锑掺杂对钒钛系催化剂低温脱硝活性的影响

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掺钒TiO2光催化剂的活性及其失活再生实验研究

掺钒TiO2光催化剂的活性及其失活再生实验研究

掺钒TiO2光催化剂的活性及其失活再生实验研究王淑勤;高剑【摘要】采用溶胶-凝胶法制备掺钒TiO2光催化剂,在不同条件下通过对甲醛废水进行光催化降解实验来研究催化剂活性影响因素,确定最佳实验条件。

对失活后催化剂用不同方法进行再生,对再生效果进行分析比较。

结果表明在10 g/L 掺钒TiO2作为催化剂,甲醛初始质量浓度为50 mg/L ,空气流量为0.15 m3/h ,65 W节能灯照射条件下甲醛废水降解效率最高为88.5%。

4种再生方法中,高温焙烧和酸洗再生效果较好,再生率接近90%。

%The V-doped TiO2 photocatalyst have been prepared by Sol-Gel method .Its catalyst activity affecting factors are studied through the photocatalytic degradation of formaldehyde wastewater under different conditions to determine the op-timal experimental conditions .The deactivated catalyst is regenerated with different methods to analyze and compare the re-generation effect .The results show that ,with conditions of the 10 g/L V-doped TiO2 as catalyst ,initial concentration of formaldehyde to 50 mg/L ,air flow rate0 .15 m3/h ,65 W fluorescent lamp ,the photocatalytic activity isbetter ,with formaldehyde wastewater degradation efficiency up to88 .5% .As for four kinds of regeneration methods ,high temperature roasting and acid regeneration effect is better and their regeneration rate is close to 90% .【期刊名称】《工业安全与环保》【年(卷),期】2015(000)011【总页数】4页(P33-36)【关键词】掺钒;TiO2;光催化;失活;再生【作者】王淑勤;高剑【作者单位】华北电力大学环境科学与工程学院河北保定071003;华北电力大学环境科学与工程学院河北保定071003【正文语种】中文0 引言TiO2作为一种半导体材料,在处理污水中难降解有机污染物和净水深度处理等方面发挥着越来越重要的作用[1]。

Si掺杂V2O5TiO2中低温脱硝催化剂的制备及性能研究的开题报告

Si掺杂V2O5TiO2中低温脱硝催化剂的制备及性能研究的开题报告

Si掺杂V2O5TiO2中低温脱硝催化剂的制备及性能
研究的开题报告
一、研究背景
汽车尾气、工业废气等常见尾气中含有大量的氮氧化物(NOx),
它们对大气环境产生了严重的污染和破坏。

其中,NOx是大气环境中主
要的污染物之一,它们既能够直接对人体健康造成影响,也能间接导致
酸雨等环境问题。

因此,降低NOx的排放量是非常紧迫且必要的。

目前,降低NOx排放的主要手段是通过脱硝催化剂来进行,其中
V2O5-TiO2催化剂因其具有良好的脱硝性能和低成本而备受关注。

为了
进一步提高这种催化剂的脱硝性能,研究人员开始探索将其掺杂其他金
属离子的方式。

二、研究内容
本研究将以V2O5-TiO2催化剂为基础,研究在其中掺杂不同金属离
子后其对脱硝性能的影响。

具体研究内容如下:
1.合成不同掺杂比例的V2O5-TiO2催化剂,并测定其催化活性。

2.通过多种表征手段来确定催化剂的物化特性,并分析掺杂金属离
子对其结构和吸附性能的影响。

3.探究金属离子掺杂对催化剂脱硝反应机理的影响。

4.通过优化掺杂比例和工艺条件等,进一步提高催化剂的脱硝性能。

三、研究意义
本研究的意义在于探索如何通过掺杂其他金属离子来提高V2O5-
TiO2催化剂的脱硝性能,为降低尾气中氮氧化物的排放量提供了新的思
路和方法。

同时,这种催化剂制备的成本较低,具有良好的应用前景。

非贵金属改性钒钛基催化剂NH3-SCR脱硝协同控制VOCs

非贵金属改性钒钛基催化剂NH3-SCR脱硝协同控制VOCs

化工进展Chemical Industry and Engineering Progress2023 年第 42 卷第 S1 期非贵金属改性钒钛基催化剂NH 3-SCR 脱硝协同控制VOCs邓丽萍1,时好雨2,刘霄龙2,陈瑶姬1,严晶颖1(1 浙江天地环保科技股份有限公司,浙江 杭州 310013;2 中国科学院过程工程研究所,北京 100190)摘要:在钒钛基催化剂上分别负载四种非贵金属(Ce 、Cu 、Mn 、Fe ),研究改性催化剂对中低温选择性催化还原(SCR )脱硝协同挥发性有机物(VOCs )催化氧化的性能。

