N掺杂石墨烯及其场效应晶体管研究
掺氮石墨烯的性质和应用
掺氮石墨烯的性质与应用1引言石墨烯是一种理想的二维材料，石墨烯中碳原子的sp2杂化结构使石墨烯具有理想的二维结构，它极大的比表面积(2630 m2/g)1,高热传导性(∼5000 W/mK)2，良好的化学稳定性以及较低成本等使它成为复合材料的理想载体。
目前已得到不同形态的石墨烯，包括二维结构的石墨纳米片(GNSs)3-5、一维结构的纳米条带(GNRs)、零维结构的量子点(GQDs)6,7，GNRs和GNDs的性质可以通过它们的大小和边缘进行调节。
然而，由于石墨烯没有能带间隙8，使得其电导性不能像传统的半导体一样完全被控制，而且石墨烯表面光滑且呈惰性，不利于与其他材料的复合，从而阻碍了石墨烯的应用。
对石墨烯进行功能化——合成石墨烯衍生物、表面官能团化、化学修饰、化学掺杂等,可以实现石墨烯及其相关材料更为广泛的应用9,10。
其中,化学掺杂能够有效地调节其电子结构,改善其物理化学性质,从而优化了石墨稀多方面的性能,具有广阔的应用前景。
由于N原子具有与C原子近似的原子半径,可以作为电子供体以取代的方式对石墨烯进行掺杂,且生成的N掺杂石墨稀表现出诸多优良的性能,如打开能带隙并调整导电类型，改变石墨烯的电子结构11，提高石墨烯的自由载流子密度12，从而提高石墨烯的导电性能和稳定性，增加石墨烯表面吸附金属粒子的活性位等。
在场效应晶体管、传感器、超级电容器、裡离子电池、燃料电池等领域的应用前景十分广阔。
因此,对石墨烯进行N掺杂这项课题,吸引着大批的科研工作者来探索。
通常有两种化学方法合成非金属掺杂石墨烯13-15，一种是取代掺杂，即令sp2构型的C被其它杂原子，如N、B、Si等取代。
另一种是在石墨烯表面吸附气体16，有机分子17或金属分子18实现功能化。
N掺杂石墨烯有四种形态：吡啶 N, 吡咯 N, 石墨 N 和氧化吡啶 N。
吡啶N（N1）和吡咯(N2)在边缘或缺陷处，它们并不增加离域π键的电子数。
石墨N（N3和N4）代替了石墨烯结构中的C，因此增加了离域π键的电子数。
掺杂石墨烯狄拉克点
掺杂石墨烯狄拉克点全文共四篇示例，供读者参考第一篇示例：掺杂石墨烯狄拉克点，是指在石墨烯结构中引入杂质原子，从而在石墨烯的能带中形成狄拉克点的现象。
石墨烯自2004年被首次成功制备以来，由于其优异的电子输运性能和独特的二维结构，在纳米材料领域引起了广泛的研究兴趣。
而通过掺杂石墨烯狄拉克点，可以调控石墨烯的电子性质，进而拓展其在电子器件、传感器和催化等领域的应用。
在石墨烯的晶格结构中，碳原子是以六边形的形式排列，在其正常晶格中，每个碳原子都有四个共价键。
而在掺杂石墨烯中，杂质原子的加入会破坏石墨烯的原有晶格结构，使得部分碳原子失去原子间的共价键连接，形成缺陷结构。
这些缺陷结构可以通过不同的掺杂方式来引入，例如N、B、S、P 等元素原子的掺杂，或者通过辐照、化学氧化等方法来形成。
通过引入这些缺陷结构，石墨烯的晶体结构中会出现额外的能级，形成所谓的狄拉克点。
狄拉克点是一种特殊的能带结构，具有线性色散关系，其带隙为零。
狄拉克点周围的载流子表现出类似于相对论性粒子的行为，具有高速度和长寿命等特点。
这使得狄拉克点成为了研究石墨烯电子特性的重要研究对象。
除了通过掺杂来形成狄拉克点，还可以通过外界的局域电场、应变、拓扑结构等方式来调控石墨烯的能带结构，进而实现对狄拉克点的控制。
这为石墨烯在电子学、光电子学、磁电子学等领域的应用提供了新的可能性。
掺杂石墨烯狄拉克点的研究不仅可以揭示石墨烯的电子性质，还可以为新型电子器件的设计和研发提供重要的理论支持。
在传感器方面，通过在石墨烯中掺杂特定的杂质可以调控其电荷传输性质，从而实现对气体、生物分子等的敏感检测。
在催化方面，狄拉克点的存在可以促进催化反应的进行，提高催化活性和选择性，为环境保护和能源开发提供新的途径。
掺杂石墨烯狄拉克点的研究具有重要的理论和应用意义，为纳米材料领域的发展带来新的机遇和挑战。
随着对石墨烯电子性质和狄拉克点行为的深入研究，相信这一领域将会有更多的突破和发展，为我们带来更多的科学发现和技术创新。
石墨烯场效应晶体管设计加工及特性研究
第一章绪论1.1课题研究背景及意义英国曼彻斯特大学物理学家安德烈·海姆和康斯坦丁·诺沃肖洛夫在2004年发现了二维材料石墨烯，他们因为发现二维材料石墨烯的存在，在2010年收获了诺贝尔物理学奖，这一奖项说明了他们的发现预示了一个新的时代的来临。
自从石墨烯发现以来，关于石墨烯材料的科学研究不断取得重要进展，其在微电子、量子物理、材料、化学等领域都表现出许多非凡的性能和潜在的广阔应用前景[1]，石墨烯二维材料一经发现就在全世界激起了巨大的波澜[2]。
石墨烯是平面形式的碳，它在非凡的量子物理世界具有独特的性质[3]。
