石油类污染物在土壤中的吸附_解吸机理研究及展望

矿物岩石地球化学通报

综 述

Bulletin of Min eralogy,Petrology and Geoch emistry

Vol 26No 1,Jan 2007

收稿日期:2006 01 20收到,10 16改回

基金项目:黑龙江省自然科学基金资助项目(B0210);黑龙江省科技计划资助项目(GZ05A601);黑龙江省教育厅科技基金资助项目

(10541005)

第一作者简介:刘晓艳(1962 ),女,教授,专业方向:有机地球化学 E mail:dqpilx y@126 com

石油类污染物在土壤中的

吸附/解吸机理研究及展望

刘晓艳1

,李英丽1

,朱谦雅1

,戴春雷1

,王平利1

,齐 刚

2

1 大庆石油学院地球科学学院,黑龙江大庆163318;

2 大庆市环境监测中心站,黑龙江大庆163318

摘 要:石油类污染物在土壤中的吸附与解吸研究是目前土壤学及环境科学研究的重要领域,石油类污染物在土壤中的吸附/解吸影响因素、机理及研究方法已有大量研究,但由于吸附/解吸传统研究方法受各种参数的限制,对影响因素、吸附模式、机理的研究难以进一步深入,多种影响因素之间的相互作用也是一个重要的研究方向;石油类污染物的吸附模式随着吸附方式的不同而适用于不同土壤的吸附,而用SPE 技术可以从分子水平来认识吸附/解吸的本质。同时本文提出了石油类污染物在土壤中吸附/解吸机理研究中存在的问题,并展望未来的发展趋势。关 键 词:石油类污染物;土壤;吸附;解吸;机理;展望

中图分类号:X53 文献标识码:A 文章编号:1007 2802(2007)01 0082 06

Research on the Mechanism of the Adsorption/Desorption of Petroleum

Pollutants in Soils and Its Prospective

LIU Xiao yan 1

,LI Ying li 1

,ZH U Qian y a 1

,DAI Chun lei 1

,WANG Ping li 1

,QI Gang

2

1 Geoscience School ,D aqing Petr oleum I nstitute ,D aqing n 163318,China;

2 M onitor Center o f D aqing Envir onment,D aqing,H eilo ngj iang 163318,China

Abstract:T he research on t he mechanism of t he adsorption/desorption for pet roleum pollut ant s in soil is an impor t ant subject in soil and environment al sciences at present T hough lot s of researches on the influencing f act ors,mechanism and methods of the adsorpt ion/desorpt ion of pet roleum pollut ant s in soils have been undert ake,limited progress has been achieved due to the int eraction of various paramet ers of tradit ional met hods T he mode for ad sorpt ion of pet roleum pollut ant s is varied wit h diff erent t ypes of soils T he SPE t echnology could be used to st udy the adsorpt ion in molecular level T his paper has point ed out some problems related to t he research on t he mecha nism of the adsorpt ion/desorpt ion of pet roleum pollut ants in soils,and has proposed t he development t rend of t he research in future

Key words:petroleum pollutant s;soil;adsorption;desorpt ion;mechanism;prospect

1 研究概况

石油污染已成为当前世界性公害之一。石油主

要是由烃类化合物组成的一种复杂混合物,还含有少量的O 、N 、S 等元素,其中的芳香类物质对人和动物的毒性较大,尤其是双环及三环以上的多环芳烃毒性更甚[1~3]。陆地采油大量的生产设施如油

井、集输站、转输站和联合站等,原油会被直接或间接的泻于这些设施附近的地面,石化产品的开采和运输也会使石油类物质进入土壤环境,随后发生一系列的物理、化学和生化作用,对环境造成污染[4]。大部分石油类污染物在土壤中都发生吸附/解吸作用,从而影响着它们在土壤中的迁移、生物降解和光解[5]

。

国外对污染物在土壤中的吸附/解吸研究较早。Wu等[6]和Weber等[7]研究了疏水性有机物对自然沉积物和悬浮物吸附的热力学和动力学模型;Lar s en等[8]测定了三种含水介质中的12种石油化合物的突破曲线,确定了阻滞系数;Gr athw ohl等[9,10]和Fergus等[11]通过含水介质中多环芳烃族化合物的释放及吸附/解吸动力学,建立起平衡和非平衡模型,指出有机污染含水介质的恢复是一个非常缓慢的过程,常需几年或几十年;Farkas等[12]研究了有机污染物在疏水性蒙脱石中的层间吸附,利用吸附过剩等温线分析计算了有机物在疏水性表面的吸附能量和吸附自由焓、吸附量及分配系数;Ahmad 等[13]和M yr na等[14]利用核磁共振谱图确定土壤有机质中碳类型的结果表明,芳香碳和链烃碳对吸附作用都有影响,这和以前普遍认为的吸附是由芳香碳所控制的观点相矛盾;Amy等[15]研究了不同性质土壤对不同结构石炭酸的吸附/解吸作用的影响,表明土壤中有机质和自由基金属氧化物与石炭酸的吸附/解吸作用关系密切。

