第八章、聚合物的高弹性和黏弹性

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第八章、聚合物的高弹性和黏弹性综述

第八章、聚合物的高弹性和黏弹性综述

⑺应用
主链含芳杂环的刚性链高聚物,具有较好 的抗蠕变性能,所以成为广泛应用的工程 塑料,可用来代替金属材料加工成机械零 件。 蠕变较严重的材料,使用时需采取必要的 补救措施。
极大的分子量
它与一般材料的普弹性的差别就是因为构象的改变: 形变时构象熵减小,恢复时增加。 内能在高弹性形变中不起主要作用 (内能却是普弹形变的主要起因)。
(2)高聚物的粘弹性——
弹性材料
粘性流体
描述粘弹性高聚物材料的力学行为必须同时 考虑 应力 四个参数。 应变 时间 温度
第二节 高弹性
2-1

如何改善橡胶的耐热性和耐寒性,即扩 大其使用温度的范围是十分重要的。
一、改善高温耐老化性能,提高耐热性
硫化的橡胶具有交联的网状结构,除非分 子链断裂或交联链破坏,否则不会流动的,硫 化橡胶耐热性似乎是好的。 但实际硫化橡胶在120℃已难以保持其物理机 械性能,170~180℃时已失去使用价值,为什么呢? 橡胶主链中含有大量双键,易被臭氧破坏而 裂解,双键旁的α次甲基上的氢容易被氧化而降 解或交联。
t

) t 3
由于 3 是不可逆形变
所以对于线形高聚物来讲,外力除去
后,总会留下一部分不可恢复的形变。
⑷三种形变的相对比例依具体条件不同 而不同 1 T Tg 时,主要是
T Tg
T>Tf
时,主要是 1 和 2 3 都较显著 时, , , 1 2
Tg
高弹性的特点
2-2 2-3
平衡态高弹性热力学分析 橡胶的使用温度
2-1 高弹性的特点
高聚物所特有的 基于链段运动的一种力学状态


在Tg以上的非晶态聚合物处于高弹态,典型的代表 是各种橡胶,因为其Tg≈-60-(-20)℃,所以在一般使 用温度下均呈高弹态

第八章 聚合物的高弹性与黏弹性

第八章 聚合物的高弹性与黏弹性

∂f ∂S = − = fs ∂l l ,V ∂l T ,V
23
f = fu + f s
取确定温度下 不同伸长率时 的f、fs和fu值, 对ε作图 可以看到熵和 内能对张力的 贡献
24
8.3 高弹性的分子理论
一、仿射网络模型 1每个交联点由四个有效链组成,交联点无规分布 每个交联点由四个有效链组成, 每个交联点由四个有效链组成 2两交联点间的链为 两交联点间的链为Gaussian链,末端距符合高斯 两交联点间的链为 链 分布 3由这些高斯链组成的各向同性的交联网的构象总 由这些高斯链组成的各向同性的交联网的构象总 数是各个单独网链的构象数的乘积。 数是各个单独网链的构象数的乘积。 4交联网中的交联点在形变前和形变后都是固定在 交联网中的交联点在形变前和形变后都是固定在 其平均位置上的, 其平均位置上的,形变时这些交联点按与橡胶试样 的宏观变形相同的比例移动, 的宏观变形相同的比例移动,也就是形变为仿射形 变 5 形变时,材料的体积恒定 形变时,
体积V保持不变的情况下,试样张力 随温度 体积 保持不变的情况下,试样张力f随温度 保持不变的情况下 T的变化 的变化 可以从实验中测量
19
f - T 曲线
∂U ∂f f = +T ∂l T,V ∂T l,V
伸 长 率 提 高
将橡皮在等温下拉伸一定长度l, 然后测 将橡皮在等温下拉伸一定长度 f 定不同温度下的张力f, 由张力f 对温度T 定不同温度下的张力 由张力 对温度 做图, 在形变不太大的时候得到一条直线. 做图 在形变不太大的时候得到一条直线 (dV=0) 直线的 直线的 : :
∂F f = ∂l T , P
因此

