硅钙镁肥对不同母质稻田土壤水稻Cd吸收累积的影响及其差异研究

硅钙镁肥对不同母质稻田土壤水稻Cd吸收累积的影响及其差异研究李欣阳;龙坚;董霞;蒋凯;王树兵;刘文辉;侯红波;彭佩钦;廖柏寒【摘要】为研究硅钙镁肥(GF)对不同母质稻田土壤水稻Cd吸收累积的影响及其差异,选取黄泥田(板页岩母质发育水稻土)和麻砂泥(花岗岩母质发育水稻土)进行水稻盆栽试验,分析各生育时期土壤pH值与CEC变化、土壤溶液中Cd浓度、水稻各部位(根、茎、叶、谷壳和糙米)Cd含量及水稻全株总累积量、水稻根表铁膜Cd、Fe含量与总累积量.结果表明:稻田土壤施用GF显著降低了土壤溶液Cd浓度;施用GF显著提升了土壤pH和CEC;施用GF降低了水稻根、茎、叶、谷壳与糙米中的Cd含量,显著降低水稻全株Cd累积量.稻田土壤施用GF促进了水稻根表铁膜的形成,增加了各生育时期DCB-Fe、降低了DCB-Cd含量,抑制了Cd由根部向上迁移;稻田土壤施用GF,黄泥田与麻砂泥水稻糙米Cd含量降低至0.11 mg/kg和0.15 mg/kg,均低于国家标准.相关性分析表明,土壤pH与土壤溶液Cd浓度、水稻糙米Cd含量呈显著(P<0.05)或极显著负相关(P<0.01),水稻根表铁膜Fe累积量与DCB-Cd、根与糙米Cd含量呈极显著负相关(P<0.01);GF使叶对糙米Cd再转运贡献率降低5.88％(黄泥田)和12.80％(麻砂泥).稻田土壤施用GF可有效阻控水稻对Cd的吸收累积,且麻砂泥效果优于黄泥田.【期刊名称】《湖南环境生物职业技术学院学报》【年(卷),期】2018(005)003【总页数】9页(P1-9)【关键词】Cd;土壤;硅钙镁肥;水稻;根表铁膜;再转运【作者】李欣阳;龙坚;董霞;蒋凯;王树兵;刘文辉;侯红波;彭佩钦;廖柏寒【作者单位】中南林业科技大学环境科学与工程学院,湖南长沙410004;中南林业科技大学稻米品质安全控制湖南省工程实验室,湖南长沙410004;中南林业科技大学环境科学与工程学院,湖南长沙410004;中南林业科技大学稻米品质安全控制湖南省工程实验室,湖南长沙410004;中南林业科技大学环境科学与工程学院,湖南长沙410004;中南林业科技大学稻米品质安全控制湖南省工程实验室,湖南长沙410004;中南林业科技大学环境科学与工程学院,湖南长沙410004;中南林业科技大学稻米品质安全控制湖南省工程实验室,湖南长沙410004;长沙县黄兴镇农业综合服务中心,湖南长沙410100;宁乡市双江口镇农业综合服务中心,湖南长沙410601;中南林业科技大学环境科学与工程学院,湖南长沙410004;中南林业科技大学稻米品质安全控制湖南省工程实验室,湖南长沙410004;中南林业科技大学环境科学与工程学院,湖南长沙410004;中南林业科技大学稻米品质安全控制湖南省工程实验室,湖南长沙410004;中南林业科技大学环境科学与工程学院,湖南长沙410004;中南林业科技大学稻米品质安全控制湖南省工程实验室,湖南长沙410004【正文语种】中文【中图分类】S143镉(Cd)是植物生长非必需且对耕地土壤极具危害的重金属元素,可通过生物富集与生物放大等途径,严重威胁人类健康[1-3].长期以来,水稻作为中国南方主要粮食作物为人类补充了营养源,然而稻米Cd超标的问题屡有发生[4,5],如何有效降低稻米Cd,成为众多专家学者关注的焦点.硅钙镁肥(GF)因其方便、经济高效等优点被广泛用于农业生产,一方面在于GF有利于水稻作物增产[6],另一方面其作为改良措施在土壤Cd风险调控也颇有成效[7].王怡璇等[8]通过盆栽试验表明硅肥促进了水稻根表铁膜的形成,抑制了Cd在水稻体内的转运;李造煌等[9]通过盆栽试验发现钙镁磷肥促进了水稻对Ca、Mg元素的吸收,并阻控Cd在水稻体内的富集.已有研究表明,水稻蒸腾部位如叶轴、旗叶等累积的营养元素会再转运,通过韧皮部运输到稻米中,此过程促进了Cd伴随营养元素在水稻体内富集[10,11].