第六章相平衡
第六章相平衡
第六章相平衡§6.1 相律（1）相相：体系中物理性质和化学性质完全均匀的部分称为相。
相与相之间的界面称为相界面。
相数用符号P（或Φ）表示。
1、气相体系中无论有多少种气体存在，只认为是一相，即P=1。
2、液相由于不同种类液体互溶程度不同，体系中可以有一相、两相或三相（很少出现），即P=1，2，3。
3、固相固溶体：不同种类固体若以分子程度大小分散混合形成的物质称为固体溶液，简称固溶体。
固溶体为一相，即P=1。
非固体溶液有几种固体算几相。
（2）物种数与组分数1、物种数体系中含有化学物质的种类数称物种数，用S表示。
2、组分数平衡体系中各相组成所需的最少独立物种数称组分数，用C表示。
注意：组分数与物种数不同，体系中有几种物质，物种数就是多少，但组分数C ≤ S 。
如果体系中各物质之间没有化学反应，则C = S 。
如果体系中各物质之间有化学反应，则C = S–R 。
R —独立化学平衡数如果体系中各物质之间有浓度比例限制，则C = S–R' 。
R'—独立浓度限制数（关系数）如果体系中各物质之间既有化学反应又有浓度比例限制，则：C = S–R–R'注意：独立浓度限制数只有在同一相中才可使用。
例如：CaCO3 ＝ CaO + CO2S=3，R=1，R'=0C=3-1-0=2（3）自由度自由度：在相平衡物系中能够独立改变的强度性质的数目称自由度，用f 表示。
注意：独立变量的任意改变要求不能导致物系中相数发生变化。
例如：T指定T指定T和PP可任意改变P不能任意改变均不能任意改变f = 2 f = 1 f = 0=25℃ t=0.0098℃P=23.69 mmHg P=4.578 mmHg （4）相律相律：平衡体系中，组分数C、相数P及自由度f之间的相互关系称为相律。
表达式：f = C – P + nn —影响体系平衡状态的外界因素的数目，通常为温度和压力。
通常情况：f = C – P + 2推导过程：设某一平衡物系有C个组分，P个相，且C个组分在每一个相中均存在，此时：对于一个相 f = C –1对于所有相 f = P（C –1）因为平衡时各相的温度、压力相同，则：f = P（C –1）+ 2由于每一个组分在每一个相中的化学位均相等，即：)P (1)3(1)2(1)1(1μ==μ=μ=μ （P –1 个关系式） )P (2)3(2)2(2)1(2μ==μ=μ=μ （P –1 个关系式） ┆ ┆ ┆ ┆)P (C)3(C )2(C )1(C μ==μ=μ=μ （P –1 个关系式） 共有 C （P –1）个关系式。
6.相平衡
假定 vapHm的值与温度无关，积分得：
* p2 vap H m 1 1 ln * ( ) p1 R T1 T2
－Clausius -Clapeyron 方程的积分式
(3) 对于气-固两相平衡，并假设气体为理想气体，将 固体体积忽略不计，则
sub H dp sub H dT TV ( g ) T ( nRT / p)
1. 单组分系统的相数与自由度
K’=1
当 = 1 当 = 2 当 = 3 单相 两相平衡 三相共存
f = 3-
f 2
相图 面 线 点
双变量系统
单变量系统 无变量系统
f 1
f 0
单组分系统的自由度最多为2，双变量系统的相 图可用平面图表示。
2. 单组分系统的两相平衡——Clapeyron方程
f K R R'Φ 2
令K ' K R R' , 则 f K 'Φ 2
f K 'Φ 2
相律的另一种表现形式 K’ 称为独立组分数 它的数值等于系统中所有物种数 K 减去系统中独 立的化学平衡数 R，再减去各物种间的强度因数的限 制条件R'。
对于化学平衡条件，必须是独立的
p / Pa
C
E
水
冰
610.62
O
D P
Байду номын сангаас
A
f
超 临 界F 水
q
B
273.16
水蒸气
TC T / K
(2) 当有气相出现时，气-液两相平衡 (3) 当液体全变为气体，液体消失
