解释许多现象。在固体材料中，还有些现象与 此相矛盾，物质的迁移(扩散)会出现从低浓度向高浓度 处聚集，例如过饱和固溶体的脱溶，从中析出第二相， 此外固体电解质中的带电离子在电场或磁场的作用下， 发生的扩散迁移也不一定是从高浓度处流向低浓度处， 这种反向的扩散称为“上坡扩散”。 为了解释上坡扩散的现象，正确分析扩散规律， 必需用热力学来讨论扩散过程的实质，因为扩散的自发 进行方向也必然是系统吉布斯自由能下降。
4.2第四章 固体中原子及分子的运动
414置换式固溶体中的扩散互扩散与柯肯达尔效应如果将一块钢和一块纯铁焊接在一起由于两种材料的碳含量不相同碳原子将从钢中向纯铁中不断扩散碳是溶解在铁晶格的间隙中形成的间隙固溶体这种迁移不会引起原来钢或纯铁基体中晶格数量和位置的变化这属于一种间隙扩散类型
4.2 扩散的微观理论
4.2.1 随机行走与扩散
因为 所以
(H U V P)
代入D=d2P
可得：
令 则
扩散系数与温度之间的关系
式中Do称为扩散常数，只与扩散机制和材料有关； ΔU是间隙扩散时溶质原子跳跃所需额外的热力学 内能，该迁移能等于间隙原子的扩散激活能Q。
空位扩散机制
扩散机制：在置换固溶体中，由于晶格中存在空位，空位周围 的原子(包括溶剂和溶质原子)由热运动可能进入空位，即原子 利用空位最后达到迁移，当存在化学位梯度时，溶质原子就会 发生定向的扩散迁移，这是置换原子扩散的主要方式。 扩散进行有两个要求条件，一是有空位存在，二是空位周围的 原子从原来的平衡位置进入空位也要一定的激活能。
晶体缺陷对扩散起着快速通道的作用称为短 路扩散。在实际生产中这几种扩散同时进行， 并且在温度较低时，所起的作用更大。
4.3 扩散机制
1、交换机制
直接交换机制：相邻的两个原子互换 了位置。
然而由于这种正常位置上的原子对调 位置需要克服的能垒很高，引起附近 点阵原子的强烈畸变，因而无论在理 论上或是实验上，它都是失败的。
后来把这种扩散偶中由于扩散系数不同而引起对接面移动 的现象称为柯肯达尔效应。
发生柯肯达尔效应原因：溶质和溶剂原子扩散速率不同。
标记漂移产生的示意图
达肯方程
标志物
在柯肯达尔效应中，假定标记面的 移动速度计为vm，相对观察者，原 子的扩散可进行如下的分析。
4.2 扩散的微观理论
4.2.1 随机行走与扩散
因为 所以
(H U V P)
代入D=d2P
可得：
令 则
扩散系数与温度之间的关系
式中Do称为扩散常数，只与扩散机制和材料有关； ΔU是间隙扩散时溶质原子跳跃所需额外的热力学 内能，该迁移能等于间隙原子的扩散激活能Q。
空位扩散机制
扩散机制：在置换固溶体中，由于晶格中存在空位，空位周围 的原子(包括溶剂和溶质原子)由热运动可能进入空位，即原子 利用空位最后达到迁移，当存在化学位梯度时，溶质原子就会 发生定向的扩散迁移，这是置换原子扩散的主要方式。 扩散进行有两个要求条件，一是有空位存在，二是空位周围的 原子从原来的平衡位置进入空位也要一定的激活能。
晶体缺陷对扩散起着快速通道的作用称为短 路扩散。在实际生产中这几种扩散同时进行， 并且在温度较低时，所起的作用更大。
4.3 扩散机制
1、交换机制
直接交换机制：相邻的两个原子互换 了位置。
然而由于这种正常位置上的原子对调 位置需要克服的能垒很高，引起附近 点阵原子的强烈畸变，因而无论在理 论上或是实验上，它都是失败的。
后来把这种扩散偶中由于扩散系数不同而引起对接面移动 的现象称为柯肯达尔效应。
发生柯肯达尔效应原因：溶质和溶剂原子扩散速率不同。
标记漂移产生的示意图
达肯方程
标志物
在柯肯达尔效应中，假定标记面的 移动速度计为vm，相对观察者，原 子的扩散可进行如下的分析。
扩散机制与扩散工艺条件及方法
扩散机制与扩散工艺条件及方法说实话扩散机制与扩散工艺条件及方法这事，我一开始也是瞎摸索。
我就先跟你说扩散机制吧。
这就好比人在一群人中传播消息，总是从近的地方开始，慢慢远一点的地方才知道。