到目前为止,大量研究集中于GF对Cd的生物有效性的影响研究,对于GF是否会影响Cd在水稻体内分布及Cd 从叶部的再转运,尚有不明确,且现有阶段存在GF作为调控措施在不同区域土壤Cd 控制存有不一的结果[12].因此,研究掌握GF对不同成土母质土壤—水稻Cd迁移累积的影响具有重要意义.本文通过水稻盆栽试验,研究硅钙镁肥对不同母质发育稻田土壤水稻Cd吸收累积的影响及差异所在,探讨水稻叶部Cd对糙米Cd累积的贡献程度及对GF的响应对其影响,以期为农田修复Cd污染土壤、提高稻米品质提供科学依据与方法.1 材料与方法1.1 供试材料供试土壤黄泥田为板页岩母质发育的水稻土,采自长沙县路口镇燕窝屋(地理坐标:北纬28°26′46″,东经113°19′13″);供试土壤麻砂泥为花岗岩母质发育的水稻土,采自长沙县金井镇脱甲村(地理坐标:北纬28°33′31″,东经113°20′5″).两种土壤均取自耕作层(0 cm～15 cm),土壤采回后,用木块压碎,捡出肉眼可见的石粒、根系碎屑等杂物,经风干、研磨过10目筛后混合均匀备用.硅钙镁肥(GF)购于山东来丰农业科技有限公司,其基本理化性质为:pH:12.2,CaO、K2O、MgO和SiO2质量分数分别为30%、8%、9%和20%,过100目筛后备用.两种土壤的基本理化性质如表1所示.表1 供试土壤基本理化性质Tab.1 Basic physical and chemical properties ofsoil土壤名称母质类型Cd含量/(mg/kg)DTPA浸提Cd/(mg/kg)pH值CEC/C/(mol/kg)有机质/(g/kg)粘粒/(<0.002 mm%)黄泥田板页岩0.090.066.138.9714.0325.37麻砂泥花岗岩0.050.035.797.8520.9814.281.2 试验设计水稻盆栽试验于2016年6月中旬开始实施.称取4.0 kg风干水稻土于直径20 cm,高度20 cm的圆柱形PVC盆中,加入1.0 mg/kg浓度的CdCl2溶液,平衡老化30 d,按N 0.15 g/kg、P2O5 0.1 g/kg、K2O 0.15 g/kg,以尿素(CO(NH2)2)、磷酸铵((NH4)3PO4)和碳酸钾(K2CO3)的水溶液加入作基肥.选用湘晚籼13号作为水稻品种移栽到盆中,每盆种植2穴,每穴2株,水分管理与常规作物种植方式一致,每个处理设6个重复.待水稻生长15 d后,于8月10日撒施1.0 g/kg Si-Ca-Mg肥料.1.3 采样与分析于2016年9月10日水稻抽穗期、9月25日灌浆中期与10月9日成熟期分别采集整株水稻,用去离子水清洗干净后分离水稻根、茎、叶、壳和糙米,一部分新鲜根采用DCB浸提法[13]提取根表铁膜,浸提液DCB-Fe经火焰原子吸收仪(AAS:ICE-3500,Thermos,Waltham,USA)测定,DCB-Cd经石墨炉原子吸收仪(AAS:ICE-3500,Thermos,Waltham,USA)测定.剩余根与其他部位均105℃杀青30 min后70℃烘干至恒重,称量记录各部位干重,然后用小型破碎机磨碎、过70目筛、备用.并对盆内土壤采用破坏性采样,环刀法采集一部分鲜土用以收集土壤溶液,剩下部分土壤全部自然风干,磨碎,过10目与100目筛备用.土壤理化性质采用常规分析方法测定[14],土壤总Cd含量采用三酸消解法[15]消解,有效态Cd含量采用DTPA提取法[15]提取,火焰原子吸收仪测定.土壤溶液应用离心法采集(专利号201510255368.7).取300 g新鲜土样置于聚丙烯离心瓶中,8 000 r/min冷冻离心15 min,取上清液待测.水稻各器官经干灰化法消解[16],过滤后保存上清液待测.土壤溶液Cd浓度与水稻植株Cd含量均采用石墨炉原子吸收仪测定.