光催化制氢材料
光催化制氢催化剂制备
光催化剂制氢的研究学院：化学化工学院专业：应用化学班级:应091—1学号：200821501135姓名:杨克利光催化剂制氢的研究概述：近几十年来，随着全球能源需求的持续增长，寻找新能源的研究越来越受到人们的关注。
氢能，它作为二次能源，具有清洁、高效、安全、可贮存、可运输等诸多优点，已普遍被人们认为是一种最理想的新世纪无污染的绿色能源，因此受到了各国的高度重视。
光解水制氢技术始自1972年，由日本东京大学Fujishima A和Honda K两位教授首次报告发现TiO2单晶电极光催化分解水从而产生氢气这一现象，从而揭示了利用太阳能直接分解水制氢的可能性，开辟了利用太阳能光解水制氢的研究道路。
随着电极电解水向半导体光催化分解水制氢的多相光催化(heterogeneous photocatalysis)的演变和TiO2以外的光催化剂的相继发现，兴起了以光催化方法分解水制氢(简称光解水)的研究，并在光催化剂的合成、改性等方面取得较大进展。
光解水原理：光催化反应可以分为两类“降低能垒”(down hil1)和“升高能垒”(up hil1)反应。
光催化氧化降解有机物属于降低能垒反应，此类反应的△G<0，反应过程不可逆，这类反应中在光催化剂的作用下引发生成O2-、HO2 、OH·、和H+ 等活性基团。
水分解生成H2和O2则是高能垒反应，该类反应的△G>0(△G=237 kJ/mo1)，此类反应将光能转化为化学能。
要使水分解释放出氢气，热力学要求作为光催化材料的半导体材料的导带电位比氢电极电位EH+/H2稍负，而价带电位则应比氧电极电位Eo2/H2O 稍正。
光解水的原理为：光辐射在半导体上，当辐射的能量大于或相当于半导体的禁带宽度时，半导体内电子受激发从价带跃迁到导带，而空穴则留在价带，使电子和空穴发生分离，然后分别在半导体的不同位置将水还原成氢气或者将水氧化成氧气。
Khan等提出了作为光催化分解水制氢材料需要满足：高稳定性，不产生光腐蚀；价格便宜；能够满足分解水的热力学要求；能够吸收太阳光。
光催化制氢催化剂制备
光催化剂制氢的研究学院：化学化工学院专业：应用化学班级:应091—1学号：200821501135姓名:杨克利光催化剂制氢的研究概述：近几十年来，随着全球能源需求的持续增长，寻找新能源的研究越来越受到人们的关注。
氢能，它作为二次能源，具有清洁、高效、安全、可贮存、可运输等诸多优点，已普遍被人们认为是一种最理想的新世纪无污染的绿色能源，因此受到了各国的高度重视。
光解水制氢技术始自1972年，由日本东京大学Fujishima A和Honda K两位教授首次报告发现TiO2单晶电极光催化分解水从而产生氢气这一现象，从而揭示了利用太阳能直接分解水制氢的可能性，开辟了利用太阳能光解水制氢的研究道路。
随着电极电解水向半导体光催化分解水制氢的多相光催化(heterogeneous photocatalysis)的演变和TiO2以外的光催化剂的相继发现，兴起了以光催化方法分解水制氢(简称光解水)的研究，并在光催化剂的合成、改性等方面取得较大进展。
光解水原理：光催化反应可以分为两类“降低能垒”(down hil1)和“升高能垒”(up hil1)反应。
光催化氧化降解有机物属于降低能垒反应，此类反应的△G<0，反应过程不可逆，这类反应中在光催化剂的作用下引发生成O2-、HO2 、OH·、和H+ 等活性基团。
水分解生成H2和O2则是高能垒反应，该类反应的△G>0(△G=237 kJ/mo1)，此类反应将光能转化为化学能。
