荷电条件下颗粒直流电晕荷电的性能研究

荷电条件下颗粒直流电晕荷电的性能研究 在上面描述的多分散的气溶胶生成系统的下游，有一个差示迁移率分析仪用于根据所需的大小分类单分散的粒子。最先采用差示迁移率分析仪（DMA）等级的一个放射性颗粒荷电器用于输入多分散的颗粒来达到明确的荷电分布。差示迁移率分析仪（DMA）工作的气溶胶流率是1.5升/分钟，鞘流率是15.0升/分钟。为了获得实验用的电中性颗粒，差示迁移率分析仪（DMA）分类的颗粒直接通过放射性颗粒中和器和一个静电电容器。 图3是用于模型绩效评估的实验装置。为了测量荷电效率，气溶胶流通过第二个静电电容器除去所有的带电颗粒，从而测得从模型中离去的带电颗粒部分，然后导入一个超细粒子凝结计数器，计算出流体中中性颗粒的数量浓度。在测量期间，通过模型的气溶胶流量率由高流量条件下操作的超细粒子凝结计数器（UCPC）泵和层流流量计与针型阀规定流率的真空线控制。 本征荷电效率由Romay and Pui (1992)的方法计算出来。

N1和N2 分别是：模型正常工作的条件下，在第二个静电电容器的下部分别施加高压和不施加高压时测得的颗粒数量浓度。 外部荷电效率是由Chen and Pui (1999)描述的方法评估得到的。

N3是模型打开时离开它的颗粒数量浓度；N4是进入模型的颗粒数量浓度；Pec中性颗粒通过第二个静电电容器时的渗透率。 在本实验中，通过模型的颗粒荷电分布进一步得到描述。串联差示迁移率分析仪（DMA）技术用于测量在不同尺寸下单分散实验颗粒的颗粒荷电分布。用于实验这部分的颗粒产生系统和以前描述的那些是一样的。离开荷电器的颗粒的电迁移分布由不带快乐里中和器的SMPS测得。带负电颗粒的测量，差示迁移率分析仪（DMA）和一个外部的高压供电源相连。进入模型中的实验颗粒在尺寸上是单分散的，由SMPS测得的颗粒的电迁移分布，表明了离开模型的实验颗粒的荷电分布。注意到：实验中测得的荷电分布是指模型荷电调节器出口的颗粒（定义为外部荷电分布），而不是模型荷电区域的颗粒（定义为本征荷电分布）。本征和外部荷电分布的区别在于调节器中荷电颗粒的损失。

4.单极荷电模型（单级充电模式） 在调节器中生死模式用于模拟单级扩散荷电。这种模型包括一个微分方程的无穷集，假设离子浓度常量Ni的值比所有颗粒的值要高(Boisdron & Brock, 1970)。模型方程的的求解可给出荷电效率和给定Ni值的荷电分布。 这里Nn是含有n个基本电荷量的颗粒数量浓度；t指颗粒的平均停留时间；βn是联合含有n个基本电荷量的颗粒和离子的复合系数，由福克斯（Fuchs，1963）的限制领域理论计算得到。这个理论假定：颗粒周围的空间被一个虚构的与颗粒同中心的球体分割成两部分。在限制领域的外部，离子的运动由宏观扩散迁移理论决定。在限制领域的内部，离子的运动由颗粒的热运动速度和相互作用潜能共同作用控制。与限制领域表面的离子流量相匹配的复合系数βn计算如下：

在这里，θ是指进入限定领域的一个离子碰撞和转移它的带电量给颗粒的可能性；δ指限定领域的半径范围，它是颗粒半径a和离子平均自由程λi的函数；ci和Di分别是指离子的热速度和扩散系数；k指玻尔兹曼常数；T指系统温度；φ(r)指距离颗粒中心r出处的潜能，其中F是离子-颗粒间的相互作用力；KE是KE = 1/4πε0的库伦常量，ε0是真空介电常数；e是荷电量的基本单位；κ是k = （（ε-1）/（ε+1））

e2中的分子力参数，ε是颗粒介电常数。 没有电动力时，在限定区域半径范围内，碰撞机率θ是颗粒半径范围比率的平方（θ=a2/δ2）。对于一个带电颗粒，θ由最小的碰撞参数计算得到(Natanson, 1960)。

