对硝基苯酚难生物降解
固定化铜绿假单胞菌生物降解对硝基苯酚
固定化铜绿假单胞菌生物降解对硝基苯酚黄强;张明强【摘要】用海藻酸钠作载体,将一株能以对硝基苯酚(PNP)为唯一碳源和氮源的铜绿假单胞菌(Pseudomonas aeruginosa)进行固定化包埋,利用正交试验确定该菌株固定化细胞制备的最优条件,探讨固定化细胞技术对PNP 的生物降解效果及其影响因素.结果表明,该菌株的固定化细胞对PNP的生物降解速度大于游离细胞；固定化细胞对PNP的耐受浓度比游离细胞高；固定化细胞生物降解PNP的最适pH 为8.0～9.0,最适温度为30 ～35℃.该固定化细胞在PNP浓度为50 mg/L的无机盐溶液中培养42 h,可使PNP降解率接近100％,其生物降解的时间动力学曲线分为0～35 h和35～42 h两段,其中0～35 h为生长延滞期,35～42 h随着菌株生长的开始,PNP迅速被生物降解,约7h生物降解完全结束.该菌株的固定化细胞可连续使用3次,生物降解效果稳定.【期刊名称】《环境工程技术学报》【年(卷),期】2012(002)003【总页数】6页(P247-252)【关键词】对硝基苯酚(PNP);铜绿假单胞菌;生物降解;固定化【作者】黄强;张明强【作者单位】厦门大学嘉庚学院,福建漳州363105;漳州师范学院化学与环境科学系,福建漳州363000【正文语种】中文【中图分类】X172硝基芳香族化合物作为重要的化工原料，广泛用于医药、染料、农药、塑料等行业，其在生产和使用过程中被释放到环境中，会对生态系统造成危害［1］，目前对含该类化合物的废水处理成为国内外学者的研究热点之一。
对硝基苯酚(p-nitrophenol，PNP)是一种重要的环境污染物，已被我国列入水中优先控制污染物黑名单［2］，治理该类化合物对保证人类健康具有重要意义。
对硝基苯酚类废水的处理方法有氧化还原法［3-4］、吸附法［5-6］和生化法［7-10］。
利用生化法处理PNP废水具有效率高、成本低的优势。
微波耦合类Fenton处理水中对硝基苯酚
微波耦合类Fenton处理水中对硝基苯酚潘维倩;张广山;郑彤;张洁;王鹏【期刊名称】《中国环境科学》【年(卷),期】2014(000)012【摘要】针对对硝基苯酚环境危害大、难生物降解的特点,为克服传统 Fenton 适用 pH 范围窄的缺点,制备了 CuO 催化剂,并对微波耦合类Fenton氧化对硝基苯酚溶液进行了实验研究,考察了H2O2投加量、催化剂投加量、微波功率、辐照时间、溶液初始pH对PNP去除效果的影响.结果表明,在 H2O2和催化剂投加量分别为0.06mol/L 和0.3g/L,微波功率125W,不调节溶液初始 pH(约为6)的条件下,初始浓度为50mg/L的PNP溶液反应6min去除率达92%, TOC去除63%.比较不同氧化体系,得到微波能够增大微波耦合类Fenton体系中•OH的生成量,从而提高对PNP的去除率.实验表明,CuO催化微波耦合类Fenton作为一种新型类Fenton反应,能克服传统Fenton适用pH范围窄的局限性,并且显著提高反应效率,拓展了Fenton反应在废水处理中的应用.【总页数】7页(P3112-3118)【作者】潘维倩;张广山;郑彤;张洁;王鹏【作者单位】哈尔滨工业大学市政环境工程学院，黑龙江哈尔滨150090;哈尔滨工业大学市政环境工程学院，黑龙江哈尔滨150090;哈尔滨工业大学市政环境工程学院，黑龙江哈尔滨150090;哈尔滨工业大学市政环境工程学院，黑龙江哈尔滨150090;哈尔滨工业大学市政环境工程学院，黑龙江哈尔滨150090; 哈尔滨工业大学城市水资源与水环境国家重点实验室，黑龙江哈尔滨 150090【正文语种】中文【中图分类】X703.1【相关文献】1.微波耦合类Fenton处理水中对硝基苯酚 [J], 潘维倩;张广山;2.非均相微波协同类Fenton催化降解废水中的苯酚 [J], 杨帆;刘志英;赵浩;徐学骁;徐炎华3.类Fenton氧化-絮凝耦合处理染料中间体废水 [J], 范先媛;周志辉;余微;朱小丽;陈士祥4.光助非均相类Fenton法对对硝基苯酚废水的处理 [J], 班福忱;赵鑫宇;王闯;孙晓昕5.Fenton和类Fenton技术处理水中盐酸四环素试验研究 [J], 宋成智;张娇;李依;杨阳阳;韩岗华因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。
