第三章吸附等温线
吸附等温线
pi ,a
i v0dp
pi
B n
0
p /p 0
E类回线：
典型的例子是具有墨水瓶结构的孔;
如在r处凝聚：
ln
p p0
a,R
2VL RT
1 R
R 如在R处凝聚： r
2
p
ln
p0
a ,R
W/W p
ln
p0
a ,r
＜
0
E n
0
p /p 0
W/W p
ln
p0
p /p 0
特征曲线
吸附相体积对吸附势的分布曲线具 有温度不变性;
ln
p p0
a,r
VL
RT
பைடு நூலகம்
1 r
活性炭吸附CO2的特征曲线
为什么Polanyi吸附势理论不能 用于超临界吸附
3 2 7 微孔填充理论和DR方程
EE0
微孔内的势场
表面覆盖 surface layering
微孔填充 pore filling
E0
2
No Image
～
ln ln p p0
n
n
B
0
10
1
p/p0
p/p0
中孔凝聚
Ⅵ类等温线
n
p/p0
均匀表面;每一台阶相当于吸满一层分子
3 2 吸附的经典理论
• Henry方程 • Freundlich 方程 • 单分子层吸附理论•Langmuir方程 • 多分子层吸附理论•BET方程 • 毛细孔凝聚理论•Kelvin方程 • 微孔填充理论•DR方程
a ,r
＞
0
r R
3 2 6 Polanyi 吸附势理论
吸附等温线在空气污染治理中的应用
吸附等温线在空气污染治理中的应用吸附等温线（Adsorption Isotherms）是描述在特定温度下溶质被固体吸附剂吸附情况的曲线。
在空气污染治理中，吸附等温线的应用十分重要，可以帮助我们理解污染物在吸附过程中的行为，并且对于设计和优化吸附剂的使用具有指导意义。
一、吸附等温线的基本原理吸附等温线描述了溶质在特定温度下与固体吸附剂之间的平衡关系。
它是利用吸附剂与溶液中溶质之间的相互作用来建立的。
吸附等温线通常由实验得出，以实验浓度和吸附量之间的关系作为吸附等温线的数据。
二、吸附等温线在空气污染治理中的应用1. 理解吸附过程：吸附等温线可以帮助我们理解溶质与吸附剂的相互作用，进而了解吸附过程中溶质的行为。
通过分析吸附等温线的形状，可以得知吸附剂对吸附污染物的亲和性，为选择合适的吸附剂提供依据。
2. 优化吸附剂使用：吸附等温线对于优化吸附剂的使用具有指导意义。
通过实验测定和分析，可以确定吸附剂的饱和容量、吸附速率等参数，从而确定吸附剂的最佳使用条件和周期，提高治理效率。
3. 污染物浓度监测：吸附等温线还可以用于污染物浓度的监测。
通过实验测定吸附剂的吸附量，可以间接测定周围环境中污染物的浓度水平，并对其进行监测和评估。
三、吸附等温线的应用案例在空气污染治理中，吸附等温线的应用案例众多。
以VOCs（挥发性有机化合物）治理为例，研究人员可以通过实验测定吸附剂对VOCs 的吸附等温线，进而选择出具有高吸附能力的吸附剂，并优化其使用条件，提高VOCs的去除效率。
另外，吸附等温线还可以应用于大气中的重金属治理。
通过实验测定重金属与吸附剂之间的吸附等温线，可以根据实际情况选择出适合的吸附剂以及最佳的操作参数，有效去除大气中的重金属污染物。
总结：吸附等温线在空气污染治理中具有重要的应用价值。
通过理解吸附等温线的基本原理，我们可以更好地理解吸附过程，并优化吸附剂的使用。
在具体应用中，吸附等温线可以帮助我们选择合适的吸附剂，优化操作参数，提高治理效率。
吸附等温线与动力学
Langmuir型分子吸附模型
• Langmuir吸附模型是应用最为广泛的分子吸 附模型。 • Langmuir分子吸附模型是根据分子间力随距 离的增加而迅速下降的事实,提出气体分子 只有碰撞固体表面与固体分子接触时才有 可能被吸附,即气体分子与表面相接触是吸 附的先决条件。 •
附剂加入100 mL,浓度为60 mg/L的 亚甲基蓝溶液中，不同时间时平衡浓度如 下表所示
等温吸附与吸附动力学
2014.5.20
什么是吸附等温曲线
吸附等温曲线是指在一定温度下溶质分子在 两相界面上进行的吸附过程达到平衡时它 们在两相中浓度之间的关系曲线。在一定 温度下, 分离物质在液相和固相中的浓度关 系可用吸附方程式来表示。作为吸附现象 方面的特性有吸附量、吸附强度、吸附状 态等, 而宏观地总括这些特性的是吸附等温 线
• The amount of dye adsorbed at the equilibrium time reflects the maximum adsorption capacity of the adsorbent under those operating conditions. In this study, the adsorption capacity at equilibrium (qe) was found to increase from 41.11 to 384.57 mg g-1 with an increase in the initial dye concentrations from 50 to 500 mg L-1. When the initial concentration increased, the mass transfer driving force would become larger, hence resulting in higher adsorption of MB.
