非线性光学极化率的经典描述
电磁波在非线性介质内的传播

2. Kleiman 近似下的对易:当外加辐射场的频率ω远离共振频率ωo 时,即无色散时,电极化张量元与入射辐射场的频率无关:),(),(),(),(12)2(21)2(12)2(21)2(ωωχωωχωωχωωχμβαμβαμαβμαβ===;此时可减少张量元个数(27→18)此时极化强度P 可表达为:3. 全对称对易假设入射辐射场的频率ω1,ω2及由非线性效应产生的辐射场的频率ω3均远离共振频率ωo ,则χ的三个脚标均可交换。
即:......===βαμαμβμαβχχχ此时电极化张量由18→10个独立张量元结论:1. 本征对易对称性:不能减少张量个数,27元 2. Kleiman 近似下的对易:条件:入射场频率远离共振区 结果:27元减少为18 独立元 3. 全对称对易条件:入射、出射场频率均远离共振区 结果:18元中只有10 个独立元如果晶体具有对称中心, 则由(1.1-33)式、 (1.1-34)式和(1.1-35)式所表示的)()1(t Pv 、)()2(t P v和)()3(t P v 关系式, 在x →-x , y →-y,z →-z 的坐标变换下, E 和P 都改变了方向, 导致)()1(t P v 和)()3(t P v 的关系式不变, 而)()2(t P v 的关系式变为∑+−=−nm t i n m n m n m e E E t P ,)()2(0)2()()(:),()(ωωωωωωχε根据中心对称的要求,)()2(t Pv 不应改变,所以上式如若成立,唯一的可能是0)()2(=t P v,又因为0)(≠m E ωv ,0)(≠n E ωv ,故只有0),()2(=n m ωωχ。
类似地,可以证明其他偶数阶非线性极化率等于零。
由此,可以得出一个十分重要的结论:具有对称中心的晶体,偶数阶非线性极化率为零。
由于具有压电效应的晶体都没有对称中心,因而他们的二阶极化率不可能等于零。
非线性光学极化率的经典描述

2.光与物质相互作用关系 当一个光电场入射到介质体系中时,由于介质体系是由大 量的多种荷电粒子,如电子、原子实及离子等构成,它们 在外光电场的作用下会发生位移,这就会在介质中产生感 应的电极化强度。
P(r, t ) 0 (1) E(r, t )
配合电磁波在介质中传播的波动方程
E (r , t ) 2 E (r , t ) 2 P(r , t ) 2 E (r , t ) 0 0 0 0 0 2 t t t 2
• 相干辐射产生的另一个效应即是受激布里渊散射(SB S),当激光束射入晶体材料后,利用高分辨率光学干涉仪 器观察到在入射激光线的近旁存在着几条亮度很高的辐射线, 频差在1cm-1以下,这是与晶体等材料中声学波相联系的 SBS效应。
• 与SHG效应有联系的一些效应如和频(SFG)、差频 及光学参量振荡(OPO)也陆续地被发现。利用晶体材料 的双折射效应以补偿折射率的色散,人们在许多晶体中,如 KDP, ADP,LiNbO3及LiIO3 ,实现了有效 的相位匹配并得到有很高转换效率的相干辐射。利用和频, 可以对相干辐射频率进行蓝移,而利用差频及光学参量振荡 可以将可见激光转换至红外波段。这就为人们扩展相干辐射 的波段范围又提供了几种新的方法。
•非线性光学效应的定义如下:凡物质对于外加电磁场 的响应,并不是外加电磁场振幅的线性函数的光学现 象,均属于非线性光学效应的范畴。
1.非线性光学的早期10年(1961—1970) 非线性光学的一个重要发展时期是早期的10年。
1961年,Franken将红宝石激光束入射到石英片上,确证 了新的SHG效应。SHG效应的发现极大地促进了无机 晶体材料在相干辐射产生中的应用,具有重要的意义。 1962年Woodbury在使用硝基苯材料研究调Q红宝 石激光器时发现,从激光器出射的谱线中,除了红宝石的 激光线外,还有另一条处于红区的766nm谱线。而且 这条出射光束具有与红宝石激光束同样的传播方向和小的 发散角。随之人们即分析出,这是与硝基苯的分子振动密 切有关的一种新的相干辐射,即受激拉曼散射SRS。
(非线性光学课件)第二章 非线性光学极化强度和极化率的经典

因果关系
因果关系: 任意时刻t1的光场E(t1)都会对其后时刻t的极 化强度产生贡献。
dP(1) (t) 0R(1) (t, t1) E(t1)dt1
线性响应函数
时刻t介质的极化强度P(t)是所有t时刻之前介质对光场
响应的积累
t
P(1) (t)
R(1)
0
(t
,
t1
)
E(t1
)dt1
线性响应函数的特性:
t3)
E(t1)E(t2 )E(t3)dt1
极化强度与极化率张量
t
P(1) (t) 0R(1) (t t1) E(t1)dt1
P(1) (t) 0R(1) ( ) E(t )d