响应曲面法优化对硝基苯酚废水处理工艺条件
响应曲面法优化对硝基苯酚废水处理工艺条件张竹青; 周琴; 吴梦霞【期刊名称】《《长江大学学报（自然版）理工卷》》【年(卷),期】2019(016)010【总页数】5页(P67-71)【关键词】废水处理; 响应曲面优化法; 三维电化学; 对硝基苯酚; COD去除率【作者】张竹青; 周琴; 吴梦霞【作者单位】长江大学化学与环境工程学院湖北荆州 434023【正文语种】中文【中图分类】X783对硝基苯酚(PNP)是化工、染料、医药等行业废水中常见的有机污染物，具有高毒性、长期残留性、生物蓄积性和半挥发性，难以生物降解，属于持久性有机污染物。
国内外对PNP等酚类有机物的主要处理方法有物理法、生物法和化学氧化法3大类。
其中，物理法成本较高，处理效果有限[1]；生物法中微生物的培养条件较为苛刻和困难；而化学氧化法中的三维电催化氧化技术作为高级氧化形式的一种，具有催化效率稳定、催化电极使用寿命长、电流效率高、操作简单及运行费用低等优点，在处理废水方面的应用越来越广泛[2]。
三维电化学处理将电能转化为氧化有机物等物质的化学能，废水流经电场时阴阳离子经历分离、迁移及重新结合过程，使水体理化特性得以改变[3]。
为此，笔者采用三维电化学处理对硝基苯酚废水，探讨电压、初始pH值和反应时间等3个单因素对化学需氧量(COD)去除效果的影响，然后采用响应曲面法(response surface methodology,RSM)优化工艺条件。
响应曲面优化法是一种综合试验设计和数学建模的优化方法,可以有效分析废水处理过程中参数单独及相互作用对响应值的影响。
与正交法相比[4]，利用响应曲面法对有限的试验点进行分析得到模型,可预测目标值的具体工艺条件，能大大减少试验的次数和时间。
1 试验部分1.1 水质特点及分析方法对硝基苯酚模拟废水配置：300mg/L PNP，投加5g/L Na2SO4作为电解质。
COD：480～600mg/L。
活性炭脱除废水中对硝基苯酚的研究_谢红梅
活性炭脱除废水中对硝基苯酚的研究谢红梅,张丽,许尊炼,王瑜珑,翟洺剑(重庆工商大学环境与生物工程学院,重庆400067)摘要 对硝基苯酚(PNP)毒性大、难于生物降解,是化工、农药、染料等行业废水中常见的有机污染物。
以活性炭为吸附剂处理含对硝基苯酚的废水,考察了吸附时间、活性炭用量、对硝基苯酚浓度对废水处理能力的影响。
研究结果表明,吸附时间、活性炭用量、浓度对对硝基苯酚的去除率具有明显的影响。
当对硝基苯酚浓度为150mg /L 的废水,在活性炭用量为60mg 、吸附处理150m i n 后,对硝基苯酚的去除率可达99.09%,此时即可将废水中对硝基苯酚的浓度降到2mg /L 以下,达到国家综合污水一级排放标准。
关键词 废水;活性炭;吸附;对硝基苯酚中图分类号 TQ 424.1 文献标识码 A 文章编号 0517-6611(2009)19-9107-03Study on the Re moval of p n itrophenol i n W astewater w it h Activated Carbon XI E H ong me i et al (Co ll ege of Env i ron ment and B i olog ica l Eng i neering ,Chongqi ng T echnology