作为二维碳材料，石墨烯具有许多有其他材料无法比拟的优点，石墨烯的厚度为一个碳原子那么厚，即0.335nm，所以石墨烯的比表面积超级大，理想的单层石墨烯的比表面积可以达到2630m2/g，石墨烯中在狄拉克点附近的狄拉克电子呈现线性能量-动量色散关系，这使得石墨烯薄膜材料对在紫外-可见-红外区域的超宽带光谱范围里所有频率的光子都具有共振的光学响应，单层石墨烯薄膜材料的线性光学吸收关系不依赖于光频率，石墨烯薄膜材料对任何波长的低强度光波都具有π·α≈2.3%的吸收率（α为精细结构常数）而且其总吸收率与石墨烯层数成正比，这就使得只有一个碳原子厚度的单层石墨烯是可以通过眼睛观测到的；稳定的晶格结构使石墨烯具有非常优秀的导热性[4]。
石墨烯作为一种电的优良导体，表现出与铜材料一样的导电性，而作为一种热导体，它比其他的已知的热导体材料更为杰出。
石墨烯具有非常独特的晶体结构和优异的光学性能和热学性能，然而完美二维晶体结构的石墨烯薄膜材料所拥有的不仅仅是独特的光学吸收率2.3%，表面可以弯曲但却强度却比钻石还要高的，和导热系数高达5300 W/m•K，其独特的电子学性质也正吸引着许多研究者的目光[5]。
在石墨烯薄膜材料中，碳原子之间的相互作用力非常强。
电子在石墨烯上的自由迁移，传统的导体铜的电子迁移特性远远没有石墨烯的好。
氮掺杂石墨烯的制备及氧还原电催化性能
氮 掺 杂 石 墨烯 的 制备 及 氧还 原 电催 化 性 能
李 静， 王 贤保 ， 杨 佳 ， 杨旭宇 ， 万 丽
（ 湖北大学材料科学与工程学院 ， 教育部功能材料 的绿色制备与应用重点实验室 ， 武汉 ４ ３ ０ ０ ６ ２ ） 摘要 采用两步热解法 ， 用尿素掺杂氧化石墨烯 （ Ｇ Ｏ） 得到 Ｎ掺杂的还原氧化石墨烯（ Ｎ — Ｒ Ｇ Ｏ） ， 通过控制反
参与催化反应 ， 如氧还原（ Ｏ Ｒ Ｒ ） 和固定金属纳米粒子反应． 此外 ， Ｎ原子掺杂在单层石墨烯中 ， 其费 米 能级移 动 到狄拉 克点 之上 ｌ １ ， 费米 能级 附近 的态密 度被 抑制 ， 进 而打开 导带 和价带 之 间的禁
带， 使其 可 以应用 在半 导体 器件 中，Ｗａ ｎ ｇ等 制 备 出了可 在 室温 条件 下 运行 的 ｎ型石 墨 烯 场效 应 晶 体管（ Ｆ Ｅ Ｔ ） ．不仅 如此 ，Ｎ掺 杂石 墨烯还 可 以应 用 在 电池 、 传 感器 和超 级 电容 器 中 ． 目 前， 氮掺杂石墨烯（ ｎ Ｇ ） 的合成方法主要有直流电弧法 。 。 ， 化学气相沉积（ Ｃ Ｖ Ｄ ） ， 溶剂热或 水热反应Ｌ ３ ｊ ， 在氨气氛围中热处理还原氧化石墨烯 （ Ｒ Ｇ Ｏ ） ［ ３ ３ ， ３ ４ ￣ ， 以及热固相反应 等． 直流电弧 法 需要 特殊 的仪器 设备 和严 密 的条件控 制 ； Ｃ Ｖ Ｄ制备 ｎ Ｇ 中 Ｎ 的前驱 体一 般 是有 毒 的 Ｎ Ｈ 或 吡啶 ．相
文 选用低 成本 的工 业原 料尿 素作 为 Ｎ源 ， 直接与 Ｇ Ｏ热 解 制 得 ｎ Ｇ， 对 其 结 构 和 性 能进 行 了测试 和表 征， 并 探讨 了其 对 氧还原 的 电催 化性 能 ．
收稿 日期 ： ２ ０ １ ２ － ０ ７ ． １ ２ ．
石墨烯和二硫化钼场效应晶体管的转移曲线
一、概述石墨烯和二硫化钼是当今材料科学领域备受瞩目的两种新型材料。
它们具有独特的电学、光学和机械性能，在微电子器件、光电器件以及柔性电子器件方面展现出了巨大的应用潜力。
石墨烯场效应晶体管和二硫化钼场效应晶体管作为两种重要的半导体材料，其转移曲线的研究对于理解其电学性能具有重要意义。
二、石墨烯场效应晶体管的转移曲线1. 石墨烯的特性石墨烯是一种由碳原子单层组成的二维晶格结构材料，具有高电子迁移率、透明、柔韧等特点。
由于其独特的电子输运特性，石墨烯被广泛应用于场效应晶体管等领域。
2. 石墨烯场效应晶体管的结构石墨烯场效应晶体管由石墨烯薄膜和栅极等部件组成，其器件结构简单，制备工艺成熟。
在实际应用中，石墨烯场效应晶体管的转移曲线对其电学性能进行评价和优化具有重要意义。
3. 石墨烯场效应晶体管的转移曲线特性石墨烯场效应晶体管的转移曲线通常呈现出双极性特性，具有高迁移率和低电阻率。
通过研究其转移曲线特性，可以揭示其载流子输运机制和介电特性，为其在电子学器件中的应用提供重要参考。
三、二硫化钼场效应晶体管的转移曲线1. 二硫化钼的特性二硫化钼是一种典型的过渡金属二硫化物材料，其层状结构赋予其优异的电子输运性能和光学特性。
在柔性电子器件、光电器件等领域有着广泛的应用前景。
2. 二硫化钼场效应晶体管的结构二硫化钼场效应晶体管采用二硫化钼薄膜作为半导体材料，通常与栅极和源漏极等部件组成。
其制备工艺相对简单，能够实现大面积的生产。
3. 二硫化钼场效应晶体管的转移曲线特性二硫化钼场效应晶体管的转移曲线主要受到载流子输运特性和接触电阻的影响，具有不同于石墨烯的特殊转移曲线形态。
通过研究其转移曲线，可以评价其电学性能和优化器件结构。
四、石墨烯和二硫化钼场效应晶体管的比较分析1. 电学性能比较石墨烯场效应晶体管因其高迁移率和低电阻率而备受关注，具有优异的电学性能。
