天然气参数对混合制冷剂液化天然气流程性能的影响分析
天然气液化流程不确定性及敏感性分析
18 天然气作为一种相对清洁的能源，在交通、化工等领域中承担了越来越重要的角色。
其气态时体积为液化后体积的600倍[1]，因此液化天然气被认为是天然气最有前景和最经济的运输方式之一。
常用的天然气液化工艺是混合冷剂液化工艺，其利用多种制冷剂组成混合冷剂，通过对制冷剂进行压缩、冷凝、气液分离、节流膨胀及蒸发吸热而制造不同的温区，以提供天然气液化过程所需冷量，实现天然气液化[2]。
混合冷剂制冷工艺分为单循环、丙烷预冷、双循环混合冷剂液化工艺等[3]。
天然气液化过程所产生的能耗中，混合冷剂工艺能耗占比为40%～50%。
因此研究混合冷剂制冷过程，对降低天然气液化过程能耗具有重要意义。
杨鑫磊[1]分析混合冷剂的温度、压力等参数对制冷流程的影响，并对冷剂配比进行优化。
张进盛[4]等利用顺序二次规划对混合冷剂制冷过程各参数进行优化。
现有研究多是在参数固定的情况下对制冷过程进行分析，其结果未体现相关参数同时变化对制冷过程的复杂影响。
针对混合冷剂制冷流程开展不确定性及敏感性分析已成为当前的研究热点[5]，但Muhammad A[5]、Ali W等未将冷剂出口压力与温度等参数同时作为研究变量。
且其采用一级冷却的方式对制冷流程进行简化，这与实际工况存在差异。
因此，搭建三级冷却液化流程开展不确定性及敏感性分析。
将冷剂组分摩尔含量、出口压力及温度作为研究对象。
量化相关参数变化对于制冷流程及能耗的影响，并借助最优化算法开展制冷流程参数优化，降低系统能耗。
1 研究方法1.1 液化工艺流程模拟所选案例中天然气处理量为1769 kmol/h，各组分摩尔分数为CH4 97.95%，C2H6 0.44%，N2 1.6%，CO2 0.01%。
天然气压力为4.27MPa（G），温度为28.2℃，压缩机等熵效率为0.75，天然气液化温度为-161℃。
利用化工过程模拟软件搭建混合冷剂制冷液化流程如图1，物性方法设为Peng-Robinson。
混合制冷剂循环液化天然气工艺探究
混合制冷剂循环液化天然气工艺探究摘要：随着目前世界各国对环境的日益重视，LNG作为一种优质、高效的清洁能源，广泛应用于工业燃气、城市公交和重型卡车等领域，对改善城市空气质量，节能减排具有重大意义。
近年来LNG项目发展迅速，我国经过十几年的快速发展，实现了由主要依靠引进国外成套技术和设备到目前完全拥有LNG生产装备自主知识产权的转变。
从2008年起，国内很多业主陆续使用国产技术和设备投资建设了LNG工厂，目前运行状况良好。
目前，在基本负荷型和调峰型LNG装置中应用最多、最广的是混合制冷剂液化流程，该流程在LNG生产中占据主导地位。
文章主要针对混合制冷剂循环液化天然气工艺进行分析，希望能给相关人士提供参考价值。
关键词：混合制冷剂；单级循环；液化；流道；三级节流文章主要针对当下国内外运营的经典混合制冷剂液化天然气（LNG）工艺技术，探究介绍了一种改进的混合制冷剂单循环多流道液化工艺及其控制方法，经20万Nm3/dLNG装置改造试验，其技术、经济、安全等指标均比改造前有所提高或优化，可为今后在LNG生产技术开发工作上提供借鉴。
1.经典混合制冷剂LNG工艺1.1单级混合制冷工艺流程（简称SMR）混合冷剂单级循环工艺的特点是，混合制冷剂从压缩、冷凝、分离、节流、蒸发再到压缩只有一个完整独立的循环过程。
在国内外的LNG生产装置中通常以混合冷剂单级循环单级节流流程为主，具体流程如下：原料气通过冷箱中的换热器，与混合制冷剂换热，天然气被冷却液化。
混合制冷剂先依次经压缩机增压、冷却器冷却，气液分离，最后气液分离器中的气相和液相直接混合进入冷箱换热器逐步被预冷，再出换热器节流、降压降温，然后回到换热器，与天然气换热使之液化，同时预冷进入冷箱的高压混合冷剂，自身在换热器内逐级气化成气态混合物，返回压缩机。
1.2双级混合制冷工艺（简称DMR）采用乙烷、丙烷与少量甲烷、丁烷混合物为预冷循环（第一级循环）制冷剂，将天然气与第二级深冷循环中的高压混合冷剂从常温预冷到－40℃，再由第二级混合制冷剂循环将天然气进一步冷却至－162℃而液化。
天然气液化混合冷剂配方优化研究
天然气液化混合冷剂配方优化研究摘要：现阶段,随着我国经济的快速发展,而环境污染问题的日益加剧，天然气作为一种优质清洁燃料，在能源、交通、化工等领域的应用越来越广泛。
