化工工艺学第1章合成氨全解
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化学工艺学课件-合成氨
n 1 2
CnH2n+2+
H2O=
3 4
n 1 4
3n 1 CH4+ 4
CO2
CnH2n+
n 2
H2O=
CH4+
n 4
CO2
14
烃类稳定性
比较ΔGf , CH4 最稳定
生成的甲烷与水蒸气进行转化反应：
CH4＋H2O CH4＋2H2O CO＋H2O CO2＋CH4 CO＋3H2 CO2＋4H2 CO2＋H2 2CO＋2H2
湿基浓度
1 x 1 m 2x
CO2 H2
H2O
y 3x+y
m-x-y 1+3x+y 1+m+2x
m x y 1 m 2x
干 湿
100% 100%
注意：干湿基
20
Kp1
Kp2
3 pCO pH 2
pCH 4 pH 2O
pCO2 pH 2 pCO pH 2O
( x y )( 3 x y ) 3 p / p 2 ( ) (1 x)( m x y ) 1 m 2 x
CH4 =
CO2＋H2
C＋2H2
17
甲烷蒸汽转化反应理论基础
1 热力学分析
CH4＋H2O = CO＋3H2 CO＋H2O = CO2＋H2
Kp1
3 pCO pH 2
pCH 4 pH 2O p
2
Kp 2
pCO2 p H 2 pCO p H 2O
Kp1 exp(27464/ T 30.707) Kp2 exp(45778 / T 4.33)....... 873K . T Kp2 exp(408402 / T 3.765).... 873K . T
CnH2n+2+
H2O=
3 4
n 1 4
3n 1 CH4+ 4
CO2
CnH2n+
n 2
H2O=
CH4+
n 4
CO2
14
烃类稳定性
比较ΔGf , CH4 最稳定
生成的甲烷与水蒸气进行转化反应：
CH4＋H2O CH4＋2H2O CO＋H2O CO2＋CH4 CO＋3H2 CO2＋4H2 CO2＋H2 2CO＋2H2
湿基浓度
1 x 1 m 2x
CO2 H2
H2O
y 3x+y
m-x-y 1+3x+y 1+m+2x
m x y 1 m 2x
干 湿
100% 100%
注意：干湿基
20
Kp1
Kp2
3 pCO pH 2
pCH 4 pH 2O
pCO2 pH 2 pCO pH 2O
( x y )( 3 x y ) 3 p / p 2 ( ) (1 x)( m x y ) 1 m 2 x
CH4 =
CO2＋H2
C＋2H2
17
甲烷蒸汽转化反应理论基础
1 热力学分析
CH4＋H2O = CO＋3H2 CO＋H2O = CO2＋H2
Kp1
3 pCO pH 2
pCH 4 pH 2O p
2
Kp 2
pCO2 p H 2 pCO p H 2O
Kp1 exp(27464/ T 30.707) Kp2 exp(45778 / T 4.33)....... 873K . T Kp2 exp(408402 / T 3.765).... 873K . T
化工工艺学 第一章PPT课件
32
10
原料
反应
分离
11
12
13
工艺流程图
各个生产单元按照一定的目的要求，有机地组合在 一起，形成一个完整的生产工艺过程，并用图形描绘出 来。
14
生产工艺流程示意图 ： 生产工艺流程示意图是用文字或框图形式来 表明物料、设备的名称，并以箭头方式表明 物料的流向。它只是定性地标出由原料转化 成产品的路线、流向顺序以及生产中采用的 工艺过程和设备。
第一章 概 论
化学工业的发展简史
1
2
3
4
5
纯碱工业
近 代
硫酸工业
化
学
煤化工
工
业
染料
……
6
合成氨及化肥工业
现 代
农药工业
化
学
塑料工业
工
业
橡胶工业
……
7
化学工业的分类
无机化工
有机化工
高分子材料化工
精细化工 生物化工
8
化工装置的操作方式 连续操作 间歇操作 半连续操作
9
化工工艺设计 一、化工工艺设计的内容和要求 二、产品生产的反应工艺研究和设计 三、工艺流程设计方案
