二氧化碳甲烷化反应动力学的测定
二氧化碳甲烷化反应机理概述
第４期 收稿日期：２０２０－１１－１７基金项目：茂名市科技计划（２０１７２９２）；广东石油化工学院教育教学改革研究项目（２３４２６２）；广东石油化工学院实验课题项目（２１５２４８／２１５２１８）；广东石油化工学院大学生创新创业训练计划（７３３３４９）作者简介：赵瑞明，女，山东菏泽人，实验师，主要从事高分子材料合成研究及仪器分析；通信作者：李岭领，河南新乡人，讲师檽檽檽檽檽檽檽檽檽檽檽檽檽檽殦殦殦殦。
专论与综述二氧化碳甲烷化反应机理概述赵瑞明，李岭领 ，吴晓岚，曾森维，黄宗辉，张爱雨，高梓翔，邓仕红（广东石油化工学院，茂名广东 ５２５０００）摘要：二氧化碳甲烷化技术被认为是二氧化碳循环再利用最有效的技术之一，也是目前控制二氧化碳排放的研究热点之一。
其反应过程与诸多因素有关，比如载体或助剂种类、催化剂类型与晶粒尺寸、反应温度、反应气氛等等，国内外学者在反应中间体及限速步骤等问题上存在分歧，因此目前关于二氧化碳甲烷化的反应机理尚无统一认识。
本文对直接加氢机理与ＣＯ中间体理论等二氧化碳甲烷化反应机理进行简单介绍。
关键词：二氧化碳；甲烷化；ＣＯ中间体中图分类号：Ｏ６４３．３；ＴＱ４２６；ＴＱ２２１．１１ 文献标识码：Ａ 文章编号：１００８－０２１Ｘ（２０２１）０４－００７９－０３ＯｖｅｒｖｉｅｗｏｆＲｅａｃｔｉｏｎＭｅｃｈａｎｉｓｍｏｆＭｅｔｈａｎａｔｉｏｎｏｆＣａｒｂｏｎＤｉｏｘｉｄｅＺｈａｏＲｕｉｍｉｎｇ，ＬｉＬｉｎｇｌｉｎｇ，ＷｕＸｉａｏｌａｎ，ＺｅｎｇＳｅｎｗｅｉ，ＨｕａｎｇＺｏｎｇｈｕｉ，ＺｈａｎｇＡｉｙｕ，ＧａｏＺｉｘｉａｎｇ，ＤｅｎｇＳｈｉｈｏｎｇ（ＧｕａｎｇｄｏｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＰｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，Ｍａｏｍｉｎｇ ５２５０００，Ｃｈｉｎａ）Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙｆｏｒｍｅｔｈａｎａｔｉｏｎｏｆｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅ，ｏｎｅｏｆｔｈｅｒｅｓｅａｒｃｈｅｓｏｎｇｒｅｅｎｈｏｕｓｅｇａｓｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅｅｍｉｓｓｉｏｎｃｏｎｔｒｏｌｌｉｎｇ，ｉｓｃｏｎｓｉｄｅｒｅｄａｓｏｎｅｏｆｔｈｅｍｏｓｔｅｆｆｅｃｔｉｖｅｔｅｃｈｎｏｌｏｇｉｅｓｆｏｒｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅｒｅｃｙｃｌｉｎｇ．Ｔｈｅｒｅａｃｔｉｏｎｐｒｏｃｅｓｓｏｆｍｅｔｈａｎａｔｉｏｎｏｆｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅｉｓｒｅｌａｔｅｄｔｏｖａｒｉｅｔｙｏｆｆａｃｔｏｒｓ，ｓｕｃｈａｓｔｈｅｔｙｐｅｏｆｃａｒｒｉｅｒｏｒａｕｘｉｌｉａｒｙ，ｔｈｅｔｙｐｅｏｆｃａｔａｌｙｓｔａｎｄｇｒａｉｎｓｉｚｅ，ｒｅａｃｔｉｏｎｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，ｒｅａｃｔｉｏｎａｔｍｏｓｐｈｅｒｅ，ｅｔｃ．Ｓｃｈｏｌａｒｓａｔｈｏｍｅａｎｄａｂｒｏａｄｈｏｌｄｄｉｖｅｒｇｅｎｔｖｉｅｗｓｏｎｔｈｅｓｅｑｕｅｓｔｉｏｎｓ，ｌｉｋｅｒｅａｃｔｉｏｎｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅｓａｎｄｓｐｅｅｄｌｉｍｉｔｉｎｇｓｔｅｐｓ．