累积叠轧焊制备的Cu-Nb层状复合材料织构演变

第36卷第6期 2017年12月电子显微学报Journal o! Chinese Electron Microscopy SocietyVol. 36,No. 62017-12文章编号= 1000-6281(2017)06-0556-08累积叠轧焊制备的Cu-Nb层状复合材料织构演变赵晓然\毛圣成〃，蔡吉祥\秦斌\张泽u，韩晓东1(1.北京工业大学固体微结构与性能研究所，北京100124;2.浙江大学电子显微镜中心材料科学与工程学院，浙江抗州310027)摘要层状复合材料的高强度、高硬度、高热机械稳定性以及抗辐照损伤等优良的热力学性能都与材料中的异相界面及其织构密不可分。

研究层状复合材料的异相界面结构及织构的演化是目前的研究热点之一。

本文利用累积叠轧焊技术制备了单层厚度在微米到亚微米的Cu-Nb层状复合材料。

利用电子背散射衍射（EBSD)技术分析了 C u和N b的织构随轧制道次的演化规律，为更好的理解和设计异相界面，发展高力学性能材料提供了实验依据。

关键词累积叠轧焊；C u-N b;织构演变；EBSD中图分类号：TB331;TG111. 7;TG115. 21+5. 3 文献标识码：A doi：10. 3969/j. issn. 1000-6281. 2017. 06. 007复合材料是通过机械或化学复合的方法将两相 复合到一起，使材料兼具两相的优异性能[1_3]。

复 合材料在能源、国防领域有着重要的应用，例如,Cu-Nb层状复合材料是制备核发电场电力传输导线的 潜在材料。

这是由于其具有比块体Cu更高的抗损 伤性[4]。

对于C u导线，其在核辐照条件下容易形 成孔洞,并相互合并从而演化为裂纹，导致C u导线 失效[5]。

而Cu-Nb中的异质界面，可以有效的煙灭 孔洞,避免了孔洞导致的材料断裂，提高了导线在辐 射的极端条件下的服役寿命。

层状复合材料，由于 其丰富、可控的微观结构特征，例如,组元材料的晶 体结构、调制结构参数、界面属性以及界面结构/特 性[6_7]等，而成为研究复合材料特别是微纳米尺度 复合材料塑性变形行为的理想模型材料。

发展高性 能复合材料，必须在微观尺度研究其塑性变形行为, 揭示其塑性变形机理。

研究者基于Hall-Petch效 应，实现了通过降低双层周期来增加强度的目的，例 如,Cu-Cr层状复合材料的强度在层厚降至2.5 nm 时，可达到其理论强度极限的1/3〜1/2[8]。

层状复 合材料可以通过自上而下的制备方法制得,如磁控 滅射、物理气相沉积（PVD)或其它沉积方法;也可 以通过累积叠轧的方法制得。

Misra等通过物理气 相沉积（PVD)方法制备了 Cu-Nb层状复合材料[9]。

其力学性能相比于纯元素体材料得到了极大的提 升，且表现出明显的尺寸效应，例如，当层厚为5 nm 时其屈服强度高达2 GPa[9]、硬度高达7 GPa[l0]。

Misra等将材料的高性能归因于随层厚的减小Cu 和Nb两相所具有的强烈择优取向，以及所形成的 K-S(Kurdjumov-Sachs )界面取向关系，即：丨l l l l C u l I丨l l〇lNb[7]。

通过自上而下方法制备的 层状复合材料，其优点在于可以精确控制层厚。

但 这类方法沉积速率较低，难以实现大批量、大块体材 料的制备，限制了其应用。

累积叠轧焊技术（ARB)由Saito等[11]首次开 发，通过大塑性变形，将两种金属材料进行机械复 合，属于自上而下的制备方法。

基于ARB技术已成 功制备了多种不同金属层状复合材料，例如，Cu-Nb[12]。

ARB技术是在传统轧制的基础上，增加了 堆叠、分割、表面处理和轧制等工序,并重复上述过 程直至所需层厚。

AR B技术能够同时精确控制材 料的晶粒尺寸和层厚,并通过变形量调控两相界面 的取向关系，适合于大批量的制备大尺寸材料。

随 着层厚的降低，层状复合材料的力学性能表现出2 个典型的特点。

特点一是其材料的强度/硬度随层 厚的降低而逐渐增加，例如，Beyerlein等[13]用ARB 制备了 Cu-Nb层状复合材料,发现当层厚从700 nm收稿日期:2017 -05 -02;修订日期=2017 -05 -30基金项目：国家自然科学基金面上项目（No.51471008);国家自然科学基金重点基金项目（No.51231008);北京市科技新星资助项目(No.Z141103001814108).作者简介：赵晓然（1992 -),女（汉族），河南人，硕士.E-m ail:yiduanlu2010@*通讯作者：毛圣成（1980 -),男（汉族），山东人，副研究员.E-m ail:scmao@第6期赵晓然等:累积叠轧焊制备的Cu -Nb 层状复合材料织构演变557降低至7 nm 时，复合材料的硬度从1. 8 GPa 增加到 4.5 GPa 。

特点二在于其力学性能具有良好的热稳 定性，如Zheng 等[14]研究中发现当层厚为10 nm 时，Cu -Nb 层状复合材料的硬度可达4. 13 GPa ，并且 在500丈退火1 h 后仍能保持4. 07 GPa 的硬度；这 种稳定性被认为与织构分布和PVD Cu -N b 相似的 稳定的界面结构：j112}Cul I j 112}Nb ，〈110〉Cul I 〈111〉Nb 相关。