为保证数据的可靠性和稳定性,土壤与植株Cd含量测定时每个样测3次,并以国家标准土壤样品GBW(E)-070009与植物样品GSB-23(湖南大米)进行质量控制,相对标准偏差(RSD)低于5%.1.4 数据分析试验中的数据应用Excel 2016处理,SPSS 22.0统计分析,Origin 9.0绘制图形.2 结果与分析2.1 硅钙镁肥对不同生育时期土壤溶液Cd的影响各水稻生育时期土壤溶液Cd浓度如图1所示.随着水稻生育时期的推进,土壤溶液中Cd浓度呈逐渐降低的趋势(图1).由图1还可知,麻砂泥各生育时期土壤溶液中Cd浓度均低于黄泥田,这可能与两种土壤理化性质差异有关.GF处理显著降低了各生育时期土壤溶液中Cd浓度(P<0.05).与对照相比,黄泥田土壤溶液Cd浓度各生育时期降低了25.8%～36.4%,平均降低31.8%;麻砂泥则降低了26.9%～38.9%,平均降低33.0%,GF对麻砂泥土壤溶液Cd的降低效果优于黄泥田.图1 不同水稻生育期土壤溶液Cd浓度Fig.1 Cd concentrations in soil solution at different rice growing periods in two types of soil2.2 硅钙镁肥对不同生育时期水稻Cd吸收累积的影响不同生育时期水稻对Cd的吸收累积情况如图2所示.由图2(a)可知,GF显著影响着水稻根茎对Cd的吸收累积.与对照相比,黄泥田水稻根Cd含量最大降低了20.7%(灌浆期),平均降低16.8%;茎Cd含量最大降低了47.8%(成熟期),平均降低29.5%;叶Cd含量最大降低了56.6%(灌浆期),平均降低43.3%.麻砂泥水稻根Cd 含量最大降低了21.2%(成熟期),平均降低17.0%;茎Cd含量最大降低了45.7%(灌浆期),平均降低40.2%;叶Cd含量最大降低了60.0%(灌浆期),平均降低56.9%.由图2(b)可知,GF处理下的黄泥田与麻砂泥水稻糙米Cd含量分别为0.11 mg/kg与0.15 mg/kg,均低于国家糙米Cd限量标准规定的0.2 mg/kg.GF对麻砂泥土壤生长各部位降Cd率优于黄泥田.图2 不同水稻生育时期各部位Cd含量Fig.2 Cd contents in different tissues of rice at different rice growing periods2.3 硅钙镁肥对水稻Cd分布及累积总量的影响通过测定水稻各部位(根、茎、叶、谷壳和糙米)Cd浓度及干重,汇总计算出水稻植株Cd累积总量(表2).由表2可知,Cd在水稻植株累积特征表现为:根>茎>叶>糙米>谷壳.GF显著降低了水稻各部位对Cd的累积总量,其中黄泥田糙米Cd累积总量降低了18.85 μg/pot;GF处理下水稻全株Cd累积量在黄泥田与麻砂泥土壤中分别降低了85.1 μg/pot、43.16 μg/pot,黄泥田中Cd总累积量降低率高于麻砂泥.因此,GF有利于降低糙米中Cd的累积量,并阻控水稻对Cd的富集,但不同土壤有所不同.由表2可以看出,GF降低了水稻各部位Cd累积量,同时影响了Cd在水稻各部位的分布情况.黄泥田与麻砂泥土壤中的水稻根部Cd百分比均较CK有所提升,而其他部位均有所降低,说明GF在减少水稻从土壤吸收Cd的同时,抑制了根部Cd的向上迁移过程.表2 水稻全株Cd累积量(μg/pot)与各部位Cd累积量分布比例(%)Tab.2 Total accumulation and proportion of Cd in tissues of rice plants土壤处理项目根茎叶谷壳糙米水稻全株Cd累积量黄泥田CK累积量95.83a86.30a35.93a7.15a12.78a238.00a百分比40.2636.2615.103.005.37GF 