第06章 稳定同位素地球化学01
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第06章 稳定同位素地球化学01
第六章 稳定同位素地球化学
第五章 稳定同位素地球化学
第一节 基本概念及分馏机理 第二节 同位素地质温度计 第三节 氢、氧同位素地球化学 第四节 碳同位素地球化学 第五节 硫同位素地球化学
第一节 基本概念及分馏机理
一．基本概念 二．同位素分溜机理
一．基本概念
1. 稳定同位素及其丰度
什么是稳定同位素?
1/2C O 2 H 2 O « 1/2C O 2 H 2 O
16 18 18 16
(C O 2 ) (H2 O) K = 16 (C O 2 )1/2 (H2 18 O)
18
1/2
16
d. 平衡常数和分溜系数的计算
根据同位素交换反应的同位素分子浓度计算 热力学方程计算 lnK＝－ΔG°/RT
二、分溜方程的建立
• • • 理论计算 实验标定 经验估测
三、同位素平衡的判别
1. 2. 3. 4. 共生矿物的同位素富集顺序判别法 等温线图解法 Δ－δ图解法 Δ－Δ图解法
四、同位素测温方法和常用的测 温方程
1. 外部测温法 2. 内部测温法 3. 单矿物测温法
第五章 稳定同位素地球化学
第一节 基本概同位素地球化学 第四节 碳同位素地球化学 第五节 硫同位素地球化学
R reactant a= R product
H2Owater « H2Ova po ur
a 18 O water-vapour
( 18 O/ 16 O) water = ( 18 O/ 16 O) vapour
4.同位素组成－δ值
Delta - permil: d - ‰
d O sample =
A B = d A d B 1000ln a AB
第五章 稳定同位素地球化学
第一节 基本概念及分馏机理 第二节 同位素地质温度计 第三节 氢、氧同位素地球化学 第四节 碳同位素地球化学 第五节 硫同位素地球化学
第一节 基本概念及分馏机理
一．基本概念 二．同位素分溜机理
一．基本概念
1. 稳定同位素及其丰度
什么是稳定同位素?
1/2C O 2 H 2 O « 1/2C O 2 H 2 O
16 18 18 16
(C O 2 ) (H2 O) K = 16 (C O 2 )1/2 (H2 18 O)
18
1/2
16
d. 平衡常数和分溜系数的计算
根据同位素交换反应的同位素分子浓度计算 热力学方程计算 lnK＝－ΔG°/RT
二、分溜方程的建立
• • • 理论计算 实验标定 经验估测
三、同位素平衡的判别
1. 2. 3. 4. 共生矿物的同位素富集顺序判别法 等温线图解法 Δ－δ图解法 Δ－Δ图解法
四、同位素测温方法和常用的测 温方程
1. 外部测温法 2. 内部测温法 3. 单矿物测温法
第五章 稳定同位素地球化学
第一节 基本概同位素地球化学 第四节 碳同位素地球化学 第五节 硫同位素地球化学
R reactant a= R product
H2Owater « H2Ova po ur
a 18 O water-vapour
( 18 O/ 16 O) water = ( 18 O/ 16 O) vapour
4.同位素组成－δ值
Delta - permil: d - ‰
d O sample =
A B = d A d B 1000ln a AB
7稳定同位素-1
B C N O O S
13 15 18 17 34
13 15 18 17 34
SMOW: 标准平均大洋水； 18OSMOW 1.03086 18OPDB 30.86 PDB：美国南卡罗来纳州白垩系皮迪组的美洲似箭石； CDT：美国亚利桑那州迪亚布洛铁陨石中的陨硫铁；
同位素分馏系数
对于同位素分馏系数，设有同位素平衡分馏反应：
位素；富集D的顺序：Al-OH键型>Mg-OH键型>Fe-OH键
型矿物；
④生物碳酸盐和有机质富集重氧同位素； ⑤粘土矿物富集D；
各种自然产状水的同位素组成
不同产状水的同位素组成如下： (1)大气降水： δD=－350 ‰ ±100‰，δ18O=－50 ‰ ±5‰ 主要由物理分馏作用控制； (2)温泉、地热水：指大气降水经深循环加热的水。 这种产状水的δD与当地纬度有关，但δ18O值变化较大，主要
1/2Si16O2 + H218O ƒ 1/2Si18O2 + H216O
18 18 216 1/3C16O2+ H O ƒ 1/3C O + H 3 2 3 2 O
α=1.0492 α=1.0286
反应使岩石中富集了18O、而在水中富集16O。由于大部分 岩石中氢的含量很低，因此水岩同位素交换反应中氢同位 素成分变化不大，但在含OH-的矿物中，水岩反应结果使 得矿物的δD增高。