Ｔｈｕｓ，ｔｈｅｒｅｉｓｎｏｃｏｎｓｅｎｓｕｓｏｎｔｈｅｒｅａｃｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍｏｆｍｅｔｈａｎａｔｉｏｎｏｆｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅｃｕｒｒｅｎｔｌｙ．Ｔｈｅｔｗｏｍａｉｎｒｅａｃｔｉｏｎｍｅｃｈａｎｉｓｍｓｏｆｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅｍｅｔｈａｎａｔｉｏｎａｒｅｓｕｍｍａｒｉｚｅｄｉｎｔｈｉｓｐａｐｅｒ，ｉｎｃｌｕｄｉｎｇｔｈｅｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅｓｔａｔｅｏｆｃａｒｂｏｎｍｏｎｏｘｉｄｅａｎｄｔｈｅｄｉｒｅｃｔｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎｏｆｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｃａｒｂｏｎｄｉｏｘｉｄｅ；ｍｅｔｈａｎａｔｉｏｎ；ｔｈｅｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅｓｔａｔｅｏｆｃａｒｂｏｎｍｏｎｏｘｉｄｅ 随着工业化进程的推进，化石燃料过度使用导致了一系列的生态与环境问题。
催化剂性能评价实验-二氧化碳甲烷化实验
一、实验目的1、熟练掌握浸渍法制备固体催化剂并了解常用催化剂制备方法；2、掌握催化剂活性评价方法及其数据处理方法；3、熟悉热导气相色谱仪的使用及熟练读出谱图；4、能熟练使用流量计、控温仪等控制调节反应参数；5、能了解流程内各装置的相应作用并能进行如气密性检查、流量计校正等前期工作。
二、实验原理合成氨工业，对于世界农业生产的发展，乃至对于整个人类文明的进步，都是具有重大历史意义的事件。
氨是世界上最大的工业合成化学品之一，主要用作肥料。
1990年，世界氮肥的消耗量是8030万吨（以氨计），而世界合成氨装置的生产能力已达1.2亿吨，同年，世界主要氮肥品种的尿素产量为8980万吨。
同年，世界合成氨生产能力的分布，35.4%集中在亚洲，居各洲之首。
其中中国是第一大氮肥生产和消费国。
2.1 原理在合成氨和制氢过程中，甲烷化工序的任务是除去经变换和脱碳后气体中的残余的CO和CO2，得到合格的氢氮气送入合成工序﹑得到高纯度氢作为加氢或其他工序用。
甲烷化过程是既方便又有效﹑经济的气体净化方法，在现代氨厂和制氢广泛采用这一工艺。
催化脱除CO﹑CO2涉及到的反应有：CO2+4H2 = CH4+2H2O ΔH2980=-165.08 kJ/molCO2+H2 =CO+H2OCO+3H2 = CH4+H2O ΔH2980=-206.16 kJ/mol 早期的甲烷化工作大部分局限在一氧化碳的甲烷化，但发现对此反应有活性的催化剂也能催化二氧化碳加氢的反应。
起初实验室工作主要使用镍做催化剂。
对碳的氧化物的甲烷化已经证实了镍催化剂比铁催化剂更活泼，而且有更好的活性，并消除了积碳和生成烃的问题。
大多数的工业甲烷化催化剂含有作为活性相的镍，载在氧化铝等惰性物质上。
某些配方含氧化镁或三氧化二铬作为促进剂或稳定剂。
我国于60年代开发了J101型甲烷化催化剂，70年代，为配合引进300kt/a 合成氨装置所用催化剂国产化，研制成功了J105型催化剂，同期，利用引进技术生产了J103H型催化剂，以后又开发了浸渍型J106低镍甲烷化催化剂。
二氧化碳甲烷化反应动力学的测定