3-吸附等温线
混合吸附的Langmuir方程
设有两种物质A和B 在表面同时吸附且都 不发生解离，用A 和 B分别代表A和B的 覆盖度，则用以上方 法推导出：
Brunaauer-Emmett-Teller 吸 附等温式－BET方程(两个假定)
BET方程是建立在Langmuir吸附理论基础上 的，但同时还认为：1，物理吸附为分子间力， 被吸附的分子与气相分子之间仍有此种力，故 可发生多层吸附，多层吸附与气体的凝聚相似。 2，吸附达到平衡时，每个吸附层上的蒸发速 度等于凝聚速度，故能对每层写出相应的吸附 平衡式，经过一定的数学运算得到BET方程。
反应物的扩散过程
催化剂的颗粒具有使反应物分子可以进 入的内孔。反应物的扩散过程是分以下 两步进行的：
在催化剂周围的介质中的外扩散DE 催化剂孔中的内扩散Di
催化剂周围的介质中的外扩散
在工作状态时，催化剂的颗粒被一个 固定的分子(反应物、产物或介质)滞 流层所包围，反应物、产物分子通过 这个层向催化剂颗粒的外表面的扩散 或向其反方向的扩散，称为外扩散。
III型等温线
在整个压力范围内凸向下，曲线没有拐 点B，此种吸附甚为少见。
曲线下凸表明此种吸附所凭借的作用力 相当弱。吸附质对固体不浸润时的吸附， 如水在石墨上的吸附即属此例。
IV型等温线
开始部分即低P／Po区，与II型等温线类 似凸向上。
在较高P／Po区，吸附明显增加，这可能 是发生了毛细管凝聚的结果。 由于毛细管凝聚，在这个区内，有可能 观察到滞后现象、即在脱附时得到的等 温线与吸附时得到的等温线不重合。
吸附等温线
当吸附与脱附速度相等时，催化剂表面 上吸附的气体量维持不变，这种状态即 为吸附平衡。 吸附平衡与压力、温度、吸附剂的性质 等因素有关。一般地，物理吸附达到平 衡时很快，而化学吸附则很慢。 对于给定的物系，在温度恒定和达到平 衡的条件下，吸附质与压力的关系称为 吸附等温式或称吸附平衡式，绘制的曲 线称为吸附等温线。
吸附等温线及动力学
运用数学和统计方法对数据进行分 析，包括等温线模型的拟合、动力 学参数的计算等，以揭示吸附过程 的本质和规律。
结果展示和讨论要点
结果展示
将实验数据和分析结果以图表、表格和文字等形式进行展示，使得结果更加直观和易于理解。
讨论要点
对实验结果进行讨论和解释，包括吸附等温线的形状、吸附量和吸附强度等参数的变化规律及其影响因素，以及 动力学模型对实验结果的预测和解释能力等。同时，还可以探讨实验结果在实际应用中的意义和价值，以及未来 研究的方向和展望。
展的重要趋势。
复杂体系吸附研究
针对复杂体系的吸附行为研究将成为未来 发展的重要方向，包括多组分竞争吸附、 动态吸附等方面的研究。
跨学科交叉融合
随着计算机科学、人工智能等领域的快速 发展，未来有望通过跨学科交叉融合为吸 附领域的研究和应用带来新的突破。
THANKS
感谢观看
活化能计算
通过实验数据拟合得到活化能值，可用于评估 吸附过程的难易程度。
影响因素
温度、吸附剂性质、表面结构等均可影响活化能的大小。
03
吸附等温线实验方法与数 据处理
实验方法设计原则和实施步骤
设计原则
确保实验条件的一致性和可重复 性，选择合适的吸附剂和被吸附 物质，以及确定合适的温度、压 力和浓度范围。
影响因素
温度、压力（或浓度）、吸附剂性质（如比表面积、孔径分布等）、吸附质性 质（如分子量、极性等）以及共存物质等都会影响吸附等温线的形状和位置。
实验条件选择
为了获得准确可靠的吸附等温线数据，需要选择合适的实验条件，如温度范围、 压力（或浓度）范围、吸附剂和吸附质的用量、接触时间以及分析方法等。同 时，还需要进行多次重复实验以减小误差。
课程报告——吸附等温线
吸附等温线当气体与固体表面接触时，固体表面上气体的浓度高于气相主体浓度的现象称为吸附现象。