The fractionation of isotopes between two phases is also often reported as ∆A-B=δA–δB. The relationship between ∆ and α is:
若 1，则有 ln 1
稳定同位素地球化学-碳硫同位素
氟化法
利用BrF5把Ag2S转变为SF6，特别用于测定δ33S和δ36S。
硫酸盐岩：
• • • 直接高温分解法
加入Cu2O或 V2O5与SiO2在1100 ºC分解硫酸盐，经Cu炉转变为SO2。
三酸还原法
用混合酸（HI+HCl+H3PO2）将硫酸盐还原为H2S，转化为Ag2S。
Kiba试剂还原法
用Kiba试剂（SnCl2+H3PO4）还原，获H2S，转化为Ag2S。提岩石全部硫。
辉钼矿 ＞ 黄铁矿 ＞ 闪锌矿 ≈ 磁黄铁矿 ＞ H2S ＞ 黄铜矿 ＞ S ≈ HS- 铜蓝 ＞ 方铅矿 ＞ 辰砂 ＞ 辉 铜矿 ≈ 辉锑矿 ＞ 辉银矿 ＞ S2-
• 蒸发岩（石膏）与海水SO42-之间和硫酸盐矿物 （如重晶石、石膏）之间分馏可以忽略不计。
沉积的石膏与溶液SO42-之间的同位素分馏在室温下仅 为1.65±0.12‰，相对现代海水+20‰值它们之间的差值是 可以不计的。
2）细菌厌氧发酵
细菌厌氧发酵过程产生CO2和CH4， 发酵造成的碳同位素分馏远比热解过程 大，其分馏系数 αCO2-CH4 = 1.025 ～ 1.060 温度增加分馏变小，高温时接近热解时 的分馏系数。
3）细菌还原硫酸盐（Bacterial Sulfate Reduction）
厌氧条件下硫酸盐还原细菌的还原作用是造成全 球硫循环的最重要的分馏作用。实验表明各类硫酸盐还 原细菌产生的直接同位素分馏在0～46‰之间，即分馏 系数为： αSO4-H2S = 1.000x ～ 1.046 分馏系数的大小与硫酸盐的浓度有关（Canfield and Teske, 1996)。
13C/12C
= 0.0112372 (Craig, 1957)
稳定同位素在地质上的应用PPT课件
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No
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例如：以石英、方解石共生矿物对为例：
第46页/共78页
1000 lnα石英-水=3.38×106T-2 -3.40 1000 lnα方解石-水=2.78×106T-2-3.40 则石英—方解石氧同位素温度计为：
1000 lnα石-方=(3.38-2.78)·(106T-2)+[ -3.40 -（-3.40）] 1000 lnα石-方=Δ石-方=0.60（106T-2） 外部测温法，可用来计算水介质的氢、氧同位素组成。其条件是，
3、制备成质谱分析气体样品，化合物的另一组要有恒定的同位素组成， C要恒定。
CO2中测氧，
4、要求定量地制备出一种纯气体。
5、原始样品要有足够的纯度。
第16页/共67页
§3.2 同位素标准
为了使同位素资料便于对比，同时消除样品分析过程中有可能的系统误差，必须将样品的同位素组 成与某一相应标准物质的同位素组成进行比较，水 石英~水 碱长石~水 方解石~水 白云母~水
a
b
3.38×106
2.15 ×106
2.78 ×106
2.38 ×106
温度区间(oC) -3.40 200~500 -3.82 350~500 -3.40 0~800 -3.89 350~650
形成时，两共生矿物与一个公共流体相达成平衡，则两 个矿物的 δ18O 值之间存在一个平衡差，由此值可根据内 部计温法计算成岩温度。
103lnαA-B =（A1— A2）（106T-2）+ （B1—B2）
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矿床的同位素组成
• 水是成矿溶液的主要成份，查明水的成因，是任何成矿理论首先必须解 决的问题，利用H、O同位素比值能够明确断定成矿溶液中水的来源和 蚀变溶液的成因，测定矿石矿物和脉石矿物的S、C的来源， 共生矿物 可以测温。
稳定同位素地球化学
地球化学→地球科学问题(I)
➢ 陨石化学研究，了解地球和太阳系的形成； ➢ 确定地质时间； ➢ 确定岩浆房的深度和温度； ➢ 发现地幔柱； ➢ 沉积物可以俯冲进入地幔； ➢ 确定不同类型变质岩的形成温度和压力； ➢ 确定造山带上升的程度和速度以及剥蚀速率； ➢ 确定地壳形成时间和方式； ➢ 确定大气形成时间和演化方式； ➢ 了解地幔对流; ➢ 了解冰期的寒冷程度及其成因； ➢ 38亿年前早期生命的化学证据.
