MnO2／ZSM5上臭氧协同催化去除甲醛的性能研究-分子催化
ZSM-5丙烷脱氢催化剂的制备及其催化性能研究的开题报告
PtSnNa/ZSM-5丙烷脱氢催化剂的制备及其催化性能研究的开题报告一、选题背景及意义丙烷脱氢是重要的工业过程之一，能够将低价的烷烃转化为高附加值的烯烃。
由于烯烃在合成树脂、合成橡胶、合成药品等领域具有广泛的应用，因此丙烷脱氢催化剂一直备受关注。
目前，最常用的丙烷脱氢催化剂是铂基催化剂，但由于铂的稀有度和高昂的成本，致使寻找其他更高效、更经济、更环保的催化剂成为当前研究的重点。
本文研究的PtSnNa/ZSM-5丙烷脱氢催化剂，是基于ZSM-5分子筛基础上的复合催化剂。
其中，添加的锡和钠可以提高ZSM-5分子筛的活性和稳定性，同时Pt金属的添加可以增强催化剂的脱氢效果。
因此本研究力图探究PtSnNa/ZSM-5丙烷脱氢催化剂的制备方法，以及研究其催化性能。
二、研究内容和目标本研究主要内容如下：（1）通过水热法或离子交换法制备PtSnNa/ZSM-5复合催化剂，优化制备条件。
（2）采用XRD、SEM、TEM、XPS、NH3-TPD等手段表征催化剂的物理和化学性质。
（3）评价PtSnNa/ZSM-5催化剂的丙烷脱氢性能，并与铂基催化剂进行比较。
本研究旨在制备出高活性、高稳定性且成本较低的丙烷脱氢催化剂，为工业生产提供可靠的替代方案。
三、研究方法（1）制备催化剂：利用水热法或离子交换法制备PtSnNa/ZSM-5复合催化剂，并对制备条件进行优化。
（2）表征催化剂：采用XRD、SEM、TEM、XPS、NH3-TPD等表征手段对催化剂进行表征。
（3）测试催化性能：采用固定床反应器对催化剂进行丙烷脱氢反应测试，并对比铂基催化剂。
四、预期成果及意义本研究预计能够成功制备出高性能的PtSnNa/ZSM-5丙烷脱氢催化剂，并确定一定的制备条件。
通过对催化剂的表征，能够进一步了解其物理和化学性质。
此外，评价催化剂的性能，为行业提供具有巨大市场潜力的新型丙烷脱氢催化剂，有望在化工工业领域产生积极的推动作用。
《ZSM-5封装Pt金属催化剂制备及用于甲烷部分氧化反应的研究》范文
《ZSM-5封装Pt金属催化剂制备及用于甲烷部分氧化反应的研究》篇一ZSM-5封装Pt金属催化剂制备及在甲烷部分氧化反应中的应用研究一、引言随着能源需求的日益增长，寻找高效、清洁的能源转化技术已成为科研领域的重要课题。
甲烷作为一种重要的烃类燃料，其部分氧化反应（POM）在工业生产中具有广泛的应用前景。
ZSM-5封装Pt金属催化剂因其良好的催化性能和稳定性，在甲烷部分氧化反应中发挥着重要作用。
本文旨在研究ZSM-5封装Pt 金属催化剂的制备方法及其在甲烷部分氧化反应中的应用。
二、ZSM-5封装Pt金属催化剂的制备1. 材料选择与预处理首先，选择高质量的ZSM-5分子筛作为催化剂的载体。
对ZSM-5进行预处理，包括清洗、干燥和活化，以提高其表面活性和稳定性。
随后，选择适宜的Pt前驱体，如氯铂酸或硝酸铂。
2. 催化剂制备方法采用浸渍法或共沉淀法将Pt前驱体负载到ZSM-5分子筛上。
具体步骤包括将Pt前驱体溶液与ZSM-5分子筛混合，在一定的温度和湿度条件下进行反应，使Pt前驱体在ZSM-5表面形成均匀的涂层。
然后进行干燥、煅烧等后续处理，使Pt前驱体转化为金属Pt并固定在ZSM-5上。
三、催化剂性能评价1. 甲烷部分氧化反应甲烷部分氧化反应是一种重要的烃类氧化反应，其产物包括甲醛、甲醇、一氧化碳等。
将制备好的ZSM-5封装Pt金属催化剂用于甲烷部分氧化反应中，通过调整反应条件（如温度、压力、空速等），观察催化剂的活性、选择性和稳定性。
2. 催化剂表征与评价采用X射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）等手段对催化剂进行表征，分析其晶体结构、金属分散度、颗粒大小等性质。
同时，通过比较不同制备方法、不同负载量的催化剂在甲烷部分氧化反应中的性能，评价催化剂的优劣。
四、结果与讨论1. 制备方法对催化剂性能的影响研究发现，采用浸渍法制备的ZSM-5封装Pt金属催化剂具有较高的催化活性。
而共沉淀法则更有利于提高金属Pt在ZSM-5表面的分散度，从而提高催化剂的选择性。
金属负载ZSM-5分子筛催化臭氧化苯酚废水