t t
0
P(2) (t)
R(2)
0
(t
t1,
t
t2
)
:
E(t1
)E(t2
)dt1dt2
P(n) (t) d
P(1) (t)
R(1)
0
(t
t1)
E(t1)dt1
因果关系
类似地,t1、t2时刻的电场对t时刻媒质的极化强 度也有贡献,这种贡献可以写成:
dP(2) (t) 0R(2) (t t1, t t2 ) : E(t1)E(t2 )dt1dt2
P(2) (t)
dt2
R(2)
0
(t
t1
,
电极化率可以理解为耦合系数。
在非线性光学中, 由于极化强度P与电场强度E之间是非线性关系,
或者说与光电场的强度有关, 因此,电极化率就与光电场强度或者说与光电场的强度有关。
2
介质分为光学上各向同性介质和各向异性介质。
第1章 非线性光学极化率的经典描述n

第1章 非线性光学极化率的经典描述
1.1 极化率的色散特性
1.1.1 介质中的麦克斯韦方程
由光的电磁理论已知, 光波是光频电磁波, 它在介
质中的传播规律遵从麦克斯韦方程组:
B E t D H J t D H 0
(r)
1 1 2 2 r r
第1章 非线性光学极化率的经典描述
如果组成光波的各个频率分量是不连续的,则极化强 度表示式中的积分由求和代替,表示为
P(1) (t ) 0 (1) (n ) E(n )eint
n
(1.1 - 39)
P(2) (t ) 0 (2) (m , n ) : E(m ) E(n )ei (m n )t
P (t ) 0 d1 d2 ( 2) (1, 2 ) : E (1 ) E (2 )ei (1 2 )t
(1.1 - 35)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
并与(1.1 - 34)式进行比较, 可以得到二阶极化率张量 表示式为
(1,2 ) d1 d 2 R( 2) (1, 2 )ei (
参考书:
1、《非线性光学》
2、《量子电子学》 3、《非线性光学》
石顺祥 等著
A. 亚里夫 著 沈元壤 著 刘颂豪 等译
光与物质相互作用的半经典理论:
非线性光学现象的理论描述涉及到激光辐射场与物
质相互作用的问题,通常采用半经典理论处理。
第1章 非线性光学极化率的经典描述
第1章 非线性光学极化率的经典描述
以, 下面给出(r)和(r)mic在c.g.s./e.s.u.单位制中的单位:
第1章非线性光学极化率的经典描述2

(1.2 - 14) (1.2 - 15) (1.2 - 16)
第1章 非线性光学极化率的经典描述 章
e r1 = − E (ω ) exp(−ιωt ) F (ω ) + C.C. m
(1.2-17)
e2 r2 = 2 AE 2 (ω ) exp( −2ιω t ) F ( 2ω ) F (ω ) F (ω ) m e2 (1.2-18) + 2 AE (ω ) E * (ω ) exp( −2ιω t ) F (ω ) F ( −ω ) F (0) + C .C . m
第1章 非线性光学极化率的经典描述 章
P (t ) =
∑
∞
P ( k ) (t )
(1.2-20) (1.2-21)
k =1
P
(k )
(t ) = − nerk (t )
P ( 2) (t ) = −ner2 (t ) ne 3 = − 2 AE 2 (ω ) exp(−2ιωt ) F (ω ) F (ω ) F (2ω ) m (1.2-22) ne 3 − 2 AE (ω ) E * (ω ) F (ω ) F (−ω ) F (0) + C.C. m
则
1
ω − ω − 2ihω
2 0 2
(1.2 - 8)
ne2 (1) F (ω ) = χ ′(ω ) + iχ ′′(ω ) χ (ω ) = ε 0m
式中
(1.2 - 9)
ω02 − ω 2 ne 2 χ ′(ω ) = ε 0m (ω02 − ω 2 ) 2 + 4h 2ω 2 2 ne 2 hω χ ′′(ω ) = ε 0m (ω02 − ω 2 ) 2 + 4h 2ω 2
第1章 非线性光学极化率的经典描述

∞
∞
∫
∞
−∞
dω1 ∫ dω 2 E (ω1 ) E (ω 2 )e −i (ω1 +ω2 ) t ei (ω1τ1 +ω2τ 2 )
−∞
∞
(1.1 - 34)
第1章 非线性光学极化率的经典描述 章
若将二阶非线性极化强度表示成如下形式:
P (t ) = ε 0 ∫ dω1 ∫ dω 2 χ ( 2 ) (ω1 , ω 2 ) : E (ω1 ) E (ω 2 )e −i (ω1 +ω2 ) t
( 2) −∞ −∞
∞
∞
(1.1 - 35) 并与(1.1 - 34)式进行比较, 可以得到二阶极化率张量 表示式为