而二硫化钼场效应晶体管则以其优秀的光学特性和载流子传输特性而著称。
掺氮石墨烯的制备及其ORR催化性能的研究
掺氮石墨烯的制备及其ORR催化性能的研究李鹏飞;王升高;孔垂雄;杜祖荣;邓泉荣;王戈明【摘要】Some outstanding properties of nitrogen-doped graphene has attracted much attention.The most synthesis methods of nitrogen-doped graphene need high temperature and long time which wiil destroy the structure of graphene and weaken the performance. In this article,we propose nitrogen plasma discharge method for synthesis of N-doped graphene sheets by simultaneous N-doping and reduction of graphene oxide(GO)sheets. Meantime,various characterization tech-niques,such as Raman,TEM are introduced. Electrical measurements demonstrate that products have higher catalytic per-formance for Oxygen Reduction Reaction in an alkaline solution.%由于掺氮石墨烯具有优异的电化学性能，受到研究者的关注，然而在石墨烯掺氮的方法中大部分（热解法、烧结法）需要过高的温度（500~900℃）和较长的反应时间（2~3 h）[1-3]。
采用微波等离子体对氧化石墨进行还原改性制备掺氮石墨烯，在低功率条件下反应时间只需20 min就得到了催化活性良好的掺氮石墨烯。
石墨烯场效应管
石墨烯场效应管（Graphene Field-Effect Transistor，G-FET）是一种新型的电子器件，利用石墨烯作为导电通道材料。
这种器件在未来的电子科技中具有广泛的应用前景，因为石墨烯具有极高的载流子迁移率和电导率，能够在非常短的时间内传输大量的电荷。
一、结构和工作原理石墨烯场效应管的基本结构通常包括源极、漏极和栅极，以及一个由石墨烯材料制成的导电通道。
当电压施加在栅极上时，会产生一个电场，改变石墨烯通道内的导电性，从而控制源极和漏极之间的电流。
二、特性石墨烯场效应管的主要特性包括：1. 高迁移率：由于石墨烯的载流子迁移率极高，因此石墨烯场效应管的传输速度非常快。
2. 高开关比：由于石墨烯的电阻率非常高，石墨烯场效应管的开关比可以达到非常大。
3. 透明性：石墨烯材料对可见光透明，使得石墨烯场效应管可以用作透明电极。
4. 柔性：石墨烯是一种柔性的材料，使得石墨烯场效应管可以应用于柔性电子器件中。
三、应用前景石墨烯场效应管在许多领域都有潜在的应用前景，例如：1. 高速电子器件：由于石墨烯场效应管具有极高的传输速度，它们可以用作高速数字电路、微波通信和传感器件等领域的电子器件。
2. 透明电子器件：由于石墨烯场效应管具有高透明性，它们可以用作透明电极、透明显示和太阳能电池等领域。
3. 柔性电子器件：由于石墨烯场效应管具有柔性，它们可以用作柔性电路、柔性显示和可穿戴设备等领域。
4. 生物医学应用：石墨烯场效应管还可以应用于生物医学领域，例如作为生物传感器、药物输送系统和电脉冲治疗等。
四、挑战与问题尽管石墨烯场效应管具有许多优点和潜在的应用前景，但仍然存在一些挑战和问题需要解决。
例如，石墨烯的制备技术和稳定性还需要进一步提高，同时还需要研究如何将石墨烯场效应管与其他传统器件集成在一起。
总的来说，石墨烯场效应管是一种具有潜力的新型电子器件，其应用前景广泛。
随着技术的不断进步和研究的深入，相信未来石墨烯场效应管将会在更多的领域得到应用。
石墨烯及其复合材料的制备、性质及应用研究共3篇
石墨烯及其复合材料的制备、性质及应用研究共3篇石墨烯及其复合材料的制备、性质及应用研究1石墨烯及其复合材料的制备、性质及应用研究石墨烯是一种由碳原子构成的单层蜂窝状结构材料，具有独特的电学、光学、热学和机械性质。
自2004年它被首次发现以来，它的研究成果一直是纳米科学和材料科学最活跃的领域之一。
石墨烯具有很高的载流子迁移率、良好的机械强度和高比表面积，因此在传感器、电子器件、能量存储装置、超级电容器、太阳能电池、催化剂和生物医学传感器等领域具有广泛的应用。
本文旨在介绍石墨烯及其复合材料的制备方法、性质及其应用研究进展。