地球化学→地球科学问题(II)
➢寻找火星生命； ➢探索其它行星(金星，火星，木星)； ➢环境科学和环境问题(酸雨，臭氧空洞；
温室效应和全球变暖；水和土壤污染等)； ➢不可再生资源(如金属矿床和石油)； ➢寻找新的矿产资源。
原文:
''When, however, the geologist advances further, and desires to study something more than the mere external forms and physical characters of the materials of which our globe is built up, he is compelled to call in the aid of chemistry, for it is by chemical science alone that he can be enabled to demonstrate the true nature of these materials, to explain their formation or origin, or to discover the causes which have produced the changes or alterations which they have already experienced, or which they may now be undergoing.''
第六章稳定性同位素地球化学
ZN 10 11 66 67 77 78 88 89 8 10 16 16 16 17 16 18 16 20
Atomic Mass 1.0078 2.0141 12 13.0034 14.0031 15.0001 15.9949 16.9991 17.9992 31.9721 32.9714 33.9676 35.9671
熔点（760托， C）
0.00
沸点（760托， C）
100.00
蒸汽压（100 C，托） 760.00
粘度（20 C，泊松%） 1.002
D216O
1.1051 11.24 3.81 101.42 721.60 1.247
H218O
1.1106 4.30 0.28
100.14
1.056
分馏系数 Fractionation Factor ()
同位素分馏作用主要来自于同位素交换作 用 （平衡分馏）
• 平衡分馏来自气态或液态中分子或晶体中原子 的平移、转动和振动运动，因为与这些运动相 伴随的能量平均与其分子（原子）的质量有关
• 量子力学体系总是自发地自我调整，使其能量 降到最低的稳定态
• 在三种运动形式中，振动能量对同位素分馏作 用的影响最重要，而且在固体物质中，振动则 是原子唯一存在的运动形式
• 假设同位素的分配基本与压力条件无关
但也部分研究发现，体系压力可能对同位素的分配有不 同程度的影响，其机理是压力条件能改变影响溶液中挥 发份的含量，进而影响其在水-岩体系中的分配
• 原子数相对较低 。常指质量数小于40的稳定核素，区 别于高质量数稳定核素，包括放射成因同位素等
• 同元素的同位素间相对质量差异较大 • 它们之间常以强共价键结合 • 多具一种以上氧化价态，形成多种化合物，或组成自
稳定性同位素地球化学
地球化学
授课教师：李净红 武汉工程科技学院
第六章 稳定性同位素地球化学 1 稳定性同位素的基本理论 2 H-O稳定同位素 3 C稳定同位素 4 S稳定同位素
一、稳定同位素的基本理论
基本概念与分类
z 稳定同位素概念
不 具 有 放 射 性 的 同 位 素 称 为 稳 定 同 位 素 （ Stable Isotope）。
z 同位素效应
由不同的同位素组成的分子之间存在相对质量差，从 而引起该分子在物理和化学性质上的差异，称为同位 素效应（isotope effect）。
一、稳定同位素的基本理论
基本概念与分类
z 同位素分馏
同位素分馏（isotope fractionation）是指在一系统 中，某元素的同位素以不同的比值分配到两种物质或 物相中的现象。
这两个标准的氢、氧同位素组成分别为： δDVSMOW=0‰，δ18OVSMOW=0‰ δDslap=-428‰，δ18OSLAP=-55.50‰
一、稳定同位素的基本理论
基本概念与分类
z 同位素标准
H-O同位素
氧同位素标准SMOW居于全球氧同位素变异范围的 中间，
SMOW作为氢同位素标准时则位于“重”的一端，大 部分岩石、矿物和天然水的δD< 0 ‰。
一、稳定同位素的基本理论
基本概念与分类
z 分馏值Δ与分馏系数的转换
根据分馏系数的定义，则有：
α A−B = RA / RB
α A−B
=
1+δA 1+δB
/1000 /1000
=
1000 + δ A 1000 + δ B
