油气田水中氢氧同位素分析新技术及应用
氢氧稳定同位素及其应用
氢氧稳定同位素及其应用想象一下，你和你的朋友小明一起去参观一个奇妙的科学博物馆。
馆内各种各样新奇的展品就像繁星一样闪耀着知识的光芒，让人目不暇接。
我和小明在一个看似普通却又神秘的展柜前停了下来。
里面摆放着一些透明的小瓶子，瓶子里装着无色的液体。
小明皱着眉头，好奇地问我：“这些看起来普普通通的东西有什么特别之处吗？”我神秘地一笑，告诉他：“可别小瞧了这些，这里面涉及到氢氧稳定同位素呢。
”那什么是氢氧稳定同位素呢？简单来说，氢有三种同位素，分别是氕、氘、氚，其中氕和氘是稳定同位素；氧也有多种同位素，而我们常说的氧 - 16、氧 - 18就是稳定同位素。
它们就像是氢和氧家族中的兄弟姐妹，有着相似之处，却又各自有着独特的“性格”。
我继续给小明解释道：“你看，这些同位素虽然很微小，但它们的作用可大了。
比如说在研究气候变化方面，它们就像是大自然的小侦探。
”小明眼睛睁得大大的，就像两个铜铃，显然被我的话吸引住了。
“科学家们通过研究降水中氢氧稳定同位素的比例变化，就像在解读大自然写下的日记。
因为不同的气候条件下，这个比例是不一样的。
如果把地球的气候系统比作一个超级复杂的机器，那么氢氧稳定同位素就是这个机器运转过程中留下的特殊标记。
这难道不神奇吗？”不仅如此，在水资源研究领域，氢氧稳定同位素也是大有用处。
“就好比我们现在喝的水，”我指了指旁边的饮水机，“它来自哪里，经历过什么样的旅程，都可以通过分析其中氢氧稳定同位素的特征来推断。
这就像是给每一滴水都装上了一个小小的追踪器。
”小明一边听一边不住地点头，嘴里还嘟囔着：“原来如此，真是不可思议。
”在考古学方面，氢氧稳定同位素也扮演着重要的角色。
我拉着小明的手，走到一个古代陶器的展品前，对他说：“你看这个陶器，它的原材料可能来自某个特定的地区。
就像我们能通过口音辨别一个人的家乡一样，科学家们可以通过分析陶器中黏土所含水分的氢氧稳定同位素来判断这个陶器的原料产地。
这是不是有点像穿越时空的侦探工作呢？”在医学上，氢氧稳定同位素也有它的用武之地。
氢氧稳定同位素在水团混合计算中的应用初探
氢氧稳定同位素在水团混合计算中的应用初探氢氧稳定同位素作为天然示踪剂，研究降水与地表水的混合作用、地表水与地下水的补给作用以及地表水之间的相互作用等过程中具有重要作用，通过二源线性混合模型可以计算二源和三源水团混合过程中端元的贡献率，而在计算多源混合过程中，则需要采用局部分析或者补充其他示踪剂等方式来综合计算。
标签：稳定同位素；水体贡献率；二源线性混合模型近年來，河流和湖泊水体的富营养化问题日益严重，尤其对于大中型水库而言，库区干流水体营养状态良好，而支流大多保持中营养状态或者富营养化状态，部分支流呈现重度富营养化状态。
研究表明，水体富营养化状态主要由营养物质的输入以及水动力条件的变化两方面导致，水作为营养物质的载体以及藻类植物的生长繁衍环境，其自身的运动转移过程直接影响到水体中营养盐的迁移和转化，以及对藻类植物生长繁殖过程的控制，因此计算水体内不同水团的混合比率对于研究水体富营养化状态有着重要意义。
目前，氢氧同位素作为一种稳定示踪剂，在河川径流、降雨径流、水源划分以及植物体水分输出等研究方面应用较广[1]，不同水体具有不同的氢氧同位素特征，因此可以利用氢氧稳定同位素来计算河流和湖泊不同水团混合过程中各水源的贡献率。
1 氢氧稳定同位素的天然示踪效果氢氧同位素均称为稳定同位素，这是因为以水分子存在的D和18O在常温（低于40摄氏度）下非常稳定，很难与接触到的有机质或矿物发生反应，而影响其含量。
氢氧稳定同位素在自然界中含量极低，一般的表达方式较为复杂，因此，国际上规定统一采用待测样品中某元素的同位素比值（R）与标准样品中的同位素的相应同位素比值（R标准）的相对千分差作为量度，记为δ（‰）值[2]，即δ=（R/R标准-1）×1000式中：R是样品中元素的重轻同位素丰度之比，如（D/H）和（18O/16O）；R标准是国际通用标准物的重轻同位素丰度之比，如（D/H）标准和（18O/16O）标准，一般水体中氢氧同位素测定标准采用国际原子能机构（IAEA）颁布的平均标准大洋水（Standard Mean Ocean Water，即SMOW），而后IAEA通过海水蒸馏后加入其他水配置的，非常接近SMOW的水样作为新的标准，称为VSMOW。