要使水分解释放出氢气，热力学要求作为光催化材料的半导体材料的导带电位比氢电极电位EH+/H2稍负，而价带电位则应比氧电极电位Eo2/H2O 稍正。
光解水的原理为：光辐射在半导体上，当辐射的能量大于或相当于半导体的禁带宽度时，半导体内电子受激发从价带跃迁到导带，而空穴则留在价带，使电子和空穴发生分离，然后分别在半导体的不同位置将水还原成氢气或者将水氧化成氧气。
Khan等提出了作为光催化分解水制氢材料需要满足：高稳定性，不产生光腐蚀；价格便宜；能够满足分解水的热力学要求；能够吸收太阳光。
碳点异质结光催化制氢
碳点异质结光催化制氢
碳点异质结光催化制氢是一种利用光催化剂分解水产生氢气的方法。
碳点是一种新型的碳基纳米材料，具有优异的化学稳定性和光吸收能力，可以作为光催化剂的基底。
异质结是指将两种或多种具有不同能带结构的材料通过界面接触形成的一种新型的电子结构，可以利用不同材料的能带结构来实现光生载流子的有效分离。
在碳点异质结光催化制氢中，通常将碳点和一种具有高导带和低价带能级的材料相结合，形成一种Z型异质结结构。
这种结构可以利用碳点的强光吸收能力和高导带电位，以及另一材料的低能带结构和高还原能力，实现光生载流子的有效分离和利用。
碳点异质结光催化制氢的主要步骤包括：
1. 碳点吸收光能，产生电子-空穴对；
2. 电子和空穴在碳点和异质结材料之间传输和分离；
3. 电子和空穴分别被异质结材料的高导带和低价带俘获；
4. 电子和空穴分别还原水和氧化水分子，生成氢气和氧气。
碳点异质结光催化制氢具有高效、环保、可持续等优点，被认为是未来氢能源领域的重要发展方向之一。
光催化材料的发展史
光催化材料的发展史
光催化材料是一种能够利用光能进行化学反应的材料。
其发展史可以追溯到20世纪60年代，当时人们开始研究利用光能来分解水制氢。
随着研究的深入，人们发现不仅可以用光来制氢，还可以利用光催化材料来处理废水、净化空气、减少污染等。
早期的光催化材料主要是一些半导体材料，如二氧化钛、氧化锌等。
这些材料具有良好的光催化性能，但是存在着光吸收范围窄、光催化效率低等问题。
随着科技的不断进步，人们开始研究新型光催化材料，如金属有机骨架材料、纳米材料、复合材料等。
这些材料具有更广泛的光吸收范围、更高的光催化效率和更好的稳定性。
此外，近年来，人们还开始研究利用人工智能、机器学习等技术来优化光催化材料的性能和设计。
这些新的研究方法为光催化材料的发展开辟了新的道路，有望实现更高效、更稳定、更环保的光催化应用。
总的来说，光催化材料的发展史充满了不断探索、不断创新的历程，我们相信在不久的将来，光催化材料的应用将会更加广泛，为保护环境、服务人类做出更大的贡献。
- 1 -。
太阳能光催化制氢技术原理
太阳能光催化制氢技术原理在新能源领域中，氢能已普遍被认为是一种最理想的新世纪无污染的绿色能源，这是因为氢燃烧，水是它的唯一产物。
氢是自然界中最丰富的元素，它广泛地存在于水、矿物燃料和各类碳水化合物中。
然而，传统的制氢方法，需要消耗巨大的常规能源，使氢能身价太高，大大限制了氢能的推广应用。
于是科学家们很快想到利用取之不尽、廉价的太阳能作为氢能形成过程中的一次能源，使氢能开发展现出更加广阔的前景。
科学家们发现了以光催化材料为“媒介”，能利用太阳能把水裂解为燃料电池所必需的氧和氢，科学家称这种仅用阳光和水生产出氢和氧的技术为“人类的理想技术之一”。
太阳能光催化制氢技术的原理我们知道，在标准状态下把1mol水（18克）分解成氢气和氧气需要约285kJ的能量，太阳能辐射的波长范围是200~2600nm，对应的光子能量范围是400~45kJ/mol。