and Busi ness Universit y ,Chongqi ng 400067)Abstract P nitropheno l has great t ox i c i ty and it i s diffi cult f or t he bi odegradati on .It i s one co mmon organ i c pollutant i n t he waste w ater fro m the i ndustries o f che m i cal i ndustry ,pesti cide ,dye and s o on .U si ng acti vated carbon as t he adsorben,t the w aste water w ith p nitrophenolw as treated t o st udy t he i nfl uences o f adsorpti on tm i e ,a mount o f acti vated carbon and p nitropheno l concentrati on on t he re moval of p n i tropheno l i n wast ewater were studi ed .The results i ndica t ed that t he re moval rati o of p nitropheno lw as aff ected by t he adsorpti on tm i e ,amount o f acti va ted carbon and concentra ti on obviously .F or w aste wa t er w ith 150mg /L p n i tropheno,l t he re moval rati o o f p nitropheno l reached 99.09%when the a mount o f acti vated carbon and adsorpti on tm i e was 60m g and 150m i n ,res pecti ve l y .The concentra ti on o f p n i tropheno l coul d be decreased t o be l ow 2m g /L ,which satisfied w it h the nati onal fi rst degree l et out l eve.l K ey words W astewater ;A cti vated carbon ;A dsorpti on ;p nitrophenol基金项目 重庆工商大学创新基金项目(083021)。
Cu_2O光催化降解水中对硝基苯酚的研究_梁宇宁
Cu 2O 光催化降解水中对硝基苯酚的研究梁宇宁 黄 智 覃思晗 甘庆华(广西师范大学化学化工系,桂林541004)摘 要 用CuCl 水解法制备Cu 2O 粉末,用透射电镜(TEM)和X 衍射(XRD)对Cu 2O 粒子进行了表征。
在仿太阳光源的照射下,研究了Cu 2O 对水中难降解有机污染物对硝基苯酚的光催化降解效果。
结果表明,在8h 内,对硝基苯酚几乎完全降解。
在催化剂用量为0.2g 时,对浓度为22.4mg/L 的200mL 对硝基苯酚溶液有良好的降解效果。
降解反应符合一级反应动力学。