设，碰撞机率θ可计算如下： 其中bm是碰撞参数的最小值。 计算所需：电子迁移率Za和离子的分子重量Mi。 其中，Na是阿伏伽德罗常数，Mg是环境气体的分子重量。 5.结果和讨论 5.1 模型操作条件的最优化 图4-是在调节器未施加电压的情况下测量的通过模型的未带电颗粒的穿透曲线。粒径在5-20nm的单分散的中性银颗粒用于不同气溶胶流率的测量。正如所料，模型中为带电颗粒的损失随着颗粒尺寸和气溶胶流率的减少而增加。在气溶胶流率为3升/分钟时，模型中5nm的未带电颗粒的穿透率减少到75%。大于20nm的未带电颗粒的损失少于5%，且高于3升/分钟的气溶胶流率可以忽略不计。 操作装置的最优化可以提高气溶胶荷电器的性能。当最优化着重于外部荷电效率时，荷电器的实际应用可以获益最大。基于离子附着技术的气溶胶荷电器，本征荷电效率主要受到Nit值的影响（Ni是离子浓度，t是颗粒停留时间），而荷电机制主要有离子扩散主导(Liu & Pui, 1974b)，特别是亚细微米和纳米范围的

颗粒。模型中，荷电区域颗粒的停留时间可以有气溶胶流率控制。荷电区域的离子浓度既可以由电晕电流也可以由离子电压决定。增加电晕电流和离子电压，荷电器荷电区域的离子浓度也会增加，从未导致本征荷电效率的增加。然而，由于空间荷电效果，离子浓度的增加会损失更多的带电粒子。因此，如果我们仅仅增加荷电器荷电区域的离子浓度，模型的外部荷电效率将不会继续增加。由于静电效应，离子电压的降低会减少荷电颗粒的损失。不幸的是，它也会减少模型的本征荷电效率，从而引起外部荷电效率的降低。考虑到外部荷电效率，优化模型操作装置的实验就这样展开了。 我们试验的气溶胶选择粒径为10nm的单分散银颗粒。图5中的a和b分别展示了在不同电晕放电电流和离子电压下荷电器的本征荷电效率和外部荷电效率。气溶胶流率定为3升/分钟。图5中的a明确指出本征荷电效率随着离子电压或电晕电流的增加而增加。然而，图5b中给出的数据表明模型中电晕电流对外部荷电效率的影响是不明显的。这就意味着在荷电区域离子电压是控制离子浓度的主要参数。因此为了稳定操作，在下面的实验中电晕电流设定为2µA。而且随着离子电压的增加，外部荷电效率增加，离子电压到达600v后的残余量也会增加。

图6中a和b分别展示了在不同气溶胶流率和离子电压下荷电器的本征荷电效率和外部荷电效率。电晕放电电流定为2µA。正如所料，随着气溶胶流率的增加，本征荷电效率减少。离子电压越高，气溶胶流率越高，外部荷电效率才能达到最大值。在1kV的离子电压范围内，当气溶胶流率为3升/分钟和离子电压为600V时，外部荷电效率达到最大值。

5.2 模型的荷电效率 图7中a和b的分别表示了粒径为5-50nm的颗粒在600V离子电压和3升/分钟的气溶胶流率的模型中的本征荷电效率和外部荷电效率。作为对比，我们也引入了Buscher荷电器、双胞胎Hewitt荷电器、混合型荷电器和微型荷电器的实验荷电效率数据。本征荷电效率（图7a所示），显示了模型荷电器比混合型荷电器和微型荷电器具有更好的性能。颗粒粒径大于15nm时，模型的本征荷电效率增加80%。在所有的基于电晕放电的荷电器中，模型荷电器的外部荷电效率在研究的粒径范围内几乎和双胞胎Hewitt荷电器与混合 型荷电器相同，但比Buscher荷电器和微型荷电器要好。颗粒粒径大于15nm时，模型的外部荷电效率高于60%。