对四种负载金属(Ce 、Cu 、Mn 、Fe )分别进行SCR 脱硝和VOCs 催化氧化,发现Ce 改性的催化剂在低温段具有良好的SCR 脱硝活性和VOCs 催化氧化性能,被认为具有良好的协同催化潜力。

之后对Ce 掺杂改性催化剂进行协同评价研究,发现在275~300℃的温度区间内,3V-5Ce/Ti 催化剂的NO 转化率和VOCs 转化率可达到100%。

并分别比较了SCR 反应协同VOC 与未协同VOC 时N 2的选择性和CO 2的选择性,发现在低温段时甲苯的引入会显著降低N 2选择性,而随着温度升高,N 2O 副产物的产生,N 2的选择性恢复到未引入甲苯时。

同时发现协同反应时CO 2的选择性有明显下降。

对3V-5Ce/Ti 催化剂的SEM 、XRD 、XPS 、NH 3-TPD 表征说明Ce 的引入不会破坏载体形貌,可以为催化剂提高更多表面氧空位,从而提高催化剂的氧化还原性能,并提供更多弱酸位点作为反应位点。

抗硫抗水及稳定性测试表明3V-5Ce/Ti 催化剂具有良好的抗硫抗水性和稳定性。

关键词:选择性催化还原;挥发性有机构;非贵金属;催化剂;协同催化中图分类号:R139+.1 文献标志码:A 文章编号:1000-6613(2023)S1-0542-07Non-noble metal modified vanadium titanium-based catalyst forNH 3-SCR denitrification simultaneous control VOCsDENG Liping 1,SHI Haoyu 2,LIU Xiaolong 2,CHEN Yaoji 1,YAN Jingying 1(1 Zhejiang Tiandi Environmental Protection Technology Company Limited, Hangzhou 310013, Zhejiang, China;2Institute of Process Engineering, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100190, China)Abstract: We loaded a variety of non-noble metal(Ce 、Cu 、Mn 、Fe) on vanadium and titanium based catalysts, and studied the performance of the modified catalysts for the selective catalytic reduction (SCR) denitrification and the catalytic oxidation of volatile organic compounds (VOCs). The Ce modified catalyst showed good SCR denitrification activity and VOCs catalytic oxidation performance in the low temperature section, indicating its good cooperative catalytic potential. As for the Ce doping modified catalyst, the NO conversion rate and VOCs conversion rate over 3V-5Ce/Ti catalyst could reach 100% within the temperature range of 275—300℃. We compared the selectivity of N 2 and CO 2 between SCR-VOC and SCR alone, and found that the introduction of toluene significantly reduced N 2 selectivity, which however was restored to the level without toluene after temperature rise. It was also found that a significant decrease in the selectivity of CO 2 during the synergistic reaction. The SEM, XRD, XPS, NH 3-TPD研究开发DOI :10.16085/j.issn.1000-6613.2023-0885收稿日期:2023-05-30;修改稿日期:2023-07-26。