f 1 f 2
O点 是三相点 气-液-固三相共存
p / Pa
第六章 相平衡主要公式及其适用条件
第六章 相平衡主要公式及其适用条件1． 1． 吉布斯相律2+-=P C F式中F 为系统的自由度数（即独立变量数）；P 为系统中的相数；“2”表示平衡系统只受温度、压力两个因素影响。
要强调的是，C 称为组分数，其定义为C =S －R －R ′，S 为系统中含有的化学物质数，称物种数；R 为独立的平衡化学反应数；'R 为除任一相中∑=1B x （或1B =ω）。
同一种物质在各平衡相中的浓度受化学势相等限制以及R 个独立化学反应的标准平衡常数θK 对浓度限制之外，其他的浓度（或分压）的独立限制条件数。
相律是表示平衡系统中相数、组分数及自由度数间的关系。
供助这一关系可以解决：（a ）计算一个多组分多平衡系统可以同时共存的最多相数，即F ＝0时，P 值最大，系统的平衡相数达到最多；（b ）计算一个多组分平衡系统自由度数最多为几，即是确定系统状态所需要的独立变量数；（c ）分析一个多相平衡系统在特定条件下可能出现的状况。
应用相律时必须注意的问题：（a ）相律是根据热力学平衡条件推导而得的，故只能处理真实的热力学平衡系统；（b ）相律表达式中的“2”是代表温度、压力两个影响因素，若除上述两因素外，还有磁场、电场或重力场对平衡系统有影响时，则增加一个影响因素，“2”的数值上相应要加上“1”。
若相平衡时两相压力不等，则2+-=P C F 式不能用，而需根据平衡系统中有多少个压力数值改写“2”这一项；（c ）要正确应用相律必须正确判断平衡系统的组分数C 和相数P 。
而C 值正确与否又取决与R 与R ‘的正确判断；（d ）自由度数F 只能取0以上的正值。
如果出现F <0，则说明系统处于非平衡态。
2． 2． 杠杆规则杠杆规则在相平衡中是用来计算系统分成平衡两相（或两部分）时，两相（或两部分）的相对量，如图6－1所示，设在温度为T 下，系统中共存的两相分别为α相与β相。
图6－1 说明杠杆规则的示意图图中M ，α，β分别表示系统点与两相的相点；B M x ，B x α，B x β分别代表整个系统，α相和β相的组成（以B 的摩尔分数表示）；n ，αn 与βn 则分别为系统点，α相和β相的物质的量。
第6章相平衡
图6-9 精馏原理示意图
18
工业上和实验室中通常 用精馏塔和精馏柱来实 现连续分馏。 塔内装有多层隔板，每 层隔板上都有许多小孔， 让气体与液体充分接触， 可使冷凝作用有效进行。
图5-6 精馏塔结构示意图
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最高点或最低点M处，液相线与气相线相切，溶液的液相组成与气相组成协 调。加热该溶液，组成不变，气化温度不变，沸点恒定。恒沸混合物
2.生成不稳定化合物的二元系 不稳定化合物：温度未达到熔点就分解的化合物。无最高点 图5-14 Au-Bi系二元相图
相图上各点的冷却过程及步冷曲线
27
体系生成一个稳定化合 物N (NaF· MgF2)，存在 一个最高M，有两个共 晶点E1和E2。
Ag-Ce系 B-V系 Au-Sn系 NaNO2-NaOH系 KCl-LaCl3系
图5-1 水的相图
9
例6-2 设某平衡体系内有H2O（g）、C（石墨）、CO、CO2、H2五 个物种，求自由度。
解：该平衡体系的物种数n=5，元素数m=3，根据化学平衡
中独立反应数的计算方法，该体系的独立反应数为 R=n-m=5-3=2 5个物种之间有两个独立反应 CO2+C=2CO、CO+H2O=H2+CO2 故独立组元数为 K=n-R=5-2=3 体系中有固、气两相， φ=2，所以自由度为 f=K-φ+2=3-2+2=3
12
