大气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源识别

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深圳市大气中多环芳烃的污染特征与来源识别

ＰｌｔｎｈｒｃｅｉａｉｎａｄｓｕｃｄｎｉｃｔｎｏｏｙｙＨｒｍａｉｈｄｏａｂｎＰＨｓｎＳｅｚｅｏｕａｔｃａａｔｒｚｔｎｏｒｅｉｅｔａｉｆｐｌｃｃｃａｏｔｙｒｃｒｏｓ（Ａ）ｉｈｎｈｎｌｏｉｆｏｃａｍｏｐｅｅＬｈ— ａｇＺ０ＵＺｉｈａＬｈｏａ，ＩＤ — ｕｎ（ｈｎｈｎＥｖｒｎｎａＭｏｉｒｇＣｎｅｔｓｈｒ．Ｉｉｎ，Ｈｈ— ｕ，ＩＳａ —ｉＬＵｅｑａ ’ ＳｅｚｅｎｉｍｅｔｌｎｔｉｅｔｒＺｇｏｏｎＳｍｉｎＳｅｚｅ１０９Ｃｉａ．ｈｎＥｖｏｍｎａＳｉｎｅ２１，１９：１０￣４５ｔｏ，ｈｎｈｎ５８０，ｈｎ）Ｃｉａｎｉｎｅｔｌｃｃ，０１（）４９１１ｒｅ３
Ｄｅｅｅ０９ｔａｕｒ０１ｄＪｎ００ＴｅＰｃｍｂｒ０Ｊ２ｏｎａｙ２０ａｕｅ２１．ｈＡＨｓｎｂｔｉｈｓｄｐｒｉｕｍｅｈｅｗｅｅａａｙｅ．ｄｔｅｎｏａｒａｅａａｔｌｓｐａｒｎｌｚｄａｉｈｐｎｃｓｎｈ
多环芳烃（Ａ）为优先控制的有毒有害污染问题也日益严重．些学者在这方面做了大ＰＨｓ作一
８，１污染物，有致癌、致畸、致突变性等毒性，在量有深度的研究【刚但是尚未有人以深圳市为具且环境中广泛分布．】大气中ＰＨｓ主要来源于人研究对象，冬、夏两季全面调查大气中ＰＡ分ＡＨｓ类的活动，汽车尾气的排放、工业燃料的不完的污染情况．如全燃烧、的燃烧、垃圾焚烧以及工业排放等ｌ．煤本研究按功能组别选取深圳市１３个代表ＰＡＨｓ污染受到国内外学者的持续关注［由于性点位，冬季和夏季２个阶段采样，究深圳３］一．分研ＰＡＨｓ的组分多、来源复杂，在于气相与大气市大气中Ｐ多存ＡＨｓ的污染特征并进行初步来源颗粒物中，以综合分析两相中的Ｐ所ＡＨｓ含量，识别．准确掌握其在地区环境中浓度变化情况，污染收稿日期：２１— 卜ｌ弄清００１９物的来源，能使防治工作有的放矢．市在过基金项目：深圳市人居环境委员会专项资金才深圳去的三十多年中经济得以迅猛发展，大气环境但