硒掺杂对钒催化剂低温活性的影响

硒掺杂对钒催化剂低温活性的影响

硒掺杂对钒催化剂低温活性的影响胡非非;潘红艳;林倩;刘秀娟;何志艳【摘要】利用超声浸渍法制备硒掺杂前后的钒催化剂V/SiO2和Se-V/SiO2,采用Raman、XRD和TG/DSC对催化剂进行分析表征,并测定了两组催化剂对SO2氧化制SO3性能的影响.结果表明,与V/SiO2相比,硒掺杂后钒催化剂Se-V/SiO2的活性组分颗粒尺寸减小,分散度增大,提供的活性位点增多,且降低了催化剂组分的熔融相变温度,这些作用有利于该催化剂在较低温度下反应物分子的吸附与活化,提高其催化活性.使得在480℃以下,催化剂Se-V/SiO2催化SO2氧化的转化率明显高于V/SiO2.%The vanadium catalysts V/SiO2 and Se-V/SiO2 ( doping with selenium) were prepared by ultra-sonic impregnation method,and characterized by Raman,XRD,TG/DSC,and investigated the effect of two catalysts for catalytic oxidation of sulfur dioxide to sulfur trioxide. The results indicated that, the active components of Se-V/SiO2 particle size were smaller than V/SiO2 ,which caused the increasing of disper-sion degree and active site,and the melting transition temperature of catalyst components reduced,both of them were advantageous to the adsorption and activation,therefor,the catalytic activity of vanadium cata-lyst is higher. Under the condition of 480 ℃,the conversion rate of catalyst Se-V/SiO2 for SO2 oxidation was significantly higher than V/SiO2 .【期刊名称】《应用化工》【年(卷),期】2017(046)009【总页数】5页(P1769-1772,1778)【关键词】硒;掺杂;钒催化剂;低温活性【作者】胡非非;潘红艳;林倩;刘秀娟;何志艳【作者单位】贵州大学化学与化工学院,贵州贵阳 550025;贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵州贵阳 550025;贵州大学化学与化工学院,贵州贵阳550025;贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵州贵阳 550025;贵州大学化学与化工学院,贵州贵阳 550025;贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵州贵阳 550025;贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵州贵阳 550025;贵州省绿色化工与清洁能源技术重点实验室,贵州贵阳 550025【正文语种】中文【中图分类】TQ111.14硫酸生产是一个国家工业实力的体现基准[1]。

低温SCR脱硝催化剂综述

低温SCR脱硝催化剂综述

低温SCR脱硝催化剂综述高翔;卢徐节;胡明华【摘要】目前氮氧化物(NOx)的污染越来越严重,低温选择性催化还原法(SCR)脱硝催化技术作为新型的、具有潜力的烟气脱硝技术,备受人们关注。

综述了低温SCR脱硝催化剂的的研究现状,着重介绍了锰基催化剂、钒基催化剂以及其他金属氧化物催化剂的研究进展,阐述了不同种类的催化剂制备方法、载体,以及使用不同种类的金属氧化物活性组分对催化剂活性和脱硝效率的影响,探讨了低温SCR催化剂的脱硝机理,同时介绍了烟气中水蒸气和SO2对催化过程的影响。

%Nowadays,NOx pollution becomes more and more serious ,low temperature SCR denitra-tion technology,as a kind of new and potential denitration technology,has attract people′s attention. Gives a summary and commentary on the research status of low temperature SCR denitration catalysts and mainly introduces the scientific research status of manganese catalysts,vanadium cata-lysts and other metal oxide catalysts. Indicates the different types of catalyst preparation methods, carriers,and the use of different kinds of metal oxides may all have influence on the catalyst activity and the efficiency of denitrification. Meanwhile,the denitration mechanism of low-temperature SCR catalysts is introduced. At last ,elaborates the effects of water vapor and SO2 in fuel gas on catalytic process.【期刊名称】《江汉大学学报(自然科学版)》【年(卷),期】2014(000)002【总页数】7页(P12-18)【关键词】氮氧化物(NOx);低温SCR脱硝催化剂;脱硝机理;金属氧化物【作者】高翔;卢徐节;胡明华【作者单位】工业烟尘污染控制湖北省重点实验室(江汉大学),江汉大学化学与环境工程学院,湖北武汉430056;工业烟尘污染控制湖北省重点实验室(江汉大学),江汉大学化学与环境工程学院,湖北武汉 430056;工业烟尘污染控制湖北省重点实验室(江汉大学),江汉大学化学与环境工程学院,湖北武汉 430056【正文语种】中文【中图分类】X701.70 引言近年来,我国经济发展迅速,能源的消耗量越来越大。

