热塑性有机硅聚氨酯弹性体增韧改性聚乳酸的研究
聚乳酸增韧研究进展
２ ０ １ ５年 第 ３ ４卷 第 １ １ 期
工
进
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展
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ＣＨＥ ＭＩ ＣＡＬ Ｉ ＮＤＵＳ Ｔ ＲＹ ＡＮＤ Ｅ ＮＧＩ ＮＥ ＥＲＩ ＮＧ Ｐ ＲｏＧＲＥＳ Ｓ
聚 乳 酸 增 韧 研 究 进 展
邓艳 丽 ，杨斌 ，苗 继斌 ，苏丽芬 ，夏茹 ， 陈鹏 ，钱 家盛
ＤｏＩ ：１ ０ ． １ ６ ０ ８ ５ ￣ ． ｉ ｓ ｓ ｎ ． １ ０ ０ ０ — ６ ６ １ ３ ． ２ ０ １ ５ ． １ １ ． ０ ２ ３
Ｒｅ ｓ ｅ ａ ｒ ｃ ｈ ｐ ｒ ｏ ｇ ｒ ｅ ｓ ｓ ｉ ｎ ｔ ｈｅ ｔ ｏ ｕｇ ｈｅ ｎ ｉ ｎｇ ｍｏ ｄｉ ｉｃ ｆ ａ ｔ ｉ ｏ ｎ ｏ ｆ ｐｏ ｌ ｙ ｌ ａ ｃ ｔ ｉ ｃ ａ ｃ ｉ ｄ ＤＥ ＮＧ Ｙ ａ ｎ ｌ ｉ ，Ｙ Ａ Ｎ Ｇ Ｂ ｉ ｎ ，ＭＩ Ａ ＯＪ ｉ ｂ ｉ ｎ ，Ｓ ＵＬ ｉ ｆ ｅ ｎ ，Ｘ Ｉ Ａ Ｒ ｕ ，Ｃ Ｈ Ｅ ＮＰ ｅ ｎ ｇ ，Ｑ Ｉ Ａ ＮＪ ｉ ａ ｓ ｈ ｅ ｎ ｇ
方 法的改进 以及 进行共 混、共聚 、复合及 增塑等 改性 ，可 以显著 改善聚乳 酸材料 的力学性 能并 同时保持耐 热性 和 降解性 能不受影响 ；开发 更加 高效 的增韧改性 剂，增加其与 聚乳酸分子链 间的界面相 互作 用并提 高复合 材料
的冲击性 能已成 为研 究工作 的努力方 向。从 微观分 子尺度 上对 聚乳酸进行增韧 改性以及设计绿 色合成路线仍是 目前研 究工作的重点 。 关键 词：聚乳酸 ；降解 ；增 韧；聚合物加 工；成核 中图分类号 ：Ｔ Ｑ ３ １ ６ ． ２ 文献标志码 ：Ａ 文章编号 ：１ ０ ０ ０—６ ６ １ ３（ ２ ０ １ ５）１ １ —３ ９ ７ ５—０ ４
热塑性聚氨酯弹性体性能的研究
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权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。 作者签名： 导师签名：
删
日期： 日期：
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第一章绪论
第一章绪论
第１．１节聚氨酯概述
１．１．１聚氨酯简介
聚氨酯（Ｐｏｌｙｕｒｅｔｈａｎｅ）是指在分子链中含有异氰酸酯基（－ＮＣＯ）或氨基甲酸酯 基团（－ＮＨＣ００．）的聚合物，是一种含软链段和硬链段的嵌段共聚物，软链段由聚合物多
ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ
ａｎｄ ２５％，ＳＰＵＳ ｐｏｓｓｅｓｓｅｄ
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ｄｉｉｓｏｃｙａｎａｔｅ（ＭＤＩ）ａｎｄ ｍｉｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌａｒ
ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ，ＳＰＵＳ
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北京化工大学硕上研究生论文
北京化工大学位论文原创性声明
本人郑重声明：
所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立