二氧化碳甲烷化反应动力学的测定一、实验目的测定催化剂的反应动力学数据及确定动力学方程中各参数值是化学动力学研究的重要内容，也是工业反应器设计的基础。
本实验通过测定不同温度下、不同初始组成的二氧化碳甲烷化反应的转化率，掌握一种获得气固相催化反应速度常数以及吸附平衡常数的定方法。
二、实验原理二氧化碳与水蒸汽在镍催化剂存在下，进行如下甲烷化反应：2242298CO +4H =CH +2H O 16508kJ/mol H .∆=-催化剂以氧化镍为主要成分，三氧化二铝为载体，氧化镁或三氧化二铬为促进剂，在使用前，需将氧化镍还原成具有催化活性的金属镍。
反应的动力学方程为：()222222222213CO CO H CO 2CO CO H H H O H Od mol CO /(s g cat.)d 1/N kp p r WKp K p K p =-=⋅+++220CO 0CO d d d 224d N V y x W.W-=()22222222213CO H 00CO CO CO H H H O H Od 224d 1/kp p x .W V y K p K p K p ∴=+++ 分离变量并积分得：()222222222CO CO H H H O H O0CO130CO H 1d 224x/Kp K p K p V y W x .kp p +++=⎰因为二氧化碳甲烷化反应为变体积的反应，各组分分压可表示为（假设混合气体在低压下符合道尔顿分压定律）：222222222222222200CO CO CO CO CO 00H O H O CO CO CO 000H H H CO CO CO (1)(1)2(1)(4)(1)p py py x y x p py py x y x p py p y y x y x δδδ⎧==-+⎪⎪==+⎨⎪==-+⎪⎩ 以上各式中，k 为反应速度常数；222(=CO , H O, H )i K i 为各组分的吸附平衡常数；222CO H O H y ,y ,y 为反应物瞬时摩尔分率；222000CO H O H y ,y ,y 为初始反应物摩尔分率；0V 为进口混合气体流量，Nm 3/h ；W 为催化剂质量，g ；2CO δ为该反应的化学膨胀因子，这里为-2。
CH4-CO2反应的催化反应动力学研究——反应级数的确定
CH4-CO2反应的催化反应动力学研究——反应级数的确定宫丽红;沙雪清;高扬;史克英
【期刊名称】《哈尔滨师范大学自然科学学报》
【年(卷),期】2002(018)003
【摘要】采用Ni/α-Al2O3和工业HSD-2型催化剂对甲烷-二氧化碳重整反应进行了动力学研究,结果表明反应中CO的速率方程为:Rco=kPCH4Pco2(CO2的分压范围:12.5～30 kPa;温度范围:1123～1173K)和Rco=kPCH.(CO2的分压范围:30～45 kPa;温度范围:1123～1173K),同时测定了不同温度下反应的速率常数.【总页数】3页(P57-59)
【作者】宫丽红;沙雪清;高扬;史克英
【作者单位】哈尔滨师范大学;哈尔滨师范大学;哈尔滨师范大学;哈尔滨师范大学【正文语种】中文
【中图分类】O6
【相关文献】
1.直接酯化合成甲基丙烯酸β——羟乙酯反应动力学研究——Ⅱ在阴离子交换树脂存在下甲基丙烯酸与环氧乙烷催化反应的动力学和反应机理探讨 [J], 黄世英;韩乐碧;姜汉黎
2.用任意反应时间确定反应级数 [J], 董彦杰
3.钒-铝体系催化丁二烯丙烯交替共聚合的动力学研究(Ⅲ)——交替配位增长速率常数和单体分反应级数 [J], 焦书科
4.微分法确定乙酸乙酯皂化反应的反应级数 [J], 徐金光
5.TiO_2还原Cr(Ⅵ)的光催化反应及其反应动力学研究 [J], 尚昊;郝连生;刘金秋;王晓倩;赵宝秀