烟气脱硝过程中产生的废钒钛系催化剂临界量

烟气脱硝过程中产生的废钒钛系催化剂临界量

烟气脱硝过程中产生的废钒钛系催化剂临界量一、引言在烟气脱硝过程中,废钒钛系催化剂临界量是一个备受关注的问题。

随着环保意识的增强,对大气污染控制的要求越来越严格,烟气脱硝技术成为减少氮氧化物排放的重要手段。

然而,烟气脱硝过程中产生的废钒钛系催化剂临界量问题,却成为阻碍行业发展的瓶颈之一。

本文将从深度和广度两个方面进行全面评估,并撰写有价值的文章,以便读者能更深入地理解这一问题。

二、废钒钛系催化剂的形成和应用1. 废钒钛系催化剂的形成过程废钒钛系催化剂是指在烟气脱硝过程中,由于氨选择性催化还原(SCR)脱硝反应而生成的固体废物。

它主要由钒和钛元素组成,其中钛元素主要来自燃料中的钛和钛系化合物,而钒则来自燃料中的钒和氨选择性催化还原脱硝催化剂。

在脱硝过程中,废钒钛系催化剂会不断积累,最终形成固体废物。

2. 废钒钛系催化剂的应用废钒钛系催化剂在烟气脱硝中起着重要的作用,它可以促进氨选择性催化还原脱硝反应的进行。

然而,随着废钒钛系催化剂的不断积累,它的临界量逐渐成为一个不容忽视的问题。

在超过临界量后,废钒钛系催化剂会对SCR脱硝系统产生负面影响,甚至影响SCR脱硝系统的正常运行。

三、废钒钛系催化剂临界量的影响因素1. 废钒钛系催化剂的积累速度废钒钛系催化剂的积累速度是影响其临界量的重要因素之一。

通常情况下,废钒钛系催化剂的积累速度与SCR脱硝系统的运行参数、燃料特性和催化剂性能等密切相关。

当废钒钛系催化剂的积累速度超过一定阈值后,其临界量将逐渐增加,从而影响SCR脱硝系统的性能。

2. 废钒钛系催化剂的物化特性废钒钛系催化剂的物化特性也对其临界量产生重要影响。

催化剂的晶粒度、比表面积、化学成分等特性,都会直接影响废钒钛系催化剂的积累速度和临界量。

必须对废钒钛系催化剂的物化特性进行全面评估,以更好地控制其临界量。

四、废钒钛系催化剂临界量的解决方案1. 废钒钛系催化剂的定期清理和更换为了控制废钒钛系催化剂的临界量,必须采取定期清理和更换的措施。

锰钛系低温选择性催化还原催化剂的抗SO2和抗H2O性能研究进展

锰钛系低温选择性催化还原催化剂的抗SO2和抗H2O性能研究进展

2018年第37卷第1期 CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS ·105·化工进展锰钛系低温选择性催化还原催化剂的抗SO2和抗H2O性能研究进展景有志,杨丽,朱淑维,舒新前(中国矿业大学(北京)化学与环境工程学院,北京 100083)摘要:低温选择性催化还原(SCR)脱硝技术具有运行成本低、能耗低和布置方便的优点,催化剂的反应温度低,适合中小型工业锅炉的脱硝技术需求,因此受到越来越多的关注。

锰钛系催化剂以其较高的低温脱硝效率成为当前低温SCR催化剂研究领域的热点,然而催化剂易受到SO2和H2O的影响,限制了它的工业应用。

本文介绍了在含SO2和H2O的条件下锰钛系低温SCR催化剂的中毒症状,总结了催化剂的SO2和H2O中毒机制,重点阐述了在抗硫方面掺杂过渡金属元素以及载体改性的研究进展,详细介绍了掺杂Ce、Co、Fe和Ho等元素以及催化剂酸改性和复合载体对催化剂抗硫性的影响,同时简要总结了近年来其他方法提高锰钛系低温SCR催化剂抗硫抗水性能的状况,最后归纳了目前此类催化剂抗硫抗水措施的局限并指出今后的重点是进一步提高其抗中毒能力。

