镍系催化剂的制备、表征及甲烷化性能研究
甲烷化催化剂及反应机理的研究进展
甲烷化催化剂及反应机理的研究进展随着能源需求的不断增长，世界各国都在加快对可再生能源的开发和利用，其中天然气是一种重要的清洁能源。
天然气主要成分为甲烷，因此甲烷的催化化学转化研究对于天然气资源的高效利用具有重要意义。
本文主要介绍甲烷化催化剂的研究进展及其反应机理。
1. 甲烷化催化剂的分类甲烷化催化剂主要包括氧化铝基、硅铝酸盐基、镍基、钼基等四种催化剂。
（1）氧化铝基催化剂：氧化铝基催化剂主要包括负载型和非负载型两类。
非负载型催化剂的活性中心多为TiO2等高表面积氧化物，负载型催化剂的活性中心一般为Ni或Pt 等金属氧化物的复合物，这种催化剂具有高的催化活性和稳定性，但其催化活性受反应条件的制约较大。
（2）硅铝酸盐基催化剂：硅铝酸盐基催化剂具有活性中心分布广泛、反应速率快、抗中毒性好等优点，是近年来研究较多的一类催化剂。
（3）镍基催化剂：镍是甲烷化反应中最常用的催化剂，具有活性中心浓度高、价格低廉等优点。
但镍基催化剂容易受到反应物质和反应条件的影响，其寿命也相对较短。
（4）钼基催化剂：钼基催化剂具有催化活性高、覆盖率较低、反应温度低等优点，但由于其催化活性对反应前期的反应制约较大，其在实际应用中还需进一步研究。
2. 反应机理甲烷化反应的反应系统包括三个阶段：甲烷解离为活性物种、活性物种吸附在催化剂表面、活性物种与CO2反应生成甲烷和水。
甲烷分子在催化剂表面吸附后会分解成甲基和氢原子，其中甲基是反应的活性物种。
（1）氧化铝基催化剂机理：活性物种CH3在催化剂表面上形成甲基键后，与CO2分子发生反应形成HC（O）OCH3。
（2）硅铝酸盐基催化剂机理：硅铝酸盐基催化剂具有多种酸心，可进行多重反应。
CH4在催化剂表面吸附后，形成甲基或催化剂表面上的CH键，进一步氧化生成的甲基根离子可与CO2反应生成甲酸盐根离子。
（3）镍基催化剂机理：镍的五配位构型容易形成镍甲烷络合物，甲烷分子吸附在催化剂表面后首先经过甲烷解离生成反应活性物质甲基根离子和氢离子，进一步与吸附在催化剂表面上的CO2发生反应生产甲酸。
煤制天然气Ni基催化剂浆态床甲烷化性能研究
１ 买验 部 分
１ ） 催 化剂 的制备 ： 采用等体 积浸渍 法 ， 将 一定量 的 硝 酸镍 和硝 酸铁 浸渍到 一 Ａ ｌ ２ ０ 载体上 ， １ ２ ０ ￣ Ｃ 过夜 干
燥后经 ４ ５ Ｏ ℃焙 烧 、 ５ ５ ０ ￣ Ｃ 还 原制得 Ｎ ｉ 基催 化剂 。其 中
Ｎ ｉ 的质量分 数 １ ６ ％， Ｆ ｅ的质 量分数 ４％， 先浸渍 Ｆ ｅ 后
第３ ３ 卷 第７ 期 ２ ０１ ３ 年７ 月
山西 煤炭 ＳＨＡＮＸＩ ＭＥＩ Ｔ ＡＮ
文章编号 ： １ ６ ７ ２ — ５ ０ ５ ０ （ ２ ０ １ ３ ） ０ ７ — ０ ０ ３ ７ — ０ ３
煤制天然气 Ｎ ｉ 基催化剂浆态床甲烷化性能研究
孟凡会 ， 钟朋展 ， 李 忠
（ 太原理工大学煤科学与技术教育部 和山西省重点实验室 ， 山西 太原 ０ ３ ０ ０ ２ ４ ）
摘 要 ：采 用不 同浸渍顺序 制备 了 Ｎｉ — Ｆ ｅ ／ Ａ １ ０， 催化 剂 ，考察 了其浆 态床 ＣＯ 甲烷 化催 化性 能 ，并结合 Ｘ ＲＤ、 Ｈ － Ｔ Ｐ Ｒ、 ＣＯ— Ｔ Ｐ Ｄ等表征对催化剂结构进行 了分析 。结果表 明， 共浸渍法制备 的催化剂 因活性组分 Ｎｉ 分散度 高， 活性金 属 比表 面积 大并有 最佳 的甲烷化反应活性。