液化天然气便于运输和使用，因此，开展天然气液化技术研究对扩大天然气的应用范围具有十分重要的意义。
目前，天然气液化主要采用低温液化的工艺实现，大致分为级联式、膨胀式和混合冷剂３种方式。
与前两者相比，混合冷剂技术具有流程简单、机组设备少、投资少、能耗低等特点。
目前世界上８０％的基本负荷型天然气液化装置都采用了混合冷剂液化流程。
由于操作工况复杂、冷剂介质多相共存，天然气混合冷剂液化技术面临的主要挑战是制冷剂的组成确定及配方优化。
鉴于混合冷剂制冷过程中各单纯制冷工质间复杂的热力学交互作用，采用高效的均匀设计确定初步试验方案，通过ＨＹＳＹＳ流程模拟软件对混合制冷过程进行模拟研究，归纳预测混合冷剂优化组成并进一步模拟验证。
关键词：天然气;液化混合冷剂;配方优化引言随着目前世界各国对环境的日益重视，LNG作为一种优质、高效的清洁能源，广泛应用于工业燃气、城市公交和重型卡车等领域，对改善城市空气质量，节能减排具有重大意义。
近年来LNG项目发展迅速。
我国经过十几年的快速发展，实现了由主要依靠引进国外成套技术和设备到目前完全拥有LNG生产装备自主知识产权的转变。
从2008年起，国内很多业主陆续使用国产技术和设备投资建设了LNG工厂，目前运行状况良好。
1混合制冷剂循环液化天然气流程本混合制冷剂循环液化天然气流程包括两部分：混合制冷循环和天然气液化回路。
混合制冷剂循环指混合制冷剂经过制冷剂循环压缩机压缩升压，经冷却后进入气液分离器进行气液分离。
经气液分离器分离出来的气相制冷剂送入冷箱后，先经过第一换热器冷却后，再送入制冷剂分离器进行气液分离。
从制冷剂分离器分离出来的气相制冷剂，先经第二换热器冷却，再经过第三换热器冷却后，通过节流阀节流降温降压后进入第三换热器制冷剂反流通道，为后续冷却工艺提供所需冷量。
一种混合制冷剂循环(MRC)液化天然气流程的理论分析
有’个不同的国家用了混合 & " # (年至& " " "年， 制冷剂循环液化天然气流程。马来西亚准备在 . / 0 1 2 3 4 3建造的第三座 5 6 7 加工厂也将采用这种液化 〔 ， 〕 流程 &( 。目前， 我国在天然气液化流程方面的定量 研究工作做得很少， 随着我国天然气的不断勘探、 开 采和使用， 需要对天然气的液化进行深入的研究， 自 主开发这方面的软件。针对带回热的混合制冷剂循 环液化天然气流程进行了系统模拟。带回热的混合
天然气 （4 ） 0 # : 7 ’ # 0 " " # ’ ! # 0 混合制冷剂"） / # 0 / 3 # 0 2 ! # 0 / # 0
计算方法
在对流程进行理论分析时， 对流程中的设备进 行模块化处理， 分别编制了压缩机、 气液分离器、 多 股流换热器、 节流阀等设备的计算模块， 在流程计算 中调用这些模块可使流程模拟简化并使程序具有通 用性。流程的计算还涉及到物性计算， 在流程中， 天 然气和混合制冷剂是多组分的混合物且处于相变状 态， 所以怎样才能保证流程计算时相平衡和焓熵等 物性的计算一直能收敛且具有较高的精度也是流程 计算的一个关键。由于篇幅所限， 流程的物性计算 和各设备的模块计算在本文中不再详述。 对于本流程， 可通过以下步骤对此进行理论分 析： ! 输入天然气和混合制冷工质各组分的物性和 其它已知参数； "求取天然气的流量； # 求取混合制 冷剂的流量； 求取低压制冷剂 $调用回热计算模块， 进入压缩机时的温度； % 调压缩机计算模块求取压 调用多股流换热器计算模块得到各 缩机的耗功； & 模块换热器端面及有关节点的参数； ’ 计算最后一 个热端面的各节点的参数。
天然气参数对混合制冷剂液化天然气流程性能的影响分析
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11269 01345 8118 4116 20181
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11305 01416 8141 4127 21117
天然气中的甲烷含量增加, 表明低沸点的组分含量增加, 则天然气在相同的储存条件下 不易被液化, 所以在产生相同液体量的情况下, 产生燃料气增加, 从而所需的原料气总量增 加。
