工艺条件对中温羰基硫水解催化转化率的影响
羰基硫水解催化剂研究进展
羰基硫水解催化剂研究进展作者：杨晨赖君玲罗根祥来源：《当代化工》2015年第10期摘要：综述了羰基硫（COS）水解催化剂不同种类的载体和活性组分，介绍了液相催化剂和其它类型催化剂的现状，并指出多活性组分和载体混合的COS水解催化剂以及利用浆态床的优势是未来的发展趋势。
关键词：羰基硫；催化水解；化学组分；载体；浆态床中图分类号：O 643.36 文献标识码： A 文章编号： 1671-0460（2015）10-2352-03Research Progress of Carbonyl Sulfide Hydrolysis CatalystsYANG Chen， LAI Jun-ling， LUO Gen-xiang（College of Chemistry， Chemical Engineering and Environmental Engineering，Liaoning Shihua University，Liaoning Fushun 113001，China）Abstract： Carriers and active components of carbonyl hydrolysis catalysts were introduced，research status quo of liquid phase and other type COS hydrolysis catalysts were reviewed. It’s pointed out that COS hydrolysis catalysts with multi-element active components and composite carriers are the development trend in future.Key words： Carbonyl sulfide； Catalytic hydrolysis； Active component； Carrier； Slurry reaction bed system羰基硫（COS）是一种主要的有机硫组分，广泛存在于焦炉气、水煤气、天然气等许多与煤化工、石油化工有关的重要工业气体中。
耐硫低温变换工艺进展及中温水解的应用
第46卷第4期2008年8月化肥设计Che m ical Fertilizer DesignAug.2008耐硫低温变换工艺进展及中温水解的应用郭玉峰1,齐立明2(1.齐鲁石化公司研究院,山东淄博255400;2.新鹏化工助剂厂,山东淄博255422)摘要:随着合成氨联产甲醇工艺的应用,甲醇合成催化剂易受微量硫中毒而失活的问题十分普遍。
对比了中串低工艺、全低变工艺、中低低工艺各自的特点和优缺点;介绍了合成氨联醇的工艺流程和精脱硫工艺流程;提出了采用带中温水解脱除有机硫的无饱和塔变换流程解决有机硫含量高的技术改造方案。
关键词:耐硫低温变换工艺;联醇;中串低;全低变;中低低;中温水解中图分类号:TQ113.264文献标识码:A文章编号:1004-8901(2008)04-0027-05Progress f or Anti O sulfur Low Te mperat ure Shift Process and Applicati o n forM i d dle Te mperature Hydrol y sisGUO Yu O feng,Q I L i O m i ng(1.Qil u Petroche m i cal Co mpany's Researc h Inst itute,Zibo Shandong255400Ch i na2.Z iboX inpo ng Che m i calA ssist an tP l ant,Z i bo Shandong255422Chi na)Abstract:W it h the devel op i ng and app l y i ng for co m b i nati ve produ cti on ofm ethanolw it h the syn t heti c a mmonia,t h e p rob l e m,t hat t h em et hanol syn-t hesis catal yst is easy active O free due to poi son i ng of trace s u lfur,exists very co mm on l y.Au t hor h as co m pared t he respecti ve c h aracteristics and t he advan-t ages/shortages for the m i