Ｃ Ｏ 选择性增大 ， 达到 １ １ ． ８ ％。 ２ ． ２ 催化剂的 Ｘ Ｒ Ｄ表征
高 。本 文在前 期研究基础上 ， 考察 了 Ｎ ｉ 、 Ｆ ｅ 浸 渍顺序对
Ｎ ｉ — Ｆ ｅ ／ Ａ Ｉ ０ ， 催化剂 Ｃ Ｏ甲烷化催化 性能 的影 响 ， 并 结合 Ｘ Ｒ Ｄ、 Ｈ 一 Ｔ Ｐ Ｒ、 Ｃ Ｏ — Ｔ Ｐ Ｄ等表征手 段 ，探 讨 了催 化 剂 的 微观结构 与 甲烷 化反应性能间 的关系 。
宽温型镍基甲烷化催化剂制备及催化性能
％ — ４ — ４
％ ８ ２ ７ ８ ８ ２ ７ ８
ｍ２ ·ｇ－１ １ ６ ７ １ ６ ７ １ ５ ９ １ ６ ０ ．２１ ８ １ ８②
１ 实验部分
１ ． １ 催化剂制备 采用实验室挤条成 型 装 置 制 备 活 性 Ａ ｌ Ｏ ２ ３载 体。催化剂制备采用等体积浸渍法， 所用试剂均为 分析纯。浸渍前， 载体 γ－ Ａ ｌ Ｏ ０ ０℃活化 ２ｈ ， ２ ３于 ５ １ ２ ０℃烘干， ５ ０ ０℃ 焙烧 在助剂硝酸盐溶液中浸渍， ３ｈ 。重复以上步骤， 负载活性金属组分 Ｎ ｉ Ｏ 。 １ ． ２ 催化剂表征 Ｈ Ｔ Ｐ Ｒ程序升温还原测试在自制 Ｔ Ｐ Ｒ装置 ２－ 进行， 体积分数 ５ ％Ｈ ｒ 作为还原气， Ｔ Ｃ Ｄ作为 ２ －Ａ 检测器。准确称量 ５ ０ｍ ｇ 催化剂装入样品管， 还原
田大勇， 杨 霞， 秦绍东， 孙守理， 孙 琦
（ 北京低碳清洁能源研究所， 北京 １ ０ ２ ２ ０ ９ ） 摘 要 ： 利用挤条成型及等体积浸渍法制备了负载型镍基甲烷化催化剂。通过 Ｈ Ｔ Ｐ Ｒ等表征方 ２－ 法对催化剂进行表征， 研究了 Ｍ ｇ Ｏ对镍基催化剂中 Ｎ ｉ Ｏ与载体 Ａ ｌ Ｏ ２ ３ 相互作用力的影响。催化剂 活性评价表明， 助剂 Ｍ ｇ Ｏ在甲烷化反应中对 Ｃ Ｈ ４ 选择性具有明显的促进作用。考察了催化剂的高 温稳定性， 并对镍基催化剂的低温失活现象进行了研究。 关键词： 催化化学； 甲烷化； 镍基催化剂； 煤制天然气 ｄ ｏ ｉ ： １ ０ ． ３ ９ ６ ９ ／ ｊ ． ｉ ｓ ｓ ｎ ． １ ０ ０ ８ １ １ ４ ３ ． ２ ０ １ ３ ． ０ １ ． ０ ０ ６ 中图分类号： Ｏ ６ ４ ３ ． ３ ６ ； Ｔ Ｑ ４ ２ ６ ． ９ ４ 文献标识码： Ａ 文章编号： １ ０ ０ ８ １ １ ４ ３ （ ２ ０ １ ３ ） ０ １ ０ ０ ２ ６ ０ ０ ４
《溶液燃烧合成Ni基催化剂结构调控及催化甲烷化性能研究》
《溶液燃烧合成Ni基催化剂结构调控及催化甲烷化性能研究》篇一一、引言近年来，Ni基催化剂因其高效、稳定且价格相对低廉的特性和良好的应用前景，被广泛运用于众多化学和工业过程中。
特别是在甲烷化反应中，Ni基催化剂表现出了显著的催化活性。
然而，催化剂的活性、选择性和稳定性仍受其结构影响，因此对Ni基催化剂的结构调控成为了研究的关键。
本文旨在通过溶液燃烧合成法来制备Ni基催化剂，并对催化剂的结构进行调控，研究其对甲烷化反应的催化性能。
二、溶液燃烧合成法及其原理溶液燃烧合成法是一种通过化学反应过程将金属离子与燃料混合，在高温下燃烧合成金属氧化物或金属的方法。
该方法具有反应温度低、制备过程简单、可制备纳米级材料等优点。
在Ni基催化剂的制备中，该方法能够有效控制催化剂的组成和结构，提高催化剂的性能。