苯-甲苯：二元理想溶液，服从拉 乌尔定律，温度一定时，体系蒸气 总压与液相组成呈直线关系。 两条线：液相线，气相线 苯的蒸气压高于甲苯，平衡时有较 多的苯进入气相，使苯在蒸气中的 含量(y苯)大于它在溶液中的含量(x 苯)，气相线位于液相线 的下方。 根据道尔顿分压定律： p苯=p*苯× x苯=p×y苯 y苯= p*苯× x苯/ p 对理想溶液， p*苯＞p＞ p*甲苯 所以 y 苯＞ x苯
第六章相平衡
第六章相平衡1、热力学方法—相律；2、几何方法—相图；恒温恒压下，μB（α）=μB（β）=μB（γ）=……=μB（P）§6.1 相律1、相P（Ф）——系统中一切具有相同的物理性质和化学性质均匀部分称之气体：均为一相。
液体：，完全互溶为一相，不能互溶，则分层，分几层，就为几相，固体：相数与物质的种类数相对应2、组分数C物种数S—组成系统的独立物质数。
组分数C—足以表示平衡系统中各相组成所需的最少独立物质数例1、系统 CO（g）、O2（g）、CO2（g）S=3①无化学反应则C=S=3；②CO（g）+1/2 O2（g）=CO2（g），P CO2/P CO P O21/2=K P知道其中两个物质的分压，剩余一种由此式可求，C=2。
③P CO=2P O2，P C O2/2P O23/2=K P C=1C=S-R-R’R—系统中各物质间存在的独立的化学平衡关系式数R’—浓度限制条件的数目①选择哪些物种作为组分是任意的。
②减去的化学平衡关系式数必须是独立的。
例2、H2、CO、CO2、O2、H2O五种气体H2+1/2O2=H2O……①H2O+CO=CO2+ H2……②CO+1/2 O2=CO2……③③式=①式+②式 R=2，而不是3独立的化学平衡反应数目=系统中物质的总数—系统中组成物质的原子种类的数目③浓度限制条件必须是同一相的物质例1、 PCl5（g）平衡时系统中必定有PCl3（g）、Cl2（g）。
PCl5（g）=PCl3（g）+Cl2（g）S=3 R=1a）起始无PCl3（g）和Cl2（g）， [PCl3]∶[Cl2]=1∴R’=1 C=3-1-1=1；b）起始有任意量的PCl3或Cl2或PCl3和Cl2，∴R’=0 C=3-1-0=2；例2、CaCO3（s）=CaO（s）+CO2（g）S=3 R=1 R’=0 C=3-1-0=23、自由度数F自由度—能够维持系统原有相数而可以独立改变的变量变量的数目称自由度数F4、相律的推导 F=C-P+2自由度数=系统总变量数-平衡时变量关系式数设C个组分，P个相，且C个组分在每一相中均存在①系统的总变数 P（C-1）+2a）T和P两个变数；b）浓度变数每一相：C-1个P个相：P（C-1）；P（C-1）+2②平衡时变量关系式数“μB（α）=μB（β）=μB（γ）=…”μ1（Ⅰ）=μ1（Ⅱ）=…=μ1（P） P-1个μ2（Ⅰ）=μ2（Ⅱ）=…=μ2（P）┇┇┇ C（P-1）个所以μC（Ⅰ）=μC（Ⅱ）=…=μC（P）F=P（C-1）+2-C（P-1）=C-P+2F =C-P+2 吉布斯相律的数学表达式P（C-1）中减掉1时C（P-1）中也减掉15、几点说明①相律只能用于确定平衡态的自由度数。
物理化学 第六章 相 平 衡 课件
第六章相平衡§6-1 相律1．基本概念(1)相和相数相：系统中物理性质和化学性质完全相同的均匀部分称为相，系统中相数目为相数。
相数用“P”表示。
相的确定：气体：无论有多少种物质都为一相液体：根据相互的溶解性可为一相、二相、三相固体：由固体的种类及晶型决定（固熔体除外）（2）自由度和自由度数自由度：能够维系系统原有相数，而可以独立改变的变量叫自由度，这种变量的数目叫做自由度数，用“F”表示。
说明：a)在一定范围内，任意改变F不会使相数改变。
b)自由度数和系统内的物种数和相数有关。
2．相律物种数：系统中所含独立物质的数目，用“S”表示。
依据：自由度数=总变量数-非独立变量数=总变量数-方程式数相律表达式：F = C – P + 2式中C = S –R- R’称组分数R 独立反应的方程式数R’独立限制条件3.几点说明(1) 每一相中均含有S种物质的假设，不论是否符合实际，都不影响相律的形式。