进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含 任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重 要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声 明的法律结果由本人承担。
北京化工大学硕士研究生论文
以聚合物多元醇为软段，４，４’．二苯基甲烷二异氰酸酯（ＭＤＩ）和不同小 分子的二元醇为硬段，采用预聚体法合成热塑性聚氨酯。本文讨论了异氰 酸酯指数、不同扩链剂、以及混合扩链剂的摩尔比对热塑性聚氨酯性能的 影响。结果表明当异氰酸酯指数为Ｏ．９９时，热塑性聚氨酯的综合性能最 佳；一缩二乙二醇和聚己二酸丁二醇酯为原料合成的ＴＰＵ具有最佳的力 学性能；双酚Ａ做扩链剂合成出来的ＴＰＵ具有优异的熔体流动性；当双 酚Ａ与一缩二乙二醇摩尔比为１／３时，聚醚型热塑性聚氨酯在保持一定力 学强度的同时又具有较好的熔体流动性。
聚乳酸增韧改性研究进展
聚乳酸增韧改性研究进展袁理;李芬芬;康睿玲;施家豪;吴靓;张扬【摘要】从共聚改性和共混改性两方面综述了近年来聚乳酸（PLA）增韧改性的研究现状，并着重介绍了植物纤维共混PLA的增韧机理和研究进展，最后对PLA 的发展前景进行了展望。
%This paper summarized the most recent development of toughening modification for poly (lactic acid)(PLA)in terms of copolymerization and blending technologies.The mechanisms and progresses in toughening techniques for PLA resin with plant fibers were focused, and the development prospects of modified PLA products were predicted.【期刊名称】《中国塑料》【年(卷),期】2017(031)001【总页数】6页(P7-12)【关键词】聚乳酸;增韧;研究进展【作者】袁理;李芬芬;康睿玲;施家豪;吴靓;张扬【作者单位】北京工商大学材料与机械工程学院，北京100048;北京工商大学材料与机械工程学院，北京100048;北京工商大学材料与机械工程学院，北京100048;北京工商大学材料与机械工程学院，北京100048;北京工商大学材料与机械工程学院，北京100048;北京工商大学材料与机械工程学院，北京100048【正文语种】中文【中图分类】TQ321近年来，随着石油资源枯竭以及各种日益突出的环境问题，生物可降解材料已经成为当今高分子材料领域的一个极其重要的研究方向。
其中，PLA因其具有良好的生物相容性和力学性能，无毒、可塑性加工成型，生产过程无污染，可完全生物降解，已被广泛应用于医疗卫生、食品包装、汽车、服装等领域，被认为是最有前途的可再生绿色高分子材料之一。
改善聚乳酸韧性及耐热性的研究
２ ２ＤＭＡ 分 析 ．
材料 在交 变 应 力 （ 交 变 应 变 ）作 用 下 的 交 变应 变 或 （ 或交变应力）响应称为动态力学性 能［ 。动态热机械分 析 ６ ］ （ ＭＡ）是测 定材 料 在交 变 应力 作用 下 的 交变 应 变 响应 ， Ｄ 用 以分析材料 的粘 弹性 能［ 的仪 器 ，也 可以判 断玻璃 化转 ６ ］ 变温度 。图 ４ 是改 性前 后聚乳酸 的 ＤＭＡ图谱 。 图 ６ 改性后聚乳酸 的 Ｓ Ｍ 照片 Ｅ
了分析。实验 结果显示改性后样品在热稳定性、韧性能等方面都有显著提 高。改性后的聚乳酸的玻璃化转变温度比改性前提 高了 ３７℃ ，耐热性得到改善。扫描 电镜 图显示，改性后聚乳酸的断裂面上混乱度较高，由此证 明聚乳酸胞 ｝明显得到改善 。 ．８ 生