三、Ni基催化剂的结构调控本文通过改变溶液燃烧合成法中的反应条件、添加剂种类及用量等手段，对Ni基催化剂的结构进行调控。
首先，改变前驱体溶液的浓度，能够控制生成的Ni粒径大小和分布。
其次，添加不同的表面活性剂或助剂能够改变催化剂的孔隙结构、比表面积等物理性质。
此外，通过调整燃烧温度和时间，可以控制催化剂的结晶度和相组成。
四、结构调控对甲烷化性能的影响通过对比实验，我们发现Ni基催化剂的结构对其甲烷化性能具有显著影响。
适当粒径的Ni粒子能提供更多的活性位点，有利于甲烷化反应的进行；同时，高比表面积和适当的孔隙结构则有利于反应物分子的吸附和扩散。
在一定的温度和时间下进行燃烧合成，能获得良好的结晶度和相组成，从而提高催化剂的稳定性和活性。
五、实验结果与讨论实验结果表明，通过溶液燃烧合成法并配合适当的前驱体浓度、添加剂种类及用量等条件调控，可以有效优化Ni基催化剂的结构和性能。
当催化剂的结构参数（如粒径、比表面积和孔隙结构）达到最佳状态时，其甲烷化反应的活性、选择性和稳定性均得到显著提升。
此外，我们还发现不同结构的Ni基催化剂对甲烷化反应的速率和产物分布也有所不同。
甲烷化催化剂及反应机理的研究进展
甲烷化催化剂及反应机理的研究进展【摘要】甲烷化催化剂及反应机理的研究一直是催化化学领域的热点之一。
本文系统地介绍了甲烷化反应的催化剂研究、机理研究、催化剂结构与性能的关联研究、表面反应过程的探究以及动力学模型的建立。
通过对这些内容的综述和分析，揭示了甲烷化催化剂的设计原则和优化策略，并探讨了甲烷化反应的机理及动力学行为。
总结了甲烷化催化剂及反应机理的研究进展，并展望了未来的研究方向，为进一步推动甲烷化反应的催化剂设计和性能优化提供了重要参考。
【关键词】甲烷化催化剂，反应机理，研究进展，催化剂结构，性能，表面反应，动力学模型，总结，未来研究方向。
1. 引言1.1 甲烷化催化剂及反应机理的研究进展甲烷化是一种重要的化学反应，可以将甲烷转化为更有用的化学品，如乙烯和丙烯。
在甲烷化反应中，催化剂起着至关重要的作用。
近年来，对甲烷化催化剂及反应机理的研究取得了一些重要进展。
关于甲烷化反应的催化剂研究，许多研究表明，过渡金属催化剂在甲烷化反应中具有良好的活性和选择性。
镍基催化剂在甲烷化反应中表现出色的催化性能。
还有一些新型催化剂的开发，如基于氧化物的催化剂，也显示出潜在的应用前景。
关于甲烷化反应的机理研究，科学家们通过各种表征技术和计算模拟手段，逐渐揭示了甲烷化反应的分子水平机理。
这些研究为理解甲烷化反应的关键步骤和反应路径提供了重要线索。
催化剂结构与性能的关联研究、表面反应过程的探究以及动力学模型的建立，也为深入了解甲烷化催化剂及反应机理提供了重要的支撑。
对甲烷化催化剂及反应机理的研究进展不仅有助于提高甲烷化反应的效率和选择性，还可以为设计更高性能的催化剂和推动相关领域的发展提供重要参考。
未来，我们可以进一步深入研究甲烷化反应的机理，发展更加高效可控的催化剂，并探索更多新型的反应路径，促进甲烷资源的有效利用和环境友好化。
2. 正文2.1 甲烷化反应的催化剂研究甲烷化反应是一种重要的化学反应，可将甲烷转化为更高级别的烃类化合物。
Ni@C催化剂的制备及其用于CO2甲烷化反应性能研究
Ni@C催化剂的制备及其用于CO2甲烷化反应性能研究Ni@C催化剂的制备及其用于CO2甲烷化反应性能研究一、引言随着全球对气候变化和能源危机的关注不断增加，寻找可持续的能源和降低二氧化碳（CO2）排放成为当今世界亟需解决的重要问题之一。