大气环境中多环芳烃污染源解析与控制

大气环境中多环芳烃污染源解析与控制近年来，随着工业化进程的加快和城市化步伐的加快，大气环境污染问题逐渐凸显。

其中，多环芳烃（PAHs）作为一类有机污染物，对环境和人类健康造成了严重威胁。

因此，了解PAHs的来源和控制成为重要的研究方向。

PAHs是一类由苯环和苯并环彼此共轭而成的化合物，具有高挥发性和难降解性的特点。

根据其分子量的不同，PAHs可被分为低分子量PAHs和高分子量PAHs。

低分子量PAHs主要来源于燃烧过程，如机动车尾气、工业排放等。

高分子量PAHs则主要来自煤炭和石油的燃烧，如工业锅炉排放、焦化厂等。

首先，我们来分析一下燃烧过程中的PAHs排放。

机动车尾气是城市中主要的PAHs排放源之一。

当汽车行驶时，燃油燃烧产生的尾气中含有大量的PAHs。

特别是柴油车尾气中的PAHs含量更高。

为了控制尾气中的PAHs排放，人们开发了一系列的技术，如汽车尾气催化剂、柴油微粒捕集器等。

其次，工业排放也是大气中PAHs的重要来源。

工业生产过程中，许多工艺会产生大量的燃烧废气，这些废气中含有高浓度的PAHs。

例如，石油化工厂和化肥厂等工厂的废气中都含有大量的PAHs。

为了减少工业排放对大气环境的污染，工厂们采取了一系列的控制措施，如安装吸附器、烟气脱硫等。

除了燃烧过程，还有其他一些来源也会导致大气中的PAHs污染。

例如，焚烧垃圾和废弃物会产生大量的PAHs。

此外，PAHs还会随着土壤侵蚀和水体流动进入大气中。

因此，监测土壤和水体中的PAHs含量也是非常重要的。

了解了PAHs的来源之后，如何有效地控制这些污染物的排放也成为了一个紧迫问题。

首先，我们可以从源头减少PAHs的产生。

例如，鼓励使用清洁能源替代化石燃料，减少机动车尾气中的PAHs排放。

其次，优化工业生产过程，减少工业废气中的PAHs排放。

完善废气处理设施，严格执行环保标准，也是有效控制PAHs排放的途径。

此外，还可以采取一些物理和化学手段来处理大气中的PAHs。

西安采暖季大气中多环芳烃的污染特征及来源解析

第31卷第7期2010年7月环境科学ENVIRONMENTAL SCIENCEVol.31，No.7Jul.，2010西安采暖季大气中多环芳烃的污染特征及来源解析李文慧1，张承中1，马万里2，周变红1，刘焱明1，蒋君丽1，李一凡2（1.西安建筑科技大学环境与市政工程学院，西安710056；2.哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室国际持久性有毒物质联合研究中心，哈尔滨150090）摘要：采用改进型的大流量主动采样器，对西安采暖季大气总悬浮颗粒物（TSP ）样品和气相样品进行了连续采集，利用GC-MS 测定多环芳烃（PAHs ）的浓度.结果表明，颗粒态和气态样品中Σ16PAHs 平均值分别为（108.15ʃ41.44）ng /m 3和（260.14ʃ99.84）ng /m 3，2 3环的PAHs 主要分布在气态中，而>4环的PAHs 主要分布在颗粒态中，PAHs 的气固相分配系数和其过冷饱和蒸气压具有良好的相关性.温度与分配系数也具有显著相关性，并应用逐步回归方法得出分配系数与温度的回归方程.利用特征分子比值法进行源解析，发现西安大气中PAHs 主要来源于煤的不完全燃烧和汽车尾气的排放，并利用因子分析和多元线性回归对各种来源的贡献率进行了计算.通过污染指数与因子的代表物质进行偏相关分析，发现某些PAHs 与SO 2、NO 2来自于相同的污染源.关键词：多环芳烃；气粒分配；来源解析；因子分析；偏相关分析；西安中图分类号：X51文献标识码：A文章编号：0250-3301（2010）07-1432-06收稿日期：2009-09-19；修订日期：2009-12-08基金项目：陕西自然科学基金项目（2007D20）；陕西省教育厅专项科研基金项目（06JK268）作者简介：李文慧（1985 ），女，硕士研究生，主要研究方向为大气污染物控制，E-mail ：1985liwenhui@ Pollution Characterizations and Source Apportionment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Air During Domestic Heating Season of Xi ’anLI Wen-hui 1，ZHANG Cheng-zhong 1，MA Wan-li 2，ZHOU Bian-hong 1，LIU Yan-Ming 1，JIANG Jun-li 1，LI Yi-Fan 2（1.School of Environmental and Municipal Engineering ，Xi ’an University of Architecture and Technology ，Xi ’an 710055，China ；2.International Joint Research Centre for Persistent Toxic Substances （IJRC-PTS ），State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment ，Harbin Institute of Technology ，Harbin 150090，China ）Abstract ：TSP samples and gas phase air samples were collected by an improved high volume active air sampler during domestic heating season in Xi ’an ，and the concentrations of polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs ）were analyzed via GC-MS.The results showed that average concentrations ofΣ16PAHs in TSP and gas phase were （108.15ʃ41.44）ng /m 3，（260.14ʃ99.84）ng /m 3，respectively.Two and three ring PAHs dominated in the gas phase ，while more than four ring PAHs were mainly adsorbed on the particle phase.Good correlation was found between gas-particle partition coefficient and the respective sub-cooled vapor pressures of PAHs.A significant correlation was also found between partition coefficient and temperature ，and the regression equation was put forward by stepwise linear regression method.Ratio analysis illustrated that coal burning and vehicle exhaust were the main source of PAHs in Xi ’an.Contribution of each source was calculated