20
21
22
物料代号
代 号
物料名称
A 空气
AM 氨
BD 排污
BF 锅炉给水
BR 盐水
CS 化学污水
CW
循环冷却 水上水
DM 脱盐水
DR
排液、排 水
DW 饮用水
代
物料
号
名称
F 火炬排放气 FG 燃料气 FO 燃料油 FS 熔盐
G 填料油 O H氢
H 载热体 M HS 高压蒸汽 H 循环冷却水 W 回水 IA 仪表空气
10
原料
反应
分离
11
12
13
工艺流程图
各个生产单元按照一定的目的要求，有机地组合在 一起，形成一个完整的生产工艺过程，并用图形描绘出 来。
14
生产工艺流程示意图 ： 生产工艺流程示意图是用文字或框图形式来 表明物料、设备的名称，并以箭头方式表明 物料的流向。它只是定性地标出由原料转化 成产品的路线、流向顺序以及生产中采用的 工艺过程和设备。
第一章 概 论
化学工业的发展简史
1
2
3
4
5
纯碱工业
近 代
硫酸工业
化
学
煤化工
工
业
染料
……
6
合成氨及化肥工业
现 代
农药工业
化
学
塑料工业
工
业
橡胶工业
……
7
化学工业的分类
无机化工
有机化工
高分子材料化工
精细化工 生物化工
8
化工装置的操作方式 连续操作 间歇操作 半连续操作
9
化工工艺设计 一、化工工艺设计的内容和要求 二、产品生产的反应工艺研究和设计 三、工艺流程设计方案
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22
物料代号
代 号
物料名称
A 空气
AM 氨
BD 排污
BF 锅炉给水
BR 盐水
CS 化学污水
CW
循环冷却 水上水
DM 脱盐水
DR
排液、排 水
DW 饮用水
代
物料
号
名称
F 火炬排放气 FG 燃料气 FO 燃料油 FS 熔盐
G 填料油 O H氢
H 载热体 M HS 高压蒸汽 H 循环冷却水 W 回水 IA 仪表空气
十分钟了解合成氨的生产过程，全面又详细，不得不看！
十分钟了解合成氨的生产过程，全面又详细，不得不看！
合成氨指由氮和氢在高温高压和催化剂存在下直接合成的氨，为一种基本无机化工流程。
现代化学工业中，氨是化肥工业和基本有机化工的主要原料。
合成氨工业在20世纪初期形成，开始用氨作火炸药工业的原料，为战争服务，第一次世界大战结束后，转向为农业、工业服务。
随着科学技术的发展，对氨的需要量日益增长。
今天为大家介绍合成氨工艺，主要内容包括以下几个方面：合成氨概述、原料气的制取、脱硫、变换、脱碳、精制、氨的合成。
第1章 合成氨1
化学与化工系
西安文理学院
1.2.4 气态烃类蒸气转化催化剂
选择原则：高强度、高活性、抗析碳、抗中毒 高空隙率
组成：
主催化剂：
NiO（4-30％）
促进剂 ： Al2O3、MgO、CaO、TiO2、K2O
载体： 铝酸钙连接型和氧化铝烧结型 装填：过筛、均匀、下降落差不能太大。 化学与化工系
还原后才能使用，卸出前必须钝化
log k p 2
备注： 此公式属经验公式，来源于试验， 化学与化工系
2.平衡常数的应用（计算平衡组成）
Nm，nw分别为进气中甲烷和水蒸气的量，kmol； x为甲烷蒸汽转化反应的甲烷转化量， kmol； y为变换反应转化的一氧化碳的量， kmol；
预计转化气组成
已知温度
求平衡常数
求平衡组成
选择工艺条件 判断工况
化学与化工系
西安文理学院
1.1.2 生产方法简介
主要包括3个步骤 (1)造气：即制备含有氢、氮的原料气； (2) 净化：不论采用何种原料和何种方法造气，原 料气中都含有对合成氨反应过程有害的各种杂质， 必须采取适当的方法除去这些杂质； (3) 压缩和合成：将合格的氮、氢混合气压缩到高 压，在铁催化剂的存在下合成氨。
化学与化工系
西安文理学院
胺.磺胺
氨 的 用 途
氨
炸药 医药
化学与化工系
西安文理学院
氨的发展概况