但是水对于可见光至紫外线是透明的，并不能直接吸收太阳光能。
因此，想用光裂解水就必须使用光催化材料，科学家们往水中加入一些半导体光催化材料，通过这些物质吸收太阳光能并有效地传给水分子，使水发生光解。
以二氧化碳钛半导体光催化材料为例，当太阳光照射二氧化化钛时，其价带上的电子（e-）就会受激发跃迁至导带，同时在价带上产生相应的空穴（h＋）,形成了电子空穴对。
产生的电子（e-）、空穴(h＋)在内部电场作用下分离并迁移到粒子表面。
水在这种电子-空穴对的作用下发生电离生成氢气和氧气。
太阳能光催化制氢技术的研究现状技术研究的关键主要集成电路中在光催化材料的研究方面，光催化材料要满足以下几个条件：（1）光催化材料裂解水效率较高；（3）光催化材料最好要可能利用太阳所有波段中的能量。
光裂解水制氢以半导体为催化材料，一般为金属氧化物和金属硫化物，然而，目前研究者一般均选用二氧化钛作为光催化氧化的稳定性好，但是由于二氧化钛无臭、无毒，化学稳定性好，但是由于二氧化钛的禁带宽度较宽，只能利用太阳光中的紫外光部分，而紫外光只占太阳光总能量的4％，如何减低光催化材料的禁带宽度，使之能利用太阳光中可见光部分（占太阳能总能量的43％），是太阳能裂解水制氢技术的关键。
基于MOFs材料光催化分解水制氢的研究进展
受新冠肺炎疫情等影响，全球传统化石能源供应日趋紧张，绿色清洁新型能源的转型发展也越来越紧迫，氢能作为目前最具潜力的清洁能源，在交通、储能、建筑和分布式发电等领域都有着广阔的应用前景，是助力中国“双碳”目标和全球能源生产消费革命、构建低碳高效能源体系的重要抓手。
太阳能是全球分布最广泛均匀的清洁能源，利用太阳能分解水制氢可从源头阻断碳排放，这种绿色环保的技术将会在未来的氢能生产中占据主力位置，是解决能源危机和改善环境的最佳选择之一。
太阳能分解水制氢技术目前研究较多的主要有光催化法制氢、光热分解法制氢和光电化学法制氢，其中，光催化法制氢体系简单、催化剂来源广泛、成本较低，可有效捕获、转换和储存太阳能，被认为是现阶段最具应用发展前景的太阳能制氢技术之一。
光催化剂是光催化分解水制氢体系的核心，通过太阳光激发光催化剂价带（VB）上的电子并跃迁至导带（CB），产生光生电子及空穴，光生电子空穴对分离并迅速转移至光催化剂表面，电子与H+发生还原反应生成H2，空穴则氧化水产生O2。
然而，传统的光催化剂中的电子可能会与空穴发生表面或体相复合，导致光催化反应效率降低，且存在太阳光利用率不高等问题。
若要保证光生电子与空穴的分离效率以及光利用率，使反应尽可能地向生成H2的方向进行，寻找新型高效的光催化剂材料显得尤为重要。
其中，设计制备金属有机框架（MOFs）光催化材料催化分解水制氢是近年热门研究方向之一。
MOFs主要代表类型有：以Zn、Co等过渡金属与咪唑类有机物配位而成的ZIF系列、以Fe、Cr等过渡金属或镧系金属与芳香羧酸类配体配位而成的MIL系列，以及主要以Zr金属与对苯二甲酸配位而成的UiO系列等。
这些MOFs材料在光催化分解水制氢的相关应用研究正逐年上升，但单一MOFs光催化材料仍存在光生电子空穴对分离率较低、稳定性较差等问题，在一定程度上降低了其制氢效率的进一步提升。
美国能源科学部认为太阳能转换氢能效率达到10%以上，太阳能光催化分解水制氢才能实现初步工业化，而MOFs光催化活性离该目标还有一定差距。
半导体氧化物光催化裂解水制氢