CO2甲烷化反应是一种有效的方法，可将CO2转化为有用的甲烷，从而实现CO2的利用和降低温室气体排放。
在这个过程中，催化剂的选择和性能对反应的效率和选择性起着关键作用。
二、制备Ni@C催化剂的方法Ni@C催化剂的制备方法主要包括法1（化学还原法）和法2（高温煅烧法）。
在法1中，首先将硝酸镍和葡萄糖溶液混合，然后加入适量的氨水进行还原反应。
随后，通过旋转蒸发的方法将溶液中多余的水分去除，最后在空气中干燥，得到Ni@C催化剂。
在法2中，将硝酸镍溶液和葡萄糖混合后，将溶液放置在常温下约12小时，然后加热至500℃，进行高温煅烧。
煅烧过程中，葡萄糖会分解生成一种含碳的均匀膜，将镍包裹其中，形成Ni@C催化剂。
三、CO2甲烷化反应性能研究制备好的Ni@C催化剂用于CO2甲烷化反应的研究。
实验采用固定床反应器，在一定条件下进行反应。
首先，对不同反应温度下Ni@C催化剂的活性进行研究。
实验结果发现，在一定范围内，反应温度对甲烷生成的活性具有显著影响。
当温度较低时，反应速率较慢；而当温度过高时，选择性下降。
在Ni@C催化剂的较佳温度范围内，反应活性和选择性均较高。
其次，研究不同反应压力下的CO2甲烷化反应性能。
实验结果表明，较低的压力可以提高CO2与甲烷的接触概率，从而促进甲烷的生成。
但是，当反应压力过高时，选择性下降。
因此，在一定范围内选择适宜的反应压力对提高反应效率具有重要意义。
最后，考察催化剂用量对CO2甲烷化反应的影响。
实验结果显示，催化剂用量的增加可以提高反应的转化率。
但是，催化剂用量过多会导致甲烷的选择性下降。
因此，在催化剂用量选择上需要平衡反应速率和选择性。
四、结论本研究制备了Ni@C催化剂，并对其在CO2甲烷化反应中的性能进行了研究。
16 甲烷部分氧化制合成气Ni_SiO2催化剂的制备、表征和性能评价
实验16甲烷部分氧化制合成气Ni/SiO2催化剂的制备、表征和性能评价（一） 催化剂制备一、实验目的1．了解催化剂制备的常用方法。
2．掌握浸渍法制备负载型催化剂的基本原理和方法并采用干式浸渍法制备Ni/SiO2催化剂。
二、 实验原理催化剂的性能（活性、选择性和稳定性）不仅取决于催化剂的组分和含量，而且与催化剂制备的方法和工艺条件密切相关。
催化剂制备的常用方法有：沉淀法（包括共沉淀）、溶胶－凝胶法、浸渍法、离子交换法、机械混合法、熔融法和特殊制备方法等。
浸渍法是一种常用的制备负载型金属或金属氧化物催化剂的方法。
该方法所制备的催化剂的催化性能不仅与负载的金属或氧化物的种类、含量有关，而且多数情况下还与金属在载体上的分散度及载体的性质有关，此外还受制备方法、溶液的浓度、pH值和后处理等因素影响。
浸渍方法可分为浸入式浸渍和干式浸渍两种。
前一种方法是将载体浸入金属盐（硝酸盐、醋酸盐、氯化物、乳酸盐等）的浓溶液，排掉多余液体后，催化剂在热空气中处理以蒸发溶液并分解金属盐;后一种方法是让载体吸收相当于其孔体积的金属盐溶液，再经烘干、分解。
三、实验仪器和试剂1．仪器容量瓶（100 mL）,坩锅（30 mL）,烘箱,马福炉。
2．试剂Ni(NO3)2·6H2O (A.R.)，硅胶（40 - 60目）。
四、实验步骤1．Ni/SiO2催化剂制备（以10 % Ni/SiO2催化剂为例）：用天平称取43.62 g Ni(NO3)2·6H2O(A.R.)于小烧杯中，加适量二次去离子水溶解，再定容于100 mL容量瓶中，配成1.500 mol/LNi(NO3)2 ( 0.08805 g Ni/mL)水溶液。