氨(Ammonia)，分子式NH3，是1754年由普里斯特 里(Priestiy) 加热氯化铵和石灰石时发现的。1784年，伯 托里(C.L.Berthollet) 确定氨是由氮和氢组成的。其后，人 们便开始进行化学合成氨的研究.经过100多年的漫长岁月。 1901年，法国化学家吕查德里开创性地提出氨合成的条件 是高温、高压，并有催化剂存在。 终于在1913年实现了由氮和氢直接合成氨的工业化。 这是由哈伯 (Frite Haber) 与伯希 (Carl Bosch) 一起开发 的日产30t的工业化装置，在德国奥堡 (Oppau) 投入生产， 采用高温高压和铁系催化剂工艺，这就是著名的Haber— Bosch 法。因为保密和第一次世界大战(1914~1918)的关系， 除了德国和BASF公司外，该技术并未被很好利用。 化学与化工系
化工工艺学第1章合成氨9130
• 0.50
0.000025 0.0008 0.009
• 10
0.00055 0.018 0.20
• 20
0.005 0.16 1.80
• 实际上天然气等原料中水蒸气含量很低，所以即使温度在 400°C也可满足S含量＜0.1×10-6的要求。 200°C含水20％时， S＜0.005×10-6，因此氧化锌也用在变换工序作变换催化剂的 保护剂。
673 773 873 973 1073
使与一段的H2反应产生高温，
温度/°C
保证二段中转化较为完全。
图 1.6
• 2. 工艺条件
• 压力 通常为3~4MPa
• 采用加压条件的主要原因：
• 降低能耗
能量合理利用
• 提高余热利用价值
全厂流程统筹
• 减少设备体积降低投资 综合经济效益
• 温度
• 一段炉温度 主要考虑投资费用及设备寿命， 一般选择760~800°C
• 平衡常数 • 两个制气反应的平衡常数为
K
0 p1
pCO
p3 H2
p p CH4 H2O p0
2
(1.2.1)
•
K
0 p2
p p CO2 H2 pCO pH2O
(1.2.2)
• 上式是将体系视为理想气体混合物的结论，通常
转化过程压力不是太高，用它来计算误差不大。
但要求较高的设计需要计算逸度系数，用逸度代
3. Na2CO3 +H2S =NaHS+NaHCO3 然后再与偏钒酸钠反应
反 应 速 率
催化剂粒度
催 化 剂 内 表 面 利 用 率
催化剂粒度
• 1.2.3 过程析碳处理
• 碳黑生成后主要有以下几点不利：堵塞反应管道 增大压降、使局部区域高温损坏催化剂、增大反 应阻力。从热力学分析，几个析碳反应
化学工艺学课件合成氨工艺30页PPT
生
71、既然我已经踏上这条道路，那么，任何东西都不应妨碍我沿着这条路走下去。——康德 72、家庭成为快乐的种子在外也不致成为障碍物但在旅行之际却是夜间的伴侣。——西塞罗 73、坚持意志伟大的事业需要始终不渝的精神。——伏尔泰 74、路漫漫其修道远，吾将上下而求索。——屈原 75、内外相应，言行相称。——韩非
13、遵守纪律的风气的培养，只有领 导者本 身在这 方面以 身作则 才能收 到成效 。—— 马卡连 柯 14、劳动者的组织性、纪律性、坚毅 精神以 及同全 世界劳 动者的 团结一 致，是 取得最 后胜利 的保证 。—— 列宁 摘自名言网
15、机会是不守纪律的。——雨果
谢谢你的阅读
化学工艺学课件合成氨工艺
11、战争满足了，或曾经满足过人的 好斗的 本能， 但它同 时还满 足了人 对掠夺 ，破坏 以及残 酷的纪 律和专 制力的 欲望。 ——查·埃利奥 特 12、不应把纪律仅仅看成教育的手段 。纪律 是教育 过程的 结果， 首先是 学生集 体表现 在一切 生活领 域—— 生产、 日常生 活、学 校、文 化等领 域中努 力的结 果。— —马卡 连柯(名 言网)
71、既然我已经踏上这条道路，那么，任何东西都不应妨碍我沿着这条路走下去。——康德 72、家庭成为快乐的种子在外也不致成为障碍物但在旅行之际却是夜间的伴侣。——西塞罗 73、坚持意志伟大的事业需要始终不渝的精神。——伏尔泰 74、路漫漫其修道远，吾将上下而求索。——屈原 75、内外相应，言行相称。——韩非