χ (ω1 , ω 2 ) = ∫ dτ 1 ∫ dτ 2 R ( 2 ) (τ 1 ,τ 2 )e −i (ω τ +ω τ
(2)1 1Leabharlann ∞∞2 2)
−∞
−∞
(1.1 - 36)
第1章 非线性光学极化率的经典描述 章
第1章 非线性光学极化率的经典描述 章
比较(1.1 - 22)式和(1.1 - 24)式, 可得
χ (ω ) = ∫ R (1) (τ )eiωr dr
(1) −∞
∞
(1.1 - 25)
(1.1 - 24)式和(1.1 - 25)式就是线性极化强度P(1)(t)和线 性极化率张量χ(1)(ω)的表示式。
第1章 非线性光学极化率的经典描述 章
现假定在时刻t以前任一时刻τ的光电场为E(τ), 它 对在时间间隔( t -τ)以后的极化强度的贡献为dP(t), 且 有 dP(t)=ε0R(t-τ)·E(τ)dτ 张量, 则t时刻的感应极化强度为 (1.1 - 13)
第二节非线性光学极化率讲解

第二节 非线性光学极化率一 密度矩阵表述法(一)刘维方程: 非线性光学极化率是介质的特征性质――与介质的电子和分子结构的细节有关――量子力学计算――密度矩阵表述法――最方便的方法,特别当必须处理激发的弛豫时. 令ϕ是在电磁场影响下物质系统的波函数.密度矩阵算符:ϕϕρ= (2.1.1) 物理量P 的系综平均由下式给出:()P Tr P Pρϕϕ== (2.1.2)[]ρρ,1H =∂∂i t (2.1.3) 该方程称作刘维方程(Liouville ’s equation ).哈密顿算符H 是由三部分组成:H HH H ++=随机int(2.1.4)1)0H 是未受扰动的物质系统的哈密顿算符,其本征态是n ,而本征能量是nE,nn E Hn =0;2)nt H 是描述光与物质相互作用的相互作用哈密顿算符;3)而随机H 是描述系统周围的热库施于该系统随机的扰动的哈密顿算符.H int 在电偶极矩近似下,相互作用哈密顿算符由下式给定:ntH E r e⋅= (2.1.5)在这里将只考察电子对极化率的贡献. 对于离子的贡献,就必须用—E R q i ii⋅∑代替E r e⋅,其中q i 和i R 分别是第i 个离子的电荷和位置.H 随机 哈密顿算符随机H 是造成物质激发的弛豫的原因,或者换言之,它是造成被扰动了的ρ弛豫回到热平衡的原因. 于是我们可以把式(2.1.3)表示成iht 1=∂∂ρ[]ρ,int 0,H H +弛豫⎪⎭⎫ ⎝⎛∂∂+t ρ(2.1.6)其中 []ρρ,随机弛豫Hiht 1=⎪⎭⎫⎝⎛∂∂ρ的矩阵元的物理意义:将本征态n 作为基矢,并把ϕ写成n 的线性组合: ∑=nn na ϕ,那么,ρ的矩阵元的物理意义就十分清楚了. 矩阵元2annnn n =≡ρρ表示系统在n 态中的布居,而非对角矩阵元*'''a a n n nn n n =≡ρρ表明系统的态具有n和'n 的相干混合.在n 和'n 有混合的情况下,如果a n 与a n '的相对相位是随机的(或不相干的),那么,通过系综平均后就有0'=ρnn 。
非线性光学 非线性光学极化率与性质

Kramers-Kronig色散关系 极化率 是一个复函, 1 ' i '' ,其 实部和虚部之间的关系称为Kramers-Kronig色散关 系。 '' 1 ' P.V . d ' 1 '' P.V . d
假设波的振幅随空间和时间缓慢变化,即满足以下慢 变近似条件:
2 A( z, t ) A( z, t ) k z 2 z
和
2 A( z, t ) A( z, t ) t 2 t
可以在波动方程中略去场振幅的二阶时间导数和 二阶空间导数,从而得到以下一阶的波方程:
2 A( z, t ) 1 A( z, t ) ik0 PNL ( z, t )e i ( kzt ) z v t 2 0 k
波动方程变为
2 k0 d2 d ( 2 i 2k )E( z ) P NL ( z)ei ( k 'k ) z dz dz 0
假设:在波长量级的距离内光波振幅的变化非常慢,即
则
d 2 E( z ) dE ( z ) k dz 2 dz
2 ik dE( z ) ik02 NL i i ( k 'k ) NL ikz 0 P ( z )e P ( z )e P NL ( z )eikz dz 2 0 k 2 0 k 2 0 nc
极化率的实部和虚部分别对应于介质的色散和吸收,分别 描述介质中光波的位相和振幅的变化,色散关系表明,我 们可以通过介质的色散或吸收而得到另外一个物理量。
1
13/35
非线性极化率张量
P
2
t 0 d1 d 2 R 1 , 2 : E t 1 E t 2
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E H
B t
D t
J
D
H 0
(1.1 - 1)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
及物质方程:
D B
0E 0H
P
0
M
J E
(1.1 - 2)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
上面两式中的J和ρ分别为介质中的自由电流密度 和自由电荷密度, M为磁化强度, ε0为真空介电常数, μ0 为真空磁导率, σ为介质的电导率, P是介质的极化强度。 由于我们研究的光与物质相互作用主要是电作用, 可以 假定介质是非磁性的, 而且无自由电荷, 即M=0, J=0, ρ=0。 所以, 上述方程可简化为
第1章 非线性光学极化率的经典描述
E
B t
H
D t
D 0
B 0
D 0E P E
B 0H
(1.1 - 3) (1.1 - 4)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
光在介质中传播时, 由于光电场的作用, 将产生极 化强度。 若考虑到非线性相互作用,则极化强度应包含 线性项和非线性项, 即
E*(ω)=E(-ω)
(1.1 - 11)
P*(ω)=P(-ω)
(1.1 - 12)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
1.1.2 极化率的色散特性 1. 介质极化的响应函数 1) 线性响应函数 众所周知, 因果性原理是物理学中的普遍规律。 当
光在介质中传播时, t时刻介质所感应的线性极化强度 P(t)不仅与t时刻的光电场E(t)有关, 还与t时刻前所有 的光电场有关, 也就是说, t时刻的感应极化强度与产
r rk
k 1
(1.2 - 13)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
并代入(1.2 - 11)式后, 可以得到一系列rk所满足的 方程。 在每一个方程中所包含的项, 对电场来说都具有 相同的阶次。 这一系列方程中最低阶次的三个方程是
d 2r1 dt 2
2h
dr1 dt
02r1
e m
E
(1.2 - 14)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
1.1.3 极化率的单位[5]
上面引入了宏观介质的极化率χ(r), 实际上在文献中 还经常用到单个原子极化率这个参量, 我们用符号χ(r)mic 表示。 宏观极化率与单个原子极化率间的关系为
χ(r)=nχ(r)mic
(1.1 - 46)
在国际单位制(SI)中, χ(r)和χ(r)mic的单位分别为
第1章 非线性光学极化率的经典描述
式中
( )
ne 2
0m
(02
02 2 2 )2 4h2 2
( )
ne2
0m
(02
2h 2)2
4h2
2
(1.2 - 10)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
4 2 0 -2
( )
0.5 1.0
1.5
( )
/0
图 1.2 - 1 χ′(ω)和χ″(ω)与频率ω的关系曲线
在本书中, 除了特别指明外, 光电场和极化强度均 采用通常的复数表示法。 对于实光电场E(r,t), 其表示 式为
E(r,t)=E0(r) cos(ωt+υ) (1.1 - 7) 或
E(r,t)=E(ω)e-iωt+E*(ω)eiωt (1.1 - 8)
式中的E(ω)为频域复振幅, 且有
E ( )
1 2
E0 (r)ei (r)
(1.1 - 9)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
E0(r)是光电场中的实振幅大小。 对于极化强度, 其 表示式为
P(r,t)=P(ω)e-iωt+P*(ω)eiωt
(1.1 - 10)
式中的P(ω)为频域复振幅。
考虑到电场强度E(r,t)和极化强度P(r,t)的真实性, 应有
1
2
2ih
(1.2 - 6)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
再根据(1.1 - 23)式的关系, 并考虑一维情况, 可得
(1) ( )
P( ) 0 E ( )
ne2
0m
02
1
2
2ih
(1.2 - 7)
如果引入符号
则
F
(
)
02
1 2
2ih
(1.2 - 8)
(1) () ne2 F() () i () (1.2 - 9) 0m
(1.1 - 47) (1.1 - 48)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
1.2 非线性光学极化率的经典描述[6]