76 : 6 " ; : 65 : ! 56 76 76 : " ; ! 76 ; 56 76 : 76 ; ! 75 : 75 ; : 76 ・ ! : : 75 ; ! 75 : ; ・ 5 : " ! 5 ・: 5 ・! 56 5 理论上， 半导体禁带宽度 < = > 6! #? 就能进行 光 解水， 由于过电位 的 存 在， 把 能 量 损 失 考 虑 进 去， 最 适合的禁带宽度为 6 > @ — 6 > 6 #?。必须 指 出 的 是， 并 非所有价带电子 能 被 光 激 发 的 半 导 体 都 能 分 解 水。 除了其禁带宽度 要 大 于 水 的 分 解 电 压 外， 还要满足 热力学 要 求， 即半导体的导带电位比氢电极电位 而 价 带 电 位 则 应 比 氧 电 极 电 位 # 7 A5 7 # 5 : A 56 稍负， 6 6 稍正
我们课题组通过一系列反应成功地将00多倍的光催化剂435124钙钛矿型氧化物如上所述未修饰的光催化剂活性较低均需通过掺杂客体来进一步提高光催化活性而钙钛矿型层状氧化物则不同其本身即具有较高的氢生成活性中心无需掺杂也能将水裂解成它的第一次描述是出现在18355一位地质学者的名字为其命名
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各类半导体光催化制氢反应体系
金属修饰半导体光催化分解水制氢 几十 年 来， 人们对半导体多相催化作了大量的
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［! ］ 半导体光催化过程
光催化有机物重整制氢技术
光催化有机物重整制氢技术光催化有机物重整制氢技术是一种新兴的清洁能源生产技术，利用光催化剂来加速有机物光解反应，产生氢气。
这项技术在解决可再生能源储存难题和降低碳排放方面具有巨大的潜力。
光催化剂是这项技术的关键组成部分，它能够吸收可见光或近紫外光的能量，并将其转化为化学反应所需的能量。
传统上，钛酸盐、二氧化钛和金属氧化物被广泛应用于光催化反应。
这些催化剂具有优异的稳定性和光敏性，可以有效地催化有机物光解反应。
光催化有机物重整制氢技术的主要步骤包括吸附、光解和氢气释放。
首先，有机物在光催化剂表面吸附。
然后，当光照射到催化剂表面时，催化剂吸收光能并将其转化为催化能，使有机物发生光解反应。
最后，光解反应产生的氢气被释放出来，可以用于燃料电池等能源转换设备。
相比于传统的制氢技术，光催化有机物重整制氢技术具有许多优势。
首先，它是一种低温、无需外部能源和环境友好的制氢方法。
其次，光催化剂的可再生性和稳定性使得该技术具有长期持续的潜力。
另外，该技术还可以利用太阳能等可再生能源进行氢气的生产，从而进一步降低碳排放。
然而，光催化有机物重整制氢技术目前还面临一些挑战。
首先，催化剂的成本较高，需要进一步降低成本才能商业化应用。
其次，光催化反应的效率仍有待提高，需进一步研究改善光吸收和光解效果的方法。
此外，技术的规模化部署和实际应用还需要更多的研究和开发。
总之，光催化有机物重整制氢技术具有巨大的潜力，可以成为未来清洁能源的重要生产工艺。
通过进一步的研究和技术创新，我们有望将其商业化，并在能源转型和碳减排方面取得重要的突破。
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半导体光 催化制氢
Z-型体系 光催化法 悬浮体系 光催化法 光电化学 体系制氢
M.Gratzel, et al, Nature, 1991, 353: 737; Nature,1998, 395: 583; S.U.M. Khan, et al, Science, 2002, 297: 2243; Z.G.Zou, et al., Nature, 2001, 414, 625.