研究表明这种稳定界面的形成与两相织构的演 变密切相关[15]，尤其采用ARB 技术制备的复合材 料。

Liu 等[7]发现当Cu -A g 层状复合材料的厚度减 小80%时，C u 层表面主要织构为Copper 彳112丨 〈111〉织构，靠近两相界面处的主要织构为Brass |011}〈211〉。

Beyerlein 等[15]发现 ARBCu-Nb 层状 复合材料在单层厚为200 nm 时，C u 层有很强的 |44 11}〈11 11 8〉和 Copper j 112}〈111〉织构，Brass j 110丨〈112〉和S 彳213丨〈364〉织构较弱；Nb 相中以 a 织构中的j 112 }〈 110〉和j 001 }〈 110〉织构为主;单 层厚为10 nm 时，C u 层织构发生改变，具有很强的 Goss j 110 }〈001〉织构和Brass 织构；N b 相演变为 j 111 }〈 110〉织构。

Lee 等[16]和 Carpenter 等[17]发现 ARB Cu -Nb 层状复合材料的层厚从600 nm 减小到 80 nm 时，Cu 的织构由 j 112}〈111〉变为 j 4 4 11 } 〈11 11 8〉织构，N b 相的织构由j 112}〈110〉变为 j 225 }〈 110〉。

Carpenter 等[18]对 ARB Zr-Nb 层状复合材料织构研究发现，在单层厚为92 nm 时，Nb 相 有强的j 001 }〈110〉织构，Z r 相有很强的j 33017} 〈1120〉和j12112}〈1010〉。

本文利用累积叠乳焊工艺制备了不同层厚的 Cu -Nb 层状复合材料。

本文利用电子背散射衍射 (EBSD )技术，研究了 ARB 制备的Cu -Nb 层状复合材 料的织构及界面关系随乳制变形量的演化规律。

将 对精确调控层状复合材料的显微结构提供实验依据。

1实验方法1.1样品制备ARB 制备层状复合材料的过程如图1所示。

Cu 和Nb 设计的体积比为50/50,两种板材的初始 厚度为0.5 mm ，长度为100 mm ， 宽度为50 mm ;两 层的纯度分别为99. 99%c C u 和99. 95%c Nb 。

乳制 前，对两种板材分别用砂纸进行机械打磨直至完全 去掉表面氧化皮。

将打磨好的板材在丙酮中超声波 清洗10 min 以上，以完全去除样品表面的有机物和 其它污染。

将处理过后的板材按照Cu -Nb-Cu -… C u 的顺序依次堆叠，并用包套固定。

采用双辊异步 机对固定包套中的样品进行乳制，单道次变形量为 90%，切割、热处理和去包套，并重复上述过程，直至 将样品的单层厚度乳制到300 nm 左右。

每道次切 割尺寸为3 mm 长、0. 5 mm 宽的截面样品用于 EBSD 实验。

图1 ARB 制备Cu-Nb 层状复合材料的工艺流程示意图。

Fig. 1 Schematic diagram of the ARB fabricating processes of Cu-Nb layeredcomposites.558电子显微学报 J.Chin.Electr.Micros.Soc.第36卷1.2电子背散射衍射（EBSD)测量EBSD实验的样品通过机械抛光制得。

将每道 次样品的截面依次用800 #、1200 #、2000 #、5000 #的金相砂纸进行打磨,然后用0.05 的氧化铝抛光液和0.02p m的二氧化硅抛光液进行振动抛光。

EBSD实验在JSM 6500F型扫描电镜（SEM)上进 行，加速电压为30 kV;数据处理和分析通过TSL OIM Analysis6.0 软件进行。

2实验结果和讨论2.1 ARB Cu-Nb微观结构的表征图2是1〜3道次的Cu-Nl)层状复合材料的截 面SEM像。

图中深色衬度的为Cu,浅色衬度的为 N l。

单层平均层厚由第1道次的〜36 ^m逐渐减少 为〜3叫(2道次），〜300 nm(3道次）。

由图2可 以看出,3个道次的样品都没有剪切带的产生，说明 每道次结束后的热处理消除了轧制过程产生的内应 力。

Cu-Nb界面在3个道次中都为连续界面，但随 着轧制道次的增加，逐渐变得不平直;这是由于在轧 制过程中,单层材料内发生了非均匀塑性变形。

该 现象同样在其他研究组制备的Cu-N l、Zr-N l、Cu-Zn 和Cu/Zn/A l等体系[|7，|9-2|]中发现，与有限元分析 预测结果一致[22-23]。

图3(a〜c)是1〜3道次Cu-N l层状复合材料 轧向的EBSD三色图，在图中用不同颜色代表不同 的取向，如图3d反极图所示。

图3(e〜g)是3个道 次对应的物相图，绿色代表Cu,红色代表N b如图 3h所示。

从图中可看出，1道次轧制并经热处理后 (图3a) ,Cu和N b晶粒相对较大，晶粒沿轧制方向 没有明显延展，尚有部分晶粒是等轴晶，不存在明显 的织构。

经2道次和3道次轧制并热处理后（图3 b,c) ,C u和N b中的晶粒明显沿轧向延长,单层厚 度方向仅有1〜2个晶粒,且两相都具有[111]和 [101]的轧向择优取向。

2.2 ARB Cu-Nb的织构演变分析图4是1〜3道次轧制后Cu-Nb层状复合材料 中Cu层的取向分布图（ODF)。

从图4a中可以看 出，在第1道次轧制后，C u层中晶粒取向分布比较 分散。