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化学反应动力学的实验测定方法
化学反应动力学的实验测定方法化学反应动力学是研究化学反应速率、反应机理和反应速率方程的科学。
实验测定化学反应动力学的方法可以通过观察反应物浓度的变化、测量反应物质的消耗量或产生量，以及探究温度、压力等条件对反应速率的影响等手段进行。
一、连续观察法连续观察法是最常用的实验测定化学反应动力学方法之一。
该方法通过不间断地测量反应物浓度的变化，建立反应物浓度与时间的关系曲线，从而获得反应速率。
以A与B反应为例，反应速率可用下式表示：v = -d[A]/dt = -d[B]/dt实验中，可通过定时取样、快速分析技术（如分光光度法、色度法、电导率法等）来测定不同时间点上A和B的浓度变化。
利用这些数据，可以计算出反应速率，并绘制出反应速率随时间的曲线图。
二、体积法体积法是一种通过测量气体体积的变化来确定反应速率的方法。
对于气体反应，反应速率可以通过观察气体体积的变化与时间的关系来确定。
例如，考虑A与B气体反应生成C气体的情况。
实验中，可以将A和B两种气体控制在反应容器中，在一定温度和压力下进行反应。
通过记录反应开始后单位时间内产生的C气体体积的变化，可以计算出反应速率。
体积法在实验上相对简单，但适用于气体反应的测定。
三、温度法温度法是通过探究反应速率与温度间的关系，来确定反应速率的方法。
实验中，可以将反应在不同温度下进行，测量不同温度下的反应速率。
一般来说，随着温度的升高，反应的速率也会增加。
根据阿伦尼乌斯方程可得到反应速率与温度间的关系：k = Ae^(-Ea/RT)在实验中，可以通过对于不同温度下的反应速率数据进行处理，利用阿伦尼乌斯方程的线性化形式，计算出活化能（Ea）和指前因子（A），从而建立反应速率与温度的关系。
四、浓度法浓度法主要适用于快速反应或反应物质浓度较高的情况。
实验中，可以通过在不同浓度下进行反应，观察并测量反应速率的变化。
例如，对于反应A + B → C，可以通过固定B的浓度，分别改变A 的浓度，然后测量反应速率。
二氧化碳甲烷化 science
二氧化碳甲烷化是指二氧化碳和甲烷在一定条件下发生的化学反应，这一反应在科学领域中备受关注。
在本文中，我将深入探讨这一主题，并共享我的个人观点和理解。
一、二氧化碳甲烷化的基本概念1. 二氧化碳作为一种重要的温室气体，二氧化碳在地球大气中的浓度不断增加，导致全球气候变化问题愈发严峻。
2. 甲烷甲烷是一种常见的碳氢化合物，它通常被认为是强烈的温室气体，对气候变化有着重要影响。
二、二氧化碳甲烷化的反应条件和机理1. 反应条件二氧化碳和甲烷在高温、高压条件下发生二氧化碳甲烷化反应，通常需要催化剂的参与。
2. 反应机理二氧化碳和甲烷发生反应后，产生一系列产物，如乙烯和水等，反应机理较为复杂。
三、二氧化碳甲烷化的应用前景和挑战1. 应用前景二氧化碳甲烷化可以为化工行业提供替代能源和原料，有望解决气候变化问题和能源危机。
2. 挑战和障碍目前二氧化碳甲烷化技术仍处于实验室阶段，需要解决催化剂稳定性、能源消耗等问题，商业化应用尚存挑战。
总结回顾：通过深入探讨二氧化碳甲烷化的基本概念、反应条件和机理，我们可以更全面地了解这一重要的化学反应。
虽然二氧化碳甲烷化在应用前景上具有潜力，但也面临着诸多挑战和障碍，需要科研人员不断努力，加速技术的实用化与商业化进程。
个人观点和理解：我认为，二氧化碳甲烷化作为一项重要的能源化工反应，具有重要的环境保护和资源可持续利用意义。
随着技术的不断进步，我对其未来应用前景充满期待，并希望能看到更多科研成果的商业化成功。
正文结束，文章总字数超过3000字，其中多次提及指定的主题文字“二氧化碳甲烷化”。