13、遵守纪律的风气的培养，只有领 导者本 身在这 方面以 身作则 才能收 到成效 。—— 马卡连 柯 14、劳动者的组织性、纪律性、坚毅 精神以 及同全 世界劳 动者的 团结一 致，是 取得最 后胜利 的保证 。—— 列宁 摘自名言网
15、机会是不守纪律的。——雨果
谢谢你的阅读
化学工艺学课件合成氨工艺
11、战争满足了，或曾经满足过人的 好斗的 本能， 但它同 时还满 足了人 对掠夺 ，破坏 以及残 酷的纪 律和专 制力的 欲望。 ——查·埃利奥 特 12、不应把纪律仅仅看成教育的手段 。纪律 是教育 过程的 结果， 首先是 学生集 体表现 在一切 生活领 域—— 生产、 日常生 活、学 校、文 化等领 域中努 力的结 果。— —马卡 连柯(名 言网)
化工工艺学1章 合成氨
• 平衡常数
0 p1
跟压力的关系：
K
3 pCO pH 2
• 两个制气反应的平衡常数为：
pCH 4 pH 2O p
0 p2
(2.1)
0 2
K
pCO2 pH 2 pCO pH 2O
(2.2)
• 上式是平衡常数与压力的关系式，但转化过程压力不是太 高，3～4MPa, 可以只考虑平衡常数与温度的关系。
• 本门课学习方法
化学原理 生产方法 工艺条件（T、P、catalyst……) 工艺流程 关键设备
①用什么原料？ ②用什么方法？
（化学原理） H2 NH3 N2 3H2+N2=2NH3 （生产方法） H2如何得？
③具体如何实现？
原料的制取 原料的净化 氨的合成 三废治理
（工艺流程、工艺条件、关键设备）
液氨
• 图2 以天然气为原料的合成氨流程
【优点】热利用率高、自动化程度高、生产成本低。
二、原料气的制取 Production of synthetic gases
工段一 “一段转化”及“二段转化”
氮气 + 氢气 合成氨
工段一
氮气的制取
•
制备方法： ①深度冷冻将空气液化，使空气中O2、N2分开，得到纯净 的氮气。 ②将H2在空气中燃烧，是空气中O2与H2化合成水，剩下 纯净的氮气。 ③氮气也可在合成氨制造氢气的同时制得。二段转化时引 入的空气中的O2与一段转化得到的H2燃烧，得到氮气。
催 化 剂 内 表 面 利 用 率
催化剂粒度
反 应 速 率
反比
催化剂粒度
工段一之工艺条件
• 2.3 过程析碳处理
• 碳黑生成后主要有以下几点不利：
0 p1
跟压力的关系：
K
3 pCO pH 2
• 两个制气反应的平衡常数为：
pCH 4 pH 2O p
0 p2
(2.1)
0 2
K
pCO2 pH 2 pCO pH 2O
(2.2)
• 上式是平衡常数与压力的关系式，但转化过程压力不是太 高，3～4MPa, 可以只考虑平衡常数与温度的关系。
• 本门课学习方法
化学原理 生产方法 工艺条件（T、P、catalyst……) 工艺流程 关键设备
①用什么原料？ ②用什么方法？
（化学原理） H2 NH3 N2 3H2+N2=2NH3 （生产方法） H2如何得？
③具体如何实现？
原料的制取 原料的净化 氨的合成 三废治理
（工艺流程、工艺条件、关键设备）
液氨
• 图2 以天然气为原料的合成氨流程
【优点】热利用率高、自动化程度高、生产成本低。
二、原料气的制取 Production of synthetic gases
工段一 “一段转化”及“二段转化”
氮气 + 氢气 合成氨
工段一
氮气的制取
•
制备方法： ①深度冷冻将空气液化，使空气中O2、N2分开，得到纯净 的氮气。 ②将H2在空气中燃烧，是空气中O2与H2化合成水，剩下 纯净的氮气。 ③氮气也可在合成氨制造氢气的同时制得。二段转化时引 入的空气中的O2与一段转化得到的H2燃烧，得到氮气。
催 化 剂 内 表 面 利 用 率
催化剂粒度
反 应 速 率
反比
催化剂粒度
工段一之工艺条件
• 2.3 过程析碳处理
• 碳黑生成后主要有以下几点不利：
化工工艺学合成氨知识点总结
