基于MnOx-CeO2_PPSN的低温SCR脱硝

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MnOx-CeO2ACFN催化剂低温脱除NO的性能研究的开题报告

MnOx-CeO2ACFN催化剂低温脱除NO的性能研究的开题报告论文题目：MnOx-CeO2ACFN催化剂低温脱除NO的性能研究研究背景：氮氧化物是大气污染物之一，对人体健康和环境造成严重危害。

因此，在大气污染治理中，氮氧化物的去除是一项重要的任务。

目前，常用的氮氧化物去除技术包括选择性催化还原（SCR）和非选择性催化还原（SNCR）。

SNCR技术需要较高的反应温度，而SCR技术则可以在较低的温度下进行反应。

因此，SCR技术逐渐成为氮氧化物脱除的主流技术。

研究意义：MnOx-CeO2催化剂具有良好的催化性能，但是在实际应用中会出现催化剂的失活问题，限制了催化剂的长期稳定性和催化效率。

因此，研究MnOx-CeO2催化剂的催化性能和失活机理，对于提高催化剂的长期稳定性和催化效率具有重要意义。

研究内容：本文将制备MnOx-CeO2催化剂，并利用表面改性技术在其表面引入活性组分ACFN，对其催化性能进行研究。

主要研究内容包括：催化剂的制备、表征和优化；催化剂的催化性能测试和失活机理研究。

在催化性能测试中，主要考察MnOx-CeO2ACFN催化剂对NO的催化还原效果，研究催化剂的反应动力学、反应机理和影响因素等。

研究方法：本文将采用溶胶-凝胶法制备催化剂，并利用XRD、SEM、TEM、XPS等表征方法对催化剂进行表征。

催化性能测试将在自行设计的实验装置中进行，利用TGA-DTA和FTIR等技术对反应过程进行监测和分析。

预期成果：通过本次研究，预计可以制备出性能优良的MnOx-CeO2ACFN催化剂，并对其催化性能进行系统研究。

同时，预计可以揭示催化剂的失活机理，为MnOx-CeO2催化剂的优化和甚至新型催化剂的设计提供有价值的参考。

改性MnO.-CeO2_石墨烯催化剂的低温SCR脱硝性能

能谱 ! eZH $ ( 拉曼 ! l1.1) $ 光谱( <% 程序升温还原 ! <% KPZl$ 及 6<! 程序升温脱附 ! 6<! KPZD$ 等手段进行结构和性能表征"研究了 U-或 P+掺杂 b)KU/负
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CB材料与方法
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一种低温SCR脱硝催化剂及其制备和应用方法

一种低温SCR脱硝催化剂及其制备和应用方法摘要：本文首先简单介绍了低温SCR脱硝催化剂的一些相关概念。

然后选择了一种催化剂作为介绍对象，具体分析了应该如何制备和应用的方法。

关键词：低温SCR脱硝；催化剂制备；催化剂应用我国的污染状况越来越严重，为了解决这个问题，人们发明了很多新的科学技术。

低温SCR脱硝催化剂就是其中的一种，其对于氮氯化物的污染治理有着很好的效果。

一、低温SCR脱硝催化剂相关概念简述脱硝，顾名思义就是将硝脱离出来，当前主要有两种脱硝工艺，一是SCR （Selective Catalytic Reduction），即选择性催化还原法。

一种是SNCR（selective non-catalytic reduction），即选择性非催化还原法。

其中前者是当前世界主流的脱硝技术研究方向，也是发展最成熟的脱硝技术。

从过程上来讲，其属于炉后脱硝技术。

其作用时，需要含氧气氛、催化剂和氨、尿素等还原剂才能将烟气中的NOx还原成N2和水。

传统的SCR脱硝技术进行的温度多在三百摄氏度及以上，这就要求催化剂在布置时必须安排在高温的环境中，然而现实中，催化剂的放置地中存在大量的粉尘等物，非常容易出现催化剂中毒。

同时受历史因素的影响，我国火电机组中也没有预留其位置。

另外，我国的燃煤总体质量不高，严重损害了SCR的装置和催化剂。

低温SCR脱硝技术的进行温度在三百摄氏度以下，能够有效解决上述传统SCR脱硝技术存在的问题。

其反应机理目前尚未有一个比较统一的说法，因此此处所介绍的反应机理只是众多说法中比较流行的一种。

这种说法认为，低温SCR脱硝技术在进行过程中主要遵循的机理有两种，一种是LH机理，一种是ER机理，这两者不同时存在。

当前主要的低温SCR脱硝催化剂有锰、铜等金属氧化物制备的非负载型催化剂组分和负载型催化剂。

本文主要介绍的就是负载型锰基氧化物催化剂中的Mn/TiO2催化剂的制备和其在NH3作为还原剂时的应用情况。

燃烧法制备Mn系低温SCR脱硝催化剂的研究

燃烧法制备Mn系低温SCR脱硝催化剂的研究选择性催化还原（SCR）技术是目前主流的脱硝技术之一。

随着目前对水泥、玻璃、垃圾焚烧等行业环保要求的进一步提升,低温烟气脱硝的低温SCR脱硝催化剂的需求和要求也随之提升。

本论文借鉴柠檬酸法提出了一种新的制备Mn系低温SCR脱硝催化剂的方法—燃烧法,并对燃烧法制备Mn系催化剂的结构与掺杂进行了理论分析,还研究了工艺参数对Mn系催化剂结构与性能的影响进行了实验分析。

本论文首先通过燃烧法制备了MnOx-CeO2系低温SCR脱硝催化剂活性组分,并将其与水热法制备的催化剂活性组分进行对比研究,通过一系列的表征分析来考察燃烧法制备的催化剂的结构及性能特点,探究燃烧法对催化剂低温活性的影响。