据文献 [ 1 ] 中分析, 当天然气中其它组分不变, 甲烷含量增加, 丙烷含量减少后, 天然 气的焓增加。 在本例中, 随甲烷含量增加, 天然气流量也上升。 这两方面的原因使得天然气 的焓值较快增长。 数据见表 5。
在制冷剂循环其它参数不变时, 压缩比、 压缩机进口和制冷工质状态不变, 则单位流量 工质压缩过程不发生变化。因此, 压缩机进出口状态单位工质的焓 h9, h11不变。据式 (2) , h11
h9 不变, 制冷剂流量 Fm r下降, 则压缩机耗功与 Fm r同比例减少。 流程中节点 12 的温度值是确定的, 影响 h12的 p , Zmol也不变, 所以 h11 h12不变, 据式
冷却水的冷却量为图 1 中节点 11 与 12 之间的焓差。
Q w ater = H 11 - H 12 = Fm r × (h11 - h 12)
(3)
214 丙烷预冷量 Q p
丙烷预冷量由两部分组成。 一部分预冷天然气 Q png; 另一部分预冷高压制冷剂 Q pm r。
Q png = H 1 - H 2 = F ng × (h1 - h2)
换热器端面的温差使第一个换热器的冷端面及后续各换热器的能量匹配关系发生变化。 为了保证换热器有足够的传热温差, 热端面的温差不能很低。
6 天然气的组成对流程性能的影响 (甲烷和丙烷的摩尔和不变)
混合制冷剂循环液化天然气流程的优化
混合制冷剂循环液化天然气流程的优化赵军(重庆龙冉能源科技有限公司，重庆 408017)摘要：基于社会发展的大环境，社会对于清洁能源的使用越来越重视起来。
实际上，就国内清洁能源工艺而言，还需不断发展，只有将其技术不断进行完善，才可以进行自主研发。
基于此，文章首先概述了天然气流程，然后从两个方面展开论述，即流程与配比优化，并探究了实际的优化方式。
关键词：混合制冷；液化天然气；单级循环；节能降耗中图分类号：TB66 文献标志码：A 文章编号：1008-4800(2021)11-0167-02DOI:10.19900/ki.ISSN1008-4800.2021.11.082Optimization of Liquefied Natural Gas Flow of Mixed Refrigerant Cycle ZHAO Jun (Chongqing Longran Energy Technology Co., Ltd., Chongqing 408017, China) Abstract: Based on the environment of social development, the society pays more and more attention to the use of clean energy. In fact, as far as domestic clean energy technology is concerned, it needs to be developed continuously. Only by improving its technology can it be developed independently. Based on this, this paper first summarizes the natural gas process, and then from two aspects, namely process and ratio optimization, and explore the actual optimization.Keywords: hybrid refrigeration; liquefied natural gas; single stage cycle; energy saving0引言伴随技术的进步，我国也产生了许多新型的清洁能源，在这之中就包括液化天然气，因为其操作流程非常简便，而且所需成本费用相对较少，所以它被广泛运用到各个相关行业中。
天然气液化混合冷剂制冷过程分析
E- 1 A进 行 降 温 并 通 过 节 流 阀 _|-2进 行 节 流 降 温 ，为冷 箱E- lA提供冷量后返回压缩机人口缓冲罐V- 1 。气相 冷 剂 进 入 冷 剂 压 缩 机 经 二 级 增 压 ，后 经 压 缩 机 二 级 出 口水冷却器E-3冷却再经压缩机二级分液罐V- 3 进行 分 离 ，气相先后经过冷箱E -l A 、E- 1C进 行 预 冷 ，再 经节流阀丌-3节流降温后为冷箱E-1A 、E-1C提供冷 量 。液相进人压缩机一级分液罐V-2。