关键词 Cu 2O 光催化 对硝基苯酚 太阳光Study on the photocatalytic degradation of p -nitrophenolin water by using cuprous oxideLiang Yuning Huang Zhi Qin Sihan Gan Qinghua(School of Chemis try &Chemical Engineering,Guangxi Normal Uni versity,Guilin 541004)Abstract Cuprous oxide was prepared by hydrolyzation of CuCl and was tokened by TE M and XRD.p -nitrophe -nol was used to examine the photocatalyst in the artificial sunlight.The results indicate that cuprous oxide has high photoactivity and the degradation of p -nitrophenol solution of 22.4mg/L is completed in 8h under the irradiation of visible light.The degradation is firs-t order reaction.Key words cuprous oxide;photocatalysis;p -nitrophenol;sunlight 基金项目:广西师范大学青年基金资助项目(2001-4)收稿日期:2002-12-21;修订日期:2003-02-20作者简介:梁宇宁(1975~),女,硕士,讲师,主要从事无机材料合成的研究工作。
电催化氧化降解对硝基苯酚的研究
关键词 ： 对硝基 苯酚（ ｐ — Ｎ Ｐ ） ； 电催化氧化 ； 降解 环境 中含硝基苯酚通 常是 主要来 自造纸 、皮革行业 以及 表 １ 直 线 方 程 和相 关 系数 ａ 垃圾 渗滤液 以及 生产 炸药 、 医 药、 灭 菌剂 、 染料 、 木制 品 防腐 剂 和橡 胶 化 学 制 品 的 中 间产 物 ，在生产和加工过程 中人 为 进入环境 中。由于这类物 质具 有 在 自然 界 中存 在 时间 长 ， 容 易在生物体 内富集滞 留 ，严重 时导致人类 和动物畸变 、血液 疾病 、 肝肾损伤 、 雌性 化以及癌 变 ，对人类 的生命 和生活带来 了严 重威胁 。２ 一硝基 苯酚 、 ４ 一 硝 基苯 酚 、 ２ ， ４ 一硝 基苯 酚 都是 美 国环境保 护署 列的优先危险 污染物质 ，也是我国优先监测 ａ Ｏ Ｈ ） ￣种模拟废水 ， 取不同反应溶液各 ８ ０ ｍ ｌ ， 在室温下搅拌 ， 使反 污染物之一。 自然界水体中的硝基苯酚要求应控制在 １ ０ ｎ ｇ ／ Ｌ以下。 Ｎ ２ ０ ｍ ｉ ｎ ，测定 对对硝基苯酚去除效果 的影响 ，不同初始 ｐ Ｈ 含有硝基苯酚的废水处理一直是一个难点 ， 在苯环中出现的硝基基 应进行 １ 值对对硝基苯酚去除率 的影响 。 在酸性反应溶液里的对硝基苯酚 的 团促使该物质有着很好 的化学和生物降解 的稳定性 。 此类污染物不 三种反应溶液里对硝基苯酚的去除率是不 同 能被好 氧生物降解 ，同时好氧 降解 产生的亚硝基 和羟胺也是致 癌 浓度降低的明显最快 ， 的酸性 ＞碱性 一中性 ， 这说明 电化学氧化含酚废水的效率取决于废 物。
Ｈ值 。 本 文用带 有 中间层 的铁 系搀 杂改性 Ｐ ｂ Ｏ ： 电极 对对硝 基苯 酚 水 的 ｐ 由表 １ 可知 ， 不同ｐ Ｈ值中的 一 Ｉ ｎ （ Ｃ ／ Ｃ ｏ ） 与时间成正 比关 系 ， 在所 （ ｐ － Ｎ ｒ ＂ ） 进行 电催 化氧化降解 ， 并且研 究 了影 响降解 的几种 主要 因 研 究的三种 ｐ Ｈ值里 ， 电催化 氧化降解水体 中对硝基 苯酚都遵循表 素， 同时对对硝基苯 酚的去除率 、 反应动力学进行初步分析 。 观一级反应动力学 。因此 该方法对酸性条件下 处理废水 的效果最 １实 验部 分 但是 考虑到废水的水质一般 以中性 为主 ， 所 以还是在 中性条件 配制一定浓度对硝基 苯酚模拟废水 ， 以自制 的带有 中间层 的铁 好 ， 系搀杂改性 Ｐ ｂ Ｏ 电极 为阳极 ， 铜板为阴极 ， 电极 面积 １ ４ ｃ ｍ ｚ ， 电极间 下降解废水更合理一些。 ２ ． ３初始浓度对 Ｐ — Ｎ Ｐ的降解的影响 距ｌ ｃ ｍ， 电流密度为一定值， 处理 ８ ０ ｍ Ｌ模拟废水 ， 研究对硝基苯酚的 污染物的浓度是所处理水体的一个重要参数 ， 对采用何种水处 降解效率及 电催化氧化的几种 因素对对硝基苯酚降解 的影响 。 理技术 、 化学试剂ｆ 氧化剂） 的用量及所需处理时间长短有重要影响 。 ２结果与讨论 为考察不同对硝基苯酚初始浓度对其电催化氧化降解的影响 ， 向反 ２ ． １ 反应时间对对硝基苯酚降解的影响 进行 降解实验 。 配制初始浓 度为 １ ０ ０ ｍ ｇ ／ Ｌ的对硝基 苯酚和 ０ ． １ ｍｏ ｌ ／ Ｌ的 Ｎ ａ ｚ Ｓ Ｏ 模拟 应溶液中加入不 同浓度的对硝基苯酚 ， 配制浓 度分 别为 ５ ０ ｍｇ ／ Ｌ ， １ ０ ０ ｍｇ ／ Ｌ ， ２ ０ ０ ｍｇ ／ Ｌ的对硝 基苯 酚三种 废水 ， 电流 密度为 １ ０ ｍＡ ／ ｃ ｍ ２ ， 在室温下搅 拌 ， 研究不 同降解 时间对 中性 模 拟 废 水 ，取 不 同 浓 度 的 反 应 溶 液 各 ８ ０ ｍｌ ， 电 流 密 度 电催化氧化降解 的影 响。 ０ ｍ Ａ ／ ｅ ｍ ｚ ， 在室温下搅拌 ， 使反应进行 １ ２ ０ ｍ ｉ ｎ ， 研 究对硝基苯酚的初 反应溶液的对硝基苯 酚浓度在不断 的降低 ， 对硝基苯 酚去 除率 １ 随着时间 的延长在 不断 的上升 ，当降解 １ ２ ０ ｍｉ ｎ时 去除率 就达 到 始浓度对电催化 氧化 降解 的影响。 不 同初始浓度下 的对硝基苯酚浓度均是 随时 间而下降的 ， 当对 ９ ４ ％，前 ４ ５ ｍ ｉ ｎ内对硝基苯酚 的去除率随时间的延长而迅速上升 ， ０ ｍ ｇ ／ Ｌ时 ， 去除率 的变化略高于其它 的 ２种 。 而后变化趋于平缓。可见 ， 反应时间直接影响到对硝 基苯 酚的去除 硝基苯酚初始浓度为 ５
对硝基苯酚原料-概述说明以及解释
对硝基苯酚原料-概述说明以及解释1.引言1.1 概述概述硝基苯酚是一种重要的化学原料，具有广泛的应用领域。
它是一种含有硝基基团的苯酚衍生物，其化学结构中的硝基基团赋予了它许多独特的化学特性。
硝基苯酚可以通过多种方法合成，其制备方法的不断发展为其在工业生产中的应用提供了可靠的技术支持。
在本文中，我们将对硝基苯酚原料进行综合介绍。
首先，我们将描述硝基苯酚的定义和特性，包括其化学结构、物理性质、化学性质等方面。
其次，我们将探讨硝基苯酚的制备方法，包括传统的化学合成方法以及新兴的生物转化方法。
我们将对每种制备方法的原理、技术要点和应用领域进行详细的分析和讨论。
硝基苯酚作为一种重要的化学原料，具有广泛的应用领域。
它广泛用于染料、医药、农药、橡胶、塑料、涂料等工业领域。
在染料工业中，硝基苯酚常用作有机合成染料的中间体，通过对硝基苯酚的进一步反应可以合成多种颜色的染料。
在医药领域，硝基苯酚是一种有效的抗菌剂，可用于药物的制备和防腐剂的添加。
在农药领域，硝基苯酚作为杀菌剂和杀虫剂，对农作物的保护起着重要的作用。
此外，硝基苯酚还可以用于合成各种塑料和橡胶，以及制备具有特殊功能的涂料。
尽管硝基苯酚原料在许多领域有着重要的应用，但其制备方法仍面临一些挑战。
传统的化学合成方法往往需要高温高压条件下进行，反应条件较为苛刻，产率不高。
因此，寻求更加环保、高效的制备方法是目前的研究重点之一。
生物转化方法作为一种新兴的制备方法，具有底氏菌法、真菌法、微生物法等多种途径，其具有反应条件温和、高选择性和环境友好等优点，对硝基苯酚的制备具有重要意义。
本文将对硝基苯酚原料的重要性进行总结，并展望其未来的发展方向。
我们认为，随着科学技术的不断进步，硝基苯酚的制备方法将更加多样化和高效化，同时在应用领域中将有更广阔的发展前景。
