重水研究堆退役废物再利用研究

第４７卷第８期原子能科学技术Ｖｏｌ．４７，Ｎｏ．８　２０１３年８月ＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙＡｕｇ．２０１３重水研究堆退役废物再利用研究岳维宏，逄锦鑫（中国原子能科学研究院，北京　１０２４１３）摘要：实现废物再利用是废物最小化的重要措施之一，从废物流中将有潜在利用价值的物料分离出来实现再利用可大幅减少对环境的影响。

本文以中国原子能科学研究院重水研究堆退役为实例研究了放射性废物再利用问题。

通过全面分析和计算重水研究堆在退役期间产生的各类废物，得出具有一定数量的物料有潜在的利用价值，可直接或经适当处理后再利用在其他行业领域中。

研究表明，通过采取废物最小化控制措施（如废物分类和废物流分离等），采用适当的去污技术和执行清洁解控要求，至少可使重水研究堆退役过程中产生的几十吨钢铁、１０ｔ铝材和５ｔ重水实现再利用。

关键词：重水研究堆；退役；废物；再利用中图分类号：ＴＬ９４ 文献标志码：Ａ 文章编号：１０００‐６９３１（２０１３）０８‐１３９８‐０７收稿日期：２０１２‐０３‐０９；修回日期：２０１２‐０５‐２８作者简介：岳维宏（１９６７—），男，甘肃会宁人，研究员级高级工程师，博士研究生，辐射防护及环境保护专业ｄｏｉ：１０．７５３８／ｙｚｋ．２０１３．４７．０８．１３９８ＳｔｕｄｙｏｎＲｅｃｙｃｌｅｏｆＭａｔｅｒｉａｌｓａｎｄＣｏｍｐｏｎｅｎｔｓＦｒｏｍＷａｓｔｅＳｔｒｅａｍｓＤｕｒｉｎｇＤｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇｆｏｒＨｅａｖｙＷａｔｅｒＲｅｓｅａｒｃｈＲｅａｃｔｏｒＹＵＥＷｅｉ‐ｈｏｎｇ，ＰＡＮＧＪｉｎ‐ｘｉｎ（ＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙ，Ｐ．Ｏ．Ｂｏｘ２７５‐１２５，Ｂｅｉｊｉｎｇ１０２４１３，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：　Ｔｈｅｒｅｃｙｃｌｅｏｆｖａｌｕａｂｌｅｍａｔｅｒｉａｌｓｆｒｏｍｐｏｔｅｎｔｉａｌｗａｓｔｅｓｔｒｅａｍｓｉｓｏｎｅｏｆｉｍｐｏｒｔａｎｔｅｌｅｍｅｎｔｓｏｆｗａｓｔｅｍｉｎｉｍｉｚａｔｉｏｎ，ａｎｄｉｔｃａｎｍｉｎｉｍｉｚｅｔｈｅｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔｉｍｐａｃｔ．Ｔｈｅｒｅｃｙｃｌｅｏｆｔｈｅａｒｉｓｉｎｇｗａｓｒｅｓｅａｒｃｈｅｄｗｉｔｈｔａｋｉｎｇｔｈｅｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇｏｆｈｅａｖｙｗａｔｅｒｒｅｓｅａｒｃｈｒｅａｃｔｏｒ（ＨＷＲＲ）ｉｎＣｈｉｎａＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＡｔｏｍｉｃＥｎｅｒｇｙａｓａｎｅｘａｍｐｌｅ．ＢｙａｎａｌｙｚｉｎｇａｌｌｔｈｅｐｏｓｓｉｂｌｅｗａｓｔｅｓｔｈａｔｃｏｕｌｄｇｅｎｅｒａｔｅｄｕｒｉｎｇｔｈｅｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇｏｆＨＷＲＲ，ｓｏｍｅａｍｏｕｎｔｏｆｍａｔｅｒｉａｌｓｈａｖｅｐｏｔｅｎｔｉａｌｖａｌｕｅｓｔｏｒｅｃｙｃｌｅａｎｄｍａｙｂｅｕｓｅｄｅｉｔｈｅｒｄｉｒｅｃｔｌｙｏｒａｆｔｅｒａｐｐｒｏｐｒｉａｔｅｔｒｅａｔｍｅｎｔｆｏｒｏｔｈｅｒｐｕｒｐｏｓｅｓ．ＴｈｅｒｅｓｅａｒｃｈｒｅｓｕｌｔｓｓｈｏｗｔｈａｔｉｎＨＷＲＲｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇａｔｌｅａｓｔｔｏｎｓｏｆｉｒｏｎｓ，１０ｔｏｎｓｏｆａｌｕｍｉｎｕｍａｎｄ５ｔｏｎｓｏｆｈｅａｖｙｗａｔｅｒｃａｎｂｅｒｅｃｙｃｌｅｄｂｙｃａｒｒｙｉｎｇｏｕｔｔｈｅｗａｓｔｅｍｉｎｉｍｉｚａｔｉｏｎｃｏｎｔｒｏｌｍｅａｓｕｒｅｓ（ｅｇ．ｗａｓｔｅｃｌａｓｓｉｆｉｃａｔｉｏｎａｎｄｗａｓｔｅｓｔｒｅａｍｓｅｇｒｅｇａｔｉｏｎ），ａｄｏｐｔｉｎｇａｐｐｒｏｐｒｉａｔｅｄｅｃｏｎｔａｍｉｎａｔｉｏｎｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓ，ａｎｄｐｅｒｆｏｒｍｉｎｇｔｈｅｒｅｑｕｉｒｅｍｅｎｔｓｏｆｃｌｅａｒａｎｃｅ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｈｅａｖｙｗａｔｅｒｒｅｓｅａｒｃｈｒｅａｃｔｏｒ；ｄｅｃｏｍｍｉｓｓｉｏｎｉｎｇ；ｗａｓｔｅ；ｒｅｃｙｃｌｅ 核设施在退役过程中必然会产生大量的废物料，其中，有些废物料可实现再利用。