化工工艺学合成氨知识点总结一、合成氨的定义和应用合成氨是一种无色气体，化学式为NH3，具有强烈的刺激性气味。
合成氨广泛应用于农业、化工和医药等领域。
在农业中，合成氨作为氮肥的主要成分，用于提高作物产量；在化工中，合成氨用于制备尿素、硝酸等化工产品；在医药中，合成氨用于制备药物原料和医疗设备。
二、合成氨的制备方法1. 海勃基法：通过合成氢气和氮气的混合气体，经过高温高压的反应，生成合成氨。
该方法具有反应效率高、产品纯度高的优点，但设备复杂、生产成本较高。
2. 卡斯纳赫法：通过在催化剂的作用下，使氮气和氢气发生反应生成合成氨。
该方法具有反应速度快、催化剂使用量少的特点，但合成氨的纯度较低。
3. 氨合成过程：氨合成是一种重要的合成氨方法，其主要步骤包括氮气和氢气的吸附、氢气的解离、氮气和氢气的氧化反应、氮气和氢气的反应等。
三、合成氨工艺流程1. 氢气制备：通过甲烷重整反应或气化反应，将天然气或煤制气产生的合成气转化为氢气。
2. 氮气制备：通过空分设备或压缩空气制氮设备，将空气中的氮气分离出来。
3. 氢气和氮气的混合：将制备好的氢气和氮气按照一定的比例混合。
4. 反应器反应：将混合气体送入反应器中，在催化剂的作用下进行氨合成反应。
5. 分离和纯化：将反应产生的氨气通过冷凝和吸附等分离技术，去除杂质，提高氨的纯度。
6. 储存和运输：将纯净的合成氨储存于气体储罐中，通过管道或压缩瓶等方式进行运输。
四、合成氨工艺的优化和改进1. 催化剂的研发与改进：不断研发新型催化剂，提高反应速率和选择性，降低能耗和催化剂使用量。
2. 反应条件的优化：通过调节反应温度、压力和气体比例等参数，优化反应条件，提高合成氨的产率和纯度。
3. 能源利用的改进：采用新型的能源供应方式，如使用太阳能、风能等可再生能源，减少对传统能源的依赖。
4. 废气处理的改进：对于合成氨生产中产生的废气进行处理，减少对环境的污染。
5. 生产工艺的改进：通过改进工艺流程和设备结构，提高生产效率，降低生产成本。
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• 在高温有催化剂存在的条件下可实现下述反应： • CH4(g) + H2O(g) = CO(g) + 3H2(g) • CO(g) + H2O(g) = CO2(g) + H2(g) • 但要完成这一工业过程，必须对可能发生的主要 反应及副反应进行详细研究。主要的副反应有 • CH4(g) = C (s) + 2H2(g) • 2CO(g) = CO2(g) + C(s) • CO(g) + H2(g) = C(s) + H2O(g) • 1.2.1 甲烷蒸汽转化反应的热力学分析 • 甲烷蒸汽转化反应包含反应很多，但经物理化学 中判断独立反应数的方法可以得出其独立反应数 为3个。通常选上面前3个反应来讨论就行了。
• 平衡常数 • 两个制气反应的平衡常数为
K0 p1
3 pCO pH 2
pCH 4 pH 2O p
pCO2 pH 2
0 2
(1.2.1)
•
K
0 p2
pCO 混合物的结论，通常 转化过程压力不是太高，用它来计算误差不大。 但要求较高的设计需要计算逸度系数，用逸度代 替上式中的压力才是准确关系。利用热力学原理 可导出平衡常数与温度的关系。
化工工艺学 Chemical engineering technics
化学工程与工艺专业
第一章 合成氨 Synthesis of Ammonia
• 1.1 概述
• 1.2 原料气的制取 • 1.3 原料气的净化 • 1.4 氨的合成
1.1 概述
Introduction
• 空气中含有大量的游离氮，但是只有极少数农作 物才能直接吸收空气中的氮。大多数作物只能吸 收化合态氮来供给生长所需主要养分。固氮是化 学化工研究中既古老又前沿的课题。 • 目前已投入工业生产的主要固氮方法： • 1. 电弧法 2. 氰氨法 3. 合成氨法 • 目前最重要最经济的方法是合成氨法。 首例合成 氨厂是1912年在德国建立的日产30砘合成氨的工 厂。目前先进合成氨厂的规模已达到 1000~1500T/日。