关键词:催化剂;选择性催化还原;脱硝;低温;抗SO2和抗H2O性能中图分类号:X511 文献标志码:A 文章编号:1000–6613(2018)01–0105–07DOI:10.16085/j.issn.1000-6613. 2017-0759Research progress on the SO2 and H2O resistance of Mn-Ti catalysts forlow-temperature SCRJING Youzhi,YANG Li,ZHU Shuwei,SHU Xinqian(School of Chemical&Environmental Engineering,China University of Mining&Technology,Beijing,Beijing 100083,China)Abstract:Low temperature SCR denitration technology has the advantages of low cost,low energy consumption and convenient layout. The reaction temperature of the catalysts is low,which is suitable for small and medium-sized boilers,therefore it has attracted more and more researchers’ attentions.Manganese-titanium based catalysts have become a hotspot in the research of low-temperature SCR catalysts due to their excellent catalytic activity. However,the poor sulfur and water resistance of the catalysts limits their practical application. This study mainly introduces the symptoms and mechanism of SO2 and H2O poisoning of manganese-titanium catalysts for low temperature SCR. The research progress of doping transition metal elements and modification of the carrier in the aspect of sulfur resistance is mainly discussed. The effects of doping Ce,Co,Fe and Ho,as well as the acid modification of catalysts and compound carrier are introduced in detail. In addition,the recent situation of other modification methods of manganese-titanium catalysts are briefly introduced. Finally,the limitations of the present methods of the sulfur and water resistance for SCR catalysts are summarized,and we point out that the future focus of this kind of catalysts is to further improve their anti-poisoning ability.Key words:catalysts;selective catalytic reduction(SCR);denitration;low temperature;resistance to SO2 and H2O目前大型燃煤电厂主要采用选择性催化还原(SCR)脱硝技术,它是以NH3为还原剂,在V2O5-WO3(MoO3)-TiO2催化剂的作用下NH3与NO x 反应生成N2。

钒钛SCR脱硝催化剂低温研究进展

钒钛SCR脱硝催化剂低温研究进展

展, 拓宽低 温 S R催 化 剂 的研 究 思 路 , C 探讨 催 化 剂 低 温 改性 的新方 向 , S R催 化 剂 的开 发与 应 用提 为 C 供 参考 。
酸雨 和温 室效应 的 主要 来 源之 一 … , 人 类 生存 环 给 境带 来 巨大危害 , 目前 环境 保护 的重点 , 是 因此 如何 有效 消除 N 已成 为 令 人 关 注 的重 点 课 题 。选 择 O 性催 化还原 ( e c v a lt e ut n S R) 术 Sl t eC t yi R d c o ,C 技 ei a c i 作为 比较成 熟且 高效 的烟气脱 硝技 术 已得 到广 泛的 工业应 用 , 化剂 性 能是 该 技 术商 业 应 用 的关 键 之 催
关 键 词 : 择 性 催 化 还 原 反 应 ; 气脱 硝 ; 钛 催 化 剂 ; 温 选 烟 钒 低
Abs r ct Be ta : cau fhi ct t em p at se o gh a i y t vi er ur and o hersh t e t or com i iti ngs exs n com m er alV 5 O SCR at ci O /Ti c a。 l t t e yss.h devel opm en o ghl tv c al t a lw t p at e t f hi y ac ie at yss t o em er ur be com es ho r ear h t hom e a t es c a an a・ d br oad. e m ec Th hani sm ft e r c i o h ea ton ofvan adi um — t anum i i t SCR at yss a ow em per ur s an y c al t tl t at e i alzed,h t us
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锑掺杂对钒钛系催化剂低温脱硝活性的影响张铁军;李坚;何洪;梁文俊;梁全明【摘要】Sb-V2O5-TiO2 catalysts were prepared by wet impregnation method.The effect of antimony loadings and calcination temperatures on the activity of catalysts were investigated on the basis of 3%V2O5-TiO2.The results indicate that the catalyst with 11% Sb loading, calcined at 500℃, has the best activity of SCR.The NOx conversion could reach 92% at 170℃ with the inlet NOx concentration of 0.07%, the O2 volume fraction of 5%, and the space velocity of 27000h-1.The H2-TPR data reveal that the increase of activity can be attributed to the promotion of the catalyst oxidation ability by the modifying of antimony.Sb is mainly in the pentavalent antimony form on the surface of the catalyst, and the increase in surface acidity of the catalyst is identified by means of XPS and NH3-TPD.The effects of SO2 and H2O on the catalyst is also studied, showing that the Sb-V2O5-TiO2 has an excellent catalytic activity in the presence of H2O and SO2.FT-IR, TG and pore structure test results suggest that the addition of Sb can effectively inhibit the aggregation of ammonium sulfate on the catalyst surface, thereby improving the service life of the catalyst.%用浸渍法制备Sb-V2O5-TiO2催化剂,在质量分数3%V2O5-TiO2催化剂基础上,研究锑的负载量、焙烧温度对催化剂活性的影响.结果表明,锑的负载量为11%(质量分数),500℃焙烧的催化剂具有最佳的SCR活性,在进口浓度为0.07% NOx、O2体积分数5%、空速27000h-1的条件下,170℃时脱硝活性可达92%.对催化剂进行H2-TPR表征,发现锑修饰后的催化剂氧化能力增强,使催化剂效率上升.通过XPS和NH3-TPD表征测试,催化剂表面的锑主要以五价的形式存在且随着锑负载量的增加催化剂表面酸性增强.考察SO2和H2O对催化剂的影响发现,加锑催化剂具有一定的抗硫抗水性能.通过FT-IR、TG、孔隙结构测试表明,锑的加入可以有效地抑制硫酸铵盐在催化剂表面的聚集,从而延长催化剂的寿命.【期刊名称】《燃料化学学报》【年(卷),期】2017(045)006【总页数】7页(P740-746)【关键词】低温;SCR;抗硫;硫酸铵盐【作者】张铁军;李坚;何洪;梁文俊;梁全明【作者单位】北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京100124;北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124;北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124;北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124;北京工业大学区域大气复合污染防治北京市重点实验室, 北京 100124【正文语种】中文【中图分类】O643氮氧化物(NOx)是大气污染的主要污染物之一,会导致光化学雾、酸雨和雾霾等,严重影响人体健康[1]。