金属负载ZSM-5分子筛催化臭氧化苯酚废水崔福旭;张晶;张波;杨良东;王盈盈;潘立卫【摘要】以ZSM-5分子筛为载体,铈(Ce)、锰(Mn)、镍(Ni)、铜(Cu)为活性组分,制备金属负载型催化剂,催化臭氧化处理苯酚废水.采用浸渍法制备催化剂,并对其进行表征.考察了活性组分、臭氧投加量,催化剂质量浓度、pH等因素对苯酚废水的处理效果.结果表明,在废水pH=7、催化剂质量浓度为1.00 g/L、臭氧投加量为44.0 mg/min、反应时间为60 min的条件下,Ce-ZSM-5的催化效果最好,COD去除率为85.74％.加入Ce-ZSM-5后,可节约大约80％的臭氧量.催化剂在使用7次后,虽然降解效果有小幅度下降,但COD去除效率仍然保持在70％,证明其稳定性良好.【期刊名称】《辽宁石油化工大学学报》【年(卷),期】2019(039)002【总页数】5页(P10-14)【关键词】催化臭氧化;ZSM-5分子筛;苯酚【作者】崔福旭;张晶;张波;杨良东;王盈盈;潘立卫【作者单位】大连大学环境与化学工程学院,辽宁大连 116622;大连大学环境与化学工程学院,辽宁大连 116622;大连大学环境与化学工程学院,辽宁大连116622;大连大学环境与化学工程学院,辽宁大连 116622;大连大学环境与化学工程学院,辽宁大连 116622;大连大学环境与化学工程学院,辽宁大连 116622【正文语种】中文【中图分类】TQ426酚类化合物作为合成药品、日用化学品等化工行业生产的原料和中间体，在化工企业普遍存在[1]。
苯酚废水来源广泛、毒性高、可生化性差，传统生化工艺处理后难以达到排放标准。
因此，用于去除废水中难生物降解有机物的高级氧化技术得到迅速发展[2-4]。
臭氧化过程是一种有效降解废水中有机污染物的高级氧化过程。
但是，单纯使用臭氧处理废水存在臭氧利用率低、选择性氧化等问题，所以对实际废水的处理还需与其他工艺辅助结合[5]。
MnO_(x)-ZSM-5脱硝催化剂制备的溶剂效应研究
MnO_(x)-ZSM-5脱硝催化剂制备的溶剂效应研究周微;张耿睿;于海斌;马新宾;刘飞;刘家旭【期刊名称】《无机盐工业》【年(卷),期】2022(54)8【摘要】MnO_(x)-ZSM-5脱硝催化剂具有较好的低温氨选择性催化还原反应(NH_(3)-SCR)活性,因其原料成本低、脱硝效率高等优点成为研究热点。
详细叙述了采用蒸干溶剂法、通过调变制备过程中溶剂组成(乙醇和水或其混合溶液)制备系列MnO_(x)-ZSM-5催化剂,并首次研究了“溶剂效应”对催化剂脱硝性能产生影响的原因。
利用X射线衍射(XRD)、光电子能谱仪(XPS)、程序升温氨吸附法(NH_(3)-TPD)、N_(2)物理吸附、氢气程序升温还原(H_(2)-TPR)以及扫描电子显微镜(SEM)等表征手段分析了催化剂物化性质、锰存在状态与催化性能之间的相互关系。
结果发现,随着溶剂中水分占比的提高,MnO_(x)-ZSM-5脱硝催化剂的比表面积降低,具有高催化活性的Mn^(4+)物种比例迅速下降,这些原因均导致催化剂的脱硝活性逐步降低。
说明溶剂组成会影响催化剂的脱硝性能,因此在制备MnO_(x)-ZSM-5脱硝催化剂时选取合适的溶剂是至关重要的,这为如何制备高活性的MnO_(x)-ZSM-5脱硝催化剂提供了重要信息。
【总页数】7页(P138-144)【作者】周微;张耿睿;于海斌;马新宾;刘飞;刘家旭【作者单位】天津大学化工学院;中海油天津化工研究设计院有限公司;大连理工大学化工学院;中国石油兰州化工研究中心【正文语种】中文【中图分类】TQ137.1【相关文献】1.双金属Ce-Mn/ZSM-5催化剂的制备及NH3-SCR脱硝性能研究2.铜-铈/ZSM-5分子筛催化剂制备及脱硝性能研究3.水蒸气对MnO_(x)/MWCNTs低温SCR脱硝催化剂的影响4.Co改性α-MnO_(2)催化剂低温同时脱硝脱氯苯活性研究5.添加FeO_(x)对CeO_(x)-MnO_(x)-TiO_(2)/石墨烯催化剂低温SCR脱硝性能的影响因版权原因，仅展示原文概要，查看原文内容请购买。
Ni@ZSM-5催化剂的制备及其甲烷部分氧化反应性能的研究
近年来，甲烷作为一种清洁高效的能源受到了广泛的关注。
甲烷部分氧化（POM ）反应是一种合成气的生产方式[1,2]。
相比于传统的水蒸气重整，甲烷部分氧化是一种温和的放热反应，具有反应速率快、甲烷转化率高、反应器小等特点。
此外，约为2的H 2/CO 比有利于甲醇合成和费托合成反应[3,4]。
镍基催化剂以其优异的性能和较低的成本成为POM 研究的热点[5]。
然而，镍基催化剂在高温下存在积炭和烧结失活的问题[6]。
长期以来，研究者多依靠引入助剂，提高活性组分与载体的作用力，进而增加其抗烧结能力，该方法可在一定程度上延缓烧结，但是作用有限[7鄄9]。