古高程计:氢氧同位素的新应用
古高程计：氢氧同位素的新应用
杨红梅;王成善
【期刊名称】《地球科学进展》
【年(卷),期】2007(22)9
【摘要】定量恢复高大地形的古高程是地质学家一直以来追求的目标,将自生矿物中氢氧同位素用作古高程计的历史不长,这种方法还有很大的应用潜力,可用到比新
生代更古老的时期。
根据与气团上升和水汽凝结的热动力学性质相关的瑞利平衡分馏原理,建立了这种古高程计的热动力模型,这个模型应用简便,适用于纬度小于35°的地区。
区域性经验关系的方法误差较小,但也有计算繁琐、适用区域有限的不足。
以上两种方法的计算精度均有待于提高。
研究中使用方解石作为样品最普遍,在方
解石、高岭石、蒙脱石和针铁石等矿物中,究竟使用哪种推算古高程产生的误差更小,还需进一步研究。
【总页数】9页(P960-968)
【关键词】古高程计;氢同位素;氧同位素
【作者】杨红梅;王成善
【作者单位】中国地质大学地球科学与资源学院
【正文语种】中文
【中图分类】P597
【相关文献】
1.应用同位素密度计在线测量氢氧化铝料浆的固体含量 [J], 常富明
2.应用同位素密度计在线测量氢氧化铝料浆中的固含 [J], 常富明
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4.气孔玄武岩古高程计:原理、方法及应用 [J], 戴紧根;丁文君;王成善
5.氧同位素古高程计研究新进展 [J], 刘晓燕;袁四化;徐海
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氢氧稳定同位素
氢氧稳定同位素方法在确定地下水的成因类型、地下热水的起源等理论问题方面具有重要意义。
同时，该方法还可以解决地下水的补给来源、补给区高程、各种补给来源水的混合比例、各类水体间的水力联系等实际应用问题。
1.判断地下水的补给来源
如果地下水有几种不同的降水补给源，而且这些降水的蒸发、凝结条件各不相同，则它们在δ2H—δ18O关系曲线上就会呈现出不同的斜率和截距。
据此，便可对地下水的补给来源进行判定。
例如，科尼亚平原位于土耳其中部地区，根据氢、氧稳定同位素成分分析结果，平原内潜水的同位素组成为δ2H=8δ
18O+22，这正好是平原南部地中海地区的大气降水线；平原内深部承压水的同位素组成为δ2H=8δ18O+10，这正好是北部大西洋湿气补给的降水线。
由此可以判定，科尼亚平原上部潜水接受了来自地中海方向大气降水的补给，深部承压水则接受了来自大西洋方向降水的补给。
2.确定地下水补给区的高程
如果地下水取样点附近大气降水的δD值和δ18O值已知，则可按下式求得采样点地下水补给高程：
水文地球化学基础
式中：H为补给高程，m；h为取样点高程，m；δs为取样点地下水的同位素组成，‰；δp为取样点附近大气降水的同位素组成，‰；k为同位素高度梯度，‰/100m。
根据此公式计算地下水补给高程，必须知道δp和k这两个参数，若δp和k已知，则可求出H。
氢氧稳定同位素在核桃峪煤矿突水水源判别中的应用
氢氧稳定同位素在核桃峪煤矿突水水源判别中的应用
曹原;李娅芸;赵涛
【期刊名称】《地下水》
【年(卷),期】2024(46)1
【摘要】矿井突水是我国煤矿生产过程最具威胁的灾害之一,而煤矿突水往往难以预测,存在各种不确定性。
矿井发生突水,如何及时准确判断突水成因、查找突水水源,是解决和预防突水灾害的关键问题。
近年来,同位素分析技术在矿井防治水领域的应用得到迅速发展。
本文以核桃峪煤矿为例,概述了氢氧稳定同位素技术在矿井突水水源判别中的具体应用,结果表明:采用氢氧稳定同位素技术可准确、快速的确定该矿区地下水的同位素特征,量化不同含水层对矿井突水的贡献率,并以此判定矿井水的主要充水来源,为制定有效的防治水措施提供了科学依据。
【总页数】3页(P56-57)
【作者】曹原;李娅芸;赵涛
【作者单位】黄河水资源保护科学研究院;华能庆阳煤电有限责任公司核桃峪煤矿【正文语种】中文
【中图分类】P641.461
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4.