2．取1.500 mol/L Ni(NO3)2水溶液6.31 mL于小烧杯中，加水稀释至总体积为8.0 mL。
称取5.0 g经烘干处理过的青岛硅胶（40 ~ 60目），快速将硅胶倒入装有稀释后Ni(NO3)2水溶液的烧杯中并放置10 min。
关于甲烷化催化剂的一些探讨
良好 的活 性 ， 当 原料气 中Ｃ Ｏ 体 积分 数不 大于 １ ． 时， 在２ ６ ０ －３ ０ ０ 内可将 Ｃ Ｏ出
口体积 分数 降至 １ ｆ ｌ ０ ＿ Ｉ ４ 以下 ； Ｃ Ｏ出口体积 分数 的最低值 随原料 气 中Ｃ Ｏ 含量 的 增加 而增大 ， 当原料气 中ｃ Ｏ 含量 增加到 一定程 度时 ， 需采用温度 梯级 甲烷化法 才能 将 Ｃ Ｏ出 口体积 分 数 降至 １ １ １ ０ — ４ 以下 ； １ ２ ０ ｈ 的稳 定 性实验 结 果表 明 ， Ｎｉ — Ｒ ｕ ／ Ｚ ｒ Ｏ ２ 催 化 剂具 有 良好 的稳定 性 ， Ｃ Ｏ 转 化率 均保 持在 ９ ９ ． ５ ＆ ／ ｏ 以上 。 结论 （ １ ） 在微 通道 反应器 中， Ｎ 卜Ｒ ｕ ／ Ｚ ｒ （ ） ２ 催化剂 对 Ｃ Ｏ 选 择性 甲烷 化反 应具 有 良好 的活 性 。 当原料 气 中Ｃ Ｏ 体 积分 数不 大于 １ ． ０ ％时 ， 在２ ６ ０ －３ ０ ０ 内均 可将 Ｃ Ｏ 出 口体 积分 数 降至 １ １ １ ０ － ４ 以下 。 （ ２ ） 随原料气 中ｃ ｏ 含量 的增 大 ， Ｃ Ｏ 转化率达 到最大值 时 的反应温度 相应提
应用 技 术
●Ｉ
关 于 甲烷 化 催 化 剂 的一 些 探 讨
尚 进
（ 辽宁 大唐 国 际阜新 媒 制天 然气 有 限责 任公 司 １ ２ ３ ０ ０ ０ ）
［ 摘 要］ 本文 主要 探讨 和总 结 了关 于各 种 甲烷化催 化 剂 的应用 方法 和 原理 等 【 关键 词］ 甲烷化 ； 催 化 剂 中图 分类号 ： ０６ ４ ３ ． ３ ６ 文献 标识码 ： Ａ 文章 编号 ： １ ０ ０ ９ — ９ １ ４ Ｘ （ ２ ０ １ ３ ） １ ２ — ０ ２ ９ １ — ０ １
镍基材料nimopso催化剂
镍基材料nimopso催化剂全文共四篇示例，供读者参考第一篇示例：镍基催化剂是一类重要的催化剂，具有良好的稳定性和活性，在许多领域有着广泛的应用。
本文将重点介绍一种新型的镍基催化剂——NiMoPSo催化剂，探讨其制备方法、结构特点以及在催化应用中的潜在价值。
NiMoPSo催化剂是一种由镍、钼、磷和硫组成的复合材料，具有优良的催化性能和热稳定性。
该催化剂制备方法相对简单，一般是以合成气或氢气氛围下，在高温下将镍盐、钼盐、磷酸盐和硫化物等原料经过一系列处理和反应，得到NiMoPSo催化剂。
在制备过程中，控制不同配比的原料比例以及反应条件，可以调控催化剂的结构和性能。
NiMoPSo催化剂的结构特点主要表现在其纳米级的颗粒结构和高比表面积。
这一独特的结构特点使得NiMoPSo催化剂具有较高的活性和选择性，对一些重要的催化反应具有良好的催化效果。
NiMoPSo催化剂在氢气化反应、重整反应和硫脱硫反应等领域均表现出色。
NiMoPSo催化剂还具有较好的抗硫性能和抗积炭性能，能够有效地延长其使用寿命。
在实际的工业应用中，NiMoPSo催化剂有望在石油加工、化学合成、环境保护等领域发挥重要作用。