累积量64.02b59.86b11.99b4.78b12.24a152.90b百分比41.8739.157.843.138.00麻砂泥CK累积量182.48b147.93a38.91a8.07a28.40a405.79a百分比44.9736.459.591.997.00GF累积量254.89a83.58b8.91b5.71b9.55b362.63a百分比70.2923.052.461.572.63不同小写字母表示同一土壤中相同水稻部位CK与GF处理之间显著(P<0.05) 2.4 硅钙镁肥对水稻根表铁膜的影响表3显示了CK与GF处理下不同生育时期Cd在水稻根表铁膜的富集特征.CK处理中,DCB-Cd与DCB-Fe含量随水稻生育时期的延长分别呈上升与下降的趋势,添加GF显著降低了两种土壤水稻DCB-Cd含量(P<0.05),但黄泥田与麻砂泥土壤中的水稻DCB-Fe含量分别随着GF的施加而有所降低和提升,但不显著,这可能与两种土壤类型差异有关.由表3还可知,根表铁膜Cd累积量随着水稻生育时期的推进而逐渐增加,并在成熟期达到最多,如黄泥田的14.23 μg/pot与麻砂泥的9.18μg/pot,而GF抑制了根表铁膜对Cd的富集,其中抽穗期黄泥田中显著(P<0.05)降低了2.00 μg/pot,并在成熟期降低最多达3.01 μg/pot,其他生育时期均有所降低,但不显著.水稻根表铁膜Fe累积量随水稻生育时期的推进而逐渐降低,GF则在各生育时期显著提高了铁膜数量(P<0.05).比较GF对两种土壤水稻DCB-Cd与DCB-Fe含量与累积量的影响时发现,黄泥田中DCB-Cd含量与累积量降低率与DCB-Fe 含量与累积量提升率均大于麻砂泥.相关性研究表明(图3),根表铁膜Fe累积量与根表铁膜、根及糙米Cd含量均呈极显著负相关,表明增加根表铁膜数量可有效降低糙米Cd含量,施GF可作为糙米降Cd的一种手段.表3 GF对水稻根表铁膜Cd与Fe吸收累积的影响Tab.3 Effects of GF on concentration and accumulation of Fe and Cd in iron plaque at different growing periods土壤生育期含量DCB-Cd/(mg/kg)DCB-Fe/(mg/kg)CKGFCKGF累积量Cd/(μg/pot)Fe/(mg/pot)CKGFCKGF黄泥田抽穗期1.64±0.03a0.70±0.06b0.96±0.04a0.76±0.36a5.48±0.12a3.48±0.28b3.19±0. 05b6.05±0.25a灌浆期2.47±0.20a1.30±0.07b0.55±0.02a0.36±0.01b8.35±0.28a7.60±1.15a1.88±0. 03b4.13±0.50a成熟期4.85±0.13a2.04±0.17b0.30±0.03a0.22±0.02a14.23±0.01a11.22±0.01a0.89±0.10b2.37±0.12a麻砂泥抽穗期0.67±0.09a0.30±0.05b0.76±0.36a0.89±0.04a2.26±0.11a1.76±0.35a2.59±0. 23b5.23±0.40a灌浆期1.89±0.03a0.82±0.04b0.36±0.01a0.47±0.02a6.21±0.01a5.05±0.16a1.18±0. 02b2.89±0.08a成熟期2.99±0.12a1.43±0.13b0.22±0.02b0.36±0.04a9.18±0.01a7.97±0.29a0.67±0. 06b1.99±0.14a同行CK与GF处理下根表铁膜Cd与Fe含量与累积量比较,相同小写字母表示差异不显著(P>0.05)图3 根表铁膜Fe累积量与根Cd及糙米Cd含量相关性Fig.3 Correlations between Fe accumulation in iron plaque and Cd contents in roots and brown rice2.5 硅钙镁肥影响水稻叶对糙米Cd的转运水稻灌浆期与成熟期叶对糙米Cd累积的贡献率以及GF对其影响见表4.