同位素技术在判别矿井突水水源中的应用5.同位素与水文地球化学方法在矿井突水水源判别中的应用
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同位素示踪技术在水文地质学中的应用
同位素示踪技术在水文地质学中的应用一、引言水文地质学是研究地下水和地质构造之间相互作用的学科，同位素示踪技术是一种研究地下水流动和地下水污染传输的有效手段。
本文将详细介绍同位素示踪技术在水文地质学中的应用。
二、同位素示踪技术概述同位素示踪技术以自然界中存在的同位素为研究对象，通过对同位素进行监测、分析，来了解环境的物质与能量循环和转化过程。
其中比较常用的同位素有氢同位素（2H，称作氘）、氧同位素（18O、16O）、碳同位素（13C、12C）、氮同位素（15N、14N）等。
同位素示踪技术在水文地质学中的应用主要涉及氢氧同位素示踪、碳同位素示踪和氮同位素示踪等方面。
三、氢氧同位素示踪氢氧同位素示踪利用地下水中氢氧同位素比值的空间差异，研究地下水的来源、流动路径和补给特征。
其原理是：不同区域的地下水来源，其水分子中氢氧同位素比值是不同的。
通过测定地下水中氢氧同位素比值，可以判断地下水的补给源区和补给方式，进而对地下水补给机制、地下水与地表水的关系等进行研究。
氢氧同位素的测定主要采用同位素比值质谱仪（Isotope Ratio Mass Spectrometer，IRMS），通过测定样品中特定同位素的质量比，计算出其同位素比值。
同时，为了确定样品中同位素比值的精确度，通常采用同位素标准物质进行校正。
四、碳同位素示踪碳同位素示踪主要应用于研究地下水中有机和无机碳的来源及其转移特征。
碳同位素示踪的基本原理是：不同碳来源的同位素比值存在区别，通过测定地下水中有机和无机碳的碳同位素比值，可以推测其来源和服务的地质环境。
常用的碳同位素有自然含量的13C和12C。
在研究地下水中有机和无机碳来源的过程中，13C和12C的变化可以反映生物活动和化学反应的影响。
例如，如果地下水中有机碳主要来自植物残渣，其13C/12C比值应该相对较高；如果来自生物和人类排放物，则其13C/12C比值会比较低。
碳同位素的测定方法包括气相色谱-质谱联用技术（Gas Chromatography-Mass Spectrometry，GC-MS）和元素分析仪（Elemental Analyzers，EA）。
氢氧稳定同位素在植物水分提升机理研究上的应用
氢氧稳定同位素在植物水分提升机理研究上的应用祁亚淑;朱林;许兴【摘要】Through the promotion effect of moisture, the plant root systemin the soil deep can move water from moist deep soil to drier and shallow soil layers supplying water for plant roots of shallow layers. In arid regions, the phenomenon not only has a positive role in ecological terms, but also can improve the water used efficiency, promote plant absorption of soil nutrients, promote decomposition and maturity of soil system organic, and also can improve crop yields and change the community structure of plants. But hydraulic lift of plant roots and water transport mechanism is a difficulty in the way of conventional experimental research, therefore, in order to study the path process on hydraulic lift more clearly, domesticand foreign scholars combined application of stable isotopes techniques in the plant roots hydraulic lift process, in order to better reveal the mechanisms and ways to promote the moisture.%植物在土壤深层的根系通过水分提升作用可以把土壤深处的水分运移到浅层较干的土壤中，为浅层植物根系补给水分。