图2 : 天 然 气 经 冷 箱 E- 1 A预 冷 ，再 经 V- 4 重烃 分 离 器 进 行 分 离 ，气相进人 冷 箱 E-1C进 一 步 降 温 ， 再经节流阀JT- 1A节 流 、降压后送至LNG储罐进行储 存 ；V-4重烃分离器液相重烃外输储存。
低 压 混 合 冷 剂 经 V- 1 压 缩 机 人 口 缓 冲 罐 分 离 后 ， 气 相 冷 剂 进 人 冷 剂 压 缩 机 经 一 级 增 压 ，后经压缩机 一级出口水冷却器E-2冷 却 ，再经压缩机一级分液罐 V- 2 进 行 分 离 ，液 相 冷 剂 由 冷 剂 泵 增 压 后 进 人 冷 箱
当 高 压 液 相 返 回 一 级 分 液 罐 ，与 低 压 液 相 混 合 ， 则 只 有 一 股 液 相 和 一 股 气 相 分 别 进 入 冷 箱 节 流 ，即为 二次节流混合冷剂逆流制冷过程，详见图2 。
当 低 压 液 加 压 后 ，与 高 压 液 相 混 合 ，则只 有 一 股 液 相 和 一 股 气 相 分 别 进 人 冷 箱 节 流 ，即 为 二 次 节 流 顺 流 混 合 冷 剂 制 冷 ，见 图 3 。
上述过程共有一股低压液相、 一 股高压液相、 一 股 高 压 气 相 。按 此 三 股 物 流 进 人 冷 箱 节 流 的 方 式 区 分 ，形成不同的混合冷剂制冷过程。
混合制冷剂液化天然气过程的有效能分析_王春燕
・2604・
工
进
展
2013 年第 32 卷第 11 期
CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS
研究开发 混合制冷剂液化天然气过程的有效能分析
王春燕，邵方元，朱 新，张彩珠，魏顺安
（重庆大学化学化工学院，重庆 400044） 摘 要：采用 Aspen Plus 化工模拟软件对混合制冷剂液化天然气过程进行全流程的模拟计算，并对各个单元设
气相制冷剂从me02中后直接进入me03过冷再经节流阀jt1化工进展2013年第32卷2606图1混合制冷剂循环液化天然气aspenplus模拟流程图表3过程模拟结果列表参数数值参数数值制冷剂流量kmol?h?11884流程液化率876第一压缩机的轴功率kw2967第二压缩机的轴功率kw2406第一空冷器热负荷kw421第二空冷器热负荷kw5186泵的轴功率kw0024压缩机功耗kw5373节流阀产生的温降k分离器产生的液体量kmol?h?1jt1200v000196jt2173v00876jt3135v010870jt4133v020827天然气消耗的冷量kw低压制冷剂消耗的冷量kwme01中231me01中7965me02中137me02中2706me03中0318me03中0381总计3998总计11052后返回到me03中为天然气和气相制冷剂提供冷量2
压缩机有效能损失
1 Ex H out H in 1 T0 Sout Sin c
（2）
3 对设备有效能的影响因素
在稳态过程中， 如果忽略工质的动能和位能[6]， 焓与有效能的关系式为式（1） 。
Ex H H 0 T0 ( Sout Sin )
参数 制冷剂流量/kmol·h
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在混合制冷循环液化天然气流程中, 一方面由于天然气和混合制冷剂均为混合物, 另一 方面由于流程中涉及众多设备, 整个流程比较复杂, 有许多参数将影响流程的性能。 本文分 析天然气的入口压力、 温度、 组分的摩尔分率和各个换热器热端面温差对流程性能的影响。
在本文中, 从热力学的角度来分析各参数对流程性能的影响。 流程的性能指标都涉及到 焓值。焓值是由某一状态点的压力 p、温度 T 、摩尔分率 Zmol及流量 F 决定的。其中 p、T 、Zmol 影响到混合制冷剂和天然气单位流量焓值的参数。 在本文的分析中, 首先分析 p、T 、Zmol对 焓值大小的影响, 然后再分析各参数对流程性能的影响, 主要分析对流程中混合制冷剂的流 量、压缩机耗功、冷却水带走的热量和丙烷预冷量的影响。至于各分离器分离得到的液体量、 各节流阀中的温降、 各换热器的熵增、 各换热器提供的冷量及天然气消耗的冷量是整个流程 中许多参数通过能量平衡计算得到的, 是各种因素综合影响的结果。