研究结果表明:（1）燃烧法制备的Mn系低温SCR脱硝催化剂具有不规则的锥状孔结构,该结构能够有效增加气体在气孔内部的停留时间;（2）燃烧法制备催化剂具有较大的比表面积,以及较小的晶粒尺寸;（3）燃烧法制备的MnOx-CeO2催化剂中,催化剂表面中高价态的Mn离子与Ce3+离子占比更高,使得催化剂具有更多的酸性位点即活性位点,在100℃附近就能够达到接近100%的NO转化效率;（4）研究发现燃烧法与水热法制备的MnOx-CeO2催化剂,在物相上存在多种MnOx晶型,燃烧法以Mn3O4为主,而水热法以Mn2O3为主。

低温SCR脱硝催化剂的研究

低温SCR脱硝催化剂的研究前言SCR脱硝技术是工业废气脱硝的一种重要方法。

其中，低温SCR脱硝技术在工业生产中得到了广泛应用。

低温SCR脱硝催化剂是该技术的核心组成部分。

本文将对低温SCR脱硝催化剂的研究进行探讨，并分析其在实际应用中的优缺点。

低温SCR脱硝催化剂的研究历程低温SCR脱硝催化剂的研究历程可以追溯到上世纪80年代。

当时，人们开始研究在低温下如何将氮氧化物熔融性重超标排放的燃料中进行脱除。

随着科技的发展，人们逐渐发现铜以及铜系复合氧化物催化剂能够有效地提高SCR脱硝的活性，形成了具有独特性能的低温SCR催化剂。

目前，低温SCR脱硝催化剂的研究主要集中在优化组分、载体和加工工艺。

随着技术的发展，人们已经成功地开发出了一批高效、稳定、耐腐蚀、耐高温、低氨选择性的催化剂。

在用于空气净化等方面，取得了良好的应用效果。

低温SCR脱硝催化剂的优缺点低温SCR脱硝催化剂的优点：1.可在低温下起到明显的催化作用，降低了能源消耗，提高了工程的经济性；2.具有很高的选择性，减少了对其他气体组分的影响，对一些有害的副产物可以起到很好的净化作用；3.在反应过程中不会产生二氧化硫等有害物质，更加环保。

低温SCR脱硝催化剂的缺点：1.对氨气的含量和空气中水蒸气的含量有较高的要求；2.不同催化剂的适用范围不同，需要选择合适的催化剂；3.对氨选择性、抗空气干燥等性能要求较高。

因此，需要在实际应用中根据不同的实际情况进行催化剂选择和应用，以实现最优的脱硝效果。

结语总的来说，低温SCR脱硝催化剂的研究取得了很大的进展，其具有的优势得到了广泛的应用。

但是，在实际应用中也存在一些问题和局限性，需要注意选择合适的催化剂以达到理想的脱硝效果。

锰基低温SCR脱硝催化剂研究进展

Ａｂｓｔｒａｃｔ：ＴｈｅｒｅｍｏｖａｌｏｆＮＯｘｂｙｃａｔａｌｙｔｉｃｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙａｔｌｏｗｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ（１００～３００℃）ｉｓｓｉｇｎｉｆｉｃａｎｔｆｏｒｆｌｕｅｇａｓｏｆｉｎｄｕｓｔｒｙ，ｈｏｗｅｖｅｒ，ｔｏｄｅｖｅｌｏｐｔｈｅｌｏｗ－ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｃａｔａｌｙｓｔｆｏｒｓｅｌｅｃｔｉｖｅｃａｔａｌｙｔｉｃｒｅｄｕｃｔｉｏｎｏｆＮＯｘｗｉｔｈａｍｍｏｎｉａｉｓｓｔｉｌｌａｃｈａｌｌｅｎｇｅｅｓｐｅｃｉａｌｌｙａｔｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｂｅｌｏｗ２００℃．Ｍｎ－ｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔｓｈａｖｅｂｅｅｎｗｉｄｅｌｙｉｎｖｅｓｔｉｇａｔｅｄｄｕｅｔｏｉｔｓｖａｒｉｏｕｓｖａｌｅｎｃｅｓｔａｔｅｓａｎｄｅｘｃｅｌｌｅｎｔｃａｔａｌｙｔｉｃｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ．Ｔｈｉｓｐａｐｅｒｒｅｖｉｅｗｓｔｈｅｒｅｓｅａｒｃｈｓｔａｔｕｓｏｆｍａｎｇａｎｅｓｅ－ｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔｓ，ａｎａｌｙｚｅｓｔｈｅｅｘｉｓｔｉｎｇｐｒｏｂｌｅｍｓｏｆｍａｎｇａｎｅｓｅ－ｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔｓ，ｍａｋｅｓｔｈｅｄｅｖｅｌｏｐｍｅｎｔｄｉｒｅｃｔｉｏｎｏｆＭｎ－ｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔｓ．Ｋｅｙｗｏｒｄｓ：ｍａｎｇａｎｅｓｅ－ｂａｓｅｄｃａｔａｌｙｓｔ；ｓｅｌｅｃｔｉｖｅｃａｔａｌｙｔｉｃｒｅｄｕｃｔｉｏｎｔｅｃｈｎｉｑｕｅ；ｌｏｗｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ
现有的低温脱硝催化剂主要包括以贵金属（Ｐｔ，Ｐｄ，Ａｇ等）和过渡金属氧化物（Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｕ等）为活性组分的催化剂，其中以Ｍｎ为活性组分的锰基催化剂因具有良好的脱硝活性而备受关注。本文综述了锰基催化剂的研究现状，主要包括锰基催化剂的分类、脱硝性能影响因素以及锰基基催化剂存在的问题，为制备脱硝性能更好的锰基催化剂提供了一定的依据。