水中系列氢氧同位素标准物质的研制
第< 期
张琳!等&水中系列氢氧同位素标准物质的研制
第 $! 卷
!"实验部分
!;!"水样的采集与制备 本次研制的 @ 个氢氧稳定同位素水标准物质由
$ 个天然水和 # 个人工配制的贫氘水组成% $ 个天 然水样分别采自远离大陆的南海海水'河北正定地 下水'青藏高原冰川水!其中的南海海水和青藏高原 的冰川水分别为我国境内氢氧同位素的两个端值% 参照 4050颁布的国际标准 860P值!因其氢氧同位 素比值无法在国内采集到天然水样!本次人工配制 了贫氘水!其同位素值与国际标准 860P值接近%
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油气田水中氢氧同位素分析新技术及应用陶成;刘文汇;杨华敏;把立强【摘要】We described a new and simple on-line pyrolysis method for the analysis of δ18 and δD in oil-and-gas field water by continuous flow EA-IRMS. The sample water was converted into CO and H2 in glassy carbon tube which was filled with glassy carbon granules at high temperature (1 450 ℃). And then, CO and H2 were separated in GC column prior to transferring into the ion source of the Isotope Ratio MS for sequential determination of hydrogen and oxygen isotopes of the sample by magnet switching. This method performed dual measurements of δ18O and δD from a single sample, and had high efficiency and good productivity. Using this method, we measured some water samples from gas fields in the Sichuan Basin. The results showed that the water of Triassic Xujiahe Formation was the mixture of marine sedimentary and ancient meteoric water.%采用元素仪—同位素质谱计联机装置(EA-IRMS)对油气田水中氢氧同位素组成进行在线分析.样品水在高温(1450℃)裂解炉内与玻璃碳粒反应生成H2和CO,经过色谱分离,并被载气带人质谱计.根据二者不同的保留时间,设定磁场转换,依次测定氢氧的同位素组成.该方法一次进样即能完成氢氧同位素的测定,效率高、重复性好.将该方法应用于四川盆地天然气田水样的分析,结果显示三叠系须家河组地层水可能存在古代大气降水和海源沉积水的掺和.【期刊名称】《石油实验地质》【年(卷),期】2012(034)002【总页数】4页(P199-201,206)【关键词】氢同位素;氧同位素;油田水;四川盆地【作者】陶成;刘文汇;杨华敏;把立强【作者单位】中国科学研究院兰州油气资源研究中心,兰州730000;中国石油化工集团公司油气成藏重点实验室,江苏无锡214126;中国科学研究院兰州油气资源研究中心,兰州730000;中国石油化工集团公司油气成藏重点实验室,江苏无锡214126;中国石油化工集团公司油气成藏重点实验室,江苏无锡214126;中国石油化工集团公司油气成藏重点实验室,江苏无锡214126【正文语种】中文【中图分类】TE135传统水中氢氧同位素分析需要分别进行，其中氧同位素通过CO2与水样在恒温条件下进行同位素交换平衡后，分析CO2的氧同位素组成［1］;而氢同位素分析则更加繁杂，长期沿用热铀或锌金属定量还原获得的氢气来测定［2］，其所用试剂往往具有放射性或毒性，前处理过程耗时费力、程序复杂，且具有明显记忆效应。