近年来，研究者提出了采用沸石分子筛对金属原子进行封装的思路。
加州大学伯克利分校Iglesia E 教授课题组采用原位晶化技术，成功将Pt 、Pd 、Ir 、Rh 、Ag 、Au 贵金属封装于SOD 、GIS 、ANA 、LTA 分子筛内部[10鄄12]。
实验表明，分子筛封装可有效提高金属纳米颗粒的稳定性。
近两年，各种类型的分子筛封装金属催化剂（Cu@MOR 、Fe@SSZ 鄄13、Cu@ZSM 鄄5、Fe@BEA ）被开发出来，并成功用于催化甲烷制甲醇的反应体Ni@ZSM 鄄5催化剂的制备及其甲烷部分氧化反应性能的研究丁传敏1，马自立1，李宇峰1，原沁波2，赵鸣2，上官炬1，王俊文1（1.太原理工大学化学化工学院，山西太原030024；2.清创人和生态工程技术有限公司，山西太原030031)摘要：采用N 鄄(2鄄氨乙基)鄄3鄄氨丙基三甲氧基硅烷（TPE ）作为配体，通过水热合成法将Ni 金属原位封装在ZSM 鄄5沸石中的催化剂Ni@ZSM 鄄5，并考察了镍引入量和晶化温度对催化剂的甲烷部分氧化（POM ）催化性能的影响。
结果表明：两段晶化法制备的ZSM 鄄5结晶度更高，有更规整的孔道结构；Ni@ZSM 鄄5中金属颗粒分散较为均匀，载体孔道限制作用能有效抑制金属晶粒的长大，催化剂更加稳定；相比浸渍法制备的Ni/ZSM 鄄5催化剂，原位合成的Ni@ZSM 鄄5催化剂具有更高的POM 反应性能，甲烷转化率达95%。
ZSM-5催化膜的制备及其性能研究的开题报告
ZSM-5催化膜的制备及其性能研究的开题报告一、选题背景气相催化裂解法是获得高纯度和高产率的产品的一种有效方法。
但是，该方法还存在着热效应大、催化剂失活快和操作难度大等问题。
因此，从催化剂的角度出发，研究新型的催化剂来提高气相催化裂解法的效率和经济性是十分必要的。
ZSM-5催化剂因具有高比表面积、高酸量、出色的空间选择性和良好的热稳定性等优良性质，被广泛应用于石油化工、烃转化和有机合成等领域。
同时，将ZSM-5催化剂负载到陶瓷膜上形成ZSM-5催化膜后，不仅可以保持ZSM-5催化剂的优良性质，还能实现反应物和产物在膜表面的分离和高效传递，提高了催化剂的利用率和反应产率。
二、研究目的本文的研究目的是制备ZSM-5催化膜，并研究其催化性能和反应机理。
具体研究内容包括：1.制备ZSM-5催化膜的方法研究；2.考察ZSM-5催化膜在气相催化裂解反应中的催化性能及其影响因素；3.探究ZSM-5催化膜催化气相催化裂解反应的机理。
三、研究内容和方案1.制备ZSM-5催化膜的方法研究本文将采用水热合成法和浸渍法的组合方法制备ZSM-5催化膜。
首先，使用硅源、铝源和模板剂等原料进行水热合成制备出ZSM-5晶体，然后将ZSM-5晶体分散于铝酸盐溶液中，浸泡到陶瓷膜上，最后进行热处理，生成ZSM-5催化膜。
2.考察ZSM-5催化膜在气相催化裂解反应中的催化性能及其影响因素将制备出的ZSM-5催化膜用于气相催化裂解反应中，采用质谱法和气相色谱法等手段对反应物和产物进行分析，研究ZSM-5催化膜的催化性能，并探究反应温度、反应时间、氢气流量和反应物浓度等因素对反应产物的影响。
3.探究ZSM-5催化膜催化气相催化裂解反应的机理通过对反应产物的分析，利用催化剂表征技术和理论计算方法，探究ZSM-5催化膜催化气相催化裂解反应的机理，进一步提高该反应的效率和经济性。
四、研究意义本文的研究结果可以为气相催化裂解反应提供一种新的高效催化剂，同时为其他相关领域的研究提供参考。
NO在分子筛ZSM-5催化剂上催化氧化动力学研究
NO在分子筛ZSM-5催化剂上催化氧化动力学研究李玉芳;刘华彦;黄海凤;卢晗锋;陈银飞【摘要】研究了常温下NO在疏水型高硅分子筛ZSM-5上的氧化反应.结果发现,NO在分子筛ZSM-5表面氧化的同时,伴随着明显的吸附过程,待吸附饱和后释放出NO_2.相比于活性炭,高硅分子筛ZSM-5上NO氧化受水汽影响较小,303K 饱和湿气下,NO稳态转化率只比干气下降低6%.在排除内、外扩散影响的条件下,于等温积分反应器中研究了稳定阶段NO氧化的本征动力学,根据不同温度下X～W/F_(A0)及NO分压数据,计算了反应速率,建立简化的动力学模型并获得了反应速率方程,结果表明其拟合复相关系数较高.