3 lg K 0 2183 / T 0 . 09361 lg T 0 . 632 10 T p2
1.08 10 7 T 2 2.298
平衡组成的计算 设进料中甲烷和蒸汽的量分别为nm，nw，反 应1中甲烷消耗量为x，反应2中CO消耗量为y， 则可得出两平衡常数与各物质量的关系
• 合成氨首先为农业生产提供了充足的肥料，使 农业生产产量大大提高，为人类社会发展和人 口增长作出了巨大贡献。 • 氨除了主要用作化学肥料的原料外，还是生产 染料、炸药、医药、有机合成、塑料、合成纤 维、石油化工等的重要原料。 • 合成氨发展的三个典型特点： • 1. 生产规模大型化。 1000~1500T/日 • 2. 能量的合理利用。 用过程余热自产蒸汽推动 蒸汽机供动力，基本不用电能。 • 3. 高度自动化。自动操作、自动控制的典型现 代化工厂。
r2 k pCH 4
• 扩散作用对甲烷蒸汽转化反应的影响 • 反应主要取决于在催化剂内表面的反应，所以该 反应控制步骤为内表面控制。因此减小粒度增加 内表面积有利于扩散过程和提高反应速率。
催 化 剂 内 表 面 利 用 率
催化剂粒度
催化剂粒度
反 应 速 率
• 1.2.3 过程析碳处理 • 碳黑生成后主要有以下几点不利：堵塞反应管道 增大压降、使局部区域高温损坏催化剂、增大反 应阻力。从热力学分析，几个析碳反应 • CH4(g) = C (s) + 2H2(g) (3) • 2CO(g) = CO2(g) + C(s) (4) • CO(g) + H2(g) = C(s) + H2O(g) (5) • 只要满足下列条件其中之一就可避免析碳： • m1 Pt / p0 K 0 p3
只需要反应焓变与温度的关系就可根据
0 2 d ln K 0 / dT H /( RT ) p
导出平衡常数与温度的关系。
3 lg K 0 9864 . 57 / T 8 . 3666 lg T 2 . 0814 10 T p1
1.8737 10 7 T 2 13.883
• 目前的主要生产过程： • (1) 制气 用煤或原油、天然气作原料，制备含 氮、氢气的原料气。 • (2) 净化 将原料气中的杂质：CO、CO2、S等 脱除到ppm级。 • (3)压缩和合成 合成氨需要高温、高压，净化后 的合成气原料气必须经过压缩到15~30MPa、 450°Ｃ左右，在催化剂的作用下才能顺利地在 合成塔内反应生成氨。 • 其主要过程如图1.1和图1.2。
3 0 2 ( x y )( 3 x y ) ( p / p ) 0 K p1 (nm x )(nw x y )(n 2 x )2
0 p2
K
y( 3 x y ) ( x y )(nw x y )
• 利用上二式可求出x,y,从而得出各组分的浓度。 影响甲烷蒸汽转化平衡组成的因素 • T K P K 水碳比 x
空气、煤(或天然气)、 蒸汽
造气 脱CO2
除尘 压缩
脱硫
脱除少量 CO和CO2
CO变换
合成
• 图1.1 合成氨的基本过程
氨
1.2 原料气的制取 Production of synthetic gases
• 合成氨的生产需要高纯氢气和氮气。氢气 的主要来源有：气态烃类转化、固体燃料 气化和重质烃类转化。其中以天然气为原 料的气态烃类转化过程经济效益最高，因 此本节重点介绍气态烃类蒸汽转化过程。 • 天然气中主要成份为甲烷，还含有乙烷、 丙烷及其他少量烯烃等，其中也有极少量 的S等对催化剂有害的元素。一般以甲烷 为代表来讨论气态烃类蒸汽转化的主要反 应及其控制条件。
图 1.3
• 分析上述影响规律的原因。 • 总之，甲烷蒸汽转化在高温、高水碳比和低压下进 行为好。
• 1.2.2 甲烷蒸汽转化反应的动力学分析
• 动力学方程式 • 由于反应过程复杂，目前还没有得出公认的准确的 动力学方程，但大都认为反应近似为一级反应。例 如
r1 k pCH 4 pH 2O 10 pH 2 pH 2O