dd le to l o w t e m perat u re sh ift process,full y l ow te mperat u re s h ift p rocess,m iddle O l ow O lo w te m perat u re sh ift p rocess;has i ntro-duced t h e proces s fl o w for co m b i nati ve produ cti on m ethanolw it h a mmonia synthesis and the fi ne de O sulfur process fl ow;has proposed the techn ical ref or-m ati on sche m e usi ng the sh ift process w it hou t s aturator i n cluding them i dd l e te mperat u re hyd rol ysis t o re m ove the organ ic s u lf u r i n order to sol ve t h e h i gh conten t of organ ic s u lf u r.K ey w ords:anti O s u lfur l o w t e m perat u re sh ift p rocess;co m b i nati ve produ cti on of m et hano;l m i ddle t o l o w te mp erature sh i ft;f u ll y l ow te m perature sh ift;m i ddle O l o w O l o w t e m perat u re sh ift;m idd le te m perat ure hydrol ysis.1精脱硫技术与甲醇生产我国小型氮肥厂数量多,分布广,由于受地理位置、经济条件、技术水平等方面因素的影响,各厂所用的原料质量不一,设备状况参差不齐,工艺流程也各具特色。
中温羰基硫水解催化剂转化率影响因素研究
中温羰基硫水解催化剂转化率影响因素研究中温羰基硫水解催化剂（CTS）是一种用于有机硫化合物的水解反应的催化剂，其高效率的催化活性使得它在有机化学合成领域得到了广泛应用。
CTS催化剂的转化率受多种因素的影响，包括温度、反应物浓度、催化剂用量和反应时间等。
首先，温度是影响CTS催化剂转化率的重要因素。
一般而言，随着温度的升高，反应速率也会增加，因为温度的升高会增加反应物的活化能，促使反应物更容易进入过渡态。
然而，当温度超过一定值时，CTS催化剂可能会因为高温而失活，从而导致转化率的降低。
其次，反应物浓度是影响CTS催化剂转化率的另一个关键因素。
在一定范围内，反应物浓度的增加会增加反应物之间的碰撞频率，从而增加反应速率。
但如果反应物浓度过高，可能会导致过多的反应物参与竞争反应，导致CTS催化剂的选择性降低，进而降低转化率。
此外，催化剂用量也是CTS催化剂转化率的重要影响因素之一、适当增加催化剂用量可以增加活性位点的数量，提高反应速率。
然而，当催化剂用量过高时，可能会发生副反应或催化剂之间的相互作用，导致反应速率的降低。
最后，反应时间也会影响CTS催化剂的转化率。
在反应初期，催化剂与反应物之间的接触面积较小，反应速率较低。
随着反应时间的增加，催化剂逐渐与反应物发生作用，反应速度逐渐增加。
但反应时间过长可能导致副反应的发生，从而降低转化率。
综上所述，温度、反应物浓度、催化剂用量和反应时间是影响中温羰基硫水解催化剂转化率的关键因素。
通过调节这些因素，可以实现CTS催化剂的高效转化，从而满足有机合成领域的需求。
中温羰基硫水解催化剂制备及其动力学研究的开题报告
中温羰基硫水解催化剂制备及其动力学研究的开题报告
一、研究背景及意义
随着环境污染问题的日益加重，绿色催化技术越来越受到人们的关注。
其中，羰基硫
化合物是一类重要的工业原料，但其在合成过程中会产生大量有毒副产物，对环境和
人类健康造成严重威胁。
因此，研究一种高效、低污染的羰基硫水解催化剂具有重要
意义。
本研究旨在探索一种中温羰基硫水解催化剂的制备方法，并对其催化反应动力学进行
研究。
通过理论计算和实验研究，为工业生产提供一种安全、高效的羰基硫水解催化剂，同时也对绿色催化领域的发展具有一定的推动作用。
二、研究内容及方法
1.中温羰基硫水解催化剂制备方法的研究
采用共沉淀法、水热法等方法制备中温羰基硫水解催化剂，通过SEM、XRD等手段进
行表征和分析。
2.催化反应动力学的研究
采用分批加料、连续进料等方法进行反应动力学研究，通过GC、HPLC等分析方法对