以石油加工为例，NiMoPSo催化剂可以应用于重质油加氢裂解、脱硫脱氮等反应中，提高产品质量和降低污染物排放。
在化学合成领域，NiMoPSo催化剂可以用于制备有机化合物、燃料等重要产品，提高生产效率和产物纯度。
在环境保护方面，NiMoPSo催化剂可以应用于废气处理、废水处理等领域，减少排放的有害气体和废水，保护环境并促进可持续发展。
第二篇示例：首先我们来说说nimopso催化剂的制备方法。
nimopso催化剂是由镍、钼、磷、硅等元素组成的复合物，通常制备过程中包括溶胶-凝胶法、共沉淀法、水热法等。
溶胶-凝胶法是制备nimopso催化剂的常用方法之一。
该方法首先将镍盐、钼盐、磷盐和硅源等原料按一定比例溶解于适当的溶液中，然后通过水解、凝胶化、干燥、焙烧等过程，制备出nimopso催化剂。
甲烷干重整镍催化剂研究进展
甲烷干重整镍催化剂研究进展甲烷干重整反应是一种重要的合成气生产方法，其制气过程中的催化剂起到了非常重要的作用。
其中，镍基催化剂是最常见的一类催化剂之一，具有价格低廉、性能稳定等优点，在甲烷干重整反应中得到了广泛应用。
一、甲烷干重整反应机理甲烷干重整反应是一种将甲烷和水蒸气在高温下催化重整生成一氧化碳和氢气的反应。
该反应的机理主要包括以下几个步骤：1. CH4 + steam → CO + 3H2 (反应1)这两个反应的化学式分别用反应1和反应2表示。
在催化剂作用下，反应1中的甲烷分子首先分解为活性碳物种，再与水蒸气反应生成一氧化碳和氢气；反应2中的一氧化碳与水蒸气反应生成二氧化碳和氢气。
二、镍催化剂的构成和制备镍催化剂的构成和制备方法对反应的催化效率和稳定性具有极大的影响。
目前，制备镍催化剂的方法主要包括：1. 沉积-沉淀法沉积-沉淀法是在载体表面沉积物种后通过沉淀法生成催化剂的方法。
该方法具有制备温度低、催化剂成分易于调控等优点。
但也存在制备难度大、催化剂粗糙等问题。
2. 辅助还原法辅助还原法是将镍盐与还原剂在载体上还原生成镍颗粒。
该方法具有制备过程简单、催化剂成分均匀等优点。
但也存在还原剂使用量大、制备温度高等问题。
三、催化剂的性能与表征催化剂的性能及其表征方法对其催化效率和稳定性具有重要影响。
1. 活性催化剂的活性表现出反应速率和反应选择性。
反应速率由催化剂中的活性金属颗粒尺寸、载体性质、制备方法等因素决定。
反应选择性由催化剂中的主要组分、立体和表面相互作用、活性金属的形式等因素决定。
2. 稳定性催化剂的稳定性表现为反应失活率和寿命。
反应失活率主要由催化剂表面和与反应物分子的相互作用、饱和和氧化等因素决定。
寿命主要受到催化剂与杂质的中毒、热膨胀和毒物积累等因素的影响。
3. 表征表征催化剂的方法包括X射线衍射、透射电镜、傅里叶红外光谱等。
X射线衍射用于确定催化剂的晶体结构；透射电镜用于确定催化剂的颗粒尺寸；傅里叶红外光谱用于确定各种化学键的存在和结构。
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镍系催化剂的制备、表征及甲烷化性能研究化石能源的大量使用,使得释放到大气中的温室气体越来越多。
CO<sub>2</sub>被认为是全球变暖的主要原因。
二氧化碳加氢甲烷化,被认为是一种高效的二氧化碳利用方法,具有潜在的商业应用价值和环境效益。
同时,我国是一个富煤少油贫气的国家,煤炭在我国的能源结构中占主导位置。