【期刊名称】《中国环境科学》【年(卷),期】2010(030)002【总页数】6页(P161-166)【关键词】分子筛ZSM-5;疏水性;常温;NO氧化;本征动力学【作者】李玉芳;刘华彦;黄海凤;卢晗锋;陈银飞【作者单位】浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江,杭州,310014;浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江,杭州,310014;浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江,杭州,310014;浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江,杭州,310014;浙江工业大学化学工程与材料学院,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江,杭州,310014【正文语种】中文【中图分类】X701.1;TQ013.2氮氧化物(NOx)是造成酸雨、光化学烟雾、破坏臭氧层的主要物质之一,其中 NO 是主要污染物,占NOx总量90%以上[1].NO的难溶性给液体吸收法脱除NOx带来极大挑战.因此常采用氧化法将部分NO氧化成NO2,以便脱除(NO2/NOx= 50%～60%为最佳脱除率所需值)[2-3].一种是采用氧化剂如NaClO2[4]、H2O2[5]、ClO2[6]、O3[7]等的直接氧化,由于需加入较为昂贵的、且为纯消耗的氧化剂,处理成本较高.另外一种是以废气中的O2为氧化剂,借助于催化剂作用的催化氧化[1].从经济的角度来看,后者是一种更具发展前景的NO消除技术.硝酸制造厂、精细化工厂和制药厂等排放的 NOx工业废气具有低温、水汽含量高的特点,要求NO氧化催化剂必须兼具低温活性和抗水汽性.活性炭及活性炭纤维可以实现常温下对 NO的催化氧化[8-10],但这类催化剂的抗水汽性能极差,从而影响工业化应用.Guo等[8]研究了活性炭及活性炭纤维的抗水汽性,结果表明,30℃下它们分别在相对湿度为10%和20%时就完全失去活性.目前,低温NO氧化催化剂抗水汽性能差的问题尚未得到解决.利用分子筛硅铝比可调而获得较好疏水性的特点,本研究选用高硅分子筛ZSM-5代替活性炭作为常温下NO氧化的催化剂,研究了分子筛ZSM-5催化氧化NO的活性和抗水汽性,并在此基础上获得了稳定阶段NO氧化反应本征动力学,以期为工业反应器设计提供基础数据.H型和Na型ZSM-5 (SiO2/Al2O3=300)高硅分子筛购自上海卓悦化工有限公司. 将上述分子筛原粉在110℃干燥2h,再于500℃下焙烧3h,以去除残留的分子筛模板剂及表面吸附的水分等杂质.经压片、碾碎、过筛,得到粒径为0.6～0.9mm (30～20目)颗粒状分子筛,用作后续研究的NO氧化催化剂.测定催化剂的活性在如图1所示的装置中进行,反应器是直径18mm、长140mm的石英玻璃管,外壁是加热保温装置.模拟废气中 NO用N2作为载气,O2来自空气.质量流量计计量N2、NO流量,转子流量计控制空气流量.空气分两路:一路通过干燥剂后变成干气,另一路进入饱和增湿装置以载带饱和水汽.调配干、湿空气的流量可得到不同湿度的模拟废气. NO、NO2进出口的浓度由烟气分析仪(Testo-XL 350型)每隔一定时间进行多组分在线、定量分析,二者浓度之和定义为NOx浓度. 反应条件:NO、NO2进口浓度分别为0.05%、0.002%,O2浓度为20.7%,催化剂装填量4.3～8.6g,气体总流量为1～5L/min,反应温度为293～333K,反应在常压下进行.催化剂活性评价结果用 NO稳态转化率来衡量.式中:X为稳定状态下的NO转化率; CNO,in,CNO,out分别为反应器进、出口NO 物质的质量分数.初步实验测定结果表明,NO、NO2进口浓度分别为0.05%、0.002%,催化剂装填量8.6g,气体总流量为5L/min,反应温度为313K时,出口NOx浓度为0.0517%(NO、NO2分别为 0.031%、0.0207%),进出口NOx浓度相对误差0.58%,说明系统中NOx平衡,可以只考虑NO氧化生成NO2的反应.图2中O2浓度为20.7%,空时为0.25s,反应温度293K.由图2(a)可见,在H-ZSM-5上NO的氧化反应初期,出口处就有NO出现,但NO出口浓度低于进口浓度,也没有NO2释放,说明NO被直接吸附或者氧化为NO2后被吸附.随着反应时间增加,5min后 NO2浓度开始快速上升,与此同时,NO浓度稍有下降,经过10min后二者都保持稳定状态.由图2(b)可见,Na-ZSM-5上NO的氧化反应过程与 H-ZSM-5上的变化趋势一致.反应初期都无NO2释放,出现明显的吸附过程,反应进行55min 后才开始有大量NO2释放,同时出口NO浓度骤减,随后二者达到稳定状态. 