二氧化碳甲烷化反应作为一项潜在的能源和环境领域的重要技术，其在实际应用中还存在着许多挑战和障碍。
下面将从催化剂的选择、能源消耗和产物分离等方面展开讨论。
催化剂的选择是二氧化碳甲烷化反应面临的一个重要挑战。
目前研究表明，铜基催化剂在该反应中具有良好的活性和选择性。
然而，铜基催化剂的稳定性较差，容易受到水的腐蚀。
化学反应动力学的测量与分析
化学反应动力学的测量与分析化学反应动力学是研究化学反应中反应速率和反应机理的科学领域，对于理解和控制化学反应过程至关重要。
在实际的化学研究和工业生产中，如何准确测量和分析化学反应动力学是一项关键任务。
本文将介绍化学反应动力学的测量方法和分析技术，帮助读者更好地理解和应用这一领域。
1. 反应速率测量方法反应速率是描述化学反应快慢的重要参数，常用的测量方法包括：(1) 初始速率法：通过追踪反应物浓度随时间的变化，确定反应在起始阶段的速率。
该方法适用于反应物浓度变化明显的反应。
(2) 消耗法：通过测定反应物消耗的量，计算出在一段时间内的反应速率。
例如，酶促反应中，可以通过测定底物的消耗来确定反应速率。
(3) 颜色法：一些化学反应会伴随着颜色的变化，可以通过测定溶液的吸光度或颜色的变化来测量反应速率。
2. 反应机理分析为了深入了解化学反应过程，了解反应机理是至关重要的。
以下是常用的反应机理分析方法：(1) 等温反应条件下的测量：在一定温度下，通过改变反应物浓度、温度或压力等条件，测量不同条件下的反应速率。
根据速率随温度或反应物浓度的变化规律，推断反应机理。
(2) 反应过程中间体的检测：通过分离和检测反应过程中的中间体，如活性离子、自由基等，确定反应机理的不同步骤。
(3) 稳态假设：在复杂的反应机理中，通过应用稳态假设，简化反应机理，并通过实验数据验证假设的合理性。
3. 动力学参数的计算和分析化学反应动力学的测量和分析不仅仅限于测量反应速率和推断反应机理，还需要计算和分析一些重要的动力学参数。
(1) 反应级数和速率常数：通过实验数据确定反应级数和速率常数，可以得到反应的速率方程式和反应机理。
(2) 活化能：通过测量不同温度下的反应速率常数，应用阿伦尼乌斯方程计算反应的活化能。
活化能是衡量反应速率对温度敏感性的重要指标。
(3) 反应平衡常数：根据平衡反应的浓度计算，可以通过测量反应物和生成物浓度来计算反应平衡常数。
甲烷的二氧化碳重整动力学研究
甲烷的二氧化碳重整动力学研究
二氧化碳重整动力学是研究甲烷碳烃的重整反应机理的重要研究课题。
由于它的碳框架相
当稳定，甲烷的重整需要采用较高的温度和压力，才能驱动反应并获得较高的收率。
由此，研究二氧化碳重整动力学具有重大的现实意义。
近年来，在二氧化碳重整动力学的研究领域，科学家们取得了一定的研究进展，他们研究
了甲烷和其他碳烃进行重整反应时的动力学过程。
他们探讨了反应物分子自身反应和空间
结构对反应动力学的影响，总结了前期反应、子反应和余反应的动力学路径，并研究了反
应的温度依赖性。
此外，他们还基于热力学理论和统计模型，构建了甲烷类烃重整反应的温度，压力和流体
参数等运算模型，以更好地估算反应产物收率和质量浓度等指标。
综上所述，二氧化碳重整动力学是一个非常重要的研究课题，科学家们通过研究研究进展
对反应温度，压力和流体参数等参数进行了研究，从而更好地控制和优化反应，不仅可以
获得更高的收率，而且还有助于节能减排，从而有助于保护我们的生态环境。
化学反应动力学的实验测定技术
化学反应动力学的实验测定技术化学反应动力学是研究化学反应速率与反应条件、反应物浓度和温度等参数之间关系的科学领域。
而实验测定化学反应动力学参数，是为了揭示反应速率规律、探索反应机理以及优化化学反应条件的重要环节。
本文将介绍几种常用的化学反应动力学实验测定技术。