国内在吸附方面的研究起步较晚,主要研究了土壤客观环境、污染物性质以及土壤不同使用方式等对吸附/解吸的影响。试验[16]表明,除油能力是:活性炭>高岭土>棕壤。袁维富等[17]用磁性粉末吸附乳化油,研究了磁粉的寿命、多级净化效果和吸附量等。赵文谦等[18]建立了不同水动力条件下泥砂对乳化油的吸附数学模式,证明泥砂对乳化油的吸附速度很快,可以不考虑其动力过程而直接分析吸附量的变化规律,平衡吸附量和水流条件无关,从而把室内试验直接推广到一般的水动力条件。李崇明等[19]研究了泥砂对乳化油的吸附和解吸规律,分析了泥沙粒径和含盐量对吸附作用的影响。郑西来等[20,21]测定了含水介质对溶解油的吸附等温线及阻滞系数,并应用于地下系统石油污染的评价和预测,结果表明低浓度的石油污染物在含水介质中的吸附符合直线型Lang muir方程,是一种理想的物理吸附。解岳等[22]研究了河流沉淀物对石油污染物的吸附及其释放规律。近年来国内有一些学者研究了土壤有机质性质对吸附的影响,利用土壤中的腐殖质和土壤矿物质测试有机物质苯酚的吸附[23];测定了三种不同利用方式下黄泥土中胡敏酸对芘的吸附效应[24];研究了菲、萘、三氯苯和二甲苯在不同有机质组分中的等温平衡吸附行为[25]。

2 机理研究

影响石油类污染物在土壤中吸附/解吸的因素很多,主要有土壤有机质、pH值、土壤粒度、离子强度等等。目前在吸附/解吸机理特征、吸附模式和研究方法等方面已取得一些进展。

2 1 影响因素

(1)温度:温度是改变石油类污染物水溶性的主要因素,也影响了石油的乳化程度和粘滞系数;高温时分子更易于脱离吸附剂[26]。吸附一般是放热过程,温度升高会抑制吸附反应,这也是导致高温时吸附量降低的一个原因[27]。石油类污染物在土壤中的吸附包括物理作用和化学作用,化学反应往往需要一定的活化能,温度的升高能增大溶质分子的平均能量,所以能促进化学反应的进行,温度升高又促进了吸附反应的进行[28]。在探讨温度对吸附的影响时还应考虑其吸附形式(物理吸附还是化学吸附)。

(2)pH值:pH值对石油污染物吸附的影响与土壤的结构和组成有关,可影响土壤胶体的电荷数量和石油污染物的分布形态。酸性溶液中石油污染物还能与土壤中腐殖质的羧基和酚羟基形成氢键,促进吸附反应。pH值增加,石油污染物被离解,氢键作用削弱,其离子态具有极强的亲水性,比分子态难以被吸附[29,30]。

(3)土壤粒度分布及表面积:土壤颗粒表面与石油类污染物表面有相同的双电层结构,两者相遇时形成公共反离子层,如果二者粒径和质量相差较大,公共反离子层对其吸引力足以使油颗粒粘附于土壤颗粒表面,土壤颗粒的表面积越大吸附的油滴颗粒越多,土壤粒径越小,单位质量中的颗粒越多,比表面积随粒径成指数变化,因此颗粒越细其吸附量越大[31,32]。

(4)有机质含量:土壤有机质是一种非常复杂的天然高分子化合物的混合体,含有的多种疏水性、亲水性的官能团,对石油污染物的吸附/解吸过程起着不同的作用。土壤腐殖物质的主要成分为胡敏酸、富里酸和胡敏素,前两者合称腐殖酸,可溶性腐殖质分子在水溶液中可以凭借疏水作用和氢键组成规则的集合体,集合体内的疏水区域是最佳吸附位。研究表明,土壤中有机质含量越高就越容易吸附石油类污染物[15,33,34]。

2 2 吸附机理

吸附和解吸是决定土壤中石油类污染物行为的关键过程,不仅影响到土壤中石油类污染物的微生物的可利用性,也影响了石油类污染物向大气、地下水与地表水的迁移,因而其机理的研究工作十分重要。

Chio u等[35,36]指出有机化合物的吸附有两种机

83

矿物岩石地球化学通报

理:分配作用和表面吸附作用。由于在自然环境中,土壤一般都含有水分,或完全被水所饱和,因此有机化合物在自然环境中的吸附一般发生在水 土壤体系中,分配作用是其主要的吸附机理。

有学者[37,38]认为,土壤、沉积物对有机污染物的吸附实际上是其中的矿物组分与土壤(沉积物)有机质共同作用的结果,且土壤有机质的组分相当重要。有人[39]提出了多端员反应模型,指出土壤/沉积物是高度不均一的吸附剂,土壤对污染物的吸附由一系列线性和非线性反应组合而成,所谓线性反应是指土壤对污染物的吸附等温线是线性的,吸附是完全可逆的,吸附/解吸之间没有滞后效应,不同污染物之间没有竞争吸附现象[40];非线性反应则是指吸附等温线是非线性的,且遵循Freundlich吸附方程[41,42],吸附/解吸之间的滞后与吸附过程有关,随吸附时间的增加,现象愈益明显,会发生竞争吸附[43~46]。线性部分服从分配机理,非线性部分与表面反应有关。这一模型很好地解释竞争吸附现象。