我们期待硝基苯酚原料在未来的研究和应用中能够发挥更大的作用，为推动化学工业的发展做出更大的贡献。
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废水中对硝基苯酚的性能和动力学
废水中对硝基苯酚的性能和动力学随着现代化工行业的发展，含有对硝基苯酚的有机废水大量排放; 由于对硝基苯酚具有良好的生化稳定性，不易降解，从而造成了严重的水体环境污染. 目前，从废水中去除对硝基苯酚的方法主要有微生物降解法、萃取法、吸附法以及光催化氧化法[1, 2, 3, 4, 5]. 其中，吸附法由于不引入新的污染物，能耗较低，且能够从废水中分离污染物加以重新利用，备受广泛关注. 天然沸石独特的四面体结构、巨大的比表面积、稳定的化学性质，使得其具有较好的吸附性能，此外，沸石中的阳离子使其具有静电吸引力，对极性和易极化分子的吸附作用较强[6]. 针对废水中的对硝基苯酚，由于—C6H5基团是可极化基团，使得沸石能够被应用于废水中对硝基苯酚的去除[7, 8, 9, 10]. 然而，天然沸石表面硅氧结构所具有的亲水性，使得其吸附有机物的极限性能不理想，因此，为了提高沸石去除废水中有机污染物的能力，常在使用前对其进行改性处理[11, 12]，例如：天然沸石经质量浓度为5 g ·L-1十六烷基三甲基溴化铵溶液浸泡后，能够提高对酚类废水的去除效果[13, 14].本研究采用HDTMA对天然沸石进行改性，探讨改性条件对沸石吸附能力的影响，考察改性沸石吸附废水中对硝基苯酚的性能，在此基础上，研究吸附过程中的动力学和吸附等温线特征.1 材料与方法1.1 实验材料实验所用天然沸石购自上海国药集团化学试剂有限公司，20-40目，经实验测得其阳离子交换量为0.36 mol ·kg-1，天然沸石样品经蒸馏水漂洗后，在105℃下烘干备用; 十六烷基三甲基溴化铵购自成都市科龙化工试剂厂(相对分子质量：364.45 g ·mol-1)，分析纯.1.2 实验方法1.2.1 HDTMA改性沸石的制备基于现有研究[13, 14]，配制质量浓度为0.8%、 1.0%、 1.2%、 1.4%、 1.6%的不同pH值的HDTMA溶液，将天然沸石分别与配制好的HDTMA溶液以1 ∶10(质量体积比，质量单位g，体积单位mL)混合，于25℃，120 r ·min-1振荡6 h后，3 000 r ·min-1离心20 min 收集沉淀物，采用蒸馏水冲洗，相同条件下离心和冲洗4-5次，直到冲洗后的上清液中检测不到HDTMA，最后收集沉淀物于100℃下干燥12 h，获得改性沸石.1.2.2 吸附实验准确称取一定量的改性沸石添加至1.0 L浓度为20 mg ·L-1的对硝基苯酚溶液中，常温条件下120 r ·min-1搅拌2 h后，静沉30 min，取上清液经0.45 μm滤膜过滤后，测定其中的对硝基苯酚浓度. 废水pH采用0.1 mol ·L-1的HCl或NaOH溶液调节. 按下列公式计算对硝基苯酚吸附量qe和去除率η：式中，c0和ce分别为废水中对硝基苯酚的初始浓度和吸附平衡时的浓度，mg ·L-1; m 为改性沸石投加量，g; V为废水样容积，L.1.2.3 检测方法实验过程中，对硝基苯酚溶液的浓度采用紫外分光光度法测定，最大吸收波长为317 nm; 废水pH值采用pH计(pHS-3C)检测; 废水中HDTMA浓度采用分光光度法测定，最大吸收波长为470 nm; 改性沸石的阳离子交换量采用乙酸铵法测定.1.3 吸附动力学基于吸附实验得到的对硝基苯酚的最佳吸附条件，保持改性沸石投加量、废水pH值等不变，通过检测吸附过程中改性沸石对废水中对硝基苯酚吸附量的变化，考察对硝基苯酚的吸附动力学特征. 