by factor analysis and multiple linear regression.Partial correlation analysis was applied to study the relationship between air pollution indexes and some representative PAHs of individual factors ，which indicated some PAH had same source to SO 2and NO 2.Key words ：polycyclic aromatic hydrocarbons （PAHs ）；gas-particle partitioning ；source apportionment ；factor analysis ；partialcorrelation analysis ；Xi ’an 多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons ，PAHs ）是目前广泛关注的一类致癌、致畸、具有内分泌干扰作用的有机污染物，其中油的挥发、污水、汽车尾气、工业排放等是主要人为源，森林火灾则是主要的自然来源［1］.PAHs 普遍存在于大气环境中，可以通过呼吸作用、饮食和皮肤接触等途径进入人体，严重危害了人体健康.国内外对大气中PAHs 的浓度、形态、来源、迁移、转化及其对人体健康的影响开展了广泛研究［2］.西安是我国中西部的重要城市，空气污染比较严重，有研究表明西安冬季大气颗粒物种PAHs 的污染比较严重［3］，但目前该地区的研究主要集中在对大气颗粒物PAHs 的研究［4］，关于大气中气相PAHs 、在气相和颗粒相间的分配、以及其与气象因素的相互关系的研究较少.西安作为哈尔滨工业大学国际持久性有毒物质联合研究中心（IJRC-PTS ）7期李文慧等：西安采暖季大气中多环芳烃的污染特征及来源解析的全国大气主动采集项目（China air active sampling，CAAS）的监测点之一，从2008年11月 2009年3月，对西安冬季采暖季大气中多环芳烃进行了为期4个月的连续采集.本研究初步分析了西安采暖季大气中颗粒相和气相PAHs的变化规律，对PAHs在两相间的分配行为和影响因素加以讨论，并运用比值法、主成分分析/多元线性回归方法，对多环芳烃的来源进行解析.本实验数据和结论的获得可以对西安大气PAHs污染状况有大致的了解，以期为当地政府对其防治提供科学依据.1材料与方法1.1采样采样点设在西安建筑科技大学市政学院楼顶，周围没有明显污染源和高大障碍物，采样高度28m，采样时间2008-11-15 2009-03-03，为期4个月，每周采集1个样品，每个样品采集24h （12：00 次日12：00），一共采集14组样品.采样器为改进型的KB-1000型大流量采样器，以石英纤维滤膜（20cmˑ25cm）收集颗粒态样品；以串接于石英纤维滤膜后的2个聚氨酯泡塑（polyurethane foam plugs，PUF，9.5cmˑ5cm）收集气相样品，控制气体采样流速为0.800m3/min.采样前，玻璃纤维滤膜用铝箔包裹，放入马弗炉中于450ħ烘烤7h，冷却至室温后取出，放入干燥器中平衡24h称重.PUF垫在使用前分别先用热的肥皂水，清水把PUF清洗一遍，然后用丙酮和正己烷分别索氏萃取24h，真空干燥.1.2样品的预处理和分析样品的预处理和分析在哈尔滨工业大学国际持久性有毒物质联合研究中心（IJRC-PTS）实验室进行，其过程详见文献［5］的报道.在样品进行预处理前，分别加入4种PAHs代标（naphthalene-D8、fluorene-D10、pyrene-D10、perylene-D12），PUF和滤膜样品分别用丙酮︰正己烷混合液（1ʒ1，体积比）和二氯甲烷索氏萃取24h，萃取物经浓缩后采用硅胶层析柱进行净化分离，再旋转蒸发氮吹，最后定容到1mL，用GC-MS分析.16种美国EPA提出的优控PAHs的定性与定量由Agilent6890N型气相色谱仪和Agilent5973质谱仪完成，色谱柱为HP-5MS型（60mˑ0.25mmˑ0.25μm），升温程序为：柱温90ħ保持1min，然后以10ħ/min的速度升温到180ħ，保持1min，再以3ħ/min的速度升温到280ħ，保持20min.恒流无分流进样2.0μL，载气为高纯He气（99.99%），流速设定为0.8mL/min.PAHs定量采用外标曲线法定量.1.3质量控制与质量保证为检验操作污染，整个实验过程中共设置4个场地空白（仪器运行1min）和2个实验室空白（溶剂空白），而且在同批处理的样品中（10个），还附加回收率实验，并按照与样品相同的试验步骤进行分析，以测定16种PAHs的回收率，回收率范围为71.36% 106.37%；空白试验结果表明有个别样品能够检测到naphthalene，其余物质均未检出.4种代标的回收率范围分别为：naphthalene-D8（52.9% 87.34%）、fluorene-D10（62.16% 93.53%）、pyrene-D10（70.56% 106.78%）和perylene-D12（63.53% 121.56%）.其中文中给出的数据均经过空白和代标回收率校正.为了考察采样过程中污染物的穿透情况，每个月进行一次穿透实验，其中串联的第二个5cm PUF 被切割成一个3cm和一个2cm的PUF，通过计算最下面2cm PUF采集的PAHs的含量占总PUF的百分比来判断实验过程中是否发生穿透.结果表明，3次穿透实验中2cm的PUF采集的PAHs占总PAHs百分比在1.5% 5.6%之间，均小于20%，说明本实验中通过串联2个5cm PUF在采集大气中的PAHs不会发生穿透现象.2结果与讨论2.1大气中PAHs的含量特征表1列出了西安采暖季大气中PAHs在颗粒相和气相中的含量.采暖初期，大气中PAHs的含量迅速增加，其后趋于稳定.16种PAHs在颗粒相中均有检出，而气相中个别高环PAHs未能检出.气相中PAHs的浓度为35.79 472.76ng/m3［平均（260.14ʃ99.84）ng/m3］.颗粒相PAHs的浓度为44.69 198.84ng/m3［平均（108.15ʃ41.44）ng/m3］，低于2004年西安采暖季（121.61 302.25 ng/m3）的浓度［3］，这与近年来西安市政府及有关部门采取了一系列减排措施有关，如关停了大量污染严重的中小型燃煤锅炉，大力推广天然气等清洁燃料的使用，以及推广集中供热等，使西安市的大气质量，特别是采暖季大气环境质量有了明显的好转.总多环芳烃（Σ16PAHs，气相和颗粒相）的浓度范围为180.48 619.26ng/m3，与天津（73.9 523.83341环境科学31卷ng/m3）［6］采暖期的污染程度相当，略高于北京（242.4ng/m3）［7］，与我国南方城市比较，西安采暖季大气中多环芳烃的浓度比广州（8.11 106.26 ng/m3）［8］污染严重很多.可以看出在采暖季，北方城市比南方城市污染严重，这与北方城市冬季采暖有很大关系［5，9］.与国外一些城市相比，西安采暖季大气中PAHs 污染较重，高于汉城［（89.29ʃ74.26）ng/m3］［10］、芝加哥［（82ʃ5.9）ng/m3］［11］、伯明翰［（44.8ʃ19.1）ng/m3］［12］、多伦多（50ng/m3）［13］.