关 键 词 ：聚 乳 酸 ；改 性 ；热稳 定 性 ；韧 性 中 图分 类 号 ：Ｔ ３ ４ Ｂ ２ 文 献 标 识 码 ：Ａ
后 聚 乳 酸 抵 抗 形 变 的 能 力 ； 利 用 日本 Ｊ ＯＬ公 司 Ｊ Ｍ 一 Ｅ Ｓ
５１Ｌ ９ Ｏ Ｖ型扫 描 电子显微 镜 （ Ｅ Ｓ Ｍ）观测样 品 断裂 面的形 貌 ，了解改性前后聚乳酸增韧情况。
２ 结 果 与讨论
２ １ＴＭＡ 分 析 ．
材料的线膨胀系数 ａ是利用热 机械分析 仪分 析 来 的。 线膨胀系数是材料的长 度随温度 增高后 的伸长率 和温度增 量 的之 比，由 图 ２可得 改 性前 聚 乳 酸 玻璃 化 转变 温 度 为 ３．＂ ９５ Ｃ，平均 一７ ４ ９＊１ 是 与温度有关 的物理量 。样 ．１ Ｏ 品的导热性能 、受热后 尺寸稳定 性与 ａ的大小 成反 比。改 性前后聚乳酸 的 Ｔ ＭＡ分析结果见图 ２ 图 ３ 及 。
20853910_国内外聚乳酸物理增韧改性进展_
作者简介：闫涵(1998-),男,河南工业大学在读大学生。
收稿日期：2019-07-09聚乳酸，又称聚丙交酯，是近年来研究较为广泛的生物可再生资源，被广泛应用于医学器械和生活塑料中。
一般情况下是以乳酸或丙交酯作为原料从而得到高分子量的聚合物，针对其脆性大、韧性差的缺陷，常选用改性的方法对PLA 进行增韧处理来提高材料的力学性能，同时增强其降解性能[1]。
通常改性的方法包括物理改性和化学改性等方法，本文通过对其进行不同的物理改性方法进行了综述。
1 添加增韧剂改性增韧剂，一般也叫做塑化剂，通常作为高分子材料助剂被广泛应用于工业生产上 ，其用途是添加在加工的过程中，可以使产品的塑性增强。
在聚乳酸基体中加入增塑剂，通过比较增塑前后的PLA ，可知增塑剂的加入不仅明显降低了聚乳酸的玻璃化转变温度、拉伸强度，同时还极大的增强了PLA 的韧性和耐冲击性，使PLA 按理想的结构发展，从而达到增韧改性的目的。
[2]一般将甘油（GL ）、丁酸甘油酯、柠檬酸甘油酯、聚乙二醇400（PEG400）、环氧大豆油（ESO ）、乙酰柠檬酸丁酯（ATBC ）等有机分子作为PLA 的增塑剂。
龚新怀[3]采用茶粉作为生物质填料，利用甘油（GL ）、聚乙二醇（PEG400）、环氧大豆油（ESO ）、乙酰柠檬酸丁酯（ATBC )作为增塑剂来制备TD/PLA 复合材料，研究这四种增塑剂对复合材料韧性以及强度的影响。
实验表明，ATBC 和ESO 都可以有效的提高复合材料的韧性，其中ESO 的效果尤为显著。
龚新怀[4]采用竹粉作为生物质填料，利用乙酰柠檬酸丁酯（ATBC )作为增韧剂，与PLA 进行熔融共混制备复合材料来研究ATBC 对复合材料结构性能的影响，实验表明复合材料的韧性与断裂伸长率有很大的提高，表明ATBC 与PLA 之间存在着相互作用力，ATBC 的加入使得复合材料的玻璃化转变温度（T g ）、冷结晶温度、熔融温度要低于PLA ，极大的改善了PLA 的力学性能。
聚乳酸_聚氨酯弹性体共混复合材料结构与性能研究
塑料工业CH I N A P LASTI CS I N DUST RY 第37卷第5期2009年5月3联系人yelin wh@1261com作者简介:冯飞,男,1982年生,硕士研究生,主要从事聚乳酸共混复合改性研究。
树脂改性与合金聚乳酸/聚氨酯弹性体共混复合材料结构与性能研究冯 飞,叶 林3(高分子材料工程国家重点实验室,四川大学高分子研究所,四川成都610065) 摘要:采用综合性能优良的聚氨酯弹性体(TP U )与聚乳酸(P LA )共混复合,以改善P LA 的力学韧性。
应用动态力学性能分析(DMA )对共混体系的相容性进行了研究,应用扫描电镜(SE M )对其脆断断面和冲击断面形貌进行了分析。