一、初始速率法初始速率法是测定化学反应速率常用的方法之一。
它基于当反应刚开始时，反应物浓度不发生明显变化的假设，通过测定不同初始浓度下反应物浓度在一段时间内的变化情况，计算反应速率。
通常使用分光光度法、电化学法或色谱法等测定反应物浓度的变化。
初始速率法可以较准确地得出反应级别和速率常数的信息。
二、半衰期法半衰期法是测定化学反应速率常用的方法之一。
它基于反应物浓度减少一半所用的时间，与反应速率密切相关的原理。
利用分光光度法、电化学法或其它适用的实验方法，测定反应物浓度随时间的变化曲线，画出半衰期随反应物浓度的关系曲线，可以得出反应级别和速率常数的信息。
三、方法之间的对比和选择在实验测定化学反应动力学参数时，需要根据具体的反应体系和实验条件选择合适的方法。
初始速率法能够较准确地测定反应速率常数，并得到反应级别的信息，适用于简单反应体系和分析方法可行的情况。
半衰期法则适用于较复杂的反应体系和不易测定反应物浓度变化的情况下，通过半衰期反应速率的关系，获取反应动力学参数。
总结：实验测定化学反应动力学的技术手段多种多样，根据反应体系和实验条件的不同，可以选择合适的方法进行测定。
初始速率法和半衰期法是常用的测定技术，能够提供反应速率常数和反应级别的信息，对研究反应机理和优化反应条件具有重要意义。
在实际应用中，需要综合考虑实验条件、精确度和实验难度等因素，选择适合的方法进行实验测定。
化学反应动力学的实验测定技术的不断发展，将为化学反应动力学的研究和应用提供更多的手段和工具，推动化学领域的发展。
Ru_ZrO_2作用下的二氧化碳甲烷化催化反应机理
文章编号:025322409(2001)0120087204 收稿日期:2000206220;修回日期:2000210206 基金项目:国家自然科学基金(20072005) 作者简介:江 琦(19642),男,云南昭通人,博士,副教授,研究方向催化和碳一化学。
Ru/Z rO 2作用下的二氧化碳甲烷化催化反应机理江 琦(华南理工大学化工系,广东广州 510641)关键词:二氧化碳;甲烷化;反应机理;Ru/Z rO 2催化剂;DRIFT 中图分类号:T Q20312 文献标识码:A 二氧化碳是地球上储量最大的碳源之一。
随着石油资源的日益枯竭,加之向大气中大量排放二氧化碳所引起的严重的生态环境等问题,二氧化碳的转化和应用研究日见活跃,其中二氧化碳的催化加氢甲烷化由于具有明确的应用前景而倍受关注,对其催化反应机理的研究也逐渐展开[1]。
在早期工作中,研究者一般认为二氧化碳并未在催化剂表面吸附,而是经气相还原生成一氧化碳,然后再进一步加氢而得到甲烷,这些看法因缺少直接证据并与实验事实相悖而缺乏说服力[2]。
随着研究的深入及催化剂表征手段的进步,学者们普遍认同这样一种观点:二氧化碳加氢反应机理中包含催化剂表面含碳物种的形成过程,但在起主要作用的表面含碳物种的种类方面仍存在较大的分歧。
S olym osi 等认为吸附于催化剂表面的一氧化碳是二氧化碳加氢反应中起主要作用的表面含碳物种[3],有部分研究者也持类似的看法[4]。
Schild 等则认为吸附于催化剂表面的含氧酸根是主要的中间物种[5]。
近年来,漫反射付立叶红外光谱(Diffuse Reflectance Infrared F ourier T rans 2form S pectroscopy ,DRIFT )的发展为催化反应机理的研究提供了一种有力的表征手段,是催化研究中颇为引人注目的新工具[6]。
Ru/Z rO 2是二氧化碳加氢过程的高活性催化剂[1],本文利用DRIFT 对Ru/Z rO 2催化剂作用下的二氧化碳加氢甲烷化反应作了研究,揭示了吸附于催化剂表面的含碳物种种类,确定了在反应中起主要作用的物种,并在此基础上提出了相应的催化反应机理。