在其它流程参数不变时, 节点 9, 11 和 12 单位流量焓值 h9, h11, h12不变, 随着制冷剂流 量增加, 据式 (2) 和 (3) 可知, 压缩机耗功和冷却水冷却量均增加。
对于丙烷预冷量, 冷却天然气的热量Q png, 式 (4) 中天然气流量 F ng和节点 1 单位流量 h1 不变, 而 h2 增加, 所以 Q png减少。对于冷却混合制冷剂的热量 Q pm r, h 12和 h13不变, 流量 Fm r
(3) , 冷却水的冷却量与制冷剂流量的同比例下降。 丙烷带走的热量由两部分组成, 一部分是带走天然气的热量, 当天然气的压力升高时, 气
相区相同温差间的焓差增加, 但是增加量比较小。据式 (4) , 天然气流量不变, h1 h2 有少量 增加, 这使丙烷需多带走一些热量; 另一部分是预冷混合制冷剂, 据式 (5) , h12和 h13不变, 而流量降低, 则需带走的热量减小。这两部分影响综合的结果是丙烷的预冷量减少。
预冷后天然气温度 K 预冷制冷剂 Q pm r kJ 预冷天然气 Q png kJ
214 81318 111847
216 71942 121398
218 71597 121905
220 71276 131376
222 61973 131819
224 61685 141242
天然气进入流程时温度升高对流程的耗功、制冷剂流量均不利, 因此, 在进入流程前, 要 用丙烷预冷。 这也是采用丙烷预冷天然气的目的。
由表 5 可知, 当天然气中甲烷含量增加时, 要产生相同数量的LN G, 天然气消耗的冷量 H 2- H 7- H 8 增加。此时, 第一个换热器热端面单位流量高低压制冷剂的焓值 h9- h13不变。据 式 (1) 可知, 混合制冷剂的流量增加。
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在制冷剂循环其它参数不变时, 压缩比、 压缩机进口和制冷工质状态不变, 则单位流量 工质压缩过程不发生变化。因此, 压缩机进出口状态单位工质的焓 h9, h11不变。据式 (2) , h11
h9 不变, 制冷剂流量 Fm r下降, 则压缩机耗功与 Fm r同比例减少。 流程中节点 12 的温度值是确定的, 影响 h12的 p , Zmol也不变, 所以 h11 h12不变, 据式
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34
低 温 工 程
1999 年
增加使 Q pm r增加。两者综合影响结果使丙烷带走的热量Q p 增加, 但增量较小。具体数据见表 2 和表 3。
表 3 天然气预冷后的温度对丙烷预冷量的影响
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第6期
天然气参数对混合制冷剂液化天然气流程性能的影响分析3
33
液化天然气的储存压力、温度、天然气中各组分的摩尔分率不变, 则节点 6 闪蒸分离的条件 不变, 因此产生气液两相的流量和摩尔分率不变。同时, 节点 7 和 8 的温度、压力也未变化, 从而天然气被液化后目标状态的焓 H 7 和 H 8 相同。因此, 随着天然气入口压力升高, 天然气 入口状态与液化后状态间的焓差减少, 即液化天然气所需的冷量减少。 在制冷剂循环其它参 数不变的情况下, 第一个换热器热端面的高低压制冷剂焓值 h13, h9 相同。据式 (1) 可知, 所 需的制冷剂流量减少。
换热器端面的温差使第一个换热器的冷端面及后续各换热器的能量匹配关系发生变化。 为了保证换热器有足够的传热温差, 热端面的温差不能很低。
6 天然气的组成对流程性能的影响 (甲烷和丙烷的摩尔和不变)
计算结果见表 4。 表 4 天然气的组成对流程性能的影响 (甲烷和丙烷的摩尔和不变)
天然气中 CH 4 的组成 (% )
表 1 天然气的压力对流程性能的影响
314
11733 11117 5167 22138
318
11653 10165 5141 22101
412
11337 8162 4138 20188