由表4可知,CK处理中麻砂泥与黄泥田水稻灌浆期与成熟期叶对糙米Cd累积的贡献率范围在7.22%～49.93%,GF显著降低了水稻叶对糙米Cd累积的贡献率.其中麻砂泥水稻相比对照最多可降低5.88个百分点,麻砂泥最多可降低12.80个百分点,GF对叶Cd再转运过程的抑制效果在麻砂泥土壤优于黄泥田.表4 水稻叶对糙米Cd的贡献率(%)Tab.4 Contribution rates of leaves to Cd uptake in brown rice生育期Cd黄泥田CKGF麻砂泥CKGF灌浆期36.0348.0449.9346.19成熟期18.435.637.225.08贡献率通过公式(Ai-Ai-1)/(B谷壳+B糙米)×B糙米/(B谷壳+B糙米),其中A表示叶Cd累积量(μg/pot),B谷壳和B糙米分别表示谷壳和糙米中Cd累积量(μg/pot),i表示水稻生育期,h表示抽穗期2.6 硅钙镁肥对土壤pH的影响图4(a)为施加GF对各水稻生长时期黄泥田与麻砂泥土壤pH的影响.GF显著提升了两种土壤pH,分别平均升高了1.16和1.37个单位.为研究土壤pH改变与土壤溶液Cd含量及水稻糙米Cd含量变化的关系,进行了相关性分析(图4,b),结果表明,土壤pH与水稻糙米Cd与土壤溶液Cd含量呈显著(P<0.05)与极显著(P<0.01)负相关.图4 土壤pH与土壤溶液Cd及糙米Cd含量相关性Fig.4 Correlations between pH and Cd concentrations in soil solution and Cd contents in brown rice 3 讨论3.1 硅钙镁肥对不同土壤类型稻田水稻Cd吸收累积的影响及其差异原因总的来看,GF对麻砂泥土壤溶液Cd含量、水稻各部位Cd含量、水稻Cd累积量降低率显著大于黄泥田(P<0.05),这与两种土壤发育成土母质差异有关[17].花岗岩母质发育而来的麻砂泥土壤黏粒矿物主要是1∶1型(高岭土),而板页岩发育而来的黄泥田土壤黏粒矿物还含有2∶1型(云母、伊利石等).1∶1型黏土矿物,无膨胀性,带电荷少,胶体特性差,CEC低;2∶1型黏土矿物则带电量较大,CEC较1∶1型高,GF 的加入对麻砂泥土壤电荷量的相对提升可能多于黄泥田(图5),更好的改善了土壤胶体膨胀性,促进了对Cd2+的吸附[18,19].因此,不同母质土壤环境容量不同,土壤调理剂改良作用效果与机理可能亦不同,污染修复控制措施应当根据土壤类型进行区分.图5 各水稻生育期土壤CEC变化Fig.5 Change of soil CEC contents at different rice growing periods3.2 硅钙镁肥有效降低土壤Cd的生物有效性土壤溶液中的可溶性物质可反应游离态离子浓度在生态系统中调节,这对于植物吸收利用极为重要,而土壤pH则是控制土壤Cd形态、溶解性与迁移能力的重要环境因子[20],进而影响着作物对Cd的吸收累积.GF显著提升了土壤pH(图4,a),土壤pH值升高会提升土壤溶液中OH-浓度,从而降低土壤Cd2+的解吸[21,22],也会促进Cd2+向稳定形式的Cd复合物和Mn氧化物的转化,增强土壤表面Cd2+的吸附,降低土壤溶液Cd浓度[23,24].另一方面,GF携带入的Ca2+、Mg2+会与根系表面Cd2+竞争吸附位点,减少水稻对Cd的吸收[25].3.3 硅钙镁肥影响Cd在水稻根系的迁移累积众多研究表明,淹水条件下水稻根系易形成铁膜,阻止Cd向水稻根系上部转移[13,26].本研究中,水稻根表铁膜数量在抽穗期达到最高并随生育期延长而有所降低,这与盆栽试验抽穗期到灌浆期水位较高,而到生育期后期控制了盆栽水位使土壤由淹水逐渐向干旱转变有关.随着淹水过程减弱,土壤由厌氧状态向好氧状态转变,使得可溶性的Fe2+氧化为难溶性的Fe3+化合物,从而抑制了根表铁膜的形成[11,27].GF显著提升了水稻各生育期根表铁膜Fe累积量(P<0.05),降低了Cd的累积量.