产物进行定量分析，建立反应动力学模型，探索反应机理。
3.理论计算研究
采用密度泛函理论等方法对催化剂进行计算，通过计算得到催化剂的结构、能量等信息，为实验研究提供理论基础。
三、预期研究结果及其意义
1.制备出一种中温羰基硫水解催化剂，并对其进行表征和分析。
2.探索出一种高效、低污染的羰基硫水解催化剂的制备方法，并建立反应动力学模型。
3.通过理论计算，揭示中温羰基硫水解催化剂的结构、能量等信息，为实验研究提供
理论基础。
4.为工业生产提供一种安全、高效的羰基硫水解催化剂，对环境保护和人类健康具有
重要意义。
同时，也推动了绿色催化技术的发展，具有广泛的应用前景。
羰基硫水解催化剂最新研究进展
羰基硫水解催化剂最新研究进展
温慧敏;裴永彪;郭燕;鲍卫仁;廖俊杰
【期刊名称】《应用化工》
【年(卷),期】2024(53)2
【摘要】归纳了不同载体的性质对羰基硫水解催化剂的影响研究现状以及载体孔结构对羰基硫水解转化率的影响。
综述了不同活性组分负载的作用及现状,探讨了羰基硫水解转化反应催化机理及机理间的协调作用。
着重介绍了水解催化剂的氧中毒、硫中毒、氯中毒机理及最新抗中毒研究进展。
对羰基硫水解催化剂未来的研究方向进行展望,为后续高效水解催化剂的开发提供理论支撑。
【总页数】7页(P386-391)
【作者】温慧敏;裴永彪;郭燕;鲍卫仁;廖俊杰
【作者单位】太原理工大学省部共建煤基能源清洁高效利用国家重点实验室;太原理工大学煤科学与技术教育部重点实验室;太原理工大学化学工程与技术学院【正文语种】中文
【中图分类】TQ52
【相关文献】
1.常温羰基硫水解催化剂的研究进展
2.羰基硫水解催化剂研究进展
3.二硫化碳和羰基硫水解反应及催化剂研究进展
4.协同催化水解羰基硫和二硫化碳的低温催化剂的研究进展
5.铝基催化剂催化水解羰基硫研究进展
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分析影响硫磺回收装置硫转化率的主要因素
分析影响硫磺回收装置硫转化率的主要因素摘要：随着环保法规的日益严格，我国已经建设了许多硫回收装置来处理炼油厂和天然气工厂生产的含H2S的酸性气体，但由于起步较晚，基础较差，工厂的运行水平普遍较低。
特别是，设备的回收率和转化率有很大的差异。
如何优化硫回收装置的运行，使该装置能安全，稳定，长，全，优运行，提高硫回收率，减少环境污染是克劳斯工厂操作人员的重中之重。
关键词：硫；回收；硫；转化1导言硫回收装置投产以来，装置运行平稳，产品质量合格。
本文以硫回收装置为调查对象，分析了影响硫装置硫回收率的因素，并根据影响因素提出了提高硫回收率的具体措施，为装置的长期平稳运行和环境保护提供了保障。
2. 影响硫回收率的主要因素2.1化学计量控制反应主要原因是原料中杂质的存在，原料组成和流量的变化，反应炉和催化剂床层副反应的发生，控制仪器的准确性。
以上所有效果都可以降低，但不能完全消除。
实验表明，在原料组成和流量相对稳定的条件下，过量风量的控制分别在0~15%±范围内是可以接受的。
第二克劳斯装置的总硫损失为011%，第三克劳斯装置为012。
原料组成不稳定或控制不当会造成很大的硫损失，化学计量控制不当造成的最大硫损失可达10%~20%。
2.2催化剂失活克劳斯转换器中使用的典型催化剂是氧化铝基或二氧化钛基催化剂，其目的是在合理的接触时间内促进克劳斯反应和COSOCS2水解反应的平衡。
催化剂失活的原因主要有碳中毒，重烃中毒，硫酸化，液硫沉积，机械损伤等。
为了保证装置的长周期运行，通常设计转炉的体积较大，在催化剂部分失活的条件下，克劳斯反应仍能在整个催化剂床层达到平衡。
如果催化剂失活水平不能再平衡Klaus反应和COSOCS2水解反应，则直接影响装置的总硫转化率。
催化剂失活引起的硫回收损失变化很大，主要取决于催化剂床层失活和失活的水平。
2.3第一反应堆的工作温度硫化氢和氧气只是克劳斯工艺气体的两个组分，但在酸性气体、污水汽提塔气体和进入克劳斯工厂的空气中还有其他组分。
中温羰基硫水解催化剂转化率影响因素研究
不同空速对水解转化率的影响
由表３可见，各催化剂的平衡转化率都很高，远 高于实际反应时的转化率（见表１），而且各催化剂 的平衡转化率均随温度的变化而变化不大。但在实 际反应中．４个催化剂均表现出随温度升高，转化率 先增大后下降的现象（见图Ｉ），所以这种变化不完 全是由温度引起的反应平衡所导致。 在实验过程中，首先选择在２００℃，３
传质系数（ｍ／ｓ）０．００２
５０１ ０．００３ ５３６
表７列出了外扩散速率常数与反应速率常数。
表７
不同空速下的传质速率常数与反应遵率常数
由表７可见，１３傩化剂各空下的反应速率常数 均比对应空速下的＾，ａ小，说明对１ ８催化剂而言，