固体表面上气体浓度随时间增加而增大的过程，称为吸附过程；反之，气体浓度随时间增加而减小的过程，称为脱附过程。
但吸附过程进行的速率和脱附过程进行的速率相等时，固体表面上气体浓度不随时间而改变，这种状态称为吸附平衡。
吸附速率和吸附平衡的状态与吸附温度和压力有关。
在恒定温度下进行的吸附过程称为等温吸附；在恒定压力下进行的吸附过程等压吸附。
所谓等温吸附平衡是指保持温度恒定，对应一定的压力，吸附达到平衡时催化剂表面存在一定吸附量，一系列压力与吸附量对应值绘成的曲线称为等温吸附线，或称吸附等温线。
实验中所得到的等温线形状繁多，但基本上可用5种类型概括。
1. 单分子层吸附理论：Ⅰ型等温线Langmuir 在1918年从动力学理论推导出单分子层吸附等温式。
在等温吸附时，Langmuir 单分子层吸附模型主要基于以下四个假设：1、单层分子吸附，每个吸附中心只能被一个吸附分子占据（气体分子只有碰撞到固体的空白表面上才能被吸附），形成不移动的吸附层；2、局部吸附，吸附剂固体表面有一定数量的吸附中心，形成局部吸附，各吸附中心相互独立，各吸附中心的吸附与解吸与相邻吸附中心是否被其它分子所占据无关；3、理想的均匀表面，各吸附中心都有相同的吸附能并在各中心均匀分布；4、吸附与脱附呈动态平衡。
是一个与吸附量或覆盖率无关的理想模型。
定义θ为吸附剂表面的覆盖率，则=θ已被吸附质覆盖的表面积总表面积()=1-k p νθ吸附吸附=k νθ脱附脱附当吸附过程达到动态平衡时，有：=νν吸附脱附，即：()1-k p k θθ=吸附脱附 ()()=11a k k k k pap ap k k p θθ=−−−−−→=++ 吸附脱附吸附脱附吸附脱附 上式即为Langmuir 吸附等温式，式中：θ为吸附剂表面覆盖率；p 为吸附气体的压力；a 为吸附吸数或吸附平衡常数，与吸附剂、吸附质及温度有关。
吸附等温线解读
发生蒸发时的蒸汽压力不同
Vad
p / ps
1.0
p / ps
1.0
Langmuir 吸附等温式 Langmuir 基本假设 • 气体在固体表面上的吸附是单分子层的
• 被吸附的分子间无相互作用力
• 吸附剂表面是均匀的
• 吸附平衡是动态平衡
Langmuir 吸附等温式 Langmuir 公式推导 • 表面覆盖度 θ = V/Vm • 空白表面为 1 - θ
1 /n
V：吸附量 k，n：与温度、系统有关的常数，n一般大于1
1 lgV lg k lg p n
以lgV和lgp作图的适用范围比Langmuir公式要宽，适用 于物理吸附、化学吸附和溶液吸附。
BET 吸附等温式 BET基本假设 • 吸附可以是多分子层的 • 固体表面是均匀的 • 除第一层以外，其余各层的吸附热等于吸附质的 液化热
q f (T , p)
(1)T =常数，q = f (p)，称为吸附等温式 (2)p =常数，q = f (T)，称为吸附等压式
(3)q =常数，p = f (T)，称为吸附等量式
吸附等温线类型
类型 I
• 单分子层吸附、L型 Vad • p远低于ps时，固体表 面就几乎被完全覆盖， 达到饱和
举例
Langmuir 吸附等温式
ka p(1 ) kd
ka 令： a kd
ka p kd ka p
ap 1 ap
这公式称为 Langmuir 吸附等温式，式中a 称为 吸附平衡常数（或吸附系数），它的大小代表了固
体表面吸附气体能力的强弱程度。
Langmuir 吸附等温式
举例
水或乙醇在硅胶上的吸附
吸附等温线在环境催化剂设计中的应用
吸附等温线在环境催化剂设计中的应用在环境保护和绿色化发展的背景下，环境催化剂的研究和设计变得越来越重要。
而吸附等温线作为一项重要的表征催化剂吸附性能的工具，在环境催化剂的设计中有着广泛的应用。