因此,GF可通过促进根表铁膜的形成而增强水稻根系的阻Cd迁移能力.GF在降低水稻全株Cd累积的同时,抑制了Cd在水稻体内的迁移累积(表2).水稻糙米Cd累积量在GF处理降低明显,这与GF携带的Mg进入水稻体内有关,胡坤等[24]指出Mg能有效抑制Cd由茎秆向糙米迁移.较CK处理,GF处理的根Cd累积量百分比有所提升,其它部位有所降低.Si进入作物根系与Cd易生成共沉淀,且Si与作物细胞壁交互联结,细胞壁中Si复合物所带负电荷会增强与Cd2+的结合抑制Cd向可食部位的转运,从而抑制Cd在作物中的运输[28-30].3.4 硅钙镁肥影响Cd在水稻体内的分布有研究表明大量富集于水稻老叶中的Cd伴随着营养元素经再转运过程进入水稻生殖器官[31,32].如韧皮部分泌的Fe柠檬酸盐进入成熟的新叶后,携带其中Fe进入水稻生殖器官,从而进入糙米,同时由于Cd与Fe之间的协同作用,此过程促使Cd在糙米中的累积,加重稻米Cd危害[32].因此,叶部Cd的再转运对水稻糙米吸收累积Cd 的贡献不容忽视.本研究表明,GF处理下,黄泥田与麻砂泥生长水稻叶部对糙米Cd 的贡献率分别可降低5.88%和12.80%,故施用GF可有效阻控糙米Cd累积.基于本研究的结果,GF可用作水稻阻Cd的一种改良措施,但对其用量还需多年多点结合田间试验进一步研究,还应加强Si、Mg及Fe等营养元素在水稻体内与Cd的交互关系及Si毒性研究,以进一步提升稻米品质.4 结论1)麻砂泥土壤施加GF的降Cd效率优于黄泥田.2)土壤溶液pH与土壤溶液Cd浓度、糙米Cd含量呈显著(P<0.05)或极显著(P<0.01)负相关,施加GF提升了麻砂泥与黄泥田土壤溶液pH,降低了土壤溶液中Cd浓度,进而降低了Cd的生物有效性.3)水稻根表铁膜Fe累积量与DCB-Cd、根、糙米Cd含量呈极显著负相关,施加GF显著提升了水稻各生育期铁膜量,阻控Cd向根系上部迁移累积.4)GF有效抑制水稻叶部Cd向糙米转移,可使叶对糙米Cd的贡献率最多降低12.80%(麻砂泥)与5.88%(黄泥田).参考文献：【相关文献】[1] Jackson B P,Punshon T.Recent advances in the measurement of arsenic,cadmium,and mercury in rice and other foods[J].Current Environmental Health Reports,2015,2(1):15-24.[2] Imseng M,Wiggenhauser M,Keller A,et al.Fate of Cd in agricultural soils:A stableisotope approach to anthropogenic impact,soil formation and soil-plantcycling[J].Environmental Science & Technology,2018,52(4):1 919-1 928.[3] Luo J,Yin D,Cheng H,et al.Plant induced changes to rhizosphere characteristics affecting supply of Cd to Noccaea caerulescens and Ni to Thlaspigoesingense[J].Environmental science & technology,2018,52(9):5 085-5093.[4] Andrade G F,Paniz F P,Martins Jr A C,et al.Agricultural use of Samarco's spilled mud assessed by rice cultivation:A 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