废物再利用是废物最小化的重要因素和措施之一，废物最小化要求核设施在退役之前必须做好废物最小化的计划和设计工作［１］，从而指导核设施开展退役工作，最大限度地减少放射性废物的处置量，减少对公众和环境的影响。

中国原子能科学研究院重水研究堆（ＨＷＲＲ）是一座重水冷却和慢化的研究用反应堆，设计堆芯为水罐式结构，重水作慢化剂和冷却剂，石墨作反射层。

该堆于２００７年最终停闭，目前正处于安全停闭过渡期，已进入退役前期阶段，在退役过程中将产生放射性废物，大部分是低放射性废物，甚至是极低放射性废物，还有一定数量的非放射性废物，没有必要、也不应当完全作为放射性废物进行处置。

本工作通过采用回收技术，尽可能地将不锈钢、碳钢、铝等材料回收再利用，这不仅能大量降低退役废物处置的量和费用，且提高资源的利用率，减少对环境的污染。

１　放射性废物再利用的条件放射性废物再利用是指核设施运行、退役等过程中产生的材料及设备等通过分拣检测或经适当处理后达到清洁解控水平的要求后进入核工业领域或核燃料循环以外的其他领域内再使用。

清洁解控水平常用来作为衡量解除管理控制的限值。

一般，制定清洁解控水平的主要放射学依据是在考虑了所有合理可能的照射途径（包括外照射、粉尘吸入，通过食物和饮用水的各种摄入途径）后个人年有效剂量小于等于１０μＳｖ［２］。

我国国家标准也已规定了核设施产生的废物中大部分放射性核素的再循环、再利用的清洁解控水平［３］。

废物料中放射性核素活度浓度满足规定的清洁解控水平值后，经审管部门同意可解控使用。

实现废物再循环、再利用需考虑很多因素，主要包括：１）有切实可用的清洁解控／释放的判据；２）经济代价的分析；３）再利用的技术可行性；４）国家废物管理政策及战略；５）公众的可接受性等。

２　重水研究堆退役废物源项分析本工作重点针对重水研究堆本体及主要辅助系统退役物料的再利用机会进行研究。

研究范围包括反应堆本体、重水系统、重水净化系统、屏冷却系统、氦气系统、二次水系统、真空系统等工艺系统。

主要通过计算并结合部分测量数据进行废物再利用机会分析。

堆本体放射性活度浓度趋势变化预测的计算采用美国橡树岭国家实验室（ＯＲＮＬ）研制的Ｏｒｉｇｅｎ２程序。

反应堆功率采用平均功率７ＭＷ，统计实际每年的运行时间（重水研究堆大修改建后近１８ａ的运行史列于表１），再按照重水研究堆实验管道内中子注量率典型测量结果，即测量得到的中子注量率与功率的关系，计算得到反应堆各典型位置的中子积分通量，最后，用Ｏｒｉｇｅｎ２程序计算辐照效果，从而得到各主要部件活化产物的放射性活度。

表１　重水研究堆近１８ａ运行历史Ｔａｂｌｅ１　ＨｉｓｔｏｒｉｃｏｐｅｒａｔｉｏｎｐａｒａｍｅｔｅｒｓｏｆＨＷＲＲｆｏｒ１８ｙｅａｒｓ年份运行功率／ＭＷ年运行时间／ｄ１９９１—１９９５９１１０１９９６—１９９９７畅５１１０２０００７畅５１２５２００１７畅５１４０２００２７畅５１６５２００３７畅５１８５２００４７畅５１９５２００５７畅５１７５２００６７畅５１７２２００７７畅５２２０输入Ｏｒｉｇｅｎ２程序的重要参数如下。