图３ ＣＯＳ水解转化率Ｉｎ（１－ｘ）与空速１／Ｖ．。的关系
扩散对反应的影响较小；而其它３个催化剂的反应 速率常数均与ｋｍ较接近，说明外扩散有所影响。
表ｌ
不同温度下各种在实验条件下通过热力学和动力学计 算分析了影响因素。
１ １．Ｉ
实验
气体组成
反应气氛：ＣＯ １７．３３％，Ｃ０２ １５．７７％．Ｈ。 ｓ５．２８％．Ｎ２８．９８％。Ｈ：Ｏ ２．６４％。反应气体中硫化 物质量浓度；Ｈ：Ｓ（以ｓ为基灌）１４０～１８０ ｍｇ／ｍ３， ＣＯＳ（以Ｓ为基准）ｉ０～９０ｒａｇ／ｍ３。 ｉ．２反应条件 反应温度：１６０～２８０℃； 反应空速；１ ｏｏＯ～４
知实际转化率均低于平衡转化率，引起这一现象有 以下几个原因： ａ）反应气氛中Ｃｏｚ的影响。反应气体中ＣＯｚ的 浓度达１５．７７“，ＣＯ：是酸性气体，且其浓度远高于 ＣＯＳ，ＣＯ。在催化剂表面的吸附减弱了催化剂表面 的碱性．阻碍了ＣＯＳ在催化剂表面的吸附，从而影
… ｚ｝女一生螳孚］盟
计算结果见表３。
寰３
中温羰基硫水解催化剂转化率影响因素研究
由表 ｌ 图 １中可知 ， 及 各催 化 剂 的 Ｃ ＯＳ水 解 转 化 率均 随着 温度 的 升 高 先增 大 后 减 小 ， ２ ０℃时 在 ０ 催 化剂 的水解 转 化率最 大 。
反应 温度 ： ６ ～２ Ｏ℃ ； ｌ０ ８
反应 空速 ： ００ ４ ０ ～ ； １ ０ ０ｈ ０
９
●
９
●
８
●
７
●
６
３
Ｏ
９
３
３
５
２
平衡 常数 是 温度 的 函数 ， 同温度 下 Ｃ Ｓ水解 不 Ｏ
＊ 国家 重 点 研 究 项 目资 助 （ ． ０ ５ Ｂ ２ ２ ３ Ｎｏ ２ ０ Ｃ ２ １ ０ ）
维普资讯
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７ Ｏ Βιβλιοθήκη ８ Ｏ 全国气体净化信息站 ２０ ０ ６年技 术 交 流会 论文 集
８３ ．７ｌ ６１ ８９ ．
７１ ９９ ．
７３ ．０１
其 转 化率 ， 在实 验 条 件 下通 过 热 力 学 和 动力 学计 并 算分 析 了影响 因素 。
ｌ 实 验
１ １ 气 体 组 成 ．
反 应 气 氛 ： Ｏ ７ ３ ， Ｏ２ｌ ．７ ，Ｈ２ Ｃ ｌ ．３ Ｃ ５ ７ ５ ． ８ ， ８ ９ ， Ｏ ２ ６ 。反 应气体 中硫 化 ５ ２ Ｎ２ ． ８ Ｈ２ ． ４
—
２ ＃ ３＃
４＃
８ ２．５ｌ
含量 的 Ｃ Ｏ气 氛 中 ， 使用 中存 在积碳 、 但 甲烷 化副 反
应等 问题 ， 对 Ｆ Ｍｏ 化 的基础 研究 十分 薄 弱 。 且 ｅ— 催
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沈 芳, 上官炬, 樊惠玲
( 太原理工大学 煤科学与技术教育部和 山西省重点实验室, 山西 太原 030024)
摘 要: 采用浸渍法制备了氧化铝基羰基硫水解催化剂, 考察了温度、空速、氧含量、水蒸汽含
量对其上羰基硫水解转化率的影响。实验结果表明: 在实验条件下, 随着空速、氧含量、水蒸汽含量 的提高, 羰基硫水解催化转化率下降; 但是随着温度的提高, 羰基硫水解转化率呈现先上升后下降
第 40 卷 第 1 期 2009 年 1 月
太原理工大学 学报 JOU R NA L OF T A IY U A N U N IV ERSIT Y OF T ECHN O LO GY
*
文章编号: 1007 9432( 2009) 01 0032 03
工艺条件对中温羰基硫水解 催化转化率的影响
V ol. 40 N o. 1 Jan. 2009
图 5 水汽含量与转化率的关系
由图 5 可知, 随着水蒸汽含量的增加, COS 转 化率呈 下 降 趋势。理 论 上水 蒸 汽含 量 的 增加 对 COS 转化率是有益的, 但过量的水蒸汽在催化剂活 性中心覆盖形成水膜, 导致 COS 在活性中心吸附量 减少, 影响了催化 剂内表面上的利用率, 使 得 COS 的转化率下降了。
参考文献:
[ 1] 中国科学技术情报研究所重庆分所. 国外气体脱硫新技术[ M ] . 重庆: 科学技术文献出版社重庆分社, 1978: 24. [ 2] 梁美生, 李春虎, 郭汉贤. 红外光谱法对 CO S 水解催化剂氧中毒行为的研究[ J] . 燃料化学学报, 2002, 30( 4) : 347 352. [ 3] 张青林, 郭汉贤. 羰基硫水解催化剂的中毒特征及其机理[ J] . 催化学报, 1988, 9( 2) : 131 136. [ 4] 周广林, 付元胜, 周红军. 常温 CO S 水解催化剂的失活与再生[ J ] . 石油化工, 2001, 30( 8) : 602 604.