石墨烯的制备有许多方法，包括机械剥离、化学气相沉积、物理气相沉积、化学还原、流体力学剥离和微波辐射法等。
其中，机械剥离法是第一个制备单层石墨烯的方法，虽然成本低、易于实现，但需要大量时间和劳动力，并存在控制问题。
化学还原法则采用氧化石墨的还原，得到具有一定缺陷的石墨烯，且杂质易残留影响性质。
化学气相沉积法制备石墨烯具有高晶格载流子迁移率、具有极高的缺陷密度的石墨烯，但过程复杂，成本高。
物理气相沉积法适合生产无缺陷石墨烯，但难以控制多层石墨烯形成、且温度高，影响成品质量。
流体力学剥离法利用石墨烯的自身表面张力减小形成薄膜，但制备过程仍需要控制单层厚度。
微波辐射法是最新的石墨烯制备方法，采用微波对石墨进行瞬间加热、膨胀、冷却制备大面积石墨烯，具有制备速度快、质量好、颗粒易于控制等优点。
石墨烯的独特性质使其在许多应用中具有广阔的前景。
首先，在电子领域，石墨烯可以用来制造微电子器件、包括场效应晶体管、半导体和光电器件等。
FET型石墨烯晶体管基于石墨烯中载流子迁移率的高值，值得在短时间获得了重大的研究进展；二维电子系统(2DEG)可以用于制造高速逻辑电路和高灵敏感受器。
其次，在传感器领域，石墨烯表现出高度灵敏性，可以用于制造各种传感器，如光学传感器、生物传感器等。
此外，石墨烯还可以用于制造锂离子电池、超级电容器、声波马达等能量存储装置中。
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A Thesis Submitted to Chongqing University in Partial Fulfillment of the Requirement for the Degree of Master of Science
By Beidou Guo Supervised by Prof. Liang Fang Associate Prof. Jianru Gong Major: Condensed Matter Physics
College of Physics of Chongqing University Chongqing, China May 2011
中文摘要
摘
要
石墨烯是由 sp2 杂化碳原子构成的一种具有蜂窝状六方点阵结构的二维纳米材 料，是构成其它维度碳材料的基础。石墨烯的长程 π 共轭电子，使其具有优异的 热学、机械和电学性能。因此，研究者对石墨烯未来在纳米电子学、材料科学、 凝聚态物理以及低维物理方面的应用产生了广泛的兴趣，但石墨烯在电子领域的 应用受限于它的零带隙特性。为了打开石墨烯的带隙，研究者探索了许多方法， 比如剪裁石墨成量子点、纳米带、纳米网格或者把石墨烯铺到特殊的衬底上，其 中一个可行的方法就是通过掺杂来调控石墨烯的电学性质，但本征石墨烯具有完 美的蜂窝状结构，很难通过杂质原子的掺杂来调控其电学性能，为此，本文重点 对 N+离子注入实现石墨烯的掺杂进行了探索。 本文制备了机械剥离和还原氧化两类石墨烯，利用光学显微镜、AFM、拉曼 光谱、傅里叶红外光谱、XPS、AES 等手段对石墨烯进行了表征；对两类石墨烯 分别进行了 N+离子注入和随后的退火处理，成功实现了两类石墨烯的掺杂；并制 备了相应的石墨烯场效应晶体管，研究了其电学性能。 得出的主要结果如下： ① 利用表征石墨烯的重要工具——拉曼光谱， 研究了石墨烯缺陷的变化与离 子注入剂量之间的关系。得到了合适的离子注入的剂量：1× 1014 cm-2，在此剂量 下，石墨烯表面会有适当的缺陷用来掺杂，并且这些缺陷可以通过退火来消除； ② 发现在氮气中退火样品的拉曼光谱谱峰的蓝移比在氨气中的明显。这可能 是因为在氨气中退火后氮原子掺杂进石墨烯，使得石墨烯产生较小的应变； ③ 采用 XPS 和 AES 检测了在氮气和氨气气氛中退火的离子注入石墨烯样 品。结果显示，在氮气中退火的样品中没有 N 信号，而在氨气退火的样品中有 N 信号。结果说明了离子注入的石墨烯通过在氨气中退火，实现了 N 掺杂； ④ 为了研究不同石墨烯样品的电学性质，制备了背栅石墨烯场效应晶体管。 结果显示，本征石墨烯场效应晶体管是双极晶体管，它的电导最小值位于正栅压 位置，说明石墨烯是 p-型掺杂。用在氮气中退火的离子注入石墨烯制备的场效应 晶体管的双极特性消失了，电导最小值仍然处于正栅压位置，还是 p-型掺杂。用 在氨气中退火的离子注入石墨烯制备的场效应晶体管显示出了双极特性，在真空 中它的电导最小值位于负栅压位置，表明是 n-型掺杂。 此外，本文还研究了还原石墨烯的掺杂，利用拉曼光谱和傅里叶红外光谱表 征了 N+离子注入后的还原石墨烯的结构，制备了场效应晶体管，并测试了其电学 性能。结果发现，N+离子注入还原石墨烯和本征石墨烯不同，N+离子与还原后的
III
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重庆大学硕士学位论文