Δ A−B =（RA / RB −1）×1000 =（α A−B −1）×1000
授课教师：李净红 武汉工程科技学院
第六章 稳定性同位素地球化学 1 稳定性同位素的基本理论 2 H-O稳定同位素 3 C稳定同位素 4 S稳定同位素
一、稳定同位素的基本理论
基本概念与分类
z 稳定同位素概念
不 具 有 放 射 性 的 同 位 素 称 为 稳 定 同 位 素 （ Stable Isotope）。
z 同位素效应
由不同的同位素组成的分子之间存在相对质量差，从 而引起该分子在物理和化学性质上的差异，称为同位 素效应（isotope effect）。
一、稳定同位素的基本理论
基本概念与分类
z 同位素分馏
同位素分馏（isotope fractionation）是指在一系统 中，某元素的同位素以不同的比值分配到两种物质或 物相中的现象。
这两个标准的氢、氧同位素组成分别为： δDVSMOW=0‰，δ18OVSMOW=0‰ δDslap=-428‰，δ18OSLAP=-55.50‰
一、稳定同位素的基本理论
基本概念与分类
z 同位素标准
H-O同位素
氧同位素标准SMOW居于全球氧同位素变异范围的 中间，
SMOW作为氢同位素标准时则位于“重”的一端，大 部分岩石、矿物和天然水的δD< 0 ‰。
一、稳定同位素的基本理论
基本概念与分类
z 分馏值Δ与分馏系数的转换
根据分馏系数的定义，则有：
α A−B = RA / RB
α A−B
=
1+δA 1+δB
/1000 /1000
=
1000 + δ A 1000 + δ B
Δ A−B =（RA / RB −1）×1000 =（α A−B −1）×1000
地球化学第六章 同位素地球化学-稳定同位素
第六章同位素地球化学——稳定同位素第一节基本概念一、同位素的定义核素：是由一定数量的质子（P）和中子（N）构成的原子核。
核素具有质量、电荷、能量、放射性和丰度5中主要性质。
元素：具有相同质子数和中子数的核素.同位素：原子核内质子数相同而中子数不同的一类原子叫做同位素(isotope)，他们处在周期表上的同一位置二、同位素的分类– 放射性同位素(radioactive isotope)：原子核是不稳定的，它们能够白发地衰变成其他的同位素。
最终衰变为稳定的放射性成因同位素。
目前已知的放射性同位素达1200种左右，由于大部分放射性同位素的半衰期较短，目前已知自然界中存在的天然放射性同位素只有60种左右。
放射性同位素例子：238U→234Th＋4He(α)＋Q→206Pb；235U→207Pb；232Th→208Pb– 稳定同位素(stable isotope)：原子核是稳定的，迄今还未发现它们能够自发衰变形成其他的同位素。
自然界中共有1700余种同位素，其中稳定同位素有260余种。
z轻稳定同位素，又称天然的稳定同位素，是核合成以来就保持稳定。
其特点是①原子量小，同—元素的各同位素间的相对质量差异较大；②轻稳定同位素变化主要原因是同位素分馏作用所造成的，其反应是可逆的。
如氢同位素（1H和2H）、氧同位素（16O和18O）、碳同位素（12C和13C）等。
z重稳定同位素，又称放射成因同位素(radiogenic isotope)：稳定同位素中部分是由放射性同位素通过衰变后形成的稳定产物。
其特点是①原子量大，同—元素的各同位素间的相对质量差异小（0.7%~1.2%）环境的物理和化学条件的变化通常不导致重稳定同位素组成改变；②重稳定同位素变化主要原因是放射性同位素衰败引起，这种变化是单向的不可逆的。
如87Sr是由放射性同位素87Rb衰变而来的；三、同位素的丰度和原子量1．同位素丰度(isotope abundance) ：可分为绝对丰度和相对丰度绝对丰度是指某一同位素在所有各种稳定同位素总量中的相对份额，常以该同位素与1H（取1H=1012）或28Si（取28Si=106）的比值表示。
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Standard
Standard Mean Ocean Water Pee Dee Belemnite Air SMOW or PDB
17O
18O
Sulphur
32S 33S 34S
Canyon DiabloTroilite
36S
Calcium
40Ca 42Ca 43Ca 44Ca
NIST 915a (CaF2)
d18 O sample
(18 O / 16 O )sample = 1 (18 O / 16 O ) 1000 ‰ VSMOW reference
A B = d A d B 1000ln a AB
5.千分分溜（1000lnα）和同位素分溜值Δ
A B = d A d B 1000ln a A B
P=6 N=6
Carbon-12
1. 2.