由此可见,NO在分子筛ZSM-5表面氧化的同时,伴随着明显的吸附过程,待吸附饱和后释放出NO2,最终达到反应动态平衡.NO在ZSM-5上的氧化过程与活性炭(AC)及活性炭纤维(ACF)上的氧化[8-10]过程极为相似.针对 NO氧化反应前期的吸附过程,一般认为是NO首先氧化成NO2,然后NO2再吸附在催化剂表面,待吸附饱和后释放出来.Mochida等[9]对NO和O2在ACF上吸附过程采用程序升温脱附(TPD)研究,结果表明,NO首先吸附在ACF上,随即氧化成NO2,然后二者共吸附在ACF上,随着时间的增加,NO2占据主要吸附位,待 NO2吸附饱和后开始解吸.Adapa等[10]对NO氧化生成 NO2的反应机理提出了进一步的解释,认为NO2吸附在ACF上可形成NO3或NO-NO3中间体,NO与NO3继续反应生成NO2.根据ZSM-5分子筛和ACF对NO氧化的相似行为,上述二种机理应该也适用于ZSM-5分子筛表面吸附-反应行为.为考察催化剂的疏水性能,本实验还采用文献[2]中所用催化剂AC进行了对比.图3为303K下NO稳态转化率随相对湿度的变化曲线.由图3可见,随着相对湿度的增加,分子筛 ZSM-5上NO转化率缓慢下降,在相对湿度由 0增加至100%时,NO转化率仅下降6%.而在AC上,NO转化率随着相对湿度的增加迅速下降,当相对湿度为50%时,转化率只有7%.很明显,相比于AC,分子筛ZSM-5表现出了优良的抗水汽性能,具有良好的工业化应用前景.图2显示,H-ZSM-5和Na-ZSM-5二种分子筛催化剂上NO转化率虽然相同,但NO2的穿透时间存在明显差异.再与AC催化剂进行比较,发现 NO2的穿透时间和催化剂的微孔比表面积和孔容有关.如表1所示,H-ZSM-5、Na-ZSM-5和AC这3种催化剂的微孔比表面积和孔容依次增加,从而导致NO2在它们表面上的吸附穿透时间也依次增加,实验测得其分别为5min、55min和300min.图 3显示,相对湿度为 0,即干气下 ZSM-5催化氧化NO活性要低于AC.这可能是因为AC具有较大的比表面积的缘故,其总比表面积达899.7m2/g,而H-ZSM-5和Na-ZSM-5的比表面积分别只有358.2和383.7m2/g,因这二种分子筛比表面积接近,所以导致图 2中两种催化剂上NO转化率也都为62%.因此,催化剂的总比表面积是决定催化剂活性的主要因素.另外,表面含氧基团也是催化剂活性的重要因素[11-12],AC表面具有较丰富的含氧基团(—OH,—COOH,—CO等),而分子筛ZSM-5上只有一种具有 NO吸附活性位的含氧基团(—OH)[13],所以后者比前者的活性位少,在干气下对NO催化氧化活性不如前者.有研究表明,AC催化剂的亲疏水性与表面含氧基团有关[14],AC具有丰富的表面含氧基团,导致其对极性水分子的强吸附作用,抑制了 NO氧化. Mochida等[15]报道,只有去除表面的含氧基团才可以增加其疏水性.而对于分子筛ZSM-5来说,影响其亲疏水性能的是硅铝比的大小.硅铝比越高,疏水性能越好.对于高硅铝比的 ZSM-5,由于Si原子代替了Al原子,其骨架中大部分是Si与O原子,符合于最简单式SiO2,微孔表面极性较弱,表现出疏水特性[16].本征动力学将为工业化 NO催化氧化反应器的设计提供基础. 另外,NO在分子筛上氧化受温度影响显著,温度越低越有利于NO氧化[17],这同AC上NO氧化变化规律一致,因此很多研究者认为AC对NO氧化只是起到吸附富集的作用,为物理过程[18].NO氧化反应本征动力学还将为进一步探讨分子筛ZSM-5上NO氧化反应机理提供相关信息.2.5.1 内、外扩散影响的排除根据文献[19]中提供的方法,首先排除内、外扩散影响.实验分别取催化剂质量 W1＝4.3g、W2＝8.6g,在同一温度、相同进料组成下测得不同NO进料流量(FA0)下稳定阶段的NO转化率(X),作X～W/FA0关系图(图 4).结果显示二条曲线基本重合,可以认为在这一流速区域,反应不受外扩散影响.为了检验内扩散影响是否排除,在恒定W/FA0条件下测得不同催化剂粒径dp下的NO转化率,结果如图5所示.当粒度dp＞0.9mm时,NO转化率开始稍有下降,表明当dp＜0.9mm时,才可以认为内扩散已排除.但催化剂粒径太小,会造成床层阻力大,所以选择粒度范围为 0.6～0.9mm,即30～20目.