表1大气中多环芳烃在颗粒相和气相中的含量/ng·m－3 Table1Concentrations of PAHs in gas and particle phase/ng·m－3PAHs气相中的浓度颗粒相中的浓度最低值最高值平均值标准差最低值最高值平均值标准差萘（Nap，2环）7.0032.9015.558.750.25 1.080.480.22苊（Acy，3环） 1.1299.2331.5828.120.07 1.760.390.43二氢苊（Ace，3环） 1.9016.44 6.45 4.510.020.160.060.03芴（Flo，3环）23.4294.0151.6819.210.17 2.480.640.60菲（Phe，3环）57.34151.2891.8730.73 2.1731.898.207.92蒽（Ant，3环） 2.7425.2612.90 6.770.21 3.570.820.87荧蒽（Flu，4环）17.5844.3029.418.75 4.4163.6019.0216.06芘（Pyr，4环）10.7432.7220.208.04 3.1221.6510.47 5.34苯并［a］蒽（BaA，4环）0.05 1.370.420.34 2.6015.958.60 3.54 （Chr，4环）0.09 1.840.730.46 6.1920.9013.07 4.30苯并［b］荧蒽（BbF，5环）0.000.070.020.01 5.7020.6213.66 4.46苯并［k］荧蒽（BkF，5环）0.000.050.020.01 3.5712.938.67 2.53苯并［a］芘（BaP，5环）0.000.020.010.01 2.9116.218.31 3.42二苯并［ah］蒽（DahA，5环）0.000.000.000.000.72 2.33 1.650.41茚并［1，2，3-cd］芘（IcdP，6环）0.000.000.000.00 3.107.99 6.39 1.48苯并［ghi］苝（BghiP，6环）0.000.000.000.00 3.909.897.71 1.76Σ16PAHs35.79472.46260.1499.8444.69198.84108.1541.44图1为气相和颗粒相中PAHs的相对含量.从中可以看出气相中PAHs占总含量的比重要高于颗粒相，占总PAHs含量的71%.其中，气相中PAHs 主要是由分子量低、易挥发的2 3环的化合物组成，而这些化合物通常主要以气态形式存在于大气中，其中菲占了绝对优势，高达25%，其它含量较高的化合物依次为芴、苊、萘、蒽和二氢苊，一些4环化合物也占有较高含量如荧蒽（7.99%）和芘（5.48%），而高环化合物只有0.05%存在于气相.颗粒相中16种PAHs组分在均有检出，其中4 6环化合物为主，对此黄业茹等也得到过类似的结论［14］，其中4环化合物占颗粒相PAHs的47.30%，5 6环占42.94%，而低环PAHs只有9.76%存在于颗粒相中.4 6环中除二苯并［ah］蒽含量较低外（1.65%），其它8个化合物的相对含量相当，占10%左右，而且其它分子量低的2 3环化合物都在颗粒相中被检测出来，其中3环化合物菲（7.58%）含量较高.致癌性最强的苯并（a）芘主要以颗粒态形式存在，占总PAHs的2.26%.2.2PAHs的相分布图1颗粒相与气相中PAHs各化合物相对含量Fig.1Relative abundances of PAHs in gas and particle phase半挥发性有机物在气固两相间的分布可用分配系数KP值［15］来衡量.通常，按照下面的公式计算KP值：KP=（F/TSP）/A式中，F和A分别为PAHs在颗粒相和气相中的质量浓度（ng/m3），TSP为总悬浮颗粒物质量浓度（μg/m3）.图2为16种PAHs气粒分配系数取对数后的43417期李文慧等：西安采暖季大气中多环芳烃的污染特征及来源解析月变化.从中可以看出16种PAHs 的分配系数有随着分子量增加而增大的趋势，这是由于相对分子质量小的组分挥发性强，主要以气相形式存在，颗粒相中的浓度很小，K P 值较小；相反颗粒相中高环的PAHs 含量较高，K P 值较大.不同月份各物质的分配系数也存在差异，1月要比12月和2月高，这主要是由于西安温度差异造成的，西安冬季1月温度最低，组分不易挥发以颗粒形式存在，K P 值较大，其中4环PAHs 的分配系数的月变化更明显，如图2所示.图216种PAHs 气粒分配系数的月变化Fig.2Monthly changes of gas particle coefficients of 16PAHs对于一组性质相近的有机物来说，气粒分配系数K P 值与其过冷饱和蒸气压P oL 呈线性相关，如下所示：lg K P =m lg P oL+b式中m 、b 为常数［16］，其数值大小与有机物的种类和颗粒物的性质有关.研究表明，当有机物达到气粒分配平衡时，m 的值接近－1［17］.将本研究数据代入该公式进行拟合，结果如图3所示.从相关性分析可以看出，分配系数与其过冷饱和蒸气压有很好的线性相关（R 2=0.93），m 值为－1.23，偏离分配平衡时的理论值（－1），说明此时大气中的PAHs 并没有达到气粒动态平衡，m 值偏离－1可能是由于以下3个原因：①采样时间正好为西安采暖季，燃煤产生了大量的PAHs ，使采样过程中不断有新的污染源输入；②冬季，天气较为寒冷，油类燃烧不完全，使环境不断输入PAHs ；③有机物在颗粒物上的吸附有部分属于不可逆吸附，尤其是一些易挥发的物质在污染源释放过程中有可能扩散到颗粒物里面的空隙中，不易再释放到空气中.PAHs 在气固两相间的分配行为十分复杂，受气象条件影响较大.通过PAHs的分配系数与气象参数图3PAHs 气粒分配系数与过冷饱和蒸气压对数相关Fig.3Relationship between gas particlecoefficients and vapor pressure进行偏相关分析，发现分配系数与气温显著负相关（0.05显著性水平下）.对PAHs 的分配系数与气象参数进行多元线性回归，由于分配系数间量级差距过大，这里对其取对数进行回归，得到其回归方程为：lg K P =－0.031ˑT －3.049表明分配系数随着温度的升高而下降，这主要是由于温度升高气相中PAHs 质量浓度升高造成的；实际工作中可以根据大气温度计算K p 值，从而可以根据某一相中PAHs 的质量浓度来推测另一相的质量浓度.2.3比值法用于PAHs 的源解析研究表明，燃料种类和燃烧条件的不同会导致生成的PAHs 组成和相对含量都不同，因此，可以根据不同化合物含量的比值识别污染源.大气中多环芳烃的组成受多种因素影响如燃烧温度、空气/燃料比和传输过程中环境条件的变化等，但一些多环芳烃之间的相对含量往往比较稳定，因此，可以根据多环芳烃的特征比值来定性判断大气中多环芳烃的来源.利用比值法进行PAHs 源解析工作应用广泛，已有许多报道［1，5］，表2总结了常用的比值［18］，并计算得到了西安采暖季大气中特征化合物比值.表2中的数据表明，研究区内的PAHs 来源，主要以燃煤、汽油、柴油污染源为主.西安冬季取暖更偏向燃煤，这也充分反映出我国北方采暖季节燃煤量较大的特点，这与文献［19］的结论相同.其次通过特征化合物比值范围，还可以识别出柴油和汽油源，说明交通工具排放的汽车尾气对西安冬季大气中的PAHs 贡献也不可忽视.这与Wang 等［19］的研究结果相同，其对大连地区的冬季土壤中PAHs 的5341环境科学31卷表2特征化合物比值Table2Summary of diagnostic indicators项目C Bap/C BghiP C Phe/C Ant C BaA/C Chr C BbF/C BkF C IcdP/（C IcdP+C BghiP）汽油0.30 0.40 3.40 8.000.28 1.20 1.07 1.450.18柴油0.46 0.817.60 8.800.17 0.36—0.35 0.70煤0.90 6.60 3.00 1.00 1.20 3.53 3.87—西安大气 1.058.690.63 3.550.45来源进行了解析，结果表明燃煤占总PAHs排放量的72%，交通尾气排放占20%.2.4主成分分析/多元线性回归用于PAHs源解析对16种PAHs的浓度数据采用主成分提取法提取因子并结合方差极大旋转进行因子分析，提取特征值>1的因子共3个，方差贡献率依次为61.6%、23.9%和7.1%，包含了原始数据信息的90%以上，因此用这3个因子来分析PAHs的来源是可行的.