原子或者分子的扩散也是这样，从浓度高的地方往浓度低的地方传播。
就像我以前做一个小实验，我有一杯糖水，我放了一块方糖在里面不搅拌，开始糖就在周围化，慢慢周围很甜了才继续扩大范围。
这就是比较简单的扩散机制体现，不过这只是打个比方，真正到微观层面要复杂得多。
然后说扩散工艺条件呢。
温度可是个特别关键的条件。
我曾经试过在不同温度下做扩散相关的实验。
温度低的时候啊，感觉那些要扩散的粒子就像大冬天不想出门的懒虫似的，扩散得超级慢。
温度一升高呢，就好比运动健儿得了冠军，那活力四射，扩散速度一下子就上去了。
不过温度也不是越高越好，就像你煮饭，火太大饭会糊，这里也是，温度高可能会带来一些不好的反应。
再说压力这个条件。
实际上我一直不太确定压力到底怎么准确把握对扩散是最好的。
我猜就和人在不同压力环境下的工作效率差不多的道理吧。
压力小的时候，可能扩散就是比较松散，压力大的时候，就像大家挤在一起，扩散的空间小了，那方式肯定也不一样。
说到扩散方法，我试过好几种。
有一种是通过物理的搅拌来促进扩散。
比如说你有一杯有沙子沉淀的水，你搅拌一下，沙子很快就分散开了。
在微观层面也可以通过类似的方式来让物质扩散得更快。
还有化学添加物的方法，就像是找个中间人帮忙。
我曾经试过在一个扩散体系里加了一种特殊的化学物质，然后扩散就更快更稳定了，我猜这个化学物质就像是给那些要扩散的粒子修了一条高速公路一样。
气氛也很重要啊，就像你在不同的空气环境中呼吸的感觉不一样。
在有氧和无氧的氛围下做扩散实验，得出的结果差很多呢。
不过这里我也是慢慢摸索才知道要控制好气氛这个条件的。
刚开始没注意气氛，结果实验结果总是不稳定，做了好多次才发现是这个环节出了问题。
这就是我关于扩散机制与扩散工艺条件及方法的一点摸索经验啦。
第六章扩散(2)(课件20)
扩散的交换机制
2.间隙机制
固溶体中的间隙型溶 质原子(例如 例如C， ， 质原子 例如 ，N， O，H等)可以由一个 ， 等 可以由一个 间隙位置跳到另一个 间隙位置。 间隙位置。
通过间隙位置进行扩散
3.填隙机制（间接间隙机制）
在填隙机制中， 在填隙机制中，有两 个原子同时易位运动， 个原子同时易位运动， 其中一个是间隙原子， 其中一个是间隙原子， 另一个是处于阵点上 的原子， 的原子，间隙原子将 阵点上的原子挤到间 隙位置上去， 隙位置上去，自已进 入阵点位置。 入阵点位置。
2 n实际
R
=
fR
2 n无规则行走
= r f Γt
D* = Df
表5-3-1
结构类型 金刚石 简单立方结构 体心立方结构 面心立方结构 六方密堆积结构
由空位机理产生的对示踪原子的相关系数
配位数 4 6 8 12 12 相关系数 0.5 0.06531 0.7272 0.7815 fx=fy=0.7812 fz=0.7815
R n = r n = r Γt
2
(7)
D= 1/6 Γa2
Rn = 2.4( Dt )1/ 2
相关效应
当存在相关效应时, 右侧第二项不为零, 当存在相关效应时 , 式 (3) 右侧第二项不为零 , 定量地表示相关效应,就是求实际的<R 用 f 定量地表示相关效应 , 就是求实际的 <R2 实际 > 和完全无规则行走的<R 之比,由式( 和完全无规则行走的<R2无规则走>之比,由式(3)和 可得出: (4)可得出:
D =1/6 a2ZPνexp(-∆Gm／kT)
第四节 扩散系数和扩散激活能
间隙扩散系数和间隙扩散激活能 空位扩散系数和空位扩散激活能
固体材料中的原子扩散
原子扩散的模拟计算
06
方法
分子动力学模拟
通过模拟原子在固体 材料中的运动轨迹， 分析原子扩散行为。
可用于研究不同材料 和温度下的扩散行为。
考虑原子间的相互作 用力和温度对扩散的 影响。
蒙特卡洛模拟
基于概率统计方法模拟原子在 固体材料中的扩散过程。
考虑原子间的碰撞和能量交换， 模拟原子在固体材料中的随机 运动。
一。