根据内、外扩散影响排除试验获得的条件范围,固定催化剂装填量W=8.6g,设定NO进口浓度0.05%,NO2浓度为0.002%,O2浓度为20.7%,改变NO进口摩尔流率FA0,分别在313,323,333K下测得出口 NO稳态转化率 X;利用 Polymath对X～W/FA0曲线进行多项式拟合.根据等温积分反应器设计方程:对拟合的方程进行微分,求得反应速率-rA;借助物料平衡,得到当前条件下反应组分的分压 PNO和PNO2,上述计算数据列于表2中.2.5.2 动力学方程模型文献[20]中指出 NO氧化反应在低温下(小于200℃)进行时,反应平衡常数非常大,可认为是不可逆反应,因此建立反应模型为:又因O2浓度远高于NO浓度,可以近似看成其浓度保持不变,pO2看成常数,式(3)变成:2.5.3 模型参数确定联立式(2)和式(4),运用Polymath软件分别将表2中15组数据-rA,T和PNO值整体回归速率方程,得模型方程参数. 由动力学方程计算的反应速率-rA′以及相对误差R也列于表2中,所得速率方程为:复相关系数ρ2为 0.980,拟合度较高.所得活化能为-40.88kJ/mol,相比 NO均相氧化反应(活化能为-6～-7kJ/mol)[20],远远降低了其活化能.说明ZSM-5确实起到了催化作用.NO反应级数为2.03,近似为二级.3.1 在常温下,NO进口浓度为 0.05%、O2为20.7%时考察了分子筛ZSM-5催化氧化NO的性能.NO在分子筛ZSM-5表面氧化的同时,伴随着明显的吸附过程,待吸附饱和后释放出NO2,最终反应达到动态平衡.3.2 相比于AC,ZSM-5上NO氧化受水汽影响较小,303K饱和湿气下,NO稳态转化率只比干气条件下降6%,其疏水性与其硅铝比有关.3.3 催化剂对NO催化氧化活性与其比表面积和表面含氧基团,对NO2吸附穿透时间与微孔比表面积和微孔体积有关.3.4 根据本征动力学实验所得到的稳定阶段NO氧化反应速率方程为:此NO氧化动力学适用于O2浓度远远大于NO浓度时,低温下NO在分子筛ZSM-5上的氧化反应.【相关文献】[1] 童志权,莫建红.催化氧化法去除烟气中 NOx研究进展 [J]. 化工环保, 2007,27(3):193-198.[2] 袁从慧,刘华彦,卢晗锋,等.催化氧化-还原吸收法脱除工业含湿废气中NOx [J]. 环境工程学报, 2008,2(9):1207-1212.[3] 任晓莉,张雪梅.碱液吸收法治理含NOx工艺尾气实验研究 [J].化学工程, 2006,34(9):63-66.[4] Hsu H, Lee C, Chou K. 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催化降解甲醛用MnO2研究进展
催化降解甲醛用MnO2研究进展章玲君王敬蕊（宁波工程学院电子与信息工程学院浙江·宁波315000）摘要过渡金属氧化物催化氧化法是一种具有实用价值的甲醛去除方法，其中以MnO2催化剂性能最佳。
本文介绍了MnO2催化剂的发展状况，包括反应机理及各种影响因素对研究思路的影响，提出了可行的研究方向和对实际应用的展望。
关键词甲醛催化氧化MnO2中图分类号：TQ426文献标识码：A甲醛是主要的室内空气污染物之一，长期接触甲醛会对人的身体健康造成严重的损害。
在现有的去除室内甲醛的技术研究中，过渡金属氧化物催化氧化法可将甲醛通过催化剂氧化成H2O和CO2，其具有去除效率高、成本低、设备简单、无二次污染等优点，因而受到广泛关注。
在现有的过渡金属氧化物催化剂中，以锰系氧化物的性能最佳。
在较早的研究中，研究者通过控制反应条件，制备了软锰矿、隐钾锰矿、水钠锰矿、斜方锰矿等各种晶型的锰氧化物，比较发现其中隐钾锰矿型氧化锰（K-OMS-2）的催化性能最好。
隐钾锰矿型氧化锰具有纳米管状结构，研究者认为其良好的催化性能是源自于其孔径尺寸与甲醛分子大小相当。
H.Tian 等改进了制备方法，通过简单低温的条件制备出K-OMS-2，在100℃下达到了64%的甲醛降解率。
之后M.A.Sidheswaran 等人制备的复合晶型MnO2在室温及接近室内空气流速的测试下达到了80%的甲醛降解率。
随着研究的深入和制备条件的优化，具有更高比表面积的水钠锰矿型MnO2表现出更好的性能。
J.H.Zhang等人制备的水钠锰矿型氧化锰在80℃下可以将甲醛完全转换为CO2。
而J.L.Wang等人通过KMnO4与草酸铵反应制备的水钠锰矿型氧化锰在室温下通过一段时间反应可以实现对甲醛的完全降解，并且探究了空气湿度和层间阳离子对催化性能的影响。
很显然，催化氧化法需要一定的反应温度才能发挥效果。
而对于过渡金属催化剂本身，其性能受到多种方面的影响，其中比表面积和表面缺陷的影响最大。