研究结果表明:TP U 的加入显著提高了P LA 的力学性能,加入质量分数为20%的TP U 即可使其断裂伸长率达350%,缺口冲击强度达25kJ /m 2,并保持了较高的拉伸强度;TP U 在P LA 连续相中呈均匀的小球状分散,当其质量分数达到30%时,共混体系趋于双连续结构,具有较好相容性;其冲击断面粗糙不平,为典型的韧性破坏,表明TP U 对P LA 起到有效的增韧作用。
关键词:聚乳酸;聚氨酯弹性体;共混复合;相容性;增韧中图分类号:T Q32112;T Q32318 文献标识码:B 文章编号:1005-5770(2009)05-0012-04Study on the Structure and Property of Polyl acti c Ac i d /Polyurethane El a to mer BlendFENG Fei,YE L in(State Key Lab of Poly merMaterials Eng .,Poly mer Research I nstitute of Sichuan University,Chengdu 610065,China )Abstract:I n order t o exp l ore the way f or i m p r oving the t oughness of polylactic acid (P LA ),polyure 2thane elast o mer (TP U )with excellent mechanical p r operties was app lied t o be blended with P LA.The struc 2ture and p r operties of P LA /TP U blends were studied in ter m s of the mechanical,mor phol ogies and ther malp r operties .The results indicated that additi on of TP U could i m p r ove the mechanical p r operties of P LA re mark 2ably .The el ongati on at break could reach t o 350%,and the notched iz od i m pact strength could reach t o25kJ /m 2with 20wt%TP U.The s pherical particles of TP U dis persed homogeneous in P LA matrix,and thebi 2continuous structure was f or med in p resence of 30wt%TP U.The blends were partially compatible syste m.The i m pact fracture surface of the blends p resented much r oughness,and exhibited the character of t ough fracture,indicating the obvi ous t oughening effect of TP U on P LA.Keywords:Polylactic Acid;Polyurethane Elast o mer B lends ;B lend Co mposite;Co mpatibility;T oughening 聚乳酸(P LA )是人工合成的可生物降解的热塑性脂肪族聚酯,它不仅来源于玉米、谷物等可再生资源,而且还具有良好的生物相容性,是最有前途的可生物降解高分子材料之一,广泛用于生物医用材料、包装材料、日用塑料制品、纺织面料、农用地膜等领域。