六、光催化制氢简介
2、光催化制氢的关键科技难题 太阳光利 用率低 光量子产率 低(约4 %)
效率低
能级 不匹配
新型、高效 光催化材料
逆反应 载流子复合
六、光催化制氢简介
2、光催化制氢的关键科技难题
太阳光谱图
UV Visible Infrared λ683 1.80eV λ400 3.07eV
<5%
3、生物质制氢
• 热化学分解过程包括高温气化或中温热分解以及加水分解等， 先得到含CO和H2的气体，进一步转化为氢气。 • 生物过程包括: 1）厌氧发酵产生甲烷为主的气体然后加工为氢
气；2）利用某些微生物 (如绿藻)的代谢功能，通过光化学分解
反应产生氢。 • 热化学分解过程技术基本成熟，将实现工业生产。
H+ Conduction band
e- e- e- e- e-
Water reduction H+/H2 O2/H2O
H2
hv
O2
H2 O
Valence band
Charge separation/recombination Separation of reduction and oxidation Control of reverse reaction
六要因素
• 制约光催化制氢实用化的主要原因是： 1) 光化学稳定的半导体(如：TiO2)的能隙太宽(以2.0 eV为宜)只吸收 紫外光； 2) 光量子产率低(约4 %)，最高不超过10 %； 3) 具有与太阳光谱较为匹配能隙的半导体材料 (如：CdS等)存在光腐 蚀及有毒等问题，而p-型InP、GaInP2等虽具有理想的能隙，且一 定程度上能抗光腐蚀，但其能级与水的氧化还原能级不匹配。 • 因此，探索高效、稳定和经济的可见光响应的光催化材料是光催 化制氢实用化的关键课题之一。
O2
H
e
2
2、光电转换
a) 光伏电池 b) 光电化学电池
sc
HO 2
M
c) 染料敏化光电化学电池
O 2
H2O
Semiconductor/Liquid Junctions
3、光－化学能转换
Photosynthesis
太阳能 ＋ 水 ＝ 氢？
三、氢能经济的缘起
1、“氢能经济” 提出的背 景 环境问题日益严重；资源储备日渐匮乏；能源安全引起的冲突加剧；
氢能材料及光催化制氢研 究进展
化学与分子科学学院无机化学研究所
彭天右 2009，10
一、目前的能源结构与现状
中国
40%
世界 煤 石油
其他 其 石 油 天然气 其他 煤 其
10% 26% 24%
75%
17%
天然气
2% 6%
CxHy + O2
H2O + CO2 + SO2 + NOx
世界能源主要依赖不可再生的化石资源；
• 广泛分布性，缺乏煤炭的地域，可充分利用生物质能；
• 总量十分丰富，仅次于煤炭、石油和天然气。
(2) 生物制氢技术
• 藻类和蓝细菌光解水； • 光合细菌光分解有机物； • 有机物发酵制氢； • 光合微生物和发酵性微生物的联合运用 • 生物质热解或气化制氢。
五、制氢技术简介
(3) 生物质制氢两大途径
5、影响光催化效率的主要因素
(3)、受激电子-空穴对存活寿命：
• 电子-空穴的复合与其分别参与水的还原和氧化反应是一对竞争反应。抑 制电子-空穴的复合，提高其寿命，是目前提高效率的主要途径。包括： 1) 沉积贵金属。负载Pt、Ru等。 2) 掺杂金属或非金属离子。在半导体价带与导带间形成一个缺陷能量状态， 为光生电子提供了一个跳板，可以利用能量较低的可见光激发电子，由 价带分两步传输到导带，从而减少光生电子－空穴复合。 3) 复合半导体。在二元复合半导体中，两种半导体之间的能级差能使光生 载流子由一种半导体微粒的能级注入到另一种半导体的能级上，导致了 有效和长期的电荷分离。 4) 光敏化。光敏化通过添加适当的光活性敏化剂，使其以物理或化学吸附于 TiO2、 ZnO等表面。这些物质在可见光下具有较大的激发因子，吸附态 光活性分子吸收光子后，被激发产生自由电子，然后注入到半导体的导 带上，实现电子和空穴的分离，从而减少了光生电子和空穴的复合，提 高光催化活性和光吸收范围。
5、影响光催化效率的主要因素 (4)、逆反应的程度：
H2和O2的逆反应可以通过以下途径进行： 1) 在半导体表面已形成的分子H2和O2，以气泡形式留在催化剂上，当它们 脱离时气泡相互结合产生逆反应； 2) 己进入气相的H2和O2，在催化剂表面上再吸附并反应；