本文将介绍吸附等温线的基本概念和分类，并探讨它在环境催化剂设计中的应用。
一、吸附等温线的基本概念吸附等温线是描述催化剂或吸附剂上吸附物质在给定温度下吸附量与其平衡气相浓度之间关系的曲线。
通常使用等温线来表征吸附过程的特征，通过研究吸附等温线可以确定催化剂的吸附容量、吸附平衡常数等吸附性能参数。
常见的吸附等温线类型有Langmuir等温线、Freundlich等温线和Tempkin等温线等。
Langmuir等温线适用于单层吸附，假设吸附位点饱和后不再吸附；Freundlich等温线适用于多层吸附，假设吸附容量随着吸附浓度的增加而增加；而Tempkin等温线则适用于吸附位点之间存在相互作用的吸附系统。
二、吸附等温线在催化剂设计中的应用（1）吸附性能评价吸附等温线可以用来评价催化剂的吸附性能。
通过研究吸附等温线的形状、斜率和吸附容量等参数，可以评估催化剂对目标物质的吸附能力。
催化剂的吸附性能直接影响着其催化活性和选择性，因此通过吸附等温线的分析可以指导催化剂的设计和改进。
（2）催化剂表面活性位点研究吸附等温线的形状和斜率可以揭示催化剂表面的活性位点情况。
不同的吸附机理会导致吸附等温线的不同形状，例如Langmuir等温线表明吸附为单层吸附，而Freundlich等温线则表明吸附为多层吸附。
通过研究吸附等温线的形状和斜率，可以确定催化剂表面的活性位点分布情况，有助于理解催化剂的反应机理。
（3）催化剂设计和优化吸附等温线能够提供催化剂设计和优化的重要依据。
通过研究目标物质在不同催化剂上的吸附等温线，可以确定最适合目标物质吸附和反应的催化剂材料。
此外，吸附等温线还可以用于优化催化剂的孔结构和表面化学性质，从而提高催化剂的活性和稳定性。
第三章__吸附等温线
关于Kelvin方程的几点说明 *Kelvin方程给出了发生毛细孔凝聚现象时 孔尺寸与相对压力之间的定量关系 *毛细孔凝聚与多分子层吸附不是两个独立 的过程 *关于Kelvin半径
rm
rk t
rk
r
Kelvin方程对Ⅳ和Ⅴ型等温线的解释
D
D
'
基本观点
Langmuir方程建立的3个假设
• 开放表面，均一表面 • 定位吸附 • 一个吸附位只容纳一个吸附质分子
Langmuir 方程
bp n nm 1 bp
=1 pk
p Henry定律
0
p
线性形式
p 1 p n nmb nm
应用与局限
3.2.4 多分子层吸附理论-BET方程 （Brunauer et al, 1938） 基本观点
＜
p ln p0 a ,r
R 2 r
p ln p0 a , R
＞
p ln p0 a ,r
3.2.6 Polanyi 吸附势理论
吸附势ε
将1mol气体从主体相吸引到吸附空间（吸附相） 所作的功。
吸附空间剖面图
吸附势的计算公式：
i
pa/po
p/p0
开始凝聚
开始蒸发
一端封闭的圆筒孔
两端开口的圆筒孔
2 VL 1 p ln p0 RT rk
p VL 1 ln RT rk p0 a
球形
圆柱形
几种常见的吸附回线
A
n
0
pd/p0 pa/po
p/p0
B
n
0
p/p0
吸附热力学吸附等温线
程•2及02应0/1用0/12
4）BET 吸附等温式
为了解决更多的实验问题，1938年， Brunauer(布诺尔)、 Emmett (埃 米特)和Teller (特勒)三人在朗缪尔单分子层吸附理论基础上提出多分子层 吸附理论（公式），简称BET理论（公式）。
•S=AmL n
➢Am —是吸附质分子的横截面积，
➢ L—是阿伏伽德罗常数，n是吸附质分子数， ➢若Vm用cm3表示，则n= Vm/22.414
✓在 STP下,气体的摩尔体积22.414×10-3m3/mol
程•2及02应0/1用0/12
4）BET 吸附等温式
•1.2 吸附热力学