聚乳酸热塑性弹性体的研究进展
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高 分 子 通 报
２ ０ １ ５年５月
图 １ 聚合型热性弹性体和动态硫化热性弹性体示意图 Ｆ ｉ ｕ ｒ ｅ １ Ｓ ｃ ｈ ｅ ｍ ａ ｔ ｉ ｃ ｄ ｉ ａ ｒ ａ ｍ ｏ ｆ ａ ｓ ｏ ｌ ｍ ｅ ｒ ｉ ｚ ｅ ｄ Ｔ Ｐ Ｅ ａ ｎ ｄ Ｔ Ｐ Ｖ －ｐ ｇ ｇ ｙ
热塑性弹性体 （ 是一类应用领 域 非 常 广 泛 且 极 具 发 展 潜 力 的 高 分 子 材 料 ， 然而目前 Ｔ Ｔ Ｐ Ｅ） Ｐ Ｅ 品种 摘要 ： 所选用的原料 （ 包括单体或聚合物 ） 绝大部分都是源于石油基不可再生资源 。 作为一种 极 具 潜 力 替 代 石 油 基 高 聚乳酸 （ 具有原 料 来 源 丰 富 并 可 再 生 、 生 物 降 解 性 良 好、 强度和模量高等 分子的生物基脂肪族聚酯材料 ， Ｐ Ｌ Ａ） 优点， 因此聚乳酸 Ｔ Ｐ Ｅ 的研究吸引了国内外学者广泛的关注 。 本文综述了 Ｐ Ｌ Ａ 嵌段共聚物型 Ｔ Ｐ Ｅ和Ｐ Ｌ Ａ基 的最近的研究进展 ， 详细阐述了它们的制备路线以及材料的性 能 ， 最后指出了当 动态硫化热塑性弹性体 （ Ｔ Ｐ Ｖ） 前Ｐ Ｌ Ａ 热塑性弹性体研究中存在的不足 。 热塑性弹性体 ；生物基 ；聚乳酸 ；嵌段共聚物 ；动态硫化 关键词 ：
［］ 根据制备方法的不同 ， Ｔ Ｐ Ｅ 可分为聚合型和共混型两大类 ２ 。 聚合型 Ｔ Ｐ Ｅ 主要以采用化学合成路
径制备兼有软 、 硬链段的嵌段共聚物为主 ， 如聚苯乙烯类 、 聚烯烃类 、 聚酯类 、 聚酰胺类 、 聚氨酯类 、 聚硅氧 烷类及氟橡胶类 。 在这一类嵌段共聚物型 Ｔ 软段作为连续相赋予 Ｔ 而硬段凭借其链间 Ｐ Ｅ 中， Ｐ Ｅ 弹 性， 非化学键相互作用形成物理交联点为材料提供强度和刚性 ， 同时这些物理交联能够随温度的改变呈可逆 。共混型 Ｔ 从而表现出热塑性加工的特性 （ 如图 １ 所 示 ） 变化 ， Ｐ Ｅ 是通过热塑性塑料和橡胶熔融共混制 ， 备而成的 ， 采用动态硫化工艺制备的动态硫化热塑性弹性体 （ 是其中典 Ｔ ｈ ｅ ｒ ｍ ｏ ｌ ａ ｓ ｔ ｉ ｃ ｖ ｕ ｌ ｃ ａ ｎ ｉ ｚ ａ ｔ ｅ Ｔ Ｐ Ｖ） ｐ 动态硫化通常是指将高比例热塑性塑料 与 低 比 例 橡 胶 熔 融 共 混 ， 橡胶相在强烈机械剪切和交 型的代表 ， 被破碎成大量微米级交 联 橡 胶 颗 粒 ， 分散在未交联的热塑性树脂基体中的过 程， 因此 Ｔ 联剂作用下 ， Ｐ Ｖ
聚乳酸增韧开题报告
聚乳酸增韧开题报告聚乳酸增韧开题报告摘要：聚乳酸（Poly lactic acid，PLA）是一种生物可降解的高分子材料，具有广泛的应用潜力。
然而，其脆性和低韧性限制了其在许多领域的应用。
因此，如何增强聚乳酸的韧性成为了研究的热点。
本报告旨在探讨聚乳酸增韧的研究现状和未来发展方向。
1. 引言聚乳酸是一种由可再生资源制备的生物可降解高分子材料，具有良好的生物相容性和可降解性。
由于其优良的性能，聚乳酸在医疗、包装、纺织、电子等领域得到了广泛应用。
然而，聚乳酸的脆性和低韧性限制了其在某些领域的应用。
2. 聚乳酸的韧化方法2.1 增加分子量聚乳酸的分子量对其力学性能有重要影响。
增加聚乳酸的分子量可以提高其韧性，但也会导致加工性能下降和降解速率减慢。
因此，需要在分子量增加和加工性能之间找到平衡点。
2.2 共混改性通过将聚乳酸与其他高分子材料进行共混改性，可以有效提高聚乳酸的韧性。
常用的共混改性材料包括聚酯、聚酰胺、聚醚等。
共混改性可以通过改变材料的相互作用和结构来改善聚乳酸的力学性能。
2.3 添加增韧剂添加增韧剂是一种常用的聚乳酸增韧方法。
增韧剂可以通过增加聚乳酸的韧性相位或形成韧性相互作用来提高其力学性能。