１）实测的重水研究堆ＬＤ２铝合金中各种杂质的成分为（质量分数）：Ｎｉ，０畅００４１％；Ｚｎ，０畅００１３％；Ｃｏ，０畅０００５％；Ｆｅ，０畅１４％。

２）通过重水研究堆的历史资料［４］获得热中子注量率，其中，铝塞中活化产物的计算采用１号孔道不同深度的测量值，铝塞上、中、下３部分的热中子注量率分别为５畅２６×１０９、１畅１２×１０１０、５畅０６×１０１１ｃｍ－２・ｓ－１。

砂层采用１根试验孔道的测量值为２畅７８×１０４ｃｍ－２・ｓ－１。

混凝土从外向内划分４层，即４个预测计算单元，热中子注量率采用ＭＣＮＰ３Ｂ程序计算，结果分别为４畅５７×１０２、８畅８５×１０２、７畅２５×１０５、２畅８５×１０６ｃｍ－２・ｓ－１。

３）水平孔道共６个，布置在活性区中心标高堆芯周围辐射方向位置上，孔道尺寸为矱１５２ｍｍ。

在反射层中的热柱（矩形）的尺寸为９９３１第８期 岳维宏等：重水研究堆退役废物再利用研究２２００ｍｍ×１７２０ｍｍ。

２畅１　堆本体及系统［５］堆本体主要部件包括内壳、外壳、铝塞、石墨反射层、混凝土、屏冷水箱、工艺管和实验孔道等。

１）内壳内壳是一由ＬＴ２１铝合金制成的大型薄壳容器，用来容纳堆芯的全部部件。

它由桶体和进出水管组成，约０畅３ｍ３，重约０畅８５ｔ。

本次计算对内壳进行概化，简化了伸缩节部分，把内壳简化为两个直径不同的铝合金桶体（上桶内径１６４１ｍｍ，厚８ｍｍ，高１８１７ｍｍ；下桶内径１４００ｍｍ，厚８ｍｍ，高３６３２ｍｍ）。

经计算，内壳的比活度水平趋势如图１所示。

图１　内壳的比活度Ｆｉｇ．１　Ｓｐｅｃｉｆｉｃａｃｔｉｖｉｔｙｉｎｉｎｎｅｒｓｈｅｌｌ２）外壳外壳位于石墨反射层和屏冷水箱之间，坐落在底部水箱上。

内外壳之间是密封的，其间充以氮气。

整个外壳用碳钢制造，由桶体和引出管组成，总高８０６５ｍｍ，桶体部分高６３１０ｍｍ。

桶体由直径不同的圆筒和法兰焊接而成，材料体积约为０畅７ｍ３。

将外壳优化为两段圆柱体进行计算，其中，上桶内径１６４５ｍｍ，厚１５ｍｍ，高２８１０ｍｍ；下桶内径２６９０ｍｍ，厚１５ｍｍ，高３５００ｍｍ，经计算，反应堆外壳的比活度水平变化趋势示于图２。

图２　外壳的比活度Ｆｉｇ．２　Ｓｐｅｃｉｆｉｃａｃｔｉｖｉｔｙｉｎｈｕｌｌ３）防护铝塞防护铝塞在堆芯上部内壳中，用ＬＤ２锻造铝合金制成，并经过淬火处理。

防护铝塞高３２００ｍｍ，呈阶梯形结构，重１２畅８３ｔ，铝塞上共有１２９个直径不同的通孔安装工艺管、实验管道及控制棒等。

本次计算对防护铝塞概化为直径１３９０ｍｍ、高３２００ｍｍ的圆柱体，材料为ＬＤ２锻造铝合金。

经计算，防护铝塞上部、中部、下部的比活度水平变化趋势示于图３。

４）石墨反射层石墨反射层堆砌在内壳和外壳的夹层之间，由底部反射层和径向反射层两部分组成，重约２６ｔ，共由１８种不同结构的石墨堆砌而成，由ａ———上部；ｂ———中部；ｃ———下部图３　防护铝塞的比活度Ｆｉｇ．３　Ｓｐｅｃｉｆｉｃａｃｔｉｖｉｔｙｉｎｐｒｏｔｅｃｔｉｏｎａｌｕｍｉｎｕｍｐｌｕｇ００４１原子能科学技术 第４７卷３层石墨块堆砌成直径１４２５ｍｍ、高６００ｍｍ的圆柱体，在石墨反射层内布设有实验孔道、屏冷管等，本次计算中考虑了水平实验孔道和热柱孔的影响。

石墨反射层的比活度水平变化趋势示于图４。

５）防护水箱防护水箱由底部水箱、屏冷水箱和顶部水箱组成，用普通碳钢板焊接而成。

水箱内添加含有浓度为２００ｐｐｍ的铬酸钾的去离子水，起屏蔽γ射线和中子的作用。

主要参数列于表２。

经计算，防护水箱内层、外层的比活度水平变化趋势示于图５。