扩散过程是自发的，由物质的浓 度梯度或热力学涨落所驱动。
原子扩散的分类
按扩散驱动力分类
浓度梯度扩散、应力梯度扩散、 温度梯度扩散等。
按扩散路径分类
表面扩散、体扩散、晶界扩散等。
按扩散机制分类
热激活扩散、间隙扩散、填充机制 扩散等。
原子扩散的物理机制
原子在固体晶格中的迁移
01
原子在固体晶格中的迁移需要克服晶格的势垒，通过晶格振动
传递能量，使原子从一个位置跃迁到另一个位置。
原子通过表面或晶界的迁移
02
原子可以通过表面或晶界的迁移，通过吸附、脱附或跳跃的方
式进行扩散。
间隙扩散和填充机制扩散
03
间隙扩散是指原子在固体的晶格间隙中迁移，填充机制扩散是
指原子通过填充到晶体结构中的空位或位错中进行迁移。
扩散机制
02
热激活扩散
01
02
材料类型与结构
材料类型和结构对原子扩散的影响主要体现在晶格类型、晶 格常数、晶体缺陷等方面。不同材料中原子扩散的难易程度 不同，这与其晶体结构和晶格振动模式有关。
一般来说，金属材料中的原子扩散比陶瓷材料更容易进行， 因为金属材料通常具有更加灵活的晶格结构和较少的晶体缺 陷。
晶体缺陷
晶体缺陷如空位、间隙原子、针显微技术（APT）
第4章 金属中的扩散
柯肯达尔效应机制
(a)
(b)
(c)
(f)
(e)
(d)
Zn原子的扩散速率大于铜原子的扩散速率，导致纯铜一 遍不断的产生空位，当Zn原子越过标记面后，空位朝相反的 方向越过标记面进入黄铜一侧，并在黄铜一侧聚集，形成孔 洞，导致黄铜体积缩小。
柯肯达尔效应的意义：否定了置换固溶体的置换扩散机 制，支持了空位扩散机制。
间隙扩散：原子从一个晶格间隙位置迁移到另一个间隙位 置的扩散方式。
这种方式进行扩散的可能性很大，因为溶质原子只占据 少量间隙位置，即每个间隙原子周围都有较多的间隙位置是 空着的，故供其跃迁的位置很多。
3.2 置换机制
交换机理：相邻原子相互交换位置、进行迁移。 ——引起的点阵畸变大。
轮换机理：相邻三个原子或四个原子同时进行旋转式的交 换位置。 ——引起点阵畸变较小。
1.2 扩散概念与本质 扩散：由构成物质的微粒(离子、原子、分子)的热 运动而产生的物质迁移现象。
原子在点阵平衡位置进行无规则的热振动，某些原子的 能量超过了势垒，将离开原位置而跃迁到新的位置即发生了 原子的迁移。原子跃迁不是定向的，原子向四面八方都可以 跳跃。
要想实现宏观扩散效果，就要求晶体周期场的势能曲线 是倾斜的。这样由平衡态A到平衡态B的跃迁几率较大，这样 才能实现宏观的原子扩散。
即第二个面的扩散通量为第一个面注入的溶质与在这一段距 离内溶质浓度变化引起的扩散通量之和；
稳态扩散时，J1=J2 ，
J x
0
非稳态扩散时，J1≠J2
J 0 x
微小体积内物质的积存率=
J1
J2
J x
dx
（5）
微小体积内的物质积存速率还可用体积浓度C的变化率来表
材料科学基础5 材料中的扩散
• 令某种复合缺陷的浓度为cf，则： • cf=n/N=exp(ΔGf/2kT) • =exp(ΔSf/2k)exp(-ΔHf/2kT) • 如果扩散以空位机制进行，则本征扩散系数可表 示为： • D=fα2νzexp[(ΔSf+2ΔSm)/2k]· • exp[(ΔHf+2ΔHm)/2kT]/6 • =D0exp[(ΔHf+2ΔHm)/2kT]
• 空位扩散 • 设空位浓度为cν，由统计热力学知： • cν=exp(-ΔGf/kT)=exp(ΔHf/kT)exp(ΔSf/k) • 式中ΔGf为空位形成自由能；ΔSf为空位形 成熵；ΔHf为空位形成焓。 D=fα2νzexp[(ΔSf+ΔSm)/k]exp[(ΔHf+ • ΔHm)/kT]=D0exp[(ΔHf+ΔHm)/kT]
• 非晶态固体中的扩散 • 非晶态固体的扩散能力与原子排列紧密 程度相关。通常非晶态固体中的原子排 列没有晶态的致密，跃迁频率相对较高， 因此迁移率更大，扩散激活能较低，扩 散系数较高。