表3中同时列出了16种PAHs的因子载荷结果.表3方差极大旋转后的主因子载荷Table3Rotated component matrixPAHs主因子1主因子2主因子3Nap0.904－0.304－0.197Acy0.9040.0240.307Ace0.933－0.0420.268Flo0.8590.3460.300Phe0.8950.5900.132Ant0.8860.4130.148Flu0.8780.2930.285Pyr0.6130.7310.091BaA0.2830.9190.185Chr0.1380.8970.282BbF－0.1390.4090.683BkF－0.0870.3200.547BaP0.2950.6080.464DahA0.4670.3960.743IcdP0.1870.3400.891BghiP0.4020.4400.724提取主成分方差/%61.57023.8937.130累积方差/%61.57085.46492.594特征来源煤+焦炉天然气交通第一因子中高载荷的Phe、Ant、Flu和Pyr是煤炭燃烧指纹物质［20］，Ace和Flo为焦炉的主要指示物［20］，因此判断该因子主要指示了煤炭燃烧和焦炉排放的混合源.西安地区能源结构中煤炭的大量使用是西安空气中PAHs的重要贡献源之一，据统计，2005年西安市燃煤消费量为500.73万t，主要是工业应用和供热［21］.该地区有焦炉源，这是由于煤气供应的需求，存在如西安焦化厂等大型焦炉源，吴蔓莉等［4］也发现焦化厂对西安空气中PAHs有很大的贡献.第二因子中高载荷的Chr、BaA、Pyr和Phe是天然气燃烧的主要指示物［20，22］.西安市天然气城市气化工程，使得天然气在能源消耗比例上变重.第三因子载荷较高的BbF、BkF、IcdP、DahA和BghiP为交通排放源的主要指示物［20］.交通源的高贡献也契合了近年来西安市区机动车保有量以年平均约12.7%的速度增长［21］，排放总量难控制的状况.以标准化主因子得分变量为解释变量，标准化的PAHs总量为被解释变量，进行多元线性回归.采用逐步回归的方法，设定进入方程的变量的显著水平为0.05，从方程中剔除变量的显著水平为0.10，由此获得方程的标准化回归系数可以反映各主成分因子，即各主要源的相对贡献.采暖季的标准回归方程为：ρΣPAHs=0.884f1（煤+焦炉）+0.388f2（天然气）+0.256f3（交通）由此得到采暖季焦炉+煤、天然气和交通的贡献率分别为57.9%、25.4%和16.8%.用采样当天的空气污染API指数（PM10、SO2、NO2）与提取因子的代表物质浓度进行偏相关分析，结果见表4所示.SO2与因子一的代表物质（Ace、Phe）显著正相关（p<0.05），这是由于空气中SO2主要来自化石燃料，主要是煤的燃烧，与因子一的代表物质来自相同的污染源.NO2与因子一中的燃煤的代表物（Ace）和因子三的代表物质（IcdP）显著正相关（p<0.05），这是由于NO2主要是来自燃料的燃烧和汽车尾气的排放.PM10与代表物质无显著相关，这与PM10来源比较复杂有关.3结论（1）西安采暖季大气气相中PAHs的平均浓度为260.14ng/m3，颗粒相中PAHs的平均浓度为108.15ng/m3.气相中PAHs的总含量要高于颗粒63417期李文慧等：西安采暖季大气中多环芳烃的污染特征及来源解析表4因子的代表物质与API指数的偏相关分析Table4Partial correlation analysis for specific PAHs representatives of the individual factors and API index项目因子1因子2因子3 Ace Phe BaA Chr IcdP BghiP系数概率系数概率系数概率系数概率系数概率系数概率SO20.1260.0420.3210.0480.2360.4840.5800.3450.3940.2300.4390.176NO20.2260.0500.2540.0780.4580.1570.6250.4560.4440.0320.3530.287PM100.4480.1670.3780.2520.3050.3620.3870.2400.1860.5830.0580.866相，气相中PAHs是由分子量低、易挥发的2 3环的PAHs组成，颗粒相中则以4 6环的PAHs为主.（2）气粒分配系数与其过冷饱和蒸气压有很好的线性相关（R2=0.93），并应用逐步回归方法得出分配系数与空气温度的回归方程为lg KP=－0.031ˑT－3.049.（3）采用特征化合物比值法对西安市大气中PAHs的来源进行了解析.结果表明，西安大气中PAHs主要来源于煤的不完全燃烧，也有相当部分来源于汽车尾气排放.（4）通过主成分分析/多元线性回归法解析西安市大气中PAHs污染的主要来源为煤炭燃烧/交通排放、焦炉和石油，贡献率分别为48%、28%和24%.污染指数与各因子的代表物质浓度偏相关分析发现某些PAHs与SO2、NO2来自于相同的污染源.参考文献：［1］Ma W L，Li Y F，Sun D Z，et al.Polycyclic aromatic hydrocarbons and polychlorinated biphenyls in topsoils of Harbin，China［J］.Arch Environ Contam Toxicol，2009，57（4）：670-678.［2］Barnabe N，Lanrier P.Polycyclic aromatic hydrocarbons in the air in the St Lawrence Basin［J］.Environ Sci 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positive matrix factorization to identify potential sources of PAHs in soil ofDalian，China［J］.Environ Pollut，2009，157（5）：1559-1564.［20］Simcik M F，Eisenreich S J，Lioy P J.Source apportionment and source/sink relationships of PAHs in the coastal atmosphere ofChicago and Lake Michigan［J］.Atmos Environ，1999，33（30）：5071-5079.［21］刘毅宽.西安市大气污染源最优化削减方案决策模型的研究［D］.西安：西安建筑科技大学，2007.［22］Rogge W F，Hildemann L M，Mazurek M A，et al.Source of fine organic aerosols.2.Noncatalyst and catalyst-equipped automobilesand heavy-duty diesel trucks［J］.Environ Sci Technol，1993，27（4）：636-651.7341。