高分子物理--聚合物的粘弹性ppt课件

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ε(t)﹦ε0 sin(ωt﹣δ)
粘弹体的应力与应变的相位关系
一、 粘弹性现象 (二) 动态粘弹性
力学损耗:由于滞后,周期性应力应变变化过程将伴随能量消耗, 称之为力学损耗。 损耗的大小同滞后角有关,常以tanδ 表示
橡胶拉伸与回缩的应力-应变关系示意图
一、 粘弹性现象 (二) 动态粘弹性
聚合物的内耗与频率的关系
表示在复平面上的复模量 E* D* ﹦1
一、 粘弹性现象 (三) 粘弹性参数
G*﹦G1+iG2
J* ﹦ J1 - iJ2
tan δ ﹦ E2 / E 1
﹦ D2 / D 1 ﹦ G2 / G 1 ﹦ J2 / J 1
链段运动的松弛时间同 作用频率(速率)相匹 配时(ω ~ 1/τ ),粘 弹性现象最显著。
二、 粘弹性的数学描述
(一) Boltzmann叠加原
在Δ σ31 、、
u2 、 ……
u3 、 Δ σn
……
un时刻,对试样加应力Δ σ1 、 Δ σ2 、
ε(t)﹦ ∑Δσi D(t-ui)
i: 1→ n
连续对试样加应力,变化率为? σ (u)/? u
t﹥ un
ε(t)﹦ ∫ D(t-u)(? σ (u)/? u) du u:- ∞ → t
ηs*﹦ηs1-ηs2 ηs1 ﹦(σ0/γ0 ω)sinδ ηs2 ﹦(σ0/γ0 ω)cosδ
ηs1 ﹦G2/ω
ηs2 ﹦G 1/ω
二、 粘弹性的数学描述
(一) Boltzmann叠加原
1. 数理学表达式
在零时刻,对试样加应力σ0 ε0 (t)﹦σ0 D(t)
在u1时刻,对试样加应力σ1 ε1 (t)﹦σ1 D(t-u1)
粘性响应 理想液体

第八章 聚合物的高弹性和粘弹性

第八章 聚合物的高弹性和粘弹性
第8章 聚合物的高弹性和粘弹性
1
1. 高弹性 高弹性的特点 平衡态高弹性热力学分析 橡胶的使用温度
2
1.1 高弹性的特点 高弹态是高聚物所特有的,是基于链段运动的 一种力学状态,即高聚物在一定条件下,通过 玻璃化转变而处于高弹态时所表现出独特的力 学性能——高弹性。 这是高聚物中一项十分难能可贵的性能。
37
3 应力松弛 定义:对于一个线性粘弹体来说,在应变保持不变 的情况下,应力随时间的增加而逐渐衰减,这一现 象叫应力松弛。 例如:拉伸一块未交联的橡胶到一定长度,并保持 长度不变,随着时间的增加,这块橡胶的回弹力会 逐渐减小,这是因为里面的应力在慢慢减小,最后 变为0。因此用未交联的橡胶来做传动带是不行的。
橡胶热力学方程式:
∂u ∂f f = ( )T ,V + T ( )l ,V ∂l ∂T
实验时用f当纵坐标,T为横坐标,作f-T图:
9
f
77% 33% 11% 4%
∂u 截距为 ( ) T ,V ∂l ∂f 斜率为 ( ) l ,V ∂T
T (K )
固定拉伸时的张力-温度曲线
发现各直线外推到 T → 0时均通过原点,即截距 为0,得: f = −T (
O CH2
(5)主链上均为非碳原子的二甲基硅橡胶
CH3 O Si CH3
16
2)改变取代基结构 带有供电子取代基的橡胶易氧化:天然橡胶、丁苯 橡胶。带有吸电子取代基的橡胶不易氧化:氯丁橡 胶、氟橡胶。 3)改变交联链的结构 原则:含硫少的交联链键能较大,耐热性好,如果 交联键是C-C或C-O,键能更大,耐热性更好。 (氯丁橡胶用ZnO硫化交联键为-C-O-C-,天然橡 胶用过氧化物或辐射交联,交联键为-C-C-)。