• 在聚合物中，小分子，原子或离子可在 大分子链的间隙中扩散。与晶态聚合物 相比，玻璃态聚合物中更容易发生扩散。 某些聚合物还具有选择性扩散特性。被 用于各种膜分离技术，如稀有元素富集 和海水淡化。
（3）扩散激活能（总结） 间隙扩散扩散激活能与扩散系数的关系 D=D0exp(-Q/RT) D0：扩散常数。 空位扩散激活能与扩散系数的关系 D=D0exp(-△E/kT) △E=△Ef(空位形成功)+△Em（空位迁 移激活能）。
3 扩散的驱动力与上坡扩散 （1）扩散的驱动力 对于多元体系，设n为组元i的原子数， 则在等温等压条件下，组元i原子的自由能可 用化学位表示：
• 即：δ/2Dt=const, 或： • δ=αDt 这里是与cs和c*有关的常数。 • 渗碳层深度与Dt成正比是制定渗碳工艺 的理论依据。
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得多 D0·exp(-Q/kT）
3/22/2020
刘志勇
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某些扩散系数D0和Q的近似值
3/22/2020
扩散元素
基体金属
C
γ-Fe
C
α-Fe
N
γ-Fe
N
α-Fe
Fe
α-Fe
Fe
γ-Fe
Ni
γ-Fe
Mn
γ-Fe
Cu
Al
Zn
Cu
Ag
Ag（晶内扩散）
Ag
Ag（晶界扩散）
D=(1/6)·ν·Z·P·Cv·d2
=(1/6)·ν·Z·d2·exp[(ΔS+ΔSv)/k]·exp[-(ΔE+ ΔEv)/kT）
（8）
由子（跃8迁）激式活可能知=△D，E0置两·换部e固分xp溶，[体-所(Δ中以E空置+位换Δ扩型E散溶v)激质/k活的T能扩）Q散包=激括活空能位比形间成隙能式△溶E质V和的原大
原子和空位的交换位置进
行扩散 3/22/2020
刘志勇
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Energy
扩散需要能量－扩散激活能
Substitutional (Vacancy)
Qv
Q i Interstitial
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刘志勇
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Activation energy of diffusion
1.Qi＜Qv, lower Q indicates easy diffusion 2.diffusion couple 3.diffusion data for selected materials （See Table）
3/22/Leabharlann 0202晶体点阵中的各种扩散途径
3/22/2020
刘志勇
3
扩散机制
均匀固溶体中三种最基本的扩散机制
1.交换机制 2.间隙机制 3.空位机制
3/22/2020
刘志勇
4
7.2.1 扩散的交换机制
原子的扩散通过相邻两原子直接交换 位置实现
lea引用该机制解释了金在锗中 的扩散
3/22/2020
刘志勇
10
7.2.3 空位机制扩散
空位总会存在，存在空位
使• 熵一增个加原子在空位旁边，它就可
能跳进空位中，这个原子原来
的位置变成空位，另外的邻近
原子占据新形成的空位，使空
• 位在继置续换运动式，固这溶就是体空中位机制
扩散
溶剂原子与溶质原子半径 相差不
大，很难进行间隙扩散， 主要依靠
下，每个原子在单位时间内跃迁的频率为
f=ν·Z ·P ·C v
（6）
式中P为原子跃迁入空位的几率
3/22/2020
刘志勇
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空位机制扩散
置换原子跃入空位引起的体系自由能变化为：ΔG
• 可=Δ以E跃-T·入ΔS空位的原子的几率为