(2) 相律中的2表示整体温度、压强都相同。
(3) F = C – P + 2是通常的形式。
(4) 凝聚相系统的相律是F = C – P + 1§6.2单组分系统相图相图：表示相平衡系统的组成与温度、压力之间的图形。
单组分系统一相：P=1 则F=1-1+2=2（T，P）双变量系统二相：P=2 则F=1-2+2=1（T或P）单变量系统三相：P=3 则F=1-3+2=0 无变量系统1.水的相平衡实验数据由数据可得：（1）水与水蒸气平衡，蒸气压随温度的升高而增大；（2）冰与水蒸气平衡，蒸气压随温度的升高而增大；（3）冰与水平衡，压力增大，冰的熔点降低；（4）在0.01℃和610Pa下，冰、水和水蒸气共存，三相平衡。
2. 水的相图单相区：液态水，水蒸气，冰双相线：OA —液固共存线，冰的熔点曲线OB —气固共存线，冰的饱和蒸气压曲线OC —气液共存线，水的饱和蒸气压曲线三相点：冰、水和水蒸气共存相图的说明(1) 冰在熔化过程中体积缩小，故水的相图中熔点曲线的斜率为负，但大多数物质熔点曲线的斜率为正。
第六章相平衡
设以A,B分别代表甲苯、苯。
* pA 54.22 kPa, (1)
* p总 p A pB p * ( pB p * ) xB A A
* pB 136.12 kPa, p 101.325 kPa
第六章 相平衡
物理化学
OC线：l—s平衡线，也叫冰的熔点曲 ,
F =1。
OB线：g = s平衡线，也叫冰的升华曲线，F =1。 OD线：过冷水与水蒸气平衡共存－亚稳状态。(OA反向延长 线，－10℃的水)。
三条线的斜率： d p Δ vap H m Δ Hm OA： OB： OC：
sub m
d T T ,Δ Vm T .(Vg Vl ) dp Δ H 0 0 d T T (V V ) 0
g l
0
dp Δ fu s H m 0 0 d T T (Vl Vs ) 0
化学热力学
A点不能无线延长，否则水将不存在，全部变成蒸气；C 点延伸到一定程度时，会出现不同结构的水。
§6.1相律
6.1.1基本概念 1.相与相数： 相：系统内部物理性质与化学性质完全均匀的部分称为一相 （ phase ） 。相与相之间有明显的界面。可以用物理方法将其 分开。
化学热力学
第六章 相平衡
物理化学
相数（P）：相的数目
g. 无论系统中有多少种气体存在，都为一相；l．视溶解度不 同，可以有一相、二相、三相共存； s．一般来讲，除固溶体外， 有几种固体物质，就有几个固相。(固溶体：几种固体已达到分子 水平的混合，用物理方法很难分开，如Au－Ag。) 另：同一系统在不同的条件下可以有不同的相，其相数也可 能不同。如：水 101.325kPa T >373K：g ; 101.325kPa T = 373K: g = l; 101.325kPa T<373K：l；
第6章 相平衡
饱和状态下纯物 质pVT关系
f T , pis f T
＝f T, xi
Vil＝f T, p
相平衡计算的本质问题：
在平衡T、p下，液相组成x1，x2 ···xN-1,,及汽 相组成y1，y2 ···yN-1 即：计算T，p及x、y的关系
根据变量的组合方式
分为四种基本情况
已知平衡温度 T 与液相组成 xi ， 求平衡压力 p 与汽相组成 yi
热力学应用到相平衡中的三步曲
数学和纯热力学的抽象世界
步骤一
象把 量物 来理 表问 示题
以 抽
步骤二 数学问题的解
问题
真实世界
际把 的抽 物象 理解 问转 题化
为 实
步骤三
答案
相平衡判据
➢ 各相温度 T 相等
➢ 各相压力 p 相等
➢ 混合物中组分i 在各相中的化学势相等，
i
i
di RTdln fˆi
中低压下相图总结
p T恒定
正偏差
y
p1s
p2s
负偏差
x1
x
p p1s x1 p2s x2 p2s p1s p2s x1
6.3.2 中低压下汽液平衡计算
pyiˆiV
pisis i xi exp Vil