为避免传统离线分析和样品前处理的误差，将在线连续流分析技术与水平衡氢氧同位素分析方法相结合，用于测定水中氢氧同位素的组成［3］。
但该方法用于高有机质含量、高矿化度的油气田水样品时存在明显不足，主要由于油气田水样的高矿化度会降低水的饱和蒸汽压，影响氢同位素交换平衡，而样品中溶解的有机挥发组分对分析结果造成影响。
鉴于上述情况，本文采用高温热裂解技术，通过元素仪与同位素质谱计联机装置(EA-IRMS)建立了油气田水氢氧同位素的分析方法，有效避免了油气田水中杂质成分的干扰，取得了良好的应用效果。
图1所示EA-IRMS系统由高温裂解炉、分子筛填充色谱柱、ConFlo IV型接口、同位素质谱计组成，其中高温裂解炉内置玻璃碳管，管中填充颗粒状玻璃碳。
当样品水进入裂解炉后瞬间汽化，在1 450℃高温还原环境下，玻璃碳与H2O迅速反应生成H2和CO混合气体，高纯载气He将其带入色谱柱分离后，依次进入同位素质谱计离子源，根据二者不同的保留时间，设定磁场转换，分别测定氢氧的同位素组成(以高纯H2、高纯CO作为参考标准气)。
氢同位素测定影响因素较多，对仪器条件参数必须进行优化选择。
其中电子轰击能量是质谱条件的核心，在发射电流1.5 mA、加速电压3.2 kV的条件下，通过条件试验设计最优化选择离子源(EI)电子能量91 eV。
避免载气He由于高能电子轰击而带电产生He2+，对氢同位素分析结果造成影响，同时也保证电子轰击能量要求，具有较高的灵敏度和稳定性。
离子源电子轰击产生了如下的反应:与HD+质荷比相同，且和H2的平方成正比，对分析产生干扰是不可避免的。
因此稳定的因子是消除进样量差异、保障样品测试重复性的关键。
实验发现载气He 中存在少量的水分，造成分析系统高的H2和CO背景值，同时也会引起因子的不稳定。
为此载气进入系统前增加了液氮除水装置，降低系统背景值，获得稳定因子。
EA-IRMS分析系统中，样品的高温裂解以及反应产物的色谱分离均由元素仪EA完成。
其工作条件主要包括载气He的流速、裂解炉温度以及色谱柱温度。
首先实验载气He流量与离子流强度的关系，严格控制进样量为0.3 μL，载气流量从80 mL/min逐步增加至120 mL/min时，离子流强度总体呈现依次递减，相反同位素测定结果基本保持稳定，可见其对灵敏度有较大影响，而无需担心流速过高造成热裂解反应不完全。
载气He流量的增加降低了信号强度，但系统本底空白也有进一步降低，同时在一定程度上能防止空气的渗入，并能提高分析精确度［4］。
由于油田水样品量大，将载气流量设定在120 mL/min，牺牲部分灵敏度，而获取更好的线性和稳定性。
色谱柱温直接影响H2和CO的分离效果与峰型。
通过反复试验将色谱柱温设定在80℃，此时既能保证H2和CO具有完好的峰型，又能确保二者完全分离出峰时间有足够间隔，完成质谱计磁场转换。
高温裂解炉温度按照操作手册设定为1 450℃［5］。
氢氧同位素变化范围较大，而同位素分析测试中一般要求待测样品的同位素比值与工作参考气的同位素比值差距不要太大，如果样品的测试结果远高于或远低于工作参考气的同位素比值，则容易引起测试结果的系统偏差。
而实验室内不可能同时具备不同同位素比值的工作标准，况且大量的H2和CO钢瓶存放也是一种安全隐患。
因此我们将4个同位素标准样品GBW04401-GBW04404进行分析(表1)，依据分析结果建立实验室校正方程［6］。
以推荐值为纵坐标、测定值为横坐标得到4个点，它们具有很好的相关性(图2)，相关系数为1。
最小二乘法拟合得到氢同位素分析的校正方程:y=1.024 x+1.181 4;氧同位素分析的校正方程为y=1.039 x+1.193 1。
检测结果通过上述2个校正方程进行结果校正，可以有效地避免系统误差，使分析数据直接溯源到国家标准物质，因此具有更好的可比性。
在此基础上，选用国际标准物质Smow水进样多次连续分析，验证方法的准确性和重现性，氢氧同位素的检测结果分别为δD=-2.1‰±0.9‰，δ18O=-0.1‰±0.3‰(1σ，n=6)。
与国际标准物质Smow水公认值的误差氢同位素小于3‰，氧同位素小于0.4‰。
可见分析结果具有可比性，重现性良好，能够满足地质学研究的需要。