大气颗粒物中多环芳烃来源与污染特征分析

大气颗粒物中多环芳烃来源与污染特征分析近年来，大气污染成为全球范围内的关注焦点之一，其中大气颗粒物是一种重要的污染物。

而在大气颗粒物中存在的多环芳烃，作为有机污染物的代表之一，对人类健康和环境产生了严重的影响。

因此，对大气颗粒物中多环芳烃的来源与污染特征进行深入分析，对于制定有效的污染控制策略具有重要意义。

首先，大气颗粒物中多环芳烃的主要来源可以归结为两类：一是人为活动排放，二是自然源释放。

人为活动排放主要包括工业生产过程中的燃烧及化学反应等，如汽车尾气、燃煤电厂和工业废气等；自然源释放主要包括森林火灾、植物的挥发和土壤中的挥发等。

这两类不同来源的排放方式和强度决定了大气颗粒物中多环芳烃的组成及污染水平。

其次，大气颗粒物中多环芳烃的污染特征需要通过监测和分析来揭示。

一方面，通过对大气颗粒物样品的采集和分析，可以获得多环芳烃的种类组成和浓度水平，从而了解其污染程度；另一方面，通过对不同地理区域和季节的监测数据进行比较，可以揭示多环芳烃污染的时空分布规律。

例如，一些研究表明，工业区和城市区域往往对大气颗粒物中多环芳烃污染贡献较大，而夏季和秋季的污染水平往往高于其他季节。

此外，大气颗粒物中多环芳烃的毒性和生态风险也是研究的重点之一。

已经有许多研究证实，多环芳烃具有致癌和致突变的潜力，并且可以累积在生物体内，进一步危害生态系统的健康稳定性。

因此，深入研究不同环境条件下多环芳烃的毒性特征，并评估其对生态系统的影响，对于全面认识大气颗粒物中多环芳烃的污染风险至关重要。

针对大气颗粒物中多环芳烃的来源与污染特征，采取相应的污染控制措施具有重要意义。

首先，需要从根本上降低人为活动排放源的污染物排放量，提高工业生产和能源利用的清洁程度。

其次，加强大气颗粒物多环芳烃的监测和预警体系建设，及时掌握污染水平的变化情况，为相关部门制定科学的污染治理政策提供科学依据。

此外，加强公众对大气颗粒物污染的认识和关注，提倡绿色出行和低碳生活方式，共同减少大气颗粒物中多环芳烃的污染。

柳州市大气颗粒物中多环芳烃的分布特征及来源

柳州市大气颗粒物中多环芳烃的分布特征及来源Ξ何星存1,陈孟林1,杨崇毅2,洪伟良2,倪小明1,叶耀平2(1.广西师范大学资源与环境学系,桂林541004;2.广西柳州市环境保护监测站,柳州545001) 摘要:采用气相色谱/质谱联用技术(G C/MS)检测了柳州市大气颗粒物样品中的PAHs,比较了柳州市各区大气颗粒物中多环芳烃含量的差异以及不同季节对多环芳烃含量的影响,讨论了其分布规律及污染源。

关键词:PAHs;G C/MS;柳州市;大气颗粒物中图分类号:X513 文献标识码:A 文章编号:(K)04259(原1002-1264)(2005)01-0007-03Distribution and Sources of PAH s on Atmospheric P articulates in Liuzhou City HE X ing2cun1,CHE N Meng2lin1,Y ANG Chong2yi2,H ONG Wei2liang1,NI X iao2ming1,YE Y ao2ping2(1.Department of Res ources and Environmental Science,G uangxi Normal University,G uilin541004,China;2.Liuzhou Environmental M onitoring Center,Liuzhou545001,China)Abstract:The com position of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in fly ash sam ples of Liuzhou City were ana2 lyzed using G C/MS technique.The differences of the contents of PAHs in fly ash sm ples from every district were com pared.The changes of the PAHs of different seas ons were discussed.Finally we analyzed the distribution of PAHs in Liuzhou and the s ources of contamination.K ey w ords:PAHs;　G C/MS;　Liuzhou city;　atm ospheric particulates 多环芳烃是一类重要的环境有机污染物。

城市工业区大气颗粒物中多环芳烃的含量及来源分析

城市工业区大气颗粒物中多环芳烃的含量及来源分析
城市工业区大气颗粒物中多环芳烃的含量及来源分析
摘要：采用索氏提取器提取大气颗粒样品中的多环芳烃,并用色谱/质谱联用技术(GC/MS)测定了西安市某工业区大气中多环芳烃(PAHs)的`含量,并以西安市某生活区作为对照区分析了该工业区PAHs的主要来源,测得工业区采样点大气颗粒物中8种PAHs浓度范围为86.52～431.05 ng/m3.生活区共检出6种PAHs,其浓度范围为47.60～149.03 ng/m3,其种类和数量小于工业区中测得的PAHs.研究结果表明,工业区内PAHs污染十分严重,空气质量较差.通过对工业区内采样点的情况分析可知,工业区空气中PAHs主要来自焦化厂.作者：吴蔓莉史新斌杨柳青 WU Man-li SHI Xin-bin YANG Liu-qing 作者单位：西安建筑科技大学环境与市政工程学院,陕西,西安,710055 期刊：西安建筑科技大学学报（自然科学版）ISTICPKU Journal：JOURNAL OF XI'AN UNIVERSITY OF ARCHITECTURE & TECHNOLOGY(NATURAL SCIENCE EDITION) 年，卷(期)：2007, 39(2) 分类号：X131.1 关键词：多环芳烃索氏提取大气颗粒物 GC/MS。