p pis RT
（6－17）
混合物pVT关系
f T, p, yi
ln ps A B T C
1,2
K1 K2
p1s 1 p2s 2
1
液体活度 系数
1 p2s 2 p1s
例题6-5
例: 氯仿（1）- 乙醇（2）二元体系，55 ℃时活度系数方程为
ln1 x22 0.59 1.66x1 ln 2 x12 1.42 1.66x2
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第六章相平衡
一、名词解释
1．相律；2．凝聚系统；3．共熔界线与转熔界线；
4．一致熔融化合物与不一致熔融化合物；5．连线规则与切线规则；
6．介稳平衡；7．低共熔点、单转熔点（双升点）与双转熔点（双降点）；
二、填空
1．常用的相平衡研究方法有和。
2．凝聚系统的相律为：。
3．在三元系统中，无变量点有三种，分别是：、和。
三、固体硫有两种晶型(单斜硫、斜方硫)，因此硫系统可能有四个相，如果某人实验得到这四个相平衡共存，试判断这个实验有无问题。
四、图6-1是具有多晶转变的某物质的相图，其中DEF线是熔体的蒸发曲线。
KE是晶型I的升华曲线；GF是晶型II的升华曲线；JG是晶型Ⅲ的升华曲线，回答下列问题：
(a) 在图中标明各相的相区，并把图中各无变点的平
衡特征用式子表示出来；
(b) 系统中哪种晶型为稳定相?那种晶型为介稳相?
(c) 各晶型之间的转变是单向转变还是双向转变?
五、简述SiO2的多晶转变现象，说明为什么在硅酸盐产品中SiO2经常以介稳态存在。
六、C2S有哪几种晶型？在加热和冷却过程中它们如何转变？β-C2S为什么能自发地转变成γ- C2S？在生产中如何防止β- C2S转变为γ- C2S？
七、图6-2示意地表示出生成一个不一致熔融化合物A x B y和形成固溶体S B（A）的二元系统，请完成此相图的草图。
图6-1
图6-3 图6-3
图6-2
八、参阅图6-3，请用蓝线标出熔体2冷却结晶过程中液相状态点的变化途径，用红线标出固相状态点的变化途径。
说明结晶过程各阶段系统所发生的相变化。
九、 已知A 和B 两组分构成具有低共熔点的有限固溶体二元系统。
试根据下列实验数据绘制概略相图：A 的熔点为1000℃，B 的熔点为700℃。
含B 25％的试样在500℃完全凝固，其中含%3173初相S A （B ）和%3
226 S A （B ）＋S B （A ）共生体。
含B 50％的试样在同一温度下凝固完毕，其中含 40％ 初相S A （B ）和 60％ S A （B ）＋S B （A ）共生体，而S A （B ）相总量占晶相总量的50％。
实验数据均在达到平衡状态时测定
十、具有不一致熔融化合物的二元系统，在低共熔点E 发生如下析晶过程：
n m B A A L +⇔ E 点B 含量为20％。
化合物A m B n 含B 量为64％。
今有C 1和C 2两种配料，已知C 1 B 含量是C 2 B 含量的1.5倍，且高温熔融冷却析晶时，从该配料中析出的初相（即达低共熔温度前析出的第一种晶体）含量相等。
试计算C 1和C 2的组成。
十一、根据A12O 3-SiO 2系统相图（教材P244）说明：
(a) 铝硅质耐火材料，硅砖（含SiO 2>98％）、粘土砖（含Al 2O 335～50％）、高铝砖（含Al 2O 360～90％）、刚玉砖（含Al 2O 3>90％）内，各有哪些主要的晶相；
(b) 为了保持较高的耐火度，在生产硅砖时应注意什么?
(c) 若耐火材料出现40％液相便软化不能使用，试计算含40（摩尔分数）A12O 3的粘土砖的最高使用温度。
十二、加热粘土矿物高岭石（Al 2O 3·2SiO 2·2H 2O ）至600℃时，高岭石分解为水蒸气和A12O 3·2SiO 2，继续加热到1595℃时会发生什么变化？在这温度下长时间保温达到平衡，系统相组成如何？当系统生成40％液相时，应达到什么温度？在什么温度下该粘土完全熔融?