P=6 N=7 Carbon-13
具有相同的质子数但不同的中子数的元素
没有放射性
H2O
Oxygen
16O
8 protons
+
16O
8 neutrons
8 protons
+
8
18O
10
10 neutrons
绝对丰度：是指某一同位素在所有各种稳定同位素 总量中的相对份额，常已以同位素与 1H （取 1H＝ 1012）或28Si（取28Si＝106）的比值表示。 相对丰度：某种元素的各种同位素所占的原子百分 比。
影响同位素丰度的因素：
a) 与核合成有关的过程 b) 与放射性衰变有关的过程 c) 同位素分馏
13C
and
12C
abundances
• 12C = 98.89% of atmospheric C 13 • C = 1.11% of atmospheric C • 13C = less than 1.11% of plant carbon
二、稳定同位素分溜机理
1.
同位素分馏效应： 同位素热力学平衡分溜 同位素动力学分溜
2.
3.
4.
与质量无关的分溜
4.
与质量无关的分溜
氧同位素 与质量无关的分馏产生的原因
三氧图
非质量分馏产生的原因
核过程 光化学反应放电或激电作用
第二节 同位素地质温度计
一．
基本原理 分溜方程的建立 同位素平衡判别
矿物（对） 石英-水 白云母-水 磁铁矿-水 方解石-水 硬石膏-水 石英-白云母 辉石-橄榄石 辉石-石榴石
矿物对的同位素温度计参数 A B 3.38 -3.40 2.38 -3.89 -1.59 -3.60 2.78 -3.40 3.878 -3.40 2.20 -0.60 1.24 0 0.20 0
第一节 基本概念及分馏机理
一．
基本概念 稳定同位素分溜机理
二．
二、稳定同位素分溜机理
1.
由于同位素质量不同，引起单质或化合物在物理、化 学性质上发生变化的现象即同位素效应 同位素分馏效应的分类：
2.
同位素分馏效应：
物理效应 热力学效应 动力学效应
a)
同位素热力学平衡分溜
同位素热力学平衡分溜是指体系经过同位素热力学平 衡交换反应而达到平衡状态时，同位素在两种分子或 化合物间的分馏。
46Ca
48Ca
2、同位素效应及其分溜
同位素效应－由于不同同位素的造成分子的质量差，
这种质量差会引起该分子在物理和化学性质上的 差异。 同位素分溜－是指在一系统中，某元素的同位素以 不同的比值分配到两种物质或物相中的现象。
3.同位素分溜系数α
Isotope fractionation, a
R reactant a= R product
同位素交换反应的特点
1/2C O 2 H 2 O 1/2C O 2 H 2 O
16 18 18 16
(C O 2 ) (H2 O) K = 16 (C O 2 )1/2 (H2 18 O)
18
1/2
16
d.
平衡常数和分溜系数的计算
根据同位素交换反应的同位素分子浓度计算 热力学方程计算 lnK＝－ΔG°/RT
18
( O / Osample ) ( O / Ostandard )
18 16
18
16
1
两个标准： SMOW（Standard Mean Ocean Water）
V-SMOW
SLAP
PDB (PeeDee Belemnite):主要用于碳酸盐研究
同位素地球化学基础
2.自然界中氢和氧的分馏作用 （1）蒸发-凝聚分馏 H216Ol + H218OV <=> H218Ol + H216OV 25oC下 a(18O) = (18O/16O) l / (18O/16O)V
二、分溜方程的建立
理论计算 实验标定 经验估测
三、同位素平衡的判别
1.