P= exp(ΔS/k）·exp(-
（7）
• 将式（Δ5E）/k和T（）6）代入式（4），得
（7－37）
ΔG/RT）
3/22/2020
刘志勇
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间隙扩散
ΔG=G2-G1 =ΔH-T·ΔS=ΔE-T·ΔS，原子跃迁几率P=e(-ΔG/RT)，所以
P= exp(ΔS/R）·exp(-ΔE/RT）
（1）
ΔS:熵变，△E为扩散激活能
• 单位时间内每个原子跃迁的频率f为
f=P·Z·ν=Z·ν·exp(ΔS/R）·exp(-ΔE/RT）
中，在温度T时，自由能大于G2的数目n2为 n2=Nexp(-G2/RT)
（7－35）
• 自由能等于G1或大于G1小于G2的间隙原子数为
n1=Nexp(-G1/RT)
（7－36）
• 由于G1是处于平衡位置的最低自由能状态，所以
间隙P原= 子n2跳/n1跃=e几xp率[-P(G2-G1)/RT] =exp(-
空位机制扩散
不扩同散温的度合下 金存 ，在 温不 度同 越的高空越位有平利衡于浓扩度散CV，借助空位
• 在220℃的铜，每1cm3中只有2×103个空位，而接
近熔点的铜（1000℃），每1cm3中就有5×1018个
• 空位平衡浓度CV为
Cv=exp(ΔSv/k）·exp(-
（5）
• 若晶体Δ中E原v/子kT的）配位数为Z，在空位浓度CV的情况
• 的 2. 扩如散果激是活不能同很类大原子交换，两种不同原子 的扩散系数必须相等
3/22/2020
刘志勇
6
7.2.2 扩散的间隙机制
原子在点阵的间隙位置间跳跃而导致的扩散
• 间隙机制发生在间隙式固溶体中
• 尺寸较小的C、N、H、B、O等溶质原子 在固溶体中从一个间隙位置跳到其邻近 的另一个间隙位置时发生间隙扩散
3/22/2020
刘志勇
7
间隙扩散时间隙原子跃迁所需能量示意图
间隙原子在面心立方固溶体的（100）面上，从一个八面体间隙位置1跳 跃到邻近的一个八面体间隙位置2中（a），其中需要克服一个势垒G2－ G1＝△G 只有能量大于G2的间隙原子才能进行跃迁（b）
3/22/2020
刘志勇
8
间隙扩散
根据Maxwell-Boltzman分布定律，在N个间隙原子
扩散的微观机制和扩 散路径
3/22/2020
1
多晶体金属中扩散路径
• 提出各种机制来说明扩散的基本过程 • 1.表面扩散：扩散物质沿金属表面发生迁 • 移 2.晶界扩散：扩散物质沿晶界发生迁移 • 3.位错扩散：扩散物质沿位错线发生迁移 • 4.体扩散：扩散物质在晶粒点阵内部发生 迁 体移扩散是固态金属中最基本的扩散途径
替代式金原子被激发进入间隙位置， 和空位形成填隙原子—空位对，接 着锗原子进入空位，金原子进入锗 原子留下的空位中，交换过程完成
还被发展用来描述Pb－Cd和Pb－Hg 等金属系统中的扩散
3/22/2020
刘志勇
5
扩散的交换机制
交换机制很难出现
• 1.原子几乎是刚性球体，一对原子交换位 置时，相邻原子必须让出适当的空间，势 必引起附近的晶格发生强烈的畸变，需要
（2）
Z为配位数，ν为振动频率
• 如果扩散原子在三维空间内跃迁，每跳跃一步的距离为dx，在推导菲
克第D一=定(1律/6时) ·，f·令（dx）2
（3）
• 将式2代入式3，得
D=(1/6)·(dx)2·Z·ν·exp(ΔS/R）·exp(-ΔE/RT）=
（4）
D为D间0·隙ex固p(溶-Δ体E/R中T溶）质原子的扩散系数，D0为扩散常数
Diffusion couple Q (cal /mol ) D0 (cm2/s )
C in FCC iron 32900
0.23
C in BCC iron 20900
0.011
N in FCC iron
34600
0.0034
N in BCC
iron
3/22/2020
刘志勇
18300
0.0047
13