因此,氮氧化物的治理和控制一直备受世界各国的高度关注。

无论对于固定污染源还是移动污染源,以NH3为还原剂的选择性催化还原(NH3-SCR)技术已成为固定源脱硝的有效手段[2,3]。

催化剂是SCR技术的核心,是决定整个系统的脱硝效果和经济效益的主要因素。

然而,目前世界各国市场上的SCR催化剂的工作温度大多在290-420 ℃[4],低温活性较差,会导致企业烟气脱硝工艺流程和设备装置复杂,很难应用于低温工业锅炉的烟气处理。

因此,世界各国科技人员一直致力于低温NH3-SCR催化剂的研制。

对于低温NH3-SCR脱硝技术的有益研究结果表明,在催化剂上负载过渡金属氧化物有很好的效果[5-8],比如黄增斌等[9]分别以β、ZSM-5和USY分子筛为载体,采用浸渍法制备了三种分子筛负载的锰铈催化剂。

结果表明,这三种催化剂均具有较好的低温NH3-SCR 反应活性,其中,Mn-Ce/USY的催化性能最好,在107 ℃时NOx 转化率可达到90%。

叶飞等[10]同样采用浸渍法制备了以纳米级c-ZrO2(立方相ZrO2)、t-ZrO2(四方相ZrO2)和m-ZrO2(单斜相ZrO2)为载体的负载型MnOx-CeO2/ZrO2催化剂,并在连续流动固定床反应器上考察了催化剂的NH3-SCR低温脱硝性能。

结果表明,催化剂脱硝性能良好,当MnOx负载量(以质量分数计)为15.0%时,以c-ZrO2为载体的催化剂脱硝效率在103 ℃即可达到100%。

这些催化剂在低温下具有较高的活性,但是对SO2的耐受性很低,钒系脱硝催化剂具有优秀的抗硫性能[11]。

目前,很多研究通过对钒钛催化剂添加助剂或者改性载体的方法提高低温活性和抗硫性,锑由于具有优秀的低温活性和抗硫性能可作为催化剂的助剂。

Phil等[12]通过计算机手段研究了Se、Sb、S、Cu元素对硫酸铵盐的排斥性,发现Sb的排斥性最高,将其负载于V2O5/TiO2后提高了催化剂在低温段的抗硫能力。

曹政等[13]将Sb2O3负载于V2O5 /TiO2催化剂上,发现在220 ℃ 时,能够到达97%的效率,并且经过抗硫实验证明掺杂锑的催化剂具有一定的抗硫性,锑的主要作用是促进NO吸附,使硫酸铵盐更容易分解。