Abstract: Carbonyl sulf ide ( COS) , w hich w idely ex ist s in many indust ry g ases, can not o nly po llut e environment , but also cause the cor rosio n of equipment and t he po isoning of cat alyst . T he rem oval of COS has at t ract ed a lot of at tention f or many y ears. In t his paper, t he cat alyst of COS hy dro lysis w as prepared by impregnat ing act ive co mponent on Al2O3. T he eff ect s o f t emper at ure, space velocity , and t he cont ent of ox yg en and steam o n t he cat alyt ic hydroly sis of carbony l sulf ide w ere invest igat ed. Exper im ent result s show t hat t he conv ersion of hy dro lysis decreased w it h the increases of space v elo cit y and t he cont ent o f ox yg en and st eam, but increased at t he beg ining and then decr eased slow ly w it h t he increase of t emper at ure.
水蒸汽在化肥厂低变气体中不可避免地存在, 在温度 250 、空速 1 000 h- 1、COS 质量浓度 90~ 120 m g/ m 3 的条件下, 考察水蒸汽含量对催化剂上 COS 水解转化率的影响, 结果见图 5。
图 3 空速与转化率的关系
由图 3 可知, 在催化剂上 COS 的转化率变化趋 势是一样的, 均随空速的提高而下降。这与常温下 COS 的转化 率随空速的提高而下降是一致的。空 速的提高导致 COS 在反应器中停留时间减小, 表现 出 COS 水解转化率随空速的提高而下降。
3 结论
1) 在中温条件下, 温度对 COS 催化水解转化
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太原理工大学学报
第 40 卷
率影响较大。随着温度的升高, COS 催化水解转化 率呈现先上升后下降的趋势; 水解转化率下降可能 是由于硫酸盐沉积在催化剂上引起的, 使得催化剂 孔结构发生变化。
2) 空速同样也影 响 COS 催化水解的转化率, 随着空速的提高 COS 停留在催化剂上的时间变短, 反应时间就减少了, COS 催化水解转化率就随着空 速的提高而下降。
Key words: cat aly st ; conversio n; carbonyl sulf ide; o peration condit ions
( 编辑: 张红霞)
பைடு நூலகம்
的趋势。
关键词: 中温; 催化剂; 转化率; 羰基硫; 工艺条件
中图分类号: X703. 1
文献标识码: A
羰基硫( COS) 作为有机硫广泛存在于焦炉气、 水煤气、油制气、天然气等许多与煤化工、石油化工 有关的工业气体中。它的存在一方面污染环境, 危 害人的身体健康; 另一方面在工业上腐蚀设备, 引起 催化剂中毒。羰基硫化学活性比硫化氢小很多[ 1] , 一般用于脱除硫化氢的方法不能有效地直接脱除羰 基硫, 目前主要脱除技术是先把羰基硫催化转化成 硫化氢, 然后硫化氢被脱硫剂吸收以达到脱除目的。 羰基硫催化转化法主要包括加氢转化法、水解转化 法及氧化转化法等。在众多羰基硫转化法中, 羰基 硫在催化剂作用下水解转化为硫化氢再进行脱除具 有非常明显的优势。常温羰基硫水解催化技术比较 成熟, 应用较广泛, 具有明显的优势, 且具有相关工 艺, 这方面的理论研究也较多。随着现代工艺的研 究与开发, 中温羰基硫水解技术得到高度重视。例 如在化肥厂合成甲醇低变中羰基硫需要在中温 200 ~ 300 下脱除, 而关于中温工艺条件对羰基硫转化 率影响的报道较少。笔者根据工业实际要求, 考察 了温度、空速、氧含量、水蒸汽含量等对中温水解催 化剂催化水解羰基硫转化率的影响, 以期对工业过 程有一定的指导意义。