《ZSM-5封装Pt金属催化剂制备及用于甲烷部分氧化反应的研究》
《ZSM-5封装Pt金属催化剂制备及用于甲烷部分氧化反应的研究》ZSM-5封装Pt金属催化剂制备及在甲烷部分氧化反应中的应用研究一、引言随着能源需求的日益增长，寻找高效、清洁的能源转化技术已成为科研领域的重要课题。
甲烷作为一种重要的烃类资源，其部分氧化反应具有显著的实用价值和应用前景。
其中，ZSM-5封装Pt金属催化剂因具有较高的活性和选择性，成为了研究热点。
本文将详细介绍ZSM-5封装Pt金属催化剂的制备方法，并探讨其在甲烷部分氧化反应中的应用。
二、ZSM-5封装Pt金属催化剂的制备ZSM-5封装Pt金属催化剂的制备过程主要包括原料选择、催化剂负载和催化活性组分制备三个步骤。
首先，选择高纯度的ZSM-5分子筛作为载体，通过物理或化学方法对其进行预处理，以提高其表面活性和稳定性。
接着，采用浸渍法、共沉淀法或溶胶凝胶法等将Pt金属前驱体负载到ZSM-5分子筛上。
在负载过程中，需严格控制温度、时间、pH值等参数，以保证催化剂的均匀性和稳定性。
最后，通过高温还原或化学还原等方法将Pt金属前驱体还原为金属态Pt，完成催化剂的制备。
三、甲烷部分氧化反应中催化剂的应用ZSM-5封装Pt金属催化剂在甲烷部分氧化反应中表现出优异的催化性能。
首先，ZSM-5分子筛具有较高的比表面积和良好的酸碱性，有利于提高催化剂的分散度和稳定性。
其次，Pt金属具有较高的催化活性和选择性，能够有效地促进甲烷的活化与氧化。
此外，ZSM-5与Pt之间的相互作用有利于形成良好的催化界面，提高反应速率和产物选择性。
在甲烷部分氧化反应中，ZSM-5封装Pt金属催化剂能够有效地将甲烷转化为合成气（CO+H2）、甲醇等有价值的化学品。
同时，由于该反应具有较低的反应温度和压力，使得催化剂具有较好的耐热性能和抗积碳性能。
此外，通过优化催化剂的制备条件和反应条件，可以提高催化剂的活性和选择性，进一步降低反应能耗和产物成本。
四、实验结果与讨论通过一系列实验，我们验证了ZSM-5封装Pt金属催化剂在甲烷部分氧化反应中的优异性能。
3D打印整体式ZSM-5分子筛催化剂及应用
3D打印整体式ZSM-5分子筛催化剂及应用3D打印整体式ZSM-5分子筛催化剂及应用随着科技的不断进步和发展，3D打印技术逐渐成为各个领域的研究热点之一。
在化学领域，科学家们开始运用3D打印技术来制造复杂结构的催化剂。
本文将介绍一种基于3D打印技术制造的整体式ZSM-5分子筛催化剂，并探讨其在催化反应中的应用。
ZSM-5分子筛是一种常用的催化剂，具有大量的微孔和直通孔道结构。
这种结构使得ZSM-5分子筛在石油化工领域的各种重要催化反应中表现出色。
然而，传统的催化剂制备方法存在一些问题，如催化剂结构无法精确控制、催化剂活性和稳定性有限等。
因此，开发一种高效且可控制的催化剂制备方法成为研究的重点。
基于3D打印技术，科学家们设计了一种全新的制备整体式ZSM-5分子筛催化剂的方法。
首先，他们针对ZSM-5分子筛的结构进行了多层次的模拟和优化，确定了最佳的设计参数。
然后，利用3D打印技术将ZSM-5分子筛按照预设的结构打印出来。
最后，通过热处理等方法对打印制得的催化剂进行后续处理，提高其晶化度和催化活性。
与传统的催化剂相比，整体式ZSM-5分子筛催化剂具有以下优势。
首先，3D打印技术可以精确控制催化剂的结构和形貌，有效提高催化剂的选择性和活性。
其次，由于整体式催化剂的复杂结构，活性组分更加均匀地分布在整个催化剂中，提高了催化反应的效率和稳定性。
此外，整体式催化剂具有更好的抗压性和耐高温性能，可应用于高温条件下的催化反应。
整体式ZSM-5分子筛催化剂在催化反应中取得了显著的应用效果。
一项研究表明，利用整体式ZSM-5分子筛催化剂可有效催化甲烷烷基化反应，将甲烷转化为烷烃化合物。
相比传统的催化剂，整体式ZSM-5分子筛催化剂具有更高的转化率和选择性，可有效解决石油资源利用的难题。
此外，整体式ZSM-5分子筛催化剂还可应用于催化裂化、环烷烃转化等多种反应中，具有广阔的应用前景。
总之，基于3D打印技术制备的整体式ZSM-5分子筛催化剂具有结构精确控制、选择性高、活性好、稳定性强等优点，被广泛应用于各种催化反应中。
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Ａ ｕ ｇ ． ㊀２ ０ ０ ９ ㊀
Ｍｎ Ｏ Ｚ Ｓ Ｍ ５上臭氧协同催化去除甲醛的性能研究 ２／
） 杨俊鹏，史文晶，施建伟，上官文峰１