③ XPS and AES were carried out on the irradiated graphene after annealing in N2 and NH3. The results of XPS and AES of samples annealed in NH3 showed N single, while there had no N single after annealing in N2. These results revealing that controllable N-doping in graphene was realized by NH3 annealing after N+ ion irradiation. ④ To investigate the electronic properties of different graphene samples, the graphene-based back-gate FETs were fabricated. Results showed that pristine graphene field effect transistor was bipolar transistor, and its minimum conductance point of FET located at positive voltage range, indicating that the garphene was p-type property. The biolar property of FET mabe by irratiated graphene after annealing in N2 disappeared, and the minimun conductance located at positive votltages, indicating p-type property. While the bipolar paoperty of FET made by irradiated graphene after annealing in NH3 restored, and the minimum conductance located at negitive voltage range, indicating n-type property. We also studied the doping of reduced graphene oxide. We investigated the structure of reduced graphene oxide after N+ ions irradiation using Raman specroscopy and FTIR. At last, we fabricated FET using reduced graphene oxide bafore and after N+ ions irradiation, and measured its electrical properties. We found that N+ reacted with the functional group on reduced graphene oxide. We also found that the threshold voltage could be controlled by N+ ions irradiation. And the carrier was electron when the gate voltage was zero, indicating that the sample was n-type property. Keywords: Graphene, doping, Raman spectroscopy, reduced, Field-Effect Transistor.
I
重庆大学硕士学位论文
氧化石墨烯表面的官能团发生了反应，从而起到了掺杂的效果。通过场效应晶体 管的测试发现 N+离子注入具有调节晶体管阈值电压的功能。 关键词：石墨烯，掺杂，拉曼光谱，还原，场效应晶体管
II
英文摘要
ABSTRACT