416
11268 8117 4115 20154
510
11190 7167 3190 20116
对于需要液化的天然气, 当进入液化流程的压力升高时, 天然气的焓值 H 2 降低。流程中,
冷却水的冷却量为图 1 中节点 11 与 12 之间的焓差。
Q w ater = H 11 - H 12 = Fm r × (h11 - h 12)
(3)
214 丙烷预冷量 Q p
丙烷预冷量由两部分组成。 一部分预冷天然气 Q png; 另一部分预冷高压制冷剂 Q pm r。
Q png = H 1 - H 2 = F ng × (h1 - h2)
1999 年第 6 期 总第 112 期
低 温 工 程
CR YO GEN ICS
N o. 6 1 9 9 9 Sum N o. 112
天然气参数对混合制冷剂液化天然气流程性能的影响分析3
石玉美 顾安忠 汪荣顺 鲁雪生
(上海交通大学制冷与低温工程系 上海 200030)
摘要 在液化天然气流程中, 影响流程性能的参数很多。 文中分析天然气的入 口压力、 温度、 各摩尔分率和各个换热器热端面的温差对流程制冷剂流量、 压缩机 耗功、 冷却水的冷却量、 丙烷预冷量的影响; 并指出这些流程性能受哪些流程参数 影响比较大。 主题词 液化流程 天然气参数 换热器温差 流程性能
第6期
4 丙烷预冷后天然气的温度对流程性能的影响
计算结果见表 2。 表 2 丙烷预冷后天然气的温度对流程性能的影响
预冷后天然气的温度 K
制冷剂流量 (m o l s) 压缩机耗功W c kJ 水带走的热量 kJ 丙烷带走的热量Q p kJ
214
11190 7167 3190 20116
216
11245 8102 4108 20134
图 1 典型的混合制冷循环液化天然气流程图
Fm r = (H 2 - H 7 - H 8) (h 9 - h 13)
(1)
212 压缩机耗功W c
压缩机耗功为图 1 中节点 11 与 9 之间的焓差。
W c = H 11 - H 9 = Fm r × (h11 - h9)
(2)
213 冷却水的冷却量 Q water
制冷剂流量 (m o l s) 产生的燃料气 (m o l s) 压缩机耗功W c kJ 水带走的热量 kJ 丙烷带走的热量 Q p kJ
82
11190 01199 7167 3190 20116
83
11213 01239 7182 3197 20132
84
11239 01287 7199 4106 20154
218
11296 8135 4124 20150
220
11343 8166 4140 20165
222
11388 8194 4154 20179
224
11430 9122 4168 20193
随着丙烷预冷后天然气的温度, 即节点 2 的温度往增大的方向变化时, 进入系统的天然 气焓值增加, 即流程中节点 2 的焓值 H 2 增加, 在天然气液化后储存条件 (p , T , F , Zmol) 不 变的情况下, 节点 7 和 8 的焓 H 7, H 8 不变。同时, 混合制冷剂循环中 条件均不变, 高低压 制冷剂单位流量的焓 h 13, h9 不变。 据式 (1) , 可得出制冷剂的流量增加。
2 流程性能指标的分析方法
211 制冷剂流量 Fm r
3 本文得到国家自然科学基金的资助。 石玉美, 女, 1970 年 3 月出生, 博士, 讲师。 收稿日期: 1999 年 3 月 12 日。 © 1995-2005 Tsinghua Tongfang Optical Disc Co., Ltd. All rights reserved.
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11305 01416 8141 4127 21117
天然气中的甲烷含量增加, 表明低沸点的组分含量增加, 则天然气在相同的储存条件下 不易被液化, 所以在产生相同液体量的情况下, 产生燃料气增加, 从而所需的原料气总量增 加。
据文献 [ 1 ] 中分析, 当天然气中其它组分不变, 甲烷含量增加, 丙烷含量减少后, 天然 气的焓增加。 在本例中, 随甲烷含量增加, 天然气流量也上升。 这两方面的原因使得天然气 的焓值较快增长。 数据见表 5。