共生矿物的 同位素富集 顺序判别法
2.
等温线图解 法
3.
Δ－δ图解法
4.
Δ－Δ图解法
三、同位素平衡的判别
1.
共生矿物的 同位素富集 顺序判别法
2.
等温线图解 法
3.
Δ－δ图解法
4.
Δ－Δ图解法
三、同位素平衡的判别
1.
共生矿物的 同位素富集 顺序判别法
=1.0029
同位素地球化学基础
H216Ol + D216OV <=> D216Ol + H216OV a( D) = (D/H)l /(D/H)V = 1.071
d D 与 d 18O之间有如下关系：
d D = 8 d 18O + 10
同位素地球化学基础
(2)水-岩同位素平衡分馏 1/2Si16O2 + H218O <=> 1/2Si18O2 + H216O a = (18O/16O)SiO2/(18O/16O)H2O =1.0492 1/3C16O32- + H218O <=> 1/3C18O32- + H216O a = 1.0286 反应结果：岩石中富重同位素 原因：键强度
没有达到同位素平衡； 2)矿物形成时，与体系达到平 衡，但在矿物形成之后由于外界条件发生变化
c)
化学反应中的动力分馏
在一个单向化学反应中，由于不同同位素分子反应速度的 差异，会引起反应物于产物之间的同位素分馏 d) 同位素交换反应中的动力分馏
在同位素交换反应中，如果正向和逆向反应速度不等时，
也会发生动力分馏
2.
等温线图解 法
3.
Δ－δ图解法
4.
Δ－Δ图解法
三、同位素平衡的判别
1.
共生矿物的 同位素富集 顺序判别法
2.
等温线图解 法
3.
Δ－δ图解法
4.
Δ－Δ图解法
四、同位素测温方法和常用的测温方 程
氧同位素测温方法：
1.
外部测温法
2.
内部测温法 单矿物测温法
3.
四、同位素测温方法和常用的测温方 程
第六章 稳定同位素地球化学
第五章 稳定同位素地球化学
第一节 基本概念及分馏机理 第二节 同位素地质温度计 第三节 氢、氧同位素地球化学 第四节 碳同位素地球化学 第五节 硫同位素地球化学
第一节 基本概念及分馏机理
一．
基本概念 同位素分溜机理
二．
一． 基本概念
1.
稳定同位素及其丰度
什么是稳定同位素?
(A/A)O18/16 = 12.5%
H,99.985; D,0.015%
16O,99.756%; 17O,0.039%; 18O,0.205%
Oxygen Isotopes
16O 17O 18O
(~99.76%) (0.04%) (0.20%)
Oxygen Isotopic Ratios
O=
氧同位素测温方法：
1.
外部测温法
2.
内部测温法
3.
单矿物测温法
四、同位素测温方法和常用的测温方 程
氧同位素测温方法：
1.
外部测温法 内部测温法
2.
3.
单矿物测温法
四、同位素测温方法和常用的测温方 程
四、同位素测温方法和常用的测温方 程
四、同位素测温方法和常用的测温方 程
第五章 稳定同位素地球化学
1/2C O 2 H 2 O 1/2C O 2 H 2 O
16 18 18 16
(C18 O 2 )1/2 (H2 16 O) K = 16 (C O 2 )1/2 (H2 18 O)
e.
温度 如理想气体间同位素分溜系数随温度变化近似下列公式： lnα1/T2 lnα1/T 化学键性质 一般，离子电位高和原子质量小的离子所形成的键具有 高的振动频率，重同位素优先富集在较强的化学键中。 结构不同的影响：重同位素富集在比较紧密堆积的或者 有序度高的结构中； 同一矿物中的不同键合位臵中，化学键的强度相差愈大， 同位素分馏也愈显著；
c)
同位素交换反应是可逆的 反应前后的分子数和化学组成都不发生改变，只有同 位素浓度在组分间发生改变； 同位素交换反应的热效应小，比化学反应的热效应小 2-4个数量级，因此，同位素交换反应基本是恒温下进 行的； 平衡常数（K)是温度的常数，但由于热效应趋于0，平 衡常数变化很小，当T趋于无穷大时，K≈1。
Isotope C-11 C-12 C-13 C-14 C-15 Half Life 20.3 minutes Stable Stable 5730 years 2.5 seconds