BET吸附三常数公式 ✓如果吸附层不是无限的，而是有一定的限制，例如在吸附剂 孔道内，至多只能吸附n层，则BET公式修正为三常数公式：
程•2及02应0/1用0/12
2) Freundlich吸附式
假定在非均匀表面上发生吸附，也可以从理论上(经典统计 力学)推导出Freundlich吸附式。
H．Freundlich发现了许多溶液吸附都符合该式，所以采用
了他的名字命名。 Freundlich吸附温式是经验公式。
•或
✓q是单位质量固体上吸附的气体质量， P是气体的平衡压力 。 ✓常数k和 n依赖于吸附剂、吸附质的种类和吸附温度。
✓ 他们接受了Langmuir理论中关于固 体表面是均匀的观点，但他们认为吸附 是多分子层的。在原先被吸附的分子上 面仍可吸附另外的分子，而且不一定等 第一层吸满后再吸附第二层。 ✓第一层吸附与第二层吸附不同，第一 层吸附是靠吸附剂与吸附质间的分子引 力，而第二层以后是靠吸附质分子间的 引力。因为相互作用的对象不同，因而 吸附热也不同，第二层及以后各层的吸 附热接近于凝聚热。 ✓总吸附量等于各层吸附量之和。
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p/p0
开始凝聚
开始蒸发
一端封闭的圆筒孔
ln p 2VL 1
p0
RT rk
球形
两端开口的圆筒孔
ln
p p0
a
VL
RT
1 rk
圆柱形
几种常见的吸附回线
A n
0
pd/p0 pa/po p/p0
B n
0
p/p0
C n
0
p/p0
D n
0
p/p0
E类回线：
典型的例子是具有“墨水瓶”结构的孔。
p 0
a1'1
exp
E1 RT
a2
p1
a2' 2 ┆
exp
E2 RT
ai
pi1
ai ' i
exp
Ei RT
为了简化方程，BET引进两个假设：
假设1： 假设2：
E2 E3 L Ei El
a2' a3' L ai' g
a2 a3
ai
其中，
C ixi
n nm
i 1
1 C xi
i 1
x
p g
exp
El RT
，
C
a1g a1'
exp
E1 El RT
（1）
对(1)式进行数学处理，即得
n
Cx
BET方程 nm (1 x)(1 x Cx)
x
p g
exp
El RT
1
p0 g
exp
El RT
x p p0
BET方程对Ⅱ型和Ⅲ型等温线的解 释
• C>1时，即E1>El，Ⅱ型等温线 • C较小时，即E1>El，Ⅲ型等温线 • 研究表明(Jones，1951)：C＝2是临界点
1 ( 1
N 1)xN NxN1 (C 1)x CxN1
3.2.5 毛细孔凝聚理论-Kelvin方程
p 2
rm
r1 r2
设一单组分体系，处于气（ ）液（ ）两相平衡中。此时，气液两相的化学势相等：
如果给其一个微小的波动，使得体系在等温条件下，从一个平衡态变化至另一个平衡态。
d d d S dT V dp
d
ln
p
Kelvin方程：
ln p 2VL 1
p0
RT rm
关于Kelvin方程的几点说明
*Kelvin方程给出了发生毛细孔凝聚现象时 孔尺寸与相对压力之间的定量关系
*毛细孔凝聚与多分子层吸附不是两个独立 的过程
*关于Kelvin半径
rm
rk
rk
t
r
Kelvin方程对Ⅳ和Ⅴ型等温线的解释
基本观点
Langmuir方程建立的3个假设
• 开放表面，均一表面 • 定位吸附 • 一个吸附位只容纳一个吸附质分子
Langmuir 方程
n
nm
bp 1 bp
=1 pk
p Henryp
n nmb nm
应用与局限
3.2.4 多分子层吸附理论-BET方程 （Brunauer et al, 1938）
第三章 吸附等温线
n=f(T，p，E) n=f(T，p) 温度一定
氧气在活性炭上吸附等温线
3.1 吸附等温线的类型