5.3 模型中离子浓度的控制 如上所述，模型的离子浓度由离子电压决定。图8表明当颗粒浓度为103-104/cm3时，不同离子电压下模型的本征荷电效率。图8中显示数据的颗粒粒径小于50nm，那是因为颗粒粒径大于50nm时，模型的本征荷电效率趋于100%，它随着粒径的减小而减小。气溶胶流率和电晕电流分别为3升/分钟和2µA。图8也显示了生死颗粒荷电模型计算出的曲线和福克斯限制区域模型计算出的离子-颗粒复合系数。对于正离子，最有可能的离子质量和动能是109和1.4，与水合质子H+(H2O)6相当。不同的Nit值对应每一个离子电压以更好地与实验数据相吻合。计算出的Nit值为106-107s/cm3,比挑战的颗粒浓度大100倍。上述数据证实了生死模型的猜想：离子浓度比颗粒浓度大很多。荷电模型认为荷电区域的离子浓度是常量。实验和计算数据的误差可能是由于模型荷电区域内离子浓度的空间分布的不均匀性。 我们进一步通过实验评估荷电区域内的离子数值浓度。实验的调节箱通过电阻为R的电阻器接地。电阻器上的电压值Vresistor由万用表测得，离子电流I通过基本方程I=Vresistor/R推导出。离子电压值为600v、400v和200v时对应的电流值分别为17.76nA、9.09nA和2.93nA。得到的电流值可进一步由下式计算得出：

这里S是离子的沉积面积，Ni是荷电区域的平均离子浓度，νi离子运行速度是电场E的函数，表达式为νi = ZiE。由于很难精确地确定沉积区域S，在模型中我们粗略估计荷电区域在金属网极和调节器出口。因此沉积区域S可以按S=2πrl计算出来,其中r是气溶胶出口管的内半径范围，l是气溶胶出口管中离子沉积的有效长度（如图1所示）。一般荷电区域的离子电场是不均匀的，很难用简单的数学表达式去描述。反而，我们是通过简单的表达式E=Va/d去评估电场的，其中Va是离子电压，d是金属网电极和气溶胶出口管的入口处之间的距离。 荷电区域的平均颗粒停留时间可以由下式计算得到：

其中Q是气溶胶流率，U是由U=πr2d计算得到的荷电区域的体积，定义为金属网电极和气溶胶出口管入口处之间的空间。气溶胶流率为3升/分钟时，可以计算出停留时间t=12.6ms。 上述分析表明荷电区域主要位于金属网电极和气溶胶出口管入口处之间。为了证实上述设想，我们可以将Nit表示如下： 未知变量l可以由单极荷电模型中得出的Nit值估算得到。当离子电压分别是600V、400V和200V时，Nit值分别为1.11E7、8.52E6和5.49E6 s/cm3，长度l=0.76mm。长度l值较小可以推断出离子主要沉积在

气溶胶出口管入口处。 纳米范围内单极离子荷电可以增加带电粒子的百分比，它可使大尺寸的颗粒带上电荷。当许多电荷附着在颗粒上时，通过静电的方法分类或分开颗粒尺寸等级是允许的。由于液滴表面的电荷排斥，过度荷电甚至导致液滴分裂。因此许多颗粒成功运用的基本要素是颗粒的电荷分布。实验中在3升/分钟的气溶胶流率和2µA的电晕电流条件下，操作模型测量颗粒的电荷分布。通过荷电区域离子浓度的变化可以演示控制颗粒电荷分布（因此减少过度荷电和大颗粒的可能性），图9a-d显示了不同离子电压下浓度近似为1.3*104/cm3和粒径为60nm的实验颗粒的正电荷分布。