一级速率方程和二级速率方程的响应目标均是描述吸附动力学过程，分别如方程(3)和(4)所示：式中，qt为t时刻沸石对废水中对硝基苯酚的吸附量，mg ·g-1; k1为一级速率方程速率常数，min-1; k2是二级速率方程速率常数，g ·(mg ·min)-1; t为反应时间(min).1.4 吸附等温线一般情况下，溶质从溶液中转移到吸附剂上这一动态过程取决于固-液相之间的吸附平衡，吸附等温线正是用来描述溶质的这一吸附过程的，最为典型的是Freundlich、 Langmuir 等温线方程[15, 16]. 基于吸附实验得到的对硝基苯酚的最佳吸附条件，保持改性沸石投加量、废水pH值等不变，在不同实验温度条件下，通过检测吸附平衡状态时改性沸石的平衡吸附量与废水中对硝基苯酚的剩余量之间的关系，考察改性沸石对废水中对硝基苯酚的吸附等温线特征. Freundlich、 Langmuir等温线分别如方程(5)和(6)所示：式中，kf和n为Freundlich常数; kL为Langmuir常数; qm为最大吸附量，mg ·g-1.2 结果与讨论2.1 不同改性条件对沸石去除废水中对硝基苯酚性能的影响由图 1可知，当不调节HDTMA溶液的pH值，不同质量浓度的HDTMA溶液改性制备的沸石对废水中对硝基苯酚的平衡吸附量均高于天然沸石的0.54 mg ·g-1，按照单程楠[14]的研究，天然沸石经过HDTMA改性后，由于HDTMA结构中疏水长碳链间的相互作用，在沸石表面形成了类似胶束的一层覆盖物，使对硝基苯酚通过分配作用进入到沸石表面的HDTMA有机相中而得以去除. 实验结果显示，当HDTMA溶液质量分数为1.2%时，与天然沸石以10 ∶1比例混合制备的改性沸石对废水中的对硝基苯酚的吸附量达到最大，约为2.52 mg ·g-1，高于或低于1.2%时，对硝基苯酚的吸附量均明显降低，这与单程楠等的研究结论相似[13, 14]. HDTMA浓度低时，负载到沸石表面的量小，不能有效地在沸石表面形成疏水性的覆盖层，如此制备得到的改性沸石不能有效地结合对硝基苯酚; HDTMA浓度过高时，其“两亲性”结构会使得HDTMA以离子交换方式分布在沸石-液相界面，沸石表面过多的HDTMA也会发生解析现象，从而降低改性沸石的表面稳定性，进而使得对废水中对硝基苯酚的结合能力较弱[17, 18, 19].图 1 HDTMA溶液质量分数对改性沸石吸附废水中对硝基苯酚效果的影响由图 2可知，在改性沸石制备过程中，保持HDTMA溶液质量浓度不变的情况下，随着HDTMA溶液pH值增加至10，所制备得到的改性沸石对废水中对硝基苯酚的吸附量逐渐增加，并达到2.53 mg ·g-1. 酸碱条件影响改性效果的原因在于：酸性条件下，沸石表面的部分Si—OH和Al—OH基团因质子化而带正电，不利于HDTMA的负载，如此制备得到的改性沸石不能有效结合对硝基苯酚; 相反，碱性环境更有利于HDTMA在沸石表面的负载，这是由于碱性环境使得沸石架构中的氧带负电荷[20]. 有研究表明，强碱性环境引入的NaOH也会改善沸石吸附污染物的性能[21]. 综上考虑，在下述吸附实验中，改性沸石的制备条件设置为HDTMA溶液质量浓度1.2%，pH值10.图 2 HDTMA溶液pH值对改性沸石吸附废水中对硝基苯酚效果的影响2.2 吸附条件对沸石去除废水中对硝基苯酚性能的影响对硝基苯酚的去除率与沸石投加量在一定范围内呈正相关关系. 单程楠等[13]研究表明，随着改性沸石投加量的增加，去除率逐渐增大，但投加量超过20 g ·L-1时去除率增幅逐渐变缓. 由图 3可知，HDTMA改性沸石投加量在4-8 g ·L-1范围内变化时，废水中对硝基苯酚去除率随着改性沸石投加量的增加而增大，而且增长速率较快，投加量为8 g ·L-1时，去除率高达89.7%. 继续投加改性沸石，对硝基苯酚去除率持续增加，但增加趋势变得缓慢，这是因为投加量较小时，达到吸附平衡状态时所吸附的对硝基苯酚的总量很小，体现为去除率较低; 随着沸石投加量的增加，其吸附的对硝基苯酚量也在不断增加，体现为去除率随投加量的增加而增大. 