三端员模式[39,47]将土壤/沉积物中吸附有机污染物的组分分为无机矿物表面、无定形的土壤有机质和凝聚态的土壤有机质三部分;指出无机矿物表面和无定形的土壤有机质对有机污染物的吸附以线性分配为主,而有机污染物在凝聚态土壤有机质上的吸附则表现为非线性。此模型可以说明吸附/解吸之间存在明显的滞后现象。

双模式吸附模型[48]将土壤有机质分为溶解相和孔隙填充相两部分;指出有机污染物在溶解相上的吸附是分配过程,未出现滞后现象,而在孔隙填充相中的吸附服从Langm uir等温式,存在滞后现象。

2 3 吸附模式

在污染物质与固相介质一定的情况下,污染物质的吸附和释放主要与污染物在水中的浓度和污染物质被吸附在固体介质上的固相浓度有关。液相浓度和固相浓度的数学表示式称为吸附模式,其相应的吸附等温线通常是一定温度下吸附达到动态平衡时吸附质在固-液两相中浓度的关系曲线。

研究中常采用的有三种吸附模式及其相应的吸附等温线。在不同的吸附过程中,三种吸附模式有各自的表示形式,如可逆的非平衡过程的表示式、污染物的液相浓度为定值时的表示式和吸附平衡时的吸附模式表示式等。

(1)线性吸附模式或称H enry吸附模式:

C S=K d C W。(1)式中,C S为固体颗粒表面所吸附的污染物浓度(mg/kg);C W为液相中污染物浓度(m g/L);K d为分配系数,指固体颗粒对污染物吸附程度的量度。

线性平衡吸附模式常用来描述污染物质液相浓度较高的情况下的吸附。吸附方式以面吸附为主,吸附过程表现出一定的线性特征。在自然条件下,土壤中石油污染物浓度不会太高,不适合用此拟合吸附等温线[49]。

(2)指数性吸附模式或称Freundlich吸附模式:

q e=K F C q e。(2)式中,q e为附着物在吸着剂中的浓度(g/g);C q e为附着物在液相中的浓度(g/L);K F为验参数。

Freundlich等温式主要用于非线性吸着平衡模型的研究。由于土壤中吸附点位是非均质的且有有机矿物参与的吸附,所以土壤吸附石油类污染物表现为非线性,能够较好的拟合石油污染物的吸附等温线[50]。

(3)渐近线性吸附模式或Langm uir吸附模式:

q e=K F Q m C n/(1+K F C n)。(3)式中,q e为吸附达到平衡时的吸附量(m g/g);C为液相油浓度(mg/cm3);K F为吸附常数,其物理意义是吸附与解吸速率的比值;Q m为最大吸附量(mg/ g);n为吸附指数。

Lang muir吸附模式原是针对气相物质的吸附过程的,在使用时有两条假定:1)各分子的吸附能相同且与其在吸着物表面覆盖程度无关;2)物质的吸附仅发生在吸着物的固定位置且吸附质之间没有作用[51]。

2 4 研究方法

目前对吸附/解吸机理的研究还停留在室内试验阶段,主要的研究方法有以下几种:

(1)批量平衡法(振荡平衡法):这是最常用的是室内实验研究方法。它将一定比例的土壤和石油类污染物混合,在振荡器中一定温度下振荡平衡,间隔一定时间取样分析[52]。

(2)柱吸附:将一定量的粒状活性炭装入玻璃管,两端放入玻璃棉和滤纸,高位倒入石油污染物,吸附后的残液由下端流出,用原子吸收光谱法分析[53]。

(3)动态吸附反应器:主要用于连续吸附作用的研究,储液槽中的石油类污染物进入反应器,可以通过取样器随时取样分析。不过这种方法易受环境条件影响因而很少使用[51]。

(4)超临界萃取(SFE)法:以超临界条件下的流体为萃取剂,从固体或液体中萃取出特定成分,达到

84刘晓艳等/石油类污染物在土壤中的吸附/解吸机理研究及展望

分离的目的。超临界流体是兼有气体和液体性质的流体,有液体的溶解力,又有较好的传质性能[54]。利用SFE技术可从土壤中提取出不同结合态的石油类污染物,研究解吸过程有利于深入了解吸附/解吸特征和机理;是一种很有前途的技术。

3 存在问题

迄今对吸附/解吸的影响因素还有很多尚待解决的问题。如土壤有机质微观结构、组成及性质对吸附/解吸的影响,不同影响因素相互作用下的土壤中石油污染物的吸附/解析研究,以及极性较大或离子型石油污染物的吸附实验等等。已经有人[55]用超临界二氧化碳流体萃取土壤中的有机化合物,发现局部平衡理论(LET)能较好地解释解吸现象。

SFE技术与色谱类仪器联用可提高分析速度和精度[56]。SFE技术不仅可以更好地了解各种因素对吸附/解吸的影响,还可深入探讨吸附/解吸的机理,为治理污染土壤提供理论依据。

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矿物岩石地球化学通报