大气颗粒物中多环芳烃组分及来源解析研究

大气颗粒物中多环芳烃组分及来源解析研究大气颗粒物（PM）是大气污染中的主要成分之一，对人体健康和环境质量都具有重要影响。

而其中的多环芳烃（PAHs）是一类具有毒性和致癌性的有机物，对人体健康具有潜在的威胁。

因此，在大气颗粒物中多环芳烃组分及来源的解析研究具有重要意义。

首先，多环芳烃是由燃烧过程中产生的。

燃煤、油烟、机动车尾气等都是多环芳烃产生的重要来源。

研究表明，煤烟中的多环芳烃含量较高，尤其是富集在直接燃烧煤的设备中。

此外，不完全燃烧的油烟中也含有大量的多环芳烃，尤其是在炒菜、烧烤等烹饪过程中产生的油烟中。

同时，机动车尾气中的多环芳烃也是大气PM中的重要组成部分，尤其是柴油车辆排放的颗粒物中。

其次，工业排放也是大气颗粒物中多环芳烃来源的重要途径。

许多工业生产过程中会产生大量的多环芳烃，如石化厂、炼油厂等。

这些工业源的排放会导致大气中多环芳烃的浓度升高，增加人们暴露于多环芳烃的风险。

此外，大气中的多环芳烃还与生物质燃烧有关。

生物质燃烧是指农作物秸秆等可再生资源的燃烧过程。

这种燃烧方式不仅会造成大量的黑碳排放，还会释放出许多有毒有害物质，其中包括多环芳烃。

特别是在农村地区，由于缺乏可行的垃圾处理方法，生物质燃烧成为常见的废物处理方式。

这也导致了大量多环芳烃的排放。

除此之外，大气中的多环芳烃还与室内污染源有关。

家居、办公室等室内环境中存在着各种各样的污染源，如烟草烟雾、木材燃烧、油漆涂料等。

这些源头会释放出多种有机物，其中包括多环芳烃。

由于室内空间相对封闭，这些有机物的浓度往往比室外高，人们长期暴露于此，会增加患上相关疾病的风险。

综上所述，大气颗粒物中多环芳烃组分的来源非常广泛。

燃煤、油烟和机动车尾气的排放是主要的来源之一，工业排放、生物质燃烧以及室内污染源也都是贡献于大气中多环芳烃的重要途径。

因此，为了控制大气污染和保护人体健康，我们需要加强对多环芳烃来源和组分的研究，并采取相应的措施减少其排放。

大气环境中多环芳烃的来源解析与控制策略

大气环境中多环芳烃的来源解析与控制策略大气环境质量对人类健康和生态系统的影响日益引起人们的关注。

近年来，大气环境中多环芳烃（PAHs）的污染问题备受关注。

多环芳烃是一类常见的环境污染物，由苯脂（benzene rings）的苯烃（hydrocarbon）经过聚合反应生成，总计有数百种不同的化合物。

多环芳烃以其强大的毒性和持久性而闻名，并且蕴含着复杂的解析和控制挑战。

多环芳烃的来源相当广泛。

首先，燃烧过程是主要的多环芳烃污染源之一。

例如，工业生产和汽车尾气中的燃烧反应会释放大量的多环芳烃。

此外，家庭烧煤和木材等固体燃料的使用也会产生多环芳烃排放。

其次，工业废物处理和垃圾焚烧损毁也是重要的多环芳烃来源。

这些废物和垃圾中可能含有大量有机物质，当它们被焚烧或处理时，会产生大量的多环芳烃气体和颗粒物。

此外，多环芳烃还可以通过油气开采和炼油过程中的溢油、泄漏和排放产生。

为了控制大气中多环芳烃的浓度，制定相应的控制策略是至关重要的。

首先，应该通过加强危险废弃物和工业固体废弃物的管理来防止废物焚烧和堆填造成的多环芳烃排放。

政府和企业应该严格监管工业废物的处理和回收，以减少不当处理对大气环境的影响。

其次，对汽车尾气进行控制也是重要的措施之一。

推广节能减排车辆，控制车辆尾气中多环芳烃浓度的同时也可以提高能源利用效率。

此外，加强工业生产过程中的污染治理也是关键。

减少工业生产中燃烧反应的使用，并改善排放处理系统，可以有效降低多环芳烃的排放浓度。

此外，科学研究和技术创新在控制大气中多环芳烃污染方面起着重要作用。

例如，通过开发高效的排放控制设备和技术，可以有效去除尾气中的多环芳烃。

此外，在多环芳烃的解析和控制方面，使用先进的分析方法和模型进行研究也是关键。

这些研究可以为未来的污染控制策略提供科学依据和技术支持。

总之，大气环境中多环芳烃的来源解析与控制策略至关重要。

通过控制工业废物处理、改善车辆尾气排放、加强工业生产过程控制等措施可以减少大气中多环芳烃的污染负荷。

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ＴｈｅｒｅｓｌｕｔｓｓｈｏｗｔｈａｔｍａｓｓｃｏｎｃｅｎｒｔａｔｉｏｎｏｆｐａｒｔｉｃｌｕａｔｅｓｉｎＢｅｉｊｉｎｇｗａｓｍｕｃｈｈｉｇｈｅｒｉｎｈｅａｔｉｎｇｓｅａｓｏｎｈｔａｎｈａｔｔｉｎｎｏｎ－ｈｅａｉｔｎｇｓｅｓｓｏｎ．ｈｅＴｎｌａｓＳｐｒｏｐ－
ｕｌａｔｅｓｏｆｄｉｆｅｒｅｎｔｓｉｚｅｓｉｎＢｅｉｊｉｎｇｉｎｔｗｏｔｙｐｉｃａｌｍｏｎｔｈｓ，ＪｕｎｅａｎｄＤｅｃｅｍｂｅｒ２０００，ｒｅｐｒｅｓｅｎｔｉｎｇｎｏｎ－ｈｅａｉｔｎｇｎｄａｈｅａｔｉｎｇｓｅａｓｏｎｓ，ｗｅｒｅｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄ．
于１００ｍ的粒子），ＰＭ。（空气动力学直径小于１０ｔｔｍ
收稿日期：２００４—０１ —１５修回日期：２００４—０８ —１０
的粒子），ＰＭ（空气动力学直径小于２．５ｔｔｍ的粒子）进行连续采样，在采暖期和非采暖期分别获得有效样
ｓｅａｓｏｎａｎｄ０．７３４ｉｎｎｏｎ－ｈｅａｔｉｎｇｓｅａｏｎ．ＰｓＡＨｓｗｅｒｅｍｕｃｈｅｎｒｉｃｈｅｄｉｎｉｆｎｅｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅｓ．Ｒｅｓｌｔｕｓｏｆｓｏｕｒｃｅａｐｏｒｐｔｉｏｎｔｍｅｎｔｓｈｏｗｈａｔｔｃｏｌａｂｕｒｎｉｎｇｎｄａ