Xu等[14]制备了 V2O5-Sb2O3-TiO2的成型催化剂,在250 ℃,0.1%SO2和10%H2O条件下进行抗硫实验并经过TG和MS表征分析,发现修饰锑的催化剂具有较低的SO2氧化率和硫酸铵盐附着量。

本研究在质量分数3%V2O5-TiO2催化剂基础上,以锑作为催化剂助剂,采用浸渍法制备Sb-V2O5-TiO2催化剂,锑的负载量为11%(质量分数),500 ℃焙烧的催化剂具有较佳的NH3-SCR低温脱硝性能,在进口浓度为0.07% NOx、O2体积分数5%、空速27 000 h-1的条件下,170 ℃时脱硝效率可达92%。

本研究还考察了SO2和H2O对催化剂的影响,发现加锑催化剂具有一定的抗硫抗水性能。

采用一步浸渍法制备不同锑含量的3%V2O5-TiO2脱硝催化剂。

将定量的草酸(分析纯,质量分数≥99.7%,天津福晨化学)、偏钒酸铵(分析纯,质量分数≥99.8%,天津福晨化学)和三氯化锑(分析纯,质量分数≥99%,国药集团化学试剂)固体一起溶解于去离子水中,搅拌40 min使之形成活性组分的浸渍液。

称取纳米级的TiO2(化学纯,质量分数99%,重庆新华化工有)载体加入上述溶液并在60 ℃水浴中搅拌2 h。

最后将搅拌后得到的黏稠物放入烘箱中在120 ℃干燥12 h呈块状,放入马弗炉中在设定温度下焙烧4 h。

焙烧后的催化剂经冷却、研磨和粉碎,筛分至20-40 目备用。

催化剂选择性催化NOx的性能评价在固定床玻璃反应器(Φ18×250 mm)中进行,通过加热电炉控制反应温度,每次测试的催化剂用量为4 mL。

原料气包括0.07% NOx、0.07% NH3、5% O2、10% H2O、0.03% SO2、N2作为平衡气,总流量为1.8 L/min,空速为27 000 h-1,采用NOx分析仪(Model-4000VM 英国SIGNAL公司)在线检测反应进出口NOx 浓度。

催化剂的孔隙结构测试在比表面积及孔隙度分析仪(Micrometritics Gemini V)上进行,测定之前在110 ℃下脱气1 h,比表面积按照BET方法进行计算,孔容及孔径按照BJH理论计算。

H2-TPR测试采用化学吸附仪(Micrometritics AutoChem II 2920),在O2气氛下,200 ℃预处理30 min,然后切换Ar吹扫,冷却至40 ℃,通入H2(10%)-Ar(90%)混合气,以10 ℃/min速率升温,采用TCD检测器分析。

XPS测试在ESCALAB 250Xi 型电子能谱仪(Thermofisher公司) 上进行。

以 AlKα的X射线为激发光源,测定催化剂表面物种中Sb 2p、V 2p、O 1s 和 C 1s 的电子结合能(BE)数据。

NH3-TPD测试采用ChemBET Pulsar TPR/TPD型化学吸附仪(美国Quantachrome 公司),在氦气气氛下450 ℃预处理 60 min,降温至40 ℃,切换为5% NH3/He进行吸附30 min,然后切换通入氦气,待仪器基线平稳后,以10 ℃/min速率升温测试,采用TCD检测器分析。

XRD测试在X射线衍射仪(德国Bruker,D-8型)上进行,Cu靶,Kα作为发射源,波长λ=0.154 06 nm,10°-80°扫描,扫描步长为0.02°。

FT-IR测试在傅里叶红外光谱仪(Nicolet 6700)上进行,400-4 000 cm-1扫描,分辨率为4 cm-1,采用KBr压片法。

TG测试采用热重分析仪(TG/DTA6300),在空气气氛下从25 ℃加热到700 ℃,升温速率10 ℃/min,灵敏度为0.1 μg。

采用浸渍法在质量分数3%脱硝催化剂上负载质量分数3%、5%、8%、11%、12%的锑,不同的锑负载量脱硝催化剂的性能见图1。

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