（ 上海交通大学㊀燃烧与环境技术研究中心，上海 ２ ０ ０ ２ ４ ０ ）
摘 ㊀要：采用浸渍法制备了不同 Ｍ ｎ Ｏ 负载量的催化剂，用 Ｂ Ｅ Ｔ分析、Ｘ射线衍射等手段对其进行了分析，并考察 ２ 了在 Ｍ ｎ Ｏ Ｚ Ｓ Ｍ ５催化剂上臭氧协同催化去除甲醛的性能．结果显示：相对于单一的 Ｍ ｎ Ｏ 和Ｚ Ｓ Ｍ ５ ，Ｍ ｎ Ｏ Ｚ Ｓ Ｍ ２／ ２ ２／ ５复合催化剂具有更高的催化活性，其中 １ ０ ％Ｍ ｎ Ｏ Ｚ Ｓ Ｍ ５性能最佳，一次性去除效率可达到 ４ ７ ％ 左右，制备所 ２／ 得到的催化剂有较强的稳定性，连续工作 １ ２ ０ｈ 去除效率基本不变． 关㊀键㊀词：Ｍ ｎ Ｏ Ｚ Ｓ Ｍ ５ ；催化；甲醛；臭氧 ２／ 中图分类号：Ｔ Ｑ ０ ３ ４ ；Ｏ ６ ４ ３ ． ３ ２ ㊀㊀㊀文献标识码：Ａ
㊀第 ２ ３卷 第 ４期 ㊀２ ０ ０ ９年 ８月
文章编号： １ ０ ０ １ ３ ５ ５ ５ （ ２ ０ ０ ９ ） ０ ４ ０ ３ ３ ４ ０ ５
分㊀㊀子㊀㊀催㊀㊀化 Ｊ Ｏ Ｕ Ｒ Ｎ Ａ ＬＯ ＦＭ Ｏ Ｌ Ｅ Ｃ Ｕ Ｌ Ａ ＲＣ Ａ Ｔ Ａ Ｌ Ｙ Ｓ Ｉ Ｓ （ Ｃ Ｈ Ｉ Ｎ Ａ ）
１ ２ ］ ．催化法是指在常温下 法、氧化法和催化法等 ［
本文选用 Ｚ Ｓ Ｍ ５作为吸附材料，以 Ｍ ｎ Ｏ 为催化剂， ２ 采用浸渍法制备不同质量含量的 Ｍ ｎ Ｏ Ｚ Ｓ Ｍ ５负载 ２／ 于泡沫陶瓷板，获得了较好的催化净化性能．本文 在 其 材 料 的 制 备、表 征 和 性 能 评 价 诸 方 面 作 了 讨论．
收稿日期： ２ ０ ０ ９ ０ １ ２ ０ ；修回日期： ２ ０ ０ ９ ０ ２ ２ ５ ． 基金项目：国家 ８ ６ ３项目（ ２ ０ ０ ７ Ａ Ａ ０ ６ １ ４ ０ ５ ） ． 作者简介：杨俊鹏，男，生于 １ ９ ８ ２年，硕士生． １ ）通讯联系人，ｅ ｍ ａ ｉ ｌ ：ｓ ｈ ａ ｎ ｇ ｇ ｕ ａ ｎ ＠ｓ ｊ ｔ ｕ ． ｅ ｄ ｕ ． ｃ ｎ ．
１实验部分
１ ． １催化剂制备 采用浸渍法，将 Ｚ Ｓ Ｍ ５ （ 卓悦化工） 浸入硝酸锰 （ Ｍ ｎ （ Ｎ Ｏ ） ；国药，化学纯） 溶液中，搅拌 ２ｈ ，得 ３ ２ 到悬浮液．将泡沫陶瓷板（ １ ５ ０ˑ １ ５ ０ｍ ｍ ） 依次经过 蒸馏水清洗、１ ０ ０ħ 烘干等处理，用以上悬浮液浸 渍后，继而经 １ ０ ０ħ干燥和 ５ ５ ０ħ焙烧制得负载型 催化剂．通过调节硝酸锰溶液和 Ｚ Ｓ Ｍ ５的用量，制 备不同 Ｍ ｎ Ｏ ｎ Ｏ Ｚ Ｓ Ｍ ５催化剂；通过 ２负载量的 Ｍ ２／ 调节浸渍时间和浸渍溶液的用量，制得催化剂负载 量均为 １ ０ｇ 的陶瓷板． １ ． ２测试方法 甲醛催化净化试验采用动态测试法，实验装置 如图 １所示．甲醛气体由置于恒温水槽中的甲醛溶 液加热蒸发产生，通过调节水浴温度和阀门开度来 控制甲醛初始浓度．空气与甲醛气体从装置的左侧 入口由引风机产生的负压引入，在稳流段中完全混 合，并通过均流网形成稳定气流．当甲醛出口浓度 达到稳定，并与入口浓度基本持平时（ 说明甲醛在
［ ５ ６ ］
．近几年来
有大量的有关利用臭氧对水中有机污染物的氧化去 除的报道，对空气中有机污染物的去除研究也逐渐 被大家所关注
［ ７ ８ ］
．人们也注意到：单一的臭氧氧
化需要较高的臭氧浓度．因此，若直接使用臭氧作 氧化剂，则存在着效率低、残余臭氧二次污染环境 以及应用成本较高等问题
［ ９ ］
．
我们试图通过“ 吸附 浓缩 催化” 途径，将臭氧 氧化和催化反应耦合，以提高对甲醛的净化效率．
㊀㊀ 甲醛是室内主要的挥发性有机物（ Ｖ ｏ ｌ ａ ｔ ｉ ｌ ｅＯ ｒ ｇ ａ ｎ ｉ ｃＣ ｏ ｍ ｐ ｏ ｕ ｎ ｄ ｓ ，Ｖ Ｏ Ｃ ｓ ） 之一，有致癌作用，因此 室内空气中甲醛的去除对改善室内空气品质和保障 人类健康至关重要．近几年，国内外采取了多种方 法治理室内空气中的甲醛污染，比如有吸附法、吸 收法、燃烧法、冷凝法、光催化法、等离子体分解
利用催化剂（ 金属氧化物） 表面进行的氧化还原反 应将甲醛等有机物氧化分解，是一种安全、持久性 的净化方法．二氧化锰对甲醛有较高的催化氧化活 性，负载 Ｐ ｔ 等贵金属有助于降低反应温度和提高 反应速度
［ ３ ４ ］
．单一的金属氧化物存在着常温条件
反应速率较慢或者需要较高反应温度的问题而无法 在室内得到推广应用，而负载贵金属的催化剂能提 高催化活性但同时也增加了成本．臭氧广泛应用于 各种工业与环境治理过程中，其在氧化反应过程中 被分解为氧气，属环境友好氧化物