Graphene, a two-dimensional (2D) network of sp2 hybridized carbon atoms packed into hexagonal structure, is a basic building block for graphitic materials of all other dimensionalities. Since long-range π-conjugation in graphene yields extraordinary thermal, mechanical, and electrical properties, an enormous effort has been devoted to exploration of its many applications in nanoelectronics, materials science, condensed-matter physics, and low-dimensional physics. However, most electronic applications are handicapped by the absence of a bandgap in the intrinsic material. In the quest to opening and tuning an energy gap in graphene, various approaches have been developed to improve the semiconducting properties, exemplified by forming confined geometries of quantum dots, nanoribbons, and nanomesh, or binding graphene to particular substrates. One of the most feasible methods to control the semiconducting properties of graphene is by doping, which is a process intentionally used to tailor the electrical properties of intrinsic semiconductors. In this paper, we studied the doping of graphene and reduced graphene oxide by N ions irradiation. We studied the N-doping graphene firstly. As we know, pristine graphene has perfect honeycomb structure, and it is difficult to introduce hetero atoms into graphene and control the electrical properties of graphene. In this paper, we carried out N+ ions irradiation on mechanical exfoliated single-layer pristine graphene to induce the defects. Then, controllable N-doping in graphene was realized by NH3 annealing after ion irradiation. Taman spectroscopy is a much more important tool for the characterization of graphene. We studied the evolution of the defects of graphene with the increasing fluence of ions irradiation using Raman spectroscopy. At last, we got the proper influence of ions irradiation: 1× 1014 cm-2. Under this fluence, there were enough defects in graphene for doping, and these defects can be also restored after annealing. ② We compared the Raman spectroscopy of irradiated graphene after annealing in N2 and NH3, respectively. The peaks of Raman spectroscopy of irradiated graphene after annealing in N2 showed more blue shift than that annealed in NH3. The resaon was that the N atoms were substitutional doping in graphene after annealing in NH3, resulting in lower stress and strain in graphene.