因此,煤制天然气是一条煤炭资源清洁利用的有效途径。
鉴于
此,CO<sub>2</sub>和CO甲烷化过程的研究具有重要意义。
甲烷化工艺的核心技术是催化剂的制备。
针对常规镍系催化剂的低温活性较低和高温下易于烧结积碳等问题,本论文就新型Ni基催化剂制备和性能测试开展了一系列研究工作。
采用蒸氨法制备了增强金属与载体相互作用的含镍层状硅酸盐NiSi-P催化剂。
实验结果表明,与常规的浸渍法NiSi-I催化剂比较,NiSi-P催化剂的低温活性、高温稳定性和抗积碳能力均有一定程度的提升。
研究发现,NiSi-P催化剂具有较小的镍颗粒尺寸、较高的镍分散度及较强的金属与载体间相互作用,这提高了其抗积碳性能。
以尿素为沉淀剂,制备了水滑石衍生的二元镍铝NAx和三元镍镁铝NMA-x催化剂。
结果表明,二元镍铝NAx催化剂前驱体具有层状水滑石HTlcs结构,受热分解后有两个失重阶段,焙烧温度高于500℃后,层状结构完全坍塌,成为复合金属氧化物。
与传统浸渍催化剂NA1-I相比,NA1催化剂具有较高的Ni分散度、较小的镍颗粒尺寸、较强的金属与载体间作用力和较强的抗积碳能力,因而具有优良的反应活性和催化稳定性。
三元镍镁铝NMA-x催化剂的N<sub>2</sub>等温吸附脱附曲线表明其属于介孔材料。
其中NMA-60催化剂的中强碱性位数目最多,CO<sub>2</sub>甲烷化活性测试中,其CO<sub>2</sub>转化率也最高。
表征结果表明,MgO减弱了活性组分与载体之间的相互作用,减小了氧化镍和氧化铝相互作用生成NiAl<sub>2</sub>O<sub>4</sub>尖晶石的量,提高了催化剂上Ni的分散度,但随着MgO含量的增加,催化剂NMA-20、NMA-40和NMA-60的Ni分散度和活性比表面变化不大,所以这三个催化剂的CO转化率较为接近。
以EO<sub>20</sub>PO<sub>70</sub>EO<sub>20</sub>（P123）为模板剂,利用溶剂蒸发诱导自组装法制备了有序介孔镍铝OM-NA-x催化剂。
与没有添加模板剂的NA-13催化剂相比,OM-NA-13催化剂表现出更高的
CO<sub>2</sub>及CO甲烷化反应活性。
在650℃下连续反应60h的稳定性实验表明,OM-NA-13催化剂具有良好的抗烧结和抗积碳性能,这归结于其拥有较高的镍分散度、镍活性比表面积以及特有的“限域效应”的协同作用的结果。
以CeO<sub>2</sub>为助剂,采用介质阻挡放电等离子体法制备了NiCeSBA-15-P催化剂。
实验结果表明,添加CeO<sub>2</sub>和介质阻挡放电等离子体处理后,显著提升了Ni基催化剂的CO<sub>2</sub>及CO甲烷化反应活性和稳定性。
这是由于锚定在NiCeSBA-15-P催化剂孔道中的较小的镍颗粒和较高的镍分散度所导致的。
基于此,采用介质阻挡放电等离子体法制备了Ni/CeAl-p催化剂,应用于CO<sub>2</sub>甲烷化反应,获得了较高的低温反应活性。
Ni/CeAl-p催化剂的起活温度降低至195℃,并且在350℃时CO<sub>2</sub>转化率达到了最大值87.1%,而热焙烧的催化剂Ni/CeAl-c的起活温度和最大
CO<sub>2</sub>转化率分别是217℃和80.9%（在375℃）。
因此,介质阻挡放电等离子体法可以替代热焙烧方法来处理催化剂,制备出具有较高镍分散度和CO<sub>2</sub>吸附活性位的催化剂。