间不同粒径区间颗粒物质量浓度的分布特征。
如图１所示，６月ＰＭ：，ＰＭ：圳和ＰＭ，。．。。。的平均
收集的样品用二次精馏的二氯甲烷，在索氏抽提
多环芳烃（ｐｏｌｙｃｙｃｌｉｃａｒｏｍａｔｉｃｈｙｄｒｏｃａｒｂｏｎｓ，ＰＡＨｓ）是
主要有比值法、轮廓图法、特征化合物法、多元统计法和化学质量平衡模型（ＣＭＢ）解析法等。笔者采用相关的源谱数据，结合２０００年环境监测数据，在充分分析ＰＡＨｓ污染特征的基础上，分别利用比值法和化学质量平衡模型识别和解析了北京市大气颗粒物中
作者简介：王淑兰（１９６４一），女，吉林长春人，博士后．
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２０
Hale Waihona Puke 环境科学
研
究
第１８卷
品１１和１５个。１．２样品前处理
于１００ｍ的粒子）进行分析讨论。图１为２次监测期
关键词：大气颗粒物；ＰＡＨｓ；ＣＭＢ；来源解析；比值法中图分类号：Ｘ５１３文献标识码：Ａ文章编号：１００１ —６９２９（２００５）０２—００１９—０４
ＰｏｌｌｕｔｉｏｎＣｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎａｎｄＳｏｕｒｃｅＩｄｅｎｔｉｆｉｃａｔｉｏｎａｎｄＡｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔｏｆ
害更大的特点），因此分析城市大气中ＰＡＨｓ在不同粒
径颗粒物中的质量浓度分布对于掌握ＰＡＨｓ污染特征、了解其污染危害具有重要的现实意义；同时，为了有效控制大气中ＰＡＨｓ的含量，必须定量解析产生贡献的污染源对ＰＡＨｓ的贡献率，确定ＰＡＨｓ的主要来源，从而有针对性地控制ＰＡＨｓ污染。
ＰＡＨｓ的主要来源。
最早发现且数量最多的致癌物，具有种类多、分布广，对人类危害大的特点 … 。污染源排放的气态ＰＡＨｓ，冷却后易形成颗粒物或由于吸附作用而富集在颗粒物上。由于不同粒径颗粒物的环境效应和人体健康效应不同（即细粒子具有易于被人体吸入而对人体健康危
目前用于颗粒物中ＰＡＨｓ来源识别并解析的方法
ｌ实验方法
１．１采样
采样地点位于北京市联合大学化工学院内；观测
时间分别在非采暖期（２０００—０６—２３ —０７—０７）和采暖期（２０００— １２— １６ —２６）２个典型季节；采样仪器为Ａｎｄｅｒｓｏｎ撞击式多级采样仪，采样器流量为１００Ｌ／ｍｉｎ。观测期间用石英滤膜分别对ＴＳＰ（空气动力学直径小
（１．北京大学环境学院，北京１００８７１；２．中国环境科学研究院，北京１０００１２）
摘要：研究了北京市２０００年采暖期和非采暖期２个典型代表月（６月和１２月）不同粒径颗粒物的质量浓度特征以及不同粒径颗粒物中ｐ（ＰＡＨｓ）分布特征，并同时利用比值法和化学质量平衡（ＣＭＢ）受体模型对可吸入颗粒物（ＰＭ．０）中ＰＡＨｓ的来源进行识别和解析。研究结果表明：北京市采暖期Ｐ（颗粒物）明显高于非采暖期；采暖期和非采暖期不同粒径颗粒物的比例有差别，采暖期、非采暖期ｐ（ＰＭ．０）分别约占Ｐ（Ｐ）的０．６６２和０．７３４；ＰＡＨｓ具有更明显富集于细颗粒物中的特征；源解析结果表明燃煤污染和机动车污染是ＰＭ．。中ＰＡＨｓ的最主要来源。
ｏｒｔｉｏｎｓｏｆｐａｒｉｃｔｌａｕｔｅｓｏｆｖａｒｉｏｕｓｓｉｚｅｓｅｔｂｗｅｅｎｄｆｅｉｒｅｎｔｓｅａｓｏｎｓｗｅｒｅｄｉｆｅｒｅｎｔ．ＴｈｅｐｒｏｐｏｒｔｉｏｎｏｆＰＭｌ０ｉｎｔｏｔａｌｐａｒｔｉｃｌａｕｔｅｍａｔｔｅｓｒｗａｓ０．６６２ｉｎｈｅａｉｎｔｇ
ＰｏｌｙｃｙｃｌｉｃＡｒｏｍａｔｉｃＨｙｄｒｏｃａｒｂｏｎｓ（ＰＡＨｓ）ｉｎＡｉｒｂｏｒｎｅＰａｔｒｉｃｕｌａｔｅｓ
ＷＡＮＧＳｈｕ — ｌａｎ、，ＣＨＡＩＦａ．ｈｅ，ＺＨＡＮＧＹｕａｎ— ｈａｎｇ，ＺＨＡＮＧＹｕｎ— ａｘｕｎ，ＷＡＮＧＷｅｉ
（１．ＣｏｌｌｅｇｅｏｆＥｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌＳｃｉｅｎｃｅｓ，ＰｅｋｉｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１００８７１，Ｃｈｉｎａ；２．ＣｈｉｎｅｓｅＲｅｓｅａｒｃｈＡｃａｄｅｍｙｏｆＥｎｖｉｒｏｍｅｎｎｔａｌｃｉＳｅｎｃｅｓ，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０００１２，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＭａｓｓｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｃｈａｒａｃｔｅｒｉｓｔｉｃｓｏｆａｉｒｂｏｍｅｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅｓｏｆｄｉｆｅｒｅｎｔｓｉｚｅｓａｎｄｍａｓｓｃｏｎｃｅｎｒａｔｔｉｏｎｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎｏｆＰＡＨｓｉｎａｉｒｂｏｍｅｐａｌ＇ｔｉｃ－
ｖｅｈｉｃｌｅｅｍｉｓｓｉｏｎｓａｒｅｈｔｅｍａｊｏｒｓｏｕｒｃｅｓｏｆＰＡＨｓｉｎＰＭｌ０．
Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ａｉｒｂｏｍｅｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ；ＰＡＨｓ；ＣＭＢ；ｓｏｕｒｃｅａｐｐｏｒｔｉｏｎｍｅｎｔ；ｒａｔｉｏｍｅｔｈｏｄ