地存在一定量的氧气, 在温度 250 、空速 1 000 h- 1, COS 含量 90~ 120 mg/ m3 的条件下, 考察氧气含量 对催化剂上 COS 水解转化率的影响, 结果见图 4。
图 2 不同反应温度下的 COS 水解转化率
根据阿累尼乌斯方程, 通常温度升高反应速率 加快, 转化率增大。但由图 2 可知, COS 水解转化 率随着温度的升高先增大而后减 小, 在 200 时催 化剂水解转化率最大。在温度高于 200 时水解转 化率下降, 产生这种现象的原因可能是温度过高使 得催化剂上产生硫酸盐沉积, 硫酸盐的沉积破坏了 表面活性中心, 使得催化剂孔结构发生变化, 使催化 剂有效因子下降, 从而降低了水解活性。这与红外 光谱法对 COS 水解催化剂氧中毒行为的研究相一 致[ 2] 。 2. 2 空速对转化率的影响
1 实验部分
1 1 催化剂的制备 以氧化铝为载体, 浸渍活性组分, 经干燥、焙烧
而成。这种方法操作简单易行, 适合在工业上使用。 具体方法为: 取一定量的碳酸钾溶于水中, 将成形的 氧化铝等体积浸入溶 液中, 浸渍 1~ 3 h, 取出后放 入烘箱中 120 下干燥 2~ 4 h, 在马弗炉中焙烧 2~ 4 h, 即为成品水解催化剂。制备过程如图 1 所示。
第1期
沈 芳等: 工 艺条件对中温羰基硫水解催化转化率的影响
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质量浓度。
2 结果与讨论
2. 1 温度对转化率的影响 在空速 1 000 h- 1 、CO S 质量浓度 90~ 120 mg/ m3
的条件下, 考察了反应温度对催化剂上 COS 水解转化 率的影响, 结果见图 2。
2. 3 氧气对转化率的影响 COS 水解催化剂在化肥厂低变气体中不可避免
图 1 催化剂的制备过程
1. 2 实验过程 将 20 m L 水解催化剂放于石英反应器床层中,
固定床反应器外部使用管式炉加热, 催化剂处于反 应管的恒温区, 催化剂上下部分填充瓷环以缓冲气 流, 固定床的温度由控温仪控制。实验气体由各自 钢瓶中经过减压阀和转子流量计计量后, 按照化肥 厂低变气体成分调节比例, 气体组成( 体积分数) 为 25% 的 CO , 15% 的 CO2 , 50% 的 H 2 , 0. 8% 的 O2 , 9. 2% 的 N 2 , 各路气体进入混合器混合后, 混合气体 经恒温加湿器进入固定床反应器进行反应。反应器 进出口气体中的 COS 含量用 WL SP 852 型微量硫 分析仪测定。催化剂的活性以 COS 转化率表示, 计 算公式如下:
3) 氧含量对 COS 催化水解转化率的影响主要 是体现在催化剂的失活上。氧含量增加使硫沉积量 增大, 使得催化剂活性中心数目减少, 因而氧气含量 的提高使催化剂中毒越来越深, COS 催化水解转化 率随着氧含量的增加而下降。
4) 过量的水蒸汽对 COS 转化 率有影响, 选择 适量的水蒸汽对反应是很重要的。
Effect of Operation Condition on the Hydrolysis of Carbonyl Sulfide at Mediun Temperature
SHEN Fang, SHANGGUAN Ju, FAN Hui l ing
( K ey L abor ator y of Coal Science and T echnolo gy , M inis try of Education and Shanx i P r ovince , I ns titute f or Coal Chemis tr y and T echnolo gy of T UT , T aiy uan 030024, China)