石油天然气的形成大多发生在有水介质存在的环境中，无论是生烃作用，还是成岩作用，其必然对盆地深层流体的水质类型产生影响。
从油田水与地表水氢氧同位素组成的对比研究，可以非常容易地识别油田水类型，从而判断油田水的起源、形成机制、沉积环境及地层封闭条件等［7-8］。
但在长期的地质演化过程中，油气田水样含有大量有机物、悬浮颗粒，矿化度高。
李贤庆［9］报道鄂尔多斯盆地中部气田奥陶系水样中有机酸可达94.49 mg/L，无疑油田水其可溶有机质含量更高，它们参与高温裂解反应，干扰分析结果。
同时油田水中矿化程度较高，四川盆地气田卤水分布更为广泛，常与油气共存于同一地质体，矿化度变化范围很大，在6～377 g/L之间［10］。
它们对高温热裂解反应是否存在干扰不得而知。
基于以上原因，我们认为油气田水样需要净化处理才能用于进一步分析。
首先实验考察水净化试剂、盐分对分析结果的影响。
取本地饮用水4份，其中3份分别加入过量食盐、氯仿、活性碳静置过夜后分析其同位素。
由表2可见分析结果基本一致，可见样品前处理所用净化剂(活性碳、氯仿)不会引起样品水中氢氧同位素的分馏。
而水中大量存在的Na+和Cl-离子也不会对氢氧同位素的分析造成明显干扰，高温裂解法能够有效地避免样品水中高盐度、高矿化度的影响。
实验以氯仿、活性碳为净化剂，确定了一套简单实用的水样净化处理程序:1)取样品水5 mL放入12 mL样品瓶中，并放入5 mL氯仿震荡摇匀静置过夜;2)使用1 mL注射器(针头与注射器接口处填充活性炭和脱脂棉)缓慢抽取样品瓶上层水样;3)进样针吸取注射器内净化后水样0.3 μL进行分析。
将该方法用于四川盆地新场气田地层水分析，结果见图3。
地表河水的氢氧同位素值落在大气降水线附近，随采样深度的增加，氢氧同位素均有逐渐变重的趋势，但氧元素更易受水岩作用的影响而产生明显的同位素分馏。
其中侏罗系地层水氢同位素组成δD=-66‰左右，与地表河水相近，而氧同位素出现明显的正偏移。
表明该地层水受大气降水的渗入作用不强，但其来源则应是原始大气降水。
三叠系须家河组地层水氢氧同位素比侏罗系更偏正，氧同位素具有较大变化范围，最重δ18O达到-0.7‰，表明该层系具有更好的封闭性，随埋深增加水岩作用更加剧烈，同位素分馏更加显著。
同时林耀庭［10］指出，四川盆地中下三叠统存在典型海源沉积型地层水，其氢氧同位素组成分别为δD=-21‰，δ18O=3.3‰(均值)。
三叠系须家河组地层水氢氧同位素特征介于原始大气降水与海源沉积地层水之间，同时鉴于四川盆地受多期构造运动的影响，推测该地层水可能存在原始大气降水和海源沉积水的掺和。
【相关文献】［1］刘泽银，王志东，何凤茹，等.质谱分析水中δ18O的 CO2-H2O 平衡法［J］.核农业学报，1987，1(1):43-50.［2］唐富荣，李月芳，文启彬.氢同位素分析样品制备新方法［J］.岩矿测试，2001，20(3):179-182.［3］孙青，王晓华，石丽明.GasBenchⅡ-IRMS水平衡氢氧同位素分析方法研究［J］.岩矿测试，2009，28(1):1-4.［4］王政，刘卫国，文启彬.土壤样品中氮同位素组成的元素分析仪:同位素质谱分析方法［J］.质谱学报，2005，26(2):71-76.［5］Thermo Electron Corporation.FinniganTM TC/EA Operating Manual［Z］.［S.l.］:Bremen，2004.［6］Stephen T，Nelson A.Simple practical methodology for routine VSMOW/SLAP normalization of water samples analyzed by continuous flow methods［J］.Rapid Commun Mass Spectrom，2000，14:1044-1046.［7］楼章华，金爱民，付孝悦.海相地层水文地球化学与油气保存条件评价［J］.浙江大学学报，2006，40(3):501-505.［8］钱一雄，蔡立国，顾忆.塔里木盆地塔河油区油田水元素组成与形成［J］.石油实验地质，2003，25(6):751-756.［9］李贤庆，侯读杰，胡国艺.鄂尔多斯盆地中部奥陶系地层水有机组分特征［J］.石油与天然气地质，2002，23(1):26-29.［10］林耀庭，熊淑君.氢氧同位素在四川气田地层水中的分布特征及其成因分类［J］.海相油气地质，1999，4(4):39-45.。