随着沸石投加量增加到吸附动态平衡，沸石吸附的对硝基苯酚总量与废水中对硝基苯酚浓度之间的浓度压差越来越小，最终导致对硝基苯酚去除率逐渐达到平衡.图 3 改性沸石投加量对废水中对硝基苯酚吸附效果的影响由图 4可知，在不同pH条件下，改性沸石对废水中对硝基苯酚的去除率均高于天然沸石的最大去除率(21.6%). 随着废水pH的增加，改性沸石对废水中对硝基苯酚的去除率逐渐增加，在pH为6时，对硝基苯酚的去除率最高，约为93.9%. 当废水为碱性时(如pH=8)，对硝基苯酚的去除率明显降低，随着pH值的继续增加(pH>8)，对硝基苯酚的去除率反而有所增加(增加至83.5%). 有研究者认为[14]，出现上述现象是由于废水pH的变化导致对硝基苯酚电负性的改变，对硝基苯酚在酸性条件下以分子形态存在，碱性条件下以离子形态存在; 对硝基苯酚解离常数为7.16，pH=6时废水中的对硝基苯酚主要是分子态，在沸石表面的HDTMA有机相中的分配系数远大于水相(相似相溶原理)，更容易被吸附，因而去除率较大. 废水pH高于7.16时，对硝基苯酚部分以离子形式存在，使得分子吸附降低，在有机相中的分配率降低，因此，pH=8时，对硝基苯酚去除率较低. 随碱性环境的继续增强(pH>8)，废水中的对硝基苯酚大部分解离成阴离子，通过阴、阳离子之间的静电引力被吸附到带正电的活性剂外层，因而此时的吸附量增加，张红梅等[22]的研究佐证了这一观点. 上述结果表明，HDTMA改性沸石对废水中对硝基苯酚的吸附主要基于分配作用，天然沸石经由有机疏水性表面活性剂改性后，其表面形成有机分配相，可以使对硝基苯酚很好地“溶解”在这层有机膜中，最终在水相和HDTMA两相间达到分配平衡.图 4 对硝基苯酚废水pH值对废水中对硝基苯酚吸附效果的影响图 5反映了对硝基苯酚的去除主要发生在吸附过程前60 min，改性沸石对废水中对硝基苯酚的去除率随着反应时间的延长迅速增加到81.7%. 在30-60 min去除率会出现波动，原因是吸附反应开始时，对硝基苯酚被迅速吸附在改性沸石的表面，但由于吸附得不够牢固，对硝基苯酚可能部分发生脱附，从而导致吸附效果出现波动. 随着时间的推移，对硝基苯酚分子从改性沸石表面的有机相向内部扩散到沸石孔道中，并在90 min时，吸附趋于稳定，去除率达到93.9%.沸石投加量：8 g ·L-1; pH=6图 5 吸附时间对废水中对硝基苯酚吸附效果的影响2.3 吸附动力学和吸附等温线由表 1可知，一级动力学模型的速率常数k1和二级动力学模型的速率常数k2均随着废水中初始对硝基苯酚浓度的增加而增大，初始对硝基苯酚浓度为克服液相和固相之间的传质阻力提供了重要的推动力，因此，初始对硝基苯酚浓度的升高在一定范围内有利于提高沸石的吸附能力. 此外，两个模型的速率常数k1和k2随着废水温度的增加而降低，随着pH 值的升高而增大. 不同实验条件下，一级动力学模型的相关系数(R2)均高于0.90，二级动力学模型的相关系数(R2)则均低于0.90，而且一级动力学模型计算出的平衡吸附量更加接近实验值(相对误差更小)，说明一级动力学模型能更好地拟合改性沸石吸附废水中对硝基苯酚的过程. 如表 2所示，不同温度条件下(25、 35、 45℃)，由于Langmuir吸附等温线的R2较高，说明其能够更好地拟合实验数据.具体参见污水宝商城资料或更多相关技术文档。
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哈尔滨学院本科毕业论文（设计）题目：电解法处理难生物降解有机废水工艺条件
院（系）生命科学与化学学院
专业化学
年级2006级
姓名付海霞学号06052214
指导教师田玫职称教授
2010年6月10 日
毕业论文（设计）评语及成绩
哈尔滨学院学士论文原创性声明
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