十三、在CaO-SiO 2系统（教材P247）与Al 2O 3—SiO 2系统（教材P244）中SiO 2的液相线都很陡，为什么在硅砖中可掺人约2％的CaO 作矿化剂而不会降低硅砖的耐火度，但在硅砖中却要严格防止原料中混入A12O 3否则会使硅砖耐火度大大下降。
十四、在硅质耐火材料的生产和使用过程中应注意哪些问题？为什么在炼钢等工业窑炉上要禁止镁砖与硅砖砌在一起？（参考教材P250 MgO-SiO 2系统相图）
十五、图6-4是最简单的三元系投影图，图中等温线从高温到低温的次序是t 6>t 5>t 4>t 3>t 2>t 1 根据此投影图回答：
(a) 三个组分A 、B 、C 熔点的高低次序是怎样排列的；
(b) 各液相面下降的陡势如何?那一个最陡?那一个最平
坦?
(c) 指出组成为65％A ，15％B ，20％C 的系统的相组成
点，此系统在什么温度下开始结晶? 最先析出哪种晶相？
十六、（a ）在三元系统浓度三角形上画出下列配料的组成点，a 点：A ＝10％，B ＝60％，C ＝30％；b 点：A ＝10％，B ＝30％，C ＝60％；c 点：A ＝60％，B ＝30％，C ＝10％。
（b ）今有配料a3kg ，配料b2kg ，配料c5kg ，若将此三配料混合加热至完全熔融，试依据杠杆规则用作图方法求熔体的组成点。
十七、写出下列三元无变量点的平衡过程，指出无变点的性质。
十八、写出图6-6中配料点1、2、3的结晶路程（表明液、固相组成点的变化及结晶过程各阶段系统中发生的相变化）。
十九、图6-7为生成一个三元化合物的三元系统相图：
（a ）判断三元化合物N 的性质；
（b ）标出边界曲线的温降方向（转熔线用双箭头）；
（c ）指出无变点K 、L 、M 的性质；
（d ）分析点1、2的结晶路程（表明液固相组成点的变化及各阶段的相变化）。
二十、如图6-8所示：
（a ）判断生产化合物的性质；
（b ）画出此相图的副三角形？并说明依据；
（c ）标出各个界线的温降方向（转熔界线用双箭头），并说明依据；
（d ）判断最低共熔点，双升点（单转熔点），双降点（双转熔点）？并说明依据； （e ）P 点的最后析晶产物是什么？根据什么判断?
图
6-5 图6-6 图6-7
二十一、图6-9为CaO-A12O 3-SiO 2系统的富钙部分相图，对于硅酸盐水泥的生产有一定的参考价值。
试：
（a ）画出有意义的副三角形；
（b ）用单、双箭头表示界线的性质及温降方向；
（c ）说明F 、H 、K 三个无变点的性质，并写出各点的相平衡式；
（d ）熔体M 平衡冷却结晶时，结晶产物有哪些？实际生产时，结晶产物有哪些； （e ）说明硅酸盐水泥熟料落在小圆圈内的理由；
（f ）在水泥实际生产中，为何在缓慢冷却到无变量点K （1455℃）时再要急剧冷却到室温？ 二十二、图6-10为K 2O －Al 2O 3－SiO 2系统中富硅部分相图，本系统与日用陶瓷和普通电瓷的生产密切相关。
试：
（a ）画出相图中b 、c 点相对应的副三角形；
（b ）用单、双箭头表示出交于b 、c 点的界线的性质及温降方向；
（c ）说明b 、c 两个无变点的性质和写出各点的相平衡式；
（d ）P 点的最先析出晶相是什么？最后析晶产物是什么？
（e ）在实际生产中，以配料P 进行烧结的陶瓷制品中，主要的显微结构如何； （f ）如要最终烧成制品的显微结构为莫来石晶体和玻璃相，应如何进行配料？ 二十三、根据Na 2O-CaO-SiO 2系统相图（教材P212）回答：
（a ）组成为13％Na 2O 、13％CaO 、74％SiO 2玻璃配合料将于什么温度熔化？在什么温度完全熔融？
（b ）上面组成的玻璃，当加热到1050℃、1000℃、900℃、800℃时，可能会析出什么晶体？（c ）NC 3S 6晶体加热时是否会不一致熔化？分解出什么晶体？熔化温度如何？
图6-9。