我国能源结构面临经济发展和环境保护的双层压力；
氢能作为理想的清洁的可再生的二次能源，其形成的关键是廉价 的氢源；
太阳能资源丰富、普遍、经济、洁净。太阳能光分解水技术可望 获得廉价的氢气，还可就地生产。
二、太阳能利用的基本途径
1、光-热转换
光 ↔ 化学能转化
Fuels CO 2 Sugar
• 常见的光催化剂： TiO2 、 ZnO 、过渡金属 ( 复合 ) 氧 ( 硫 / 硒 ) 化物如 ZrO2, CdS, Co3O4, WO3, Fe3O4, IrO2, RuO2, γ-Bi2O3等。具有层状 钙钛矿结构的复合氧化物如钛酸盐、铌酸盐和钽酸盐等。如： NiO-K4Nb6O17， RuO2-Ba2Ti4O9
全球年产氢： 5000亿Nm3 合成氨：50％ 石油精练：37％ 甲醇合成：8％
化石燃料制氢 占96%
五、制氢技术简介
1、化石燃料制氢 (1) 甲烷重整(Steam Methane Reformation, SMR ) (2) 天然气热解制氢
碳黑
CH4
裂 解 炉
H2
甲烷的部分氧化： CH4+O2 → CO(g)+H2(g)
三、氢能经济的缘起
2、氢能经济的构想
Chrysler Natrium 车(2001)
三、氢能经济的缘起
3、各国的氢能开发计划 美国：启动氢能发展计划 生物质制氢，太阳能制氢 欧洲：氢能电动汽车． 生物质制氢，太阳能制氢 日本：氢能电动汽车 光生物制氢 中国：氢能电动汽车 0.2 L液 H2/100 km 生物质制氢，化石燃料制氢
隔膜:全氟磺酸膜 (Nafion) 阴极:Pt黑 阳极:Pt、Ir等的 合金或氧化物
五、制氢技术简介
3、生物质制氢 (1) 生物质能的特点
• 可再生性，生物质能通过植物光合作用再生，可保证其永续利用；
• 低污染性，生物质硫、氮含量低、燃烧生成SO2等较少，生长时所需 CO2相当于排放量，因而CO2净排放量近似于零，可减轻温室效应；
• 生物过程适合做民用燃料，大规模制氢不经济，处于基础研究
阶段。
生物氢能
生物质 (秸杆) 简单 糖类 暗发酵 产氢
厦门大学生物能源中心
光发酵 产氢
氢能 发电
气体收集系统
H2+CO2
生 物 质
H2+CO2
H2+CO2
气体分离系统 CO2
H2
糖 类 有机酸 有机酸
1kg秸杆产生120L氢
六、光催化制氢简介
• SMR 反应利用有机物高温下与 水的反应，不仅自身脱氢，同时 将水中的氢解放出来。 • 此法也适于生物质制氢。
• 将天然气火焰在裂解炉加热到 1400℃， • 关闭裂解炉使天然气发生裂解反应， 产生氢气和碳黑。
五、制氢技术简介
(3) 煤汽化：
C(s)+H2O(g)→ CO(g)+H2(g)
1、化石燃料制氢
5、影响光催化效率的主要因素 (3)、受激电子-空穴对存活寿命：
5) 光催化剂表面结构的影响。利用对催化剂的表面修饰来增加其表面的 缺陷结构，增加比表面积，以提高催化剂的光催化活性。表面修饰常 用的方法有：表面酸化、表面孔化、表面还原等途径。 • 抑制光生载流子的复合是提高光催化效率的关键课题之一。 • 因为载流子在材料内部的迁移是无序的，而p-n结中光生载流子在内建 电场作用下会向相反方向移动，从而可有效地抑制两者的复合。 • 因此，具有p-n结的半导体材料被认为是提高光催化效果的一个有效途 径。例如，具有p-n结的光催化材料 (如NiO/TiO2、NiO/La2Ti2O7等)均 表现出优异的光电转换和光催化效率。
理论分解电压1.23V，每1Kg氢电耗为 32.9 KWh 。实际为～46.8KWh。
(1) 碱性水溶液电解
(2) 质子膜电解水发生器
2OH- H2O ＋ ½O2+2e
2H2O+2e 2OH- + H2
采用Ni或Ni合金电极，效率～75％ SPE电解水技术的主要问题是质子交 换膜和电极材料的价格昂贵。
• 晶粒尺寸对光催化性能也有较大影响。粒子越小，电子和空穴在本体 的复合几率越小，量子效率也越高。此时，禁带间隙能增加，禁带边 缘移动，加强了半导体TiO2的氧化还原能力，提高光催化活性；
• 粒径减小也使表面原子迅速增加，反应活性增强，比表面积增大，光 吸收效率提高。较小的粒径还可减少漫反射，提高光的吸收量。
(4) 重油部分氧化
CnHm+O2 → CO（g）+H2（g） CnHm+H2O→ CO（g）+H2（g） H2O+CO → CO2（g）+H2（g）