常用的增韧剂有弹性体、纳米颗粒、纤维素等。
3. 聚乳酸增韧的研究进展目前，聚乳酸增韧的研究主要集中在以下几个方面：3.1 界面改性通过界面改性可以改善聚乳酸的界面相容性，提高其力学性能。
常用的界面改性方法包括改变界面结构、添加界面活性剂等。
3.2 结晶行为调控聚乳酸的结晶行为对其力学性能有重要影响。
通过调控结晶行为，可以提高聚乳酸的力学性能。
常用的方法包括添加结晶助剂、调控结晶速率等。
3.3 界面增韧界面增韧是一种有效的聚乳酸增韧方法。
通过在聚乳酸界面形成韧性相互作用，可以提高其力学性能。
常用的界面增韧方法包括界面交联、界面改性等。
4. 聚乳酸增韧的未来发展方向4.1 多尺度增韧未来的研究可以将多尺度增韧应用于聚乳酸的增韧中。
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热塑性有机硅聚氨酯弹性体增韧改性聚乳酸的研究聚乳酸(PLA)是以可再生植物为原料经化学合成的热塑性脂肪族聚酯,其原料来自植物,最终又可降解为二氧化碳和水,具有优良的环保性、生物相容性和力学性能,已成为目前应用最广泛的生物可降解材料之一,在包装材料、纺织面料、生物医学等领域有着广泛应用。
然而,由于PLA存在韧性差等缺点,导致其在实际应用中受到一定的限制,因此PLA的増韧改性研究一直是该领域的重点研究课题之一。
本论文采用热塑性有机硅聚氨酯弹性体(TPSiU)作为增韧剂,系统研究了TPSiU对PLA的增韧改性行为,并进一步采用聚碳化二亚胺(PCDI)为增容剂,研究了增容剂的加入对该体系相容性及増韧改性效果的影响,并得出如下主要结论:对TPSiU的结构及性能分析结果表明,TPSiU为非晶态聚合物,分子链中含有机硅链段,在四氢呋喃(THF)、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)等强极性溶剂中具有良好的溶解性。
其熔融加工温度在180℃以上,且热稳定性良好。
通过熔融共混制备了PLA/TPSiU共混物,主要研究了TPSiU含量对共混体系结构及性能的影响规律。
实验结果表明,TPSiU的加入使得PLA的冷结晶峰向高温方向移动,结晶度略有降低,同时共混体系的初始热分解温度有小幅下降。
PLA与TPSiU两种组分在热力学上相容性较差,导致PLA/TPSiU共混物呈现“海岛”结构。
TPSiU的加入对TPSiU/PLA共混体系的力学性能具有显著影响,当TPSiU含量为10wt%时,共混体系的增韧效果较好,其断裂伸长率、缺口冲击强度均得到明显改善,但拉伸强度有所降低。
流变行为研究显示,PLA/TPSiU共混物为切力变稀流体,随着TPSiU含量的增加,PLA/TPSiU共混物的表观粘度呈先升后降的趋势,同时,其非牛顿流动指数逐
渐升高。
选用综合力学性能较好的PLA/10wt%TPSiU共混物为研究对象,采用聚碳化二亚胺(PCDI)为增容剂,进一步针对PLA与TPSiU热力学相容性较差的问题进行了研究。
结果表明,PCDI的加入使得PLA相和TPSiU相的玻璃化温度呈靠近趋势,同时TPSiU分散相的粒径尺寸减小,两相界面趋于模糊,产生了良好的增容效果,进而改善了PLA的韧性。
随PCDI含量的增加,增容体系的断裂伸长率及缺口冲击强度均呈先增大后减小的趋势,拉伸强度、弹性模量则逐渐升高。
当PCDI含量为1.0wt%时,增容体系韧性最好,断裂伸长率达25.3%,是纯PLA 的5.6倍;冲击强度为13.9KJ/m~2,是纯PLA的3.6倍。
另外,加入增容剂PCDI 后,PLA基体的冷结晶温度升高,结晶度下降,初始热分解温度较未增容时升高了7-10℃,热稳定性有所提高。
综上,本论文研究发现采用TPSiU增韧剂和PCDI增容剂在有效改善聚乳酸韧性的同时,能基本保留其拉伸强度,具有较好的增韧改性效果。