高聚物的高弹性与粘弹性

高聚物的高弹性与粘弹性

解:
计算结果表明:应变固定时,应力随时间 增加而逐渐衰减。
•当模型瞬间受力作用时,形变完全由弹簧 提供,此时应力最大; 当 s 时,由于粘性流动使总 应力减小到起始应力的1/e倍;
当 。弹簧完全回复, 形变全部由粘壶提供。
2)四元件模型——Boltzmann叠加原 理的应用
Boltzmann叠加原理: 高分子的力学松弛行为是其整个历史上所有 松弛过程的线性加和。
第六章
高聚物的高弹性与粘弹性
第一节 聚合物的高弹性 1-1 高弹性及其特点 1-2 高弹形变的热力学 第二节聚合物的粘弹性 2-1.高聚物力学性质的特点 2-2.线性与粘性的基本概念 2-3.高聚物粘弹性的力学模型描述 2-4. 时-温等效原理——WLF方程
1-1
高弹性及其特点
������ 1. 橡胶与高弹性的概念 Rubber 橡胶 ������ ASTM标准:20~27°C下,1min可拉伸 2倍的试样,当外力除去后1min内至少回缩到原 长的1.5倍以下者,或者在使用条件下,具有 106~107的杨氏模量者。 Rubber Elasticity 橡胶弹性 橡胶弹性是指以天然橡胶为代表的一类高分子 材料表现出的大幅度可逆形变的性质。
解法一:
根据Boltzmann叠加原理,对于蠕变过程,每 个负荷对高聚物变形的贡献是独立的,总的蠕 变是各个负荷引起的蠕变的线性加和。 依题意,
解法二:
2-4. 时-温等效原理——WLF方程
升高温度与延长观察时间对分子运动是等效 的,对高分子的粘弹行为也是等效的。 ������ 根据该原理,对同一个力学松弛现象, 可以在较高温度、较短时间内观察到,也可 在较低温度、较长时间内观察到。
克服内阻,损耗能量,达-1.高聚物力学性质的特点 2-2.线性与粘性的基本概念 2-3.高聚物粘弹性的力学模型描述 2-4. 时-温等效原理——WLF方程

高分子物理-聚合物的高弹性与黏弹性

高分子物理-聚合物的高弹性与黏弹性
第八章 聚合物的高弹性与黏弹性
• 非晶态聚合物在玻璃化温度以上时处于高
弹态,可以产生很大形变,如果高弹态聚 合物形成交联网络,不导致分子链产生滑 移,外力除去后大形变会完全恢复,这种 大形变的可逆性称为高弹性。
• 高分子材料的形变性质是与时间有关的,
这种关系介于理想弹性体和理想粘性体之 间,称为粘弹性 。
Fmix RT (n1 ln 1 n2 ln 2 n12 )
• 在体系中引入溶剂分子会导致:
• (1)由于溶胀时网链熵的减少,因而ΔFel
增加;
• (2)由于溶剂分子与网链的混合熵增加,
因而ΔFmix减少。
• 这两种变化彼此平衡时,便可得到溶胀平
衡的状态:
F n1
dQ TdS 也应该是负值,说明拉伸过 程中放出热量。
• 较精细的实验发现,当伸长率小于10
%时,f对T曲线的斜率变成负值,这 种现象称为热弹转变现象。

对实际高弹体,(
u l
)
T
,V
并不等于零。令
fu

(
u l
)T
,V
表示拉伸时橡胶内能的变化对张力的贡献。
• 拉伸时橡胶熵的变化对张力的贡献为:

l

F T
l, p T ,V



T
F l
T , p l,V
f T
l ,V
• 因此:
f

(
u l
)T
,V

T
(
f T
)l
,V
• 这就是橡胶热力学方程式。
•(f / T)l,V 的物理意义:在试样的长度和体

聚合物的高弹性和粘弹性

聚合物的高弹性和粘弹性

恒温过程中,外力对体系作的功等于体系 自由能的增加。
拉伸应力
/N0单位体积的网链数
交联橡胶的状态方程
状态方程可作以下变化
设网链的分子量为 Mc 试样密度为
% ρN 单位体积的网链数: N 0 = Mc
R
% N
K
气体常数 阿佛加德罗常数 波尔兹曼常数
% R = NK
σ = N 0 KT (λ
dU = TdS PdV + fdl
dF = TdS PdV + fdl + PdV +VdP TdS SdT
= fdl + VdP SdT
dF = fdl + VdP SdT
恒温恒压下:
F 当dT=0 dP=0时, ( )T .P = f l
恒形变恒压下:
当dL=0
dP=0时, (
F ) L. P = S T
网络分子链的末端矢量h的分布:无扰链
分子链的弹性自由能
网络形变引起的总弹性自由能变化/N个链 求和
变形的宏观状态可假设是可逆的,定义拉 伸比:
不受力时网络是各向同性的
网链的矢量的分量是随试样的宏观形变而 成比例变化
弹性自由能
单轴拉伸
恒温过程,体系的自由能的减少,等于对 外所做的功,故称自由能为功函
橡胶在等温(dT=0)下拉伸
f L0 dL f
外力对试样作的功:fdL 拉伸过程中dV≈0,由热力学第一定律, 拉伸过程中
du = TdS + fdL
u S f = ( )T .V T ( )T .V l l
热力学方程之一
物理意义:外力作用在橡胶上
使橡胶的内能随伸长变化 使橡胶的熵变随伸长变化

聚合物的高弹性和粘弹性

聚合物的高弹性和粘弹性


t
0

Creep recovery 蠕变回复
ε
e1
e2 e3
0 t2
t
•撤力一瞬间,键长、键角等次级运动立即 回复,形变直线下降 •通过构象变化,使熵变造成的形变回复
•分子链间质心位移是永久的,留了下来
线形和交联聚合物的蠕变全过程
ε
线形聚合物 交联聚合物
t
形变随时间增加而增大, 形变随时间增加而增 大,趋于某一值,蠕 蠕变不能完全回复 变可以完全回复
模量与时间无关
E(,,T,t)
模量与时间有关
理想弹性体、理想黏性液体 和黏弹性
理想弹性体(如弹簧)在外力作用下平衡形变瞬 间达到,与时间无关;
理想黏性流体(如水)在外力作用下形变随时间
线性发展。
聚合物的形变与时间有关,但不成线性关系,两
者的关系介乎理想弹性体和理想粘性体之间,聚
合物的这种性能称为黏弹性。
dU=0 dV=0
dU =TdS-PdV+fdl =0
fdl =-TdS δQ=TdS
Q fd l
拉伸 dl>0, dS<0, δQ<0 拉伸放热 回缩吸热
回缩 dl<0, dS>0, δQ>0
热力学分析小结
U S f T l T ,V l T ,V U f T l T ,V T l ,V S T l T ,V
δW = PdV - fdl
假设过程可逆
热力学第二定律
δQ=TdS
dU =TdS - PdV+fdl
橡胶在等温拉伸中体积不变, 即 dV=0
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高弹性有如下特征:


①弹性形变很大,可高达1000%, 而金属材料的普弹形变不超过1% ②弹性模量小,10 达因cm ,而金属材料的弹性模量 达 10 达因 cm 。 ③聚合物发生高弹形变时,弹性模量与温度成正 比,即温度升高,弹性回力增高,从这个意上说, 与等容条件下气体的压力随温度升高而增加是相 似的。而金属的普通固体材料弹性模量随着温度 升高而下降。
平衡态形变(可逆) 高弹形变
非平衡态形变(不可逆)

假设橡胶被拉伸时发生高弹形变,除去 外力后可完全回复原状,即变形是可逆的, 所以可用热力学第一定律和第二定律来进 行分析。
u S f ( )T ,V T ( )T ,V l l
物理意义:外力作用在橡胶上,一方
面使橡胶的内能随伸长而变化,一方 面使橡胶的熵随伸长而变化。 或者说:橡胶的张力是由于变形时内 能发生变化和熵发生变化引起的。

“形变与时间有关”的原因:
橡胶是长链分子,整个分子的运动都要 克服分子间的作用力和内摩擦力。 高弹形变就是靠分子链段运动来实现的。 整个分子链从一种平衡状态过度到与外 力相适应的平衡状态,可能需要几分钟,几 小时甚至几年。 也就是说在一般情况下形变总是落后于 外力,所以橡胶形变需要时间。

2-2 平衡态高弹形变的热力学分析


1.加增塑剂
2. 共聚
3.降低结晶能力
第三节 粘弹性


3-1 3-2 3-3 3-4 3-5 3-6 3-7 3-8 3-9
力学松弛现象 蠕变 应力松弛 滞后 力学损耗 测定粘弹性的方法 粘弹性模型 粘弹性与时间、温度的关系(时温等效) 波尔兹曼迭加原理
高聚物的粘弹性——