1.2.1 一维振子的线性响应
设介质是一个含有固有振动频率为ω0的振子的集 合。 振子模型是原子中电子运动的一种粗略模型, 即认 为介质中的每一个原子中的电子受到一个弹性恢复力 作用, 使其保持在平衡位置上。 当原子受到外加光电场 作用时, 原子中的电子作强迫振动, 运动方程为
第1章 非线性光学极化率的经典描述
则有
P(1) (t) P(1) ( )eitd
0
R(1)
(
)
E( )ei(t )dd
(1.1 - 22)
利用频率域内线性极化强度复振幅P(1)(ω)与光电场
复振幅E (ω)的定义关系式
P(1) ( ) 0 (1) ( ) E( )
有
(1.1 - 23)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
2) 非线性极化率张量 对于非线性极化强度, 进行类似上面的处理, 可以 得到非线性极化率张量关系式。 将(1.1 - 18)式中的光电场E(t-τ)进行傅里叶变换, 可 得
P(2) (t) 0
d1
d
2
R(
2)
(1,
2
)
:
d d E( )E( )e e
P(1) (t) 0
(1) ( ) E( )eitd
(1.1 - 24)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
比较(1.1 - 22)式和(1.1 - 24)式, 可得
(1) () R(1) ( )eirdr
(1.1 - 25)
(1.1 - 24)式和(1.1 - 25)式就是线性极化强度P(1)(t)和线 性极化率张量χ(1)(ω)的表示式。
1
2
1
i(12 )t i(112 2 ) 2
(1.1 - 34)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
若将二阶非线性极化强度表示成如下形式:
P(2)(t) 0
d1
d2
(
2)
(1,2
)
:
E(1)E
(2
)ei (1 2
)t
(1.1 - 35)
并与(1.1 - 34)式进行比较, 可以得到二阶极化率张量 表示式为
光电场E(t)成线性关系, 所以对任何一个频率分量都可以
得到
2r(
)
2ihr(
)
02
r(
)
e m
E(
)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
由此可解得
r(
)Leabharlann e mE()
02
1 2
2ih
(1.2 - 5)
根据介质极化强度的定义, 单位体积内的电偶极矩复
振幅P(ω)为
P( )
ner ( )
ne2 m
E() 02
E E(n )eint
n
(1.2 - 32)
式中, E(ωn)是频率为ωn的光场的复振幅。 考虑 到光电场的真实性, 应有
ω-n=-ωn
(1.2 - 33)
E(ω-n)=E(-ωn)=E*(ωn)
(1.2 - 34)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
相应的极化强度表示式为
P(1) (t) 0 (1) (n )E(n )eint
(2)(1,2 )
d d R ( , )e
(2)
i(1122 )
1 2
12
(1.1 - 36)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
同理, 若将r阶非线性极化强度表示为
r
P(r)(t) 0
d1
d2
d
r
(
r
)
(1
,
2
,,
r
)
|
E
(1
)
E
(2
)
E
(r
i
)e
mt
m 1
(1.1 - 37) 式中, χ(r)(ω1,ω2,…,ωr)与E(ω1)之间的竖线表示r 个点, 则第r阶极化率张量表示式为
(1.1 - 15)
第1章 非线性光学极化率的经典描述
2. 介质极化率的频率色散 1) 线性极化率张量 对于(1.1 - 15)式所表示的线性极化强度关系, 取E(t) 和P (1)(t)的傅里叶变换:
E(t) E( )eitd
P(1) (t) P(1) ( )eitd
(1.1 - 20) (1.1 - 21)
3
cm 3 erg
( r1)
/
2
第1章 非线性光学极化率的经典描述
在两种单位制中, 线性极化率χ(1)都是无量纲的, 其 它阶非线性极化率张量之间的关系为
(r) (SI ) (r) (e.s.u)
4
(3 104 )r1
(r)mic (SI ) (r)mic (e.s.u)
4
106 (3 104 )r1
生极化的光电场的历史有关。
第1章 非线性光学极化率的经典描述
现假定在时刻t以前任一时刻τ的光电场为E(τ), 它 对在时间间隔(t-τ)以后的极化强度的贡献为dP(t), 且