Mn基低温NH3-SCR脱硝催化剂研究进展

M n基低温N H３ＧS C R脱硝催化剂研究进展郭㊀婷㊀李建军㊀马晓文(四川大学建筑与环境学院,四川成都,６１００６５)摘㊀㊀要㊀㊀催化剂是氨选择性催化还原(S C R)脱硝技术的关键,低温S C R脱硝催化剂的开发仍是一个挑战,特别是温度低于２００ħ.本文综述了锰基低温S C R催化剂的研究现状,从有无载体两方面讨论了M n基催化剂,分析了M n基催化剂H２O和S O２的作用机理,并且对M n基低温S C R脱硝催化剂的发展方向作出了分析和展望.关键词:锰基催化剂㊀低温㊀选择性催化还原㊀㊀N O x(N O㊁N O２)是造成酸雨㊁光化学烟雾等环境问题的主要大气污染物[１],氨选择性催化还原(S C R)已被证明是去除N O x的最佳技术.传统的S C R脱硝催化剂普遍使用钒钛系商业催化剂,其活性温度为３００~４００ħ,脱硝装置放在除尘器和脱硫装置之前,较高浓度的烟尘会造成催化剂中毒[２].因此,考虑将脱硝装置放置于脱硫装置之后,但烟气经过脱硫处理后温度低于３００ħ,低温S C R脱硝催化剂成为近年来的研究热点[３].低温N H３ＧS C R催化剂主要包括V基氧化物㊁F e基氧化物㊁M n基氧化物以及C u㊁C e或C r等其他非钒基氧化物催化剂[４],其中,M n基氧化物催化剂以其优异的低温N H３ＧS C R性能备受关注.本文综述了锰基催化剂的研究现状,特别关注催化剂中各个组分发挥的各种作用,对催化剂性能有一个新的认识和了解,还讨论了M n基催化剂H２O和S O２的作用机制.１㊀非负载型M n基低温S C R催化剂１１㊀单一锰氧化物催化剂大量研究证明M n O x在低温下具有很高的脱氮效率,影响M n O x催化活性的主要因素是M n的氧化态㊁结晶度㊁比表面积和形态.M n是多价元素,它可以形成几种稳定的氧化物.K a p t e i j n等[５]研究了单组分的M n O x,对不同价态的M n O x进行活性测试,结果表明不同价态M n O x的活性顺序为M n O２＞M n５O８＞M n２O３＞M n３O４＞M n O,其中M n O２的单位表面积活性最高.T a n g等人[６]研究表明:βＧM n O２的N O转化率和N２O选择性均远高于αＧM n２O３.和αＧM n２O３相比,βＧM n O２具有较低M nＧO键能,能够在N H３的作用下裂解更多的NＧH 键,对N２O具有更高的选择性.１２㊀锰基复合氧化物催化剂目前M n基复合氧化物催化剂主要有F e O xＧM n O x㊁C e O xＧM n O x等催化剂,或掺杂Z r㊁N i㊁C o㊁C r等过渡金属元素的复合组分,这些复合金属氧化物催化剂均表现出了良好的低温活性[７－８]. L i等人[９]采用化学沉淀法制备了M n O xＧC e O２复合催化剂,该催化剂C e O２/M n O x摩尔比为０６时,在１８０ħ时N O转化率接近１００％,并且在４００００h－１的空速下表现出良好的抗S O２和H２O性能.G a o 等[１０]研究了C o㊁N i㊁C u㊁C r㊁F e㊁S n㊁M g掺杂M n O xＧC e O２复合催化剂对N O去除率的影响,结果表明S n掺杂的催化剂表现出最高的S C R性能,８０ħ时N O x转化率超过９５０％,１００ħ时转化率达到９７７％,１２５－２５０ħ时转化率接近１００％.２㊀负载型M n基低温S C R催化剂２１㊀以T i O２为载体的M n基催化剂作为S C R催化剂的载体,由于硫酸盐物种容易在二氧化钛表面分解,所以二氧化钛具有优异的活性组分分散性和抗S O２性.S m i r n i o t i s等[１１]首先研究了不同T i O２相对M n O x/T i O２催化剂在N H３ＧS C R反应中的催化活性,发现M n O x/T i O２(锐钛矿型㊁高比表面积)具有最高的S C R活性,其次是M n O x/T i O２(金红石型),最后是M n O x/T i O２(锐钛８２四川化工㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀第２１卷㊀２０１８年第４期矿型㊁金红石型).M n O x/T i O２催化剂的脱硝活性与T i O２的物理或化学性能㊁M n的前驱体㊁热处理㊁制备方法等因素密切相关,这些因素都对催化剂的结构和性能有重要影响.贾博涵[１２]等采用共沉淀法制备了M n O x/Z r O２ＧT i O２催化剂,该催化剂在８０－３６０ħ之间具有良好的选择性催化还原活性,１２０ħ时N O转化率达到８０％,２００ħ时N O转化率接近１００％,并且Z r的加入大幅度提高M n O x/ T i O２催化剂的抗硫抗水性能.２２㊀以A l２O３为载体的M n基催化剂A l２O３作为S C R催化剂载体,其具有耐高温㊁热稳定性强㊁酸性点位丰富等优点.S i n g o r e d j o等人[１３]首先研究了以醋酸锰(MA)和硝酸锰(MN)为前驱体制备M n O x/γＧA l２O３催化剂的N H３ＧS C R活性.结果表明,醋酸锰作为前驱体制备的M n O x催化剂在A l２O３载体上分散较好,催化剂活性高于硝酸锰制备的催化剂.王芳等[１４]通过浸渍法将金属M n㊁F e和Z r负载于A l２O３载体上,改变负载顺序㊁烟气流量等研究N O的去除率,结果表明Z r M n F e/ A l２O３在１２０~３３０ħ脱除效率都在９０％以上.２３㊀以碳基材料为载体的M n基催化剂碳基材料(例如活性炭(A C)和活性碳纤维(A C F))具有高比表面积㊁多孔结构和吸附性强等优点,被广泛用作催化剂的载体.活性炭(A C)作为一种在环境保护中应用相当广泛的材料,具有比表面积大㊁活性组分回收方便㊁孔隙结构发达㊁制备简单㊁成本低廉等优点.并且,A C在相对低温(＜３００ħ)条件下对N O x的还原具有较高的催化活性. T e n g等[１５]在１１０－２００ħ范围内的温度下,研究硫酸和硝酸氧化处理的碳材料的低温脱硝性能,发现硝酸处理的碳材料活性最好.碳纳米管(C N T)是一种特殊的有序碳材料,因其具有独特的纳米结构和电子性质,已被用于S C R 催化剂的载体.W a n g等[１６]将M n O x负载于经过酸化处理的多壁碳纳米管上制备出M n O x/C N T催化剂,并考察了制备参数对其脱硝活性的影响.研究发现,煅烧温度升高会使M n O２逐渐向M n O转变,导致催化剂活性降低.另外,当催化剂的负载量大于１０％时,锰氧化物在催化剂表面会发生团聚现象,造成M n O x/C N T催化剂S C R活性降低.当载锰量１０％㊁煅烧温度为４００ħ时,M n O x/C N T催化剂表现出最佳脱硝活性,N O转化率达到９０％左右.２４㊀以分子筛为载体的M n基催化剂分子筛种类繁多,是目前应用和研究较热的一类多孔材料,常见的主要有N a Y㊁U S Y㊁Z S MＧ５㊁β等.通常按其孔径大小可分为微孔材料(＜２n m)㊁介孔材(２~５０n m)和大孔材料(＞５０n m)３类.大部分分子筛具有优良吸附性能㊁适宜的表面酸性和灵活性,是优良的S C R催化剂载体.刘立忠等[１７]以U S Y分子筛为载体,采用等体积浸渍法制备了M n 负载量为６％㊁８％㊁１０％㊁１２％和１４％的M n/U S Y 催化剂,其中１０％M n/U S Y脱硝效率在２１０ħ达到５０％以上.３㊀H２O和S O２对催化剂的作用机理３１㊀H２O作用机理H２O对催化剂活性的影响有两种情况,一种是H２O与N O和N H３存在竞争吸附,H２O削弱了催化剂对N O和NH３的吸附.