交联高聚物的蠕变 无粘性流动部分 晶态高聚物的蠕变 不仅与温度有关,而且由于再结晶等 情况,使蠕变比预期的要大
⑺应用
主链含芳杂环的刚性链高聚物,具有较好 的抗蠕变性能,所以成为广泛应用的工程 塑料,可用来代替金属材料加工成机械零 件。 蠕变较严重的材料,使用时需采取必要的 补救措施。

例1:硬PVC抗蚀性好,可作化工管道, 但易蠕变,所以使用时必须增加支架。
它与一般材料的普弹性的差别就是因为构象的改变: 形变时构象熵减小,恢复时增加。 内能在高弹性形变中不起主要作用 (内能却是普弹形变的主要起因)。
2-1 高弹性的特点
高聚物所特有的 基于链段运动的一种力学状态


在Tg以上的非晶态聚合物处于高弹态,典型的代表 是各种橡胶,因为其Tg≈-60-(-20)℃,所以在一般使 用温度下均呈高弹态

线性粘弹性: 力学行为可用两者的线性组 合来表达。 非线性粘弹性:应变或应变速率较大,或 有其他非线性因素时,其力学行为更加复 杂。

二、

高聚物力学性能的特点
1 高聚物材料具有所有已知材料可变性范围最 宽的力学性质,包括从液体、软橡皮到很硬的 固体,各种高聚物对于机械应力的反应相差很 大,高聚物力学性质的这种多样性,为不同的 应用提供了广阔的选择余地。 高弹性
⑶粘性流动 外力除去后,粘性形变不能恢复,是
不可逆形变
3 t 3
本体粘度
高聚物受到外力作用时,三种形变是
一起发生的,材料总形变为
1 2 3
G1

G2
(1 e
t

) t 3
由于 3 是不可逆形变
所以对于线形高聚物来讲,外力除去

普弹性:大应力作用下,只产生小的、线性可 逆形变,它是由化学键的键长,键角变化引起 的。与材料的内能变化有关:形变时内能增加, 形变恢复时,放出能量,对外做功(玻璃态, 晶态,高聚物,金属,陶瓷均有这种性能), 普弹性又称能弹性 高弹性:所谓高弹性是区别于普弹性而言的, 一般金属的普弹形变只有千分之几,但高聚物的 高弹形变可达30%~1000% 。小的应力作用下 可发生很大的可逆形变,是由内部构象熵变引 起的,所以也称熵弹性(橡胶具有高弹性)
(
S G G f )T ,V [ ( )l ,P ]T ,V [ ( )T ,P ]l ,V ( )l ,V l l T l T T
u f f ( )T ,V T ( )l ,V l T
这就是橡胶热力学方程式

实验时用 f 当纵坐标,T为横坐标,作 f ~ T 图:
既然拉伸时熵减小, dS 为负值,所以
dQ TdS 也应该是负值,说明了拉伸过程
中为什么放出热量。 由于理想高弹体拉伸时只引起熵变, 或者说只有熵的变化对理想高弹体的弹性 有贡献,也称这种弹性为熵弹性。
2-3 橡胶的使用温度
高于一定温度时,橡胶由于老化 而失去弹性; 低于一定温度时,橡胶由于玻璃化 而失去弹性。
处于高弹态的高聚物表现出独特的力学性能— —高弹性 这是高聚物中一项十分难能可贵的性能

高弹性的本质
在外力作用下,橡胶分子链由卷曲状态 变为伸展状态,熵减小; 当外力移去后,由于热运动,分子链自 发地趋向熵增大的状态,分子链由伸展 再回复卷曲状态,因而形变可逆。 因此,高弹性是一种熵弹性。 金属、陶瓷等的弹性本质是能弹性。

二、降低
Tg
Байду номын сангаас,避免结晶,改善耐寒性
耐寒性差的原因: 在低温下橡胶会发生玻璃化转变或发生 结晶,而导致橡胶变硬变脆,丧失弹性。
导致聚合物玻璃化的原因: 分子互相接近,分子间互相作用力加 强,以致链段的运动被冻结,因此:

①增加分子链的活动性,削弱分子间相互作用,使 Tg 下降, ②降低聚合物结晶能力和结晶速度,增加聚合物的 弹性,提高耐寒性(因为结晶就是高分子链或链段 规整排列,它会大大增加分子间相互作用力,使聚 合物强度增加,弹性下降) 具体措施:
下(拉力,压力,扭力等),材料的形 变随时间的增加而逐渐增大的现象。 蠕变过程包括下面三种形变: 普弹形变、高弹形变、粘性流动
⑴普弹形变 1
高分子材料受到外力作用 分子链内部键长和键角立刻发生变化 形变量很小 外力除去后 普弹形变立刻完全恢复 与时间无关 应力
普弹形变 1 G 1
粘 性 Viscosity
动 态 Dynamic
滞 后
力学损耗
非线性粘弹性
Non-Linear viscoelasticity
弹性:对于理想弹性体来讲,其弹性形变 可用虎克定律来表示,即:应力与应变成 正比关系,比例常数是固体的模量,其倒 数为柔量。应变与时间无关。 粘性:在外力作用下,分子与分子之间发 生位移,理想的粘性流体其流动形变可用 牛顿定律来描述:应力与应变速率成正比。
弹性材料
粘性流体
描述粘弹性高聚物材料的力学行为必须同时 考虑 应力 四个参数。 应变 时间 温度
3-1 高聚物的力学松弛现象
力学松弛——高聚物的力学性能随
时间的变化统称力学松弛 最基本的有:应力松弛 蠕变 滞后 力学损耗
材料类型
应变与应力关系
应变与时间关系
理想弹性体
应变正比于应力
形变与时间无关
理想粘性体
应变速率正比于 应力
形变随时间线性发 展
高聚物的形变与时间有关 这种关系介于理想弹性体和理想粘性体之间 也就是说,应变和应变速率同时与应力有关,因此高分子 材料常称为粘弹性材料。
形变 线性高聚物 理想粘性体 t

理想弹性体 交联高聚物

时间

G
3-2 蠕变
蠕变:在一定的温度和恒定的外力作用

如何改善橡胶的耐热性和耐寒性,即扩 大其使用温度的范围是十分重要的。
一、改善高温耐老化性能,提高耐热性
硫化的橡胶具有交联的网状结构,除非分 子链断裂或交联链破坏,否则不会流动的,硫 化橡胶耐热性似乎是好的。 但实际硫化橡胶在120℃已难以保持其物理机 械性能,170~180℃时已失去使用价值,为什么呢? 橡胶主链中含有大量双键,易被臭氧破坏而 裂解,双键旁的α次甲基上的氢容易被氧化而降 解或交联。
O CH2
(5)主链上均为非碳原子的二甲基硅橡胶
CH3 O Si CH3
2.改变取代基结构 带有供电子取代基的橡胶易氧化: 天然橡胶、丁苯橡胶 带有吸电子取代基的橡胶不易氧化:氯丁 橡胶、氟橡胶

3.改变交联链的结构 含硫少的交联链键能较大,耐热性好,如 果交联键是C-C或C-O,键能更大,耐热性 更好。 (氯丁橡胶用ZnO硫化,交联键为-C-O-C-, 天然橡胶用过氧化物或辐射交联,交联键 为-C-C-)
第一节 概述 第二节 高弹性 第三节 粘弹性
第一节 概述
一、
普弹性 弹 性 Elasticity 高弹性 High elasticity 应力松弛 静 态 线性粘弹性 Linear viscoelasticity 粘弹性 viscoelasticity Static 蠕 变
形变性能 Deformation
f
77% 33%
11%
4%
T (K )
固定拉伸时的张力-温度曲线
截距为 发现各直线外推到 T 0 时均通过原点,即截距 为 0, u f S f ( )T ,V T ( )l ,V f T ( ) l ,V l T T
u ( )T ,V l ;斜率为
f ( ) l ,V T 。

2 高聚物力学性能的最大特点:
粘弹性
举例:

轻度交联的橡胶拉伸时,可伸长好几倍,力解除 后基本恢复原状(弹性)

胶泥变形后,却完全保持新的形状(粘性)
第二节 高弹性
2-1
高弹性的特点
2-2 2-3
平衡态高弹性热力学分析 橡胶的使用温度
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