等温线的形状反应了固体表面性 质、孔结构和气－固分子之间的作 用力的特性。
吸附量 n
B
B
相对压力 p/p0
Ⅰ型等温线
n
0
1
p/p0
化学吸附，单分子层，极限吸附量
微孔吸附剂，孔填充
d S dT V dp
V dp V dp
(13)
则根据（12）式有：
dp dp d 2 rm
将（13）式带入上式得到：
2 d(
rm
)
V V V
dp
(14)
V V
因此，（14）式可以写做：
2 RT dp d ( rm ) V p
(15)
2
r rm m
p0 p
RT V
BET方程计算比表面积
BET方程的线性形式
p 1 C 1 p n( p0 p) nmC nmC p0 p/p0在0.05-0.35之间成立
(p/p0)/n(1-p/p0)
40
35
30
25
20
15
10
5
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.30
p/p0
ACF
(p/p0) /n(1-p/p0)
3.2.1 Henry方程
吸附量与平衡压力满足过原点的线 性关系
n=kp
k是Henry常数
3.2.2 Freundlich 方程
Henry方程的扩展
n=kp1/m
当m＝1时回归Henry方程 线性形式
lgn=lgk+(1/m)lgp
3.2.3 单分子层吸附理论-Langmuir 方程（Langmuir，1916）
基本观点
BET方程建立的几个假设：
*理想表面，定位吸附
*第一层的吸附热是常数，第二层以 后各层的吸附热都相等并等同于凝 聚热
*吸附是无限层
多分子层吸附模型
θ0 θ1 θ2
θ3
方程的推导
1 i i0
n nm ii i0
气体分子在第零层上吸附形成第一层的速度等于第一层脱附形成第零层的速度：
a1
如在r处凝聚：
ln
p p0
a,r
VL RT
1 r
如在R处凝聚：
ln
p p0
a,R
2VL RT
1 R
E n
0
R 2 r
p
ln
p0
a,R
＜
p
ln
p0
a,r
R 2 r
ln
p p0
a,R
＞
p
ln
p0
a,r
r R
p/p0
3.2.6 Polanyi 吸附势理论
超临界吸附
Ⅱ型和Ⅲ型等温线
n
n
B
0
10
1
p/p0
p/p0
无孔固体，开放表面，表面覆盖机理
Ⅳ和Ⅴ型等温线
n
n
B
0
10
1
p/p0
p/p0
中孔凝聚
Ⅵ类等温线
n
p/p0
均匀表面，每一台阶相当于吸满一层分子
3.2 吸附的经典理论
• Henry方程 • Freundlich 方程 • 单分子层吸附理论•Langmuir方程 • 多分子层吸附理论•BET方程 • 毛细孔凝聚理论•Kelvin方程 • 微孔填充理论•DR方程
14
12
10
8
6
4
2
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.30
p/p0
炭纸
A nm Nam
关于am的几点说明
各种吸附质分子的占有面积
BET方程的局限性
•关于表面均一性的假设 •忽略同层分子之间的作用力 •关于E1是常数的假设
BET方程的改进
N层吸附BET方程为：
n nm
Cx 1 x
吸附势ε
将1mol气体从主体相吸引到吸附空间（吸附相） 所作的功。
吸附空间剖面图
吸附势的计算公式：
pi ,a
i v0dp
D
D' E
n
C
B A 0
p/p0
发生毛细孔凝聚时孔尺寸与相对压力的关系（77KN2吸附）
r(nm)
1 2 5 10 20 25
p(tor)
297 475 630 691 725 732
p/p0
0.391 0.625 0.829 0.909 0.954 0.963
吸附滞后现象
n 0
脱附 吸附
pd/p0 pa/po