由于可用活性位点的减少,水蒸汽可能导致催化剂部分失活,即使是在干燥条件下的烟气,催化活性也会受到S C R反应产生的H２O的影响.当移除H２O后,催化剂恢复活性,属于可逆失活[１８].另一种是催化剂对H２O是化学吸附,并且分解产生羟基导致催化剂失活,移除H２O后,催化剂无法恢复活性,属于不可逆失活.３２㊀S O２作用机理烟气中存在大量的S O２,S O２引起的催化剂失活对于S C R工艺来说是严重的问题.S O２对低温催化剂活性的影响主要是由于在催化剂表面形成了一些含硫物质,这些物质对N H３ＧS C R的影响起着双重作用.一方面,含硫物质可以改善催化剂表面酸度,这有助于提高催化剂活性.例如,N H４H S O４在催化剂表面上的分解可以作为N H３吸附的新酸位,而铵离子可以与N O反应以避免过量的硫酸铵盐的沉积.另一方面,S O２与N H３反应产生的硫酸铵盐可覆盖催化剂表面的活性位点,这是导致低温催化剂失活的主要原因[１９].４㊀结论与展望锰基催化剂具有较好的工业运用前景,但锰基催化剂抗水抗硫性能较差,可通过改性制备方法㊁添加活性组分助剂或优化载体等手段,改善催化剂抗水抗硫性能.研究出具有高脱氮效率,高氮气选择性,优异的耐S O２和H２O性能,较宽的操作温度窗９２第４期㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀M n基低温N H３ＧS C R脱硝催化剂研究进展口等新型锰基催化剂已是未来研究人员的重点方向.参考文献[１]张海,吕俊复,徐秀清,等．我国燃煤电站锅N O x排放的现状分析和应对措施[J]．中国动力工程报,２００５,２５(１):１２５－１３０．[２]WU XD,S I ZC,L IG,e t a l．E f f e c t s o f c e r i u ma n dv a n a d i u m o n t h ea c t i v i t y a n ds e l e c t i v i t y o f M n O xＧT i O２c a t a l y s t f o r l o wＧt e mＧp e r a t u r eN H３ＧS C R[J]．J o u r n a l o fR a r eE a r t h s,２０１１,２９(１):６４－６９．[３]X I A Q H,Q I NZ．I n v e s t i g a t i o no f s e l e c t i v e c a t a l yＧt i c r e d u c t i o n o fN O x w i t hV２O５/T i O２a s c a t a l y s t s[J]．J o u r n a l o f S a f e t y a n dE n v iＧr o n m e n t a l,２００４,４(２):１６－１８．[４]刘福东,单文坡,石晓燕,等．用于N H３选择性催化还原N O 的非钒基催化剂研究进展[J]．催化学报,２０１１,３２(７):１１１３－１１２８．[５]K A P T E I J NF,S I N G O R E D J OL,A N D R E I N IA,e t a l．A c t i v i t y a n ds e l e c t i v i t y o f p u r em a n g a n e s e o x i d e s i n t h e s e l e c t i v e c a t a l y t i c r eＧd u c t i o no f n i t r i c o x i d ew i t h a mm o n i a[J]．A p p l i e dC a t a l y s i sB:E n v iＧr o n m e n t,１９９４,３(２/３):１７３－１８９．[６]X．F．T a n g,J．H．L i,L．S u n,e t a l．O r i g i n a t i o n o fN２Of r o m N O r e d u c t i o nb y N H３o v e rβＧM n O２a n dαＧM n２O３[J]．A p p l i e dC a t a l y s i s B:E n v i r o n m e n t,２０１０９９(１):１５６－１６２．[７]Z HA N G R D,Y A N G W,L U O N,e ta l．L o wＧt e m p e r a t u r e N H３ＧS C Ro fN Ob y l a n t h a n u m m a n g a n i t e p e r o v s k i t e s:e f f e c t o fAＧ/ BＧs i t e s u b s t i t u t i o n a n dT i O２/C e O２s u p p o r t[J]．A p p l i e dC a t a l y s i sB: E n v i r o n m e n t a l,２０１４,１４６:９４－１０４．[８]WA NYP,Z H A O W R,T A N GY,e t a l．N iＧM nb iＧm e t a l o x i d e c a t a l y s t s f o r t h e l o wt e m p e r a t u r e S C Rr e m o v a l o fN O w i t hN H３[J]．A p p l i e dC a t a l y s i sB:E n v i r o n m e n t a l,２０１４,１４８/１４９:１１４－１２２．[９]L i,S．,B．H u a n g a n dC．Y u,AC e O２ＧM n O x c o r eＧs h e l l c a t a l y s t f o r l o wＧt e m p e r a t u r e N H３ＧS C R o f N O[J]．C a t a l y s i s C o mm u n i c aＧt i o n s,２０１７,９８:４７－５１．[１０]G a o,F．,e t a l．,P r o m o t i o n a lm e c h a n i s m so f a c t i v i t y a n dS O２t o l e r a n c e o fC oＧo rN iＧd o p e d M n O xＧC e O２c a t a l y s t s f o rS C Ro fN O x w i t hN H３a t l o wt e m p e r a t u r e[J]．C h e m i c a lE n g i n e e r i n g J o u r n a l,２０１７,３１７:２０－３１．[１１]S M I R N I O T I SP G,S R E E K A N T H P M,P E N A D A,e ta l．M a n g a n e s eo x i d ec a t a l y s t ss u p p o r t e do n T i O２,A l２O３a n dS i O２:a c o m p a r i s o n f o r l o wＧt e m p e r a t u r e S C Ro fN Ow i t hN H３[J]．I n d u s t r i a l &E n g i n e e r i n g C h e m i s t r y R e s e a r c h,２００６,４５(１９):６４３６－６４４３．[１２]J i a,B．,e t a l．,S t u d y o fN Or e m o v a l a n d r e s i s t a n c e t oS O２a n d H２Oo fM n O x/T i O２,M n O x/Z r O２a n dM n O x/Z r O２ＧT i O２[J]．A pＧp l i e dC a t a l y s i sA:G e n e r a l,２０１８,５５３:８２－９０．[１３]L．S i n g o r e d j o,F．K a p t e i j n,J．M o u l i j n,A l u m i n as u p p o r t e d m a n g a n e s e o x i d e s f o r t h e l o wＧt e m p e r a t u r es e l e c t i v ec a t a l y t i cr e d u cＧt i o no f n i t r i co x i d ew i t ha mm o n i a[J]．C h e m i n f o r m,２０１０,２４(１１):２９７－３１６．[１４]王芳,李红红,归柯庭,等．氧化铝负载不同金属的低温催化脱硝[J]．燃烧科学与技术,２０１０,６:４９１－４９５．[１５]H s i s h e n g T,Y i n gＧT s u n g T,Y uＧC h u n g L,e t a l．R e d u c t i o no f N O w i t h N H３o v e rc a r b o nc a t a l y s t s:t h ee f f e c t so f t r e a t i n g c a r b o n w i t hH２S O４a n dH N O３[J]．C a r b o n,２００１,３９:５７５－５８２．[１６]W a n g L,H u a n g B,S uY,e t a l．M a n g a n e s eo x i d e s s u p p o r t e d o nm u l t iＧw a l l e dc a r b o nn a n o t u b e s f o rs e l e c t i v e c a t a l y t i cr e d u c t i o no f N O w i t hN H３:C a t a l y t i c a c t i v i t y a n dc h a r a c t e r i z a t i o n[J]．C h e m i c a l E n g i n e e r i n g J o u r n a l,２０１２,１９２:２３２－２４１．[１７]刘立忠,张彧,薛梁磊,等．M n/U S Y分子筛催化剂低温S C R 脱硝性能[J]．环境工程学报,２０１７,１１(７):４１１２－４１１６．[１８]Z h o uC h a o q i a n g,D o n g G u o j u n,G o n g F a n,e t a l．P r e p a r a t i o n a n dc h a r a c t e r i z a t i o no f m o n o l i t hc a t a l y s t sl o a d e d w i t hc o p p e ra n d m a n g a n e s ef o rl o wＧt e m p e r a t u r e N H３－S C R[J]．J o u r n a lo f F u e l C h e m i s t r y a n dT e c h n o l o g y,２００９,３７(５):５８８－５９４．[１９]S h e n B o x i o n g,L i u T i n g．D e a c t i v a t i o no f M n O xＧC e O x/A C F C a t a l y s t s f o r l o wt e m p e r a t u r eN H３ＧS C R i n t h e p r e s e n c eo f S O２[J]．A c t aP h y sＧC h i mS i n,２０１０,２６(１１):３００９－３０１６．R e v i e wo n M nＧb a s e dC a t a l y s t s f o rL o wＧt e m p e r a t u r eN H３ＧS C Ro fN O xG u oT i n g,L i J i a n j u n,M aX i a o w e n(S c h o o l o f A r c h i t．&E n v i r o n．,S iC h u a nU n i v e r s i t y,C h e n g d u６１００６５,S i c h u a n,C h i n a)A b s t r a c t:T h e c a t a l y s t i s t h ek e y t o a mm o n i a s e l e c t i v e c a t a l y t i c r e d u c t i o n(S C R)d e n i t r a t i o n t e c h n o l o g y．I t i s s t i l l a c h a l l e n g e t o d e v e l o p l o wＧt e m p e r a t u r e c a t a l y s t s f o r S C Ro fN O x,e s p e c i a l l y a t t e m p e r a t u r e s b e l o w ２００ħ．T h i s p a p e r r e v i e w s t h e r e s e a r c hs t a t u s o fm a n g a n e s eＧb a s e d l o wＧt e m p e r a t u r eS C Rc a t a l y s t s,d i s c u sＧs e s t h eM nＧb a s e d c a t a l y s t s i n t e r m s o f t h e p r e s e n c e o r a b s e n c eo f c a r r i e r s,a n a l y z e s t h em e c h a n i s mo f t h e M nＧb a s e d c a t a l y s t sH２Oa n dS O２,a n dm a k e s t h e d e v e l o p m e n t d i r e c t i o no fM nＧb a s e d c r y o g e n i c S C Rd e n iＧt r a t i o n c a t a l y s t s．K e y w o r d s:m a n g a n e s eＧb a s e d c a t a l y s t;l o wt e m p e r a t u r e;s e l e c t i v e c a t a l y t i c r e d u c t i o n０３四川化工㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀㊀第２１卷㊀２０１８年第４期。

基于Mn-Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能研究共3篇

基于Mn-Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能研究共3篇基于Mn/Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能研究1近年来，氮氧化物的排放成为环境污染的一个严重问题。

其中，氨选择性催化还原（NH3-SCR）技术被广泛应用于氮氧化物的脱除。

Mn/Ce-ZrO2催化剂由于其高的催化活性和稳定性，成为NH3-SCR技术中备受关注的催化剂。

本文将从以下几个方面介绍基于Mn/Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能研究。

首先，本文将介绍Mn/Ce-ZrO2催化剂的制备方法。

制备方法往往会影响到催化剂的性能，因此需要选择适合催化剂制备的方法。

本文中采用共沉淀法制备Mn/Ce-ZrO2催化剂，并且控制不同的制备条件，如共沉淀温度、pH值、沉淀剂等参数，进一步优化催化剂性能。

接着，本文将对催化剂的物理和化学性质进行表征与分析。

物理和化学性质包括比表面积、晶型、晶粒大小、化学组成等参数。

通过表征与分析，我们能够了解Mn/Ce-ZrO2催化剂的结构特征以及可能的催化机制，这对于进一步优化催化剂具有重要的指导意义。

然后，本文将通过不同方法测试Mn/Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能。

测试方法包括催化活性测试、H2-TPR（氢-程序升温还原）测试、NH3-TPD（氨-程序升温脱附）测试等。

通过这些测试方法，我们可以了解催化剂在不同条件下的催化性能和反应机制，以及Mn/Ce-ZrO2催化剂的优化和改进方向。

最后，本文将对研究结果进行综述和分析，并展望Mn/Ce-ZrO2催化剂在NH3-SCR技术中应用的发展前景。

同时，我们也需要思考如何进一步解决氮氧化物排放的问题，寻找更加环保、高效的氮氧化物过滤技术。

综上所述，基于Mn/Ce-ZrO2催化剂的低温NH3-SCR脱硝性能研究是一个具有实际应用价值的研究领域。

我们需要从不同角度，探索如何通过优化催化剂结构和反应条件，提高NH3-SCR脱硝性能，为环境保护和可持续发展做出贡献通过对Mn/Ce-ZrO2催化剂的物理和化学性质进行表征和分析，以及通过不同测试方法进行性能测试和反应机制研究，我们可以更好地了解该催化剂在低温NH3-SCR脱硝方面的应用潜力。

锰基多金属氧化物低温SCR脱硝催化剂的制备及性能研究

锰基多金属氧化物低温SCR脱硝催化剂的制备及性能研究锰基多金属氧化物低温SCR脱硝催化剂的制备及性能研究摘要：近年来，随着环境保护意识的增强，研究低温SCR脱硝催化剂的制备及其性能已成为研究热点之一。

本文通过研究锰基多金属氧化物低温SCR脱硝催化剂的制备方法以及其催化性能，为进一步优化SCR脱硝催化剂的工艺提供了有效的依据。

1. 引言氮氧化物是大气污染的主要成分之一，对环境和人体健康造成了严重威胁。

其中，SCR (Selective Catalytic Reduction) 技术是一种有效降低氮氧化物排放的方法，因其具有高效能、低温脱硝和选择性催化等优点而备受关注。

作为SCR催化剂的核心，多金属氧化物的制备和性能研究对其催化效果起着至关重要的影响。

2. 锰基多金属氧化物制备方法本文采用共沉淀法制备了锰基多金属氧化物催化剂。

将锰盐和其他金属盐按一定的摩尔比放入反应容器中，在适当的温度和pH值下加入沉淀剂。

通过搅拌和过滤，得到沉淀物，并经过洗涤和干燥后，得到所需的催化剂。

3. 催化剂表征利用X射线衍射仪对制备的催化剂进行了表征。

结果显示，所制备的催化剂具有较高的结晶度和适当的比表面积。

此外，还使用扫描电子显微镜对催化剂的形貌进行了观察，结果显示催化剂颗粒均匀分布且尺寸较为均一。

4. 催化性能测试本文采用模拟SCR脱硝反应测试催化剂的性能。

将催化剂加入反应装置中，并加入适量的模拟废气和还原剂，通过控制温度和气体流速等条件，观察催化剂对氮氧化物的脱硝效果。

结果显示，所制备的锰基多金属氧化物催化剂在低温下表现出良好的脱硝效果。

5. 影响催化性能的因素在研究中发现，催化剂的活性主要受到催化剂组成、结构和表面性质的影响。

不同金属的添加会影响催化剂内部氧化还原能力，从而影响SCR反应的催化效果。

此外，催化剂的结构和表面性质同样对其催化性能起着重要作用。

6. 优化催化剂制备工艺在实验过程中，本文通过改变锰基多金属氧化物催化剂的制备条件，如温度、浓度、pH值等，进一步优化催化剂的性能。

低温SCR锰基催化剂脱硝研究进展

低温SCR锰基催化剂脱硝研究进展作者：郭勇来源：《经营管理者·中旬刊》2017年第07期摘要：氮氧化物是大气污染物的主要来源之一，其无序排放也日益成为严重影响大气环境的全球性问题。

传统SCR技术有反应温度较高，热量损失大，催化剂易失活等缺点。

低温SCR技术将装置置于除尘、脱硫之后，对催化剂的影响较少。

通过近年来对低温SCR脱硝催化剂的研究发现锰系氧化物的低温SCR活性最好，因此国内外研究最多的也是锰系低温SCR 催化剂。

关键词：锰基催化剂一、引言氮氧化物是大气污染物的主要来源之一，其无序排放也日益成为严重影响大气环境的全球性问题。

氮氧化物主要包括有NO、NO2、N2O、N2O2、N2O3和N2O4等几种，其中对大气产生污染的主要是NO和NO2，其中NO占典型燃煤烟气NOx的95%。

现有的固定源脱硝技术主要集中在控制燃烧过程和尾气净化两大类上。

燃烧过程控制是通过改进设计和调节燃烧条件等方式来实现的，但该技术对NOx排放的控制一般只能降低50%左右。

这就需要尾气净化技术来实现更严格的排放要求。

选择性催化还原法（SCR）是目前在国际上研究和应用最广的尾气控制技术，该技术具有过程简单、装置运行稳定、脱除效率高等特点。

二、传统SCR技术NOx的选择性催化还原法可使用多种还原剂，如CH4、H2、CO、NH3等，其中应用最广泛的是以NH3为还原剂，其主要反应如下：4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O在无催化剂介入的情况下，该反应的理想温度为800～900℃。

商业上常用的催化剂是以V2O5/TiO2混合WO3或MoO3为活性组分，此催化剂在300～400℃时具有较好的催化活性和抗硫性能。

在传统的SCR技术中，根据SCR装置相对于除尘器的安装位置，分为“低含尘SCR（LD-SCR）”、“高含尘SCR（HD-SCR）”和“尾部SCR（TE-SCR）”：在“LD-SCR”中，装置位于脱硫装置之前，除尘装置之后，SO2对装置的影响仍存在，并且尾气温度已经下降，因此为了保持催化活性需加装蒸汽加热器和烟气换热器，成本较高，在实际应用中较少；在“HD-SCR”中，装置位于空气预热器和锅炉省煤器之间，虽然保持了催化剂的活性温度，但是因飞灰量比较高，对催化剂磨损较高；“TE-S CR”避免了催化剂的中毒和磨损问题，提高了催化剂的使用寿命，但为了以使气体从脱硫温度达到SCR反应温度（300～400℃），必须配置气体再加热器，因此热能损失大。

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第4 期
刘摇清等: 基于 MnOx 鄄CeO2 / PPSN 的低温 SCR 脱硝
45摇3
料为厦门三维丝环保股份有限公司提供。
1. 2摇催化剂的制备及负载摇
1. 2. 1摇 PPS 滤料的酸活化摇把 PPS 滤料剪成直径
为 40 mm 的小圆块,用质量分数为 30% 的 HNO3 溶液浸渍 PPS 滤料,在密闭容器 80 益水浴中酸化 1 h,
第 40 卷第 4 期 2012 年 4 月
燃摇料摇化摇学摇学摇报 Journal of Fuel Chemistry and Technology
Vol. 40 No. 4 Apr. 2012
文章编号: 0253鄄2409(2012)04鄄0452鄄04
基于 MnOx 鄄CeO2 / PPSN 的低温 SCR 脱硝
气的成分组成及含量。为了消除表面吸附始采集测试。
脱硝率由下式计算:
脱硝率
=
co co
c
伊
100%
式中, co 为 NO 初始浓度, c 为处理后气体中
NO 和 NO2 浓度。
图 1摇实验装置示意图 Figure 1摇 Scheme of experiment apparatus 1. gas resources; 2. reducing wave; 3. mass flow meter; 4. mixer; 5. pre鄄heater; 6. heater; 7. filter; 8. flue gas analysis
用蒸馏水洗涤至中性,再在 105 益空气中干燥 5 h。
此方法酸化制得的 PPS 滤料记为 PPSN 滤料。
1. 2. 2摇催化剂的制备及负载摇 C6 H8 O7·H2 O、Mn ( C2 H3 O2 ) 2·4H2 O 和 Ce ( NO3 ) 3·6H2 O ( 摩尔比为 5 颐2 颐3) 用去离子水溶解并充分搅拌 4 h,70 益水浴
1. 3摇 PPSN 和 MnOx鄄CeOx / PPSN 的表观特性摇 1. 3. 1摇微观形态分析摇采用 DXS鄄10A 型扫描电子
显微镜 ( scanning electron microscope, SEM) 观察
PPSN 和 MnOx鄄CeO2 / PPSN 表面的微观状态。 1. 3. 2摇物相分析摇物相分析测试仪器为日本理学
由于未经处理的 PPS 滤料催化剂的负载量较低,催化剂和 PPS 滤料结合的机械强度不够,所以需要对滤料进行处理,而且在一定浓度的硝酸处理一定时间后,PPS 滤料的结构和性能不会改变很大, 而负载量和结合的机械强度都有所提高,所以本实验拟研究 PPS 滤料经过一定浓度的硝酸处理,然后采用超声法在 PPS 滤料上负载 MnOx鄄CeO2 催化剂, 研究催化温度、NH3 体积分数、O2 体积分数、催化剂负载量等因素对 NO 脱除效率的影响。
公司 MiniFlexII 型 X 射线衍射仪 ( X鄄ray
diffractometer, XRD),Cu 靶,K琢射线,管电压 40 kV,
管电流 20 mA,5毅 ~ 60毅扫描,扫描速率3 益 / min。
1. 4摇催化剂 SCR 活性测试摇催化活性评价在连
续流动管式固定床反应器( 内径 30 mm) 中进行,见
Research on de鄄NO by low鄄temperature SCR based on MnOx鄄CeO2 / PPSN
LIU Qing1 , ZHENG Yu鄄ying2 , WANG Xie1
(1. College of Chemistry and Chemical Engineering, Fuzhou摇 350108, China; 2. College of Materials Science and Engineering; Fuzhou University, Fuzhou摇 350108, China)
1摇实验部分
1. 1 摇实验原料摇试剂 Mn ( C2 H3 O2 ) 2·4H2 O、 Ce( NO3 ) 3·6H2 O、柠檬酸 C6 H8 O7·H2 O 为分析纯。质量分数为 66% 的 HNO3 溶液。聚苯硫醚( PPS) 滤
摇收稿日期: 2011鄄09鄄21; 修回日期: 2011鄄11鄄29。摇基金项目: 福建省科技创新平台建设计划项目(2010H2005) ; 尼龙 6 / Kevlar 纤维复合材料及关键技术研发项目( JK2011004) ,福州市科技
a: PPSN; b: MnOx 鄄CeO2 ; c: MnOx 鄄CeO2 / PPSN
2摇结果与讨论
2. 1摇 PPSN 和 MnOx鄄CeO2 / PPSN 的微观表征摇图 2 为 PPSN 和 MnOx鄄CeO2 / PPSN 的 SEM 微观图片。从图 2 可以看出,大量的 MnOx鄄CeO2 催化剂附着在 PPSN 的表面。
图 2摇 PPSN 和 MnOx 鄄CeO2 / PPSN 的 SEM 微观图片 Figure 2摇 SEM of PPSN ( a) and MnOx 鄄CeO2 / PPSN ( b)
摇摇图 3 为 PPSN、 MnOx鄄CeO2 和 MnOx鄄CeO2 / PPSN 的 XRD 谱图。
图 3摇 PPSN、MnOx 鄄CeO2 和 MnOx 鄄CeO2 / PPSN 的 XRD 谱图 Figure 3摇 XRD of PPSN, MnOx 鄄CeO2 and MnOx 鄄CeO2 / PPSN
计划项目(2010鄄PT鄄123) 。摇联系作者: 郑玉婴(1959鄄) , 女, 教授, 博士。主要从事复合材料的结构与性能研究, E鄄mail: yyzheng@ fzu. edu. cn。摇作者简介: 刘清(1986鄄) , 男, 山东日照人, 硕士研究生, 针刺毡滤料负载脱硝催化剂方向, E鄄mail: liuqing56798@ 126. com。摇本文的英文电子版由 Elsevier 出版社在 ScienceDirect 上出版( http: / / www. sciencedirect. com / science / journal / 18725813) 。
取出 PPSN 滤料,于 110 益干燥 12 h。将 PPSN 滤料
放入 2 000 mL / min 氮气气流下,每隔 1 h 取出称重,
直到前后两次质量差不大。制得负载量不同的
MnOx鄄CeO2 / PPSN 催化剂。负载量用每平方米滤料负载催化剂的质量表示,单位 g / m2 。
图 1。模拟烟气组成为:0. 05% NO、0. 05% NH3 、5% O2 、N2 为平衡气, 总流量 700 mL / min, 空速约为 30 000 h-1 。气体在进入反应器之前先通过气体混
和器和预热器,气体流量由质量流量计控制。运行
温度为 80 ~ 160 益。用 KM940 烟气分析仪测定尾
Abstract: Polyphenylene sulfide ( PPS) filter was treated by nitric acid to form PPSN filter. By the ultrasonic method, PPSN filter was loaded on 40% manganese molar fraction of MnOx鄄CeO2 which was calcined at 400 益 to form MnOx鄄CeO2 / PPSN. The activity of MnOx鄄CeO2 / PPSN was tested in the presence of NH3 as reducing agent for selective catalytic reduction of NO. The influences of catalyst temperature, volume fraction of NH3 and O2 , and catalyst loadings on the de鄄NO efficiency were studied too. It was found that MnOx鄄CeO2 / PPSN filter with the catalyst loadings of 296 g / m2 showed higher de鄄NO efficiency under the conditions of temperature 130 ~ 160 益 , NH3 / NO > 1, and O2 5% . When the catalyst temperature, the volume fraction of NH3 and O2 are constant, de鄄NO efficiency of MnOx鄄CeO2 / PPSN is higher with the catalyst loading increasing. Key words: low鄄temperature selective catalytic reduction( SCR) ; MnOx鄄CeO2 ; PPS; de鄄NO efficiency
摇摇氮氧化物( NOx ) 是大气环境的主要污染物之一,不仅是酸雨形成的主要因素,而且可与碳氢化物反应形成光化学烟雾[1] 。在氧气存在下以 NH3 为还原剂的选择性催化还原烟气 NOx 技术( SCR ) 已经得到广泛应用[2] 。目前,在活性碳纤维上负载低温 SCR 脱硝催化剂已得到广泛的研究。沈伯雄等研究的 MnOx / ACF[2] 、 CeO2 / ACF[3] 、 MnOx 鄄CeO2 / ACF[4] ,在低温下都具有较高的脱硝率。聚苯硫醚 (PPS) 具有良好的耐腐蚀性、化学稳定性、热稳定性及电性能,以该纤维制作成的 PPS 针刺毡滤料,是电厂锅炉烟尘捕集的首选滤料[5 ~ 7] 。在 PPS 针刺毡